郑州市2014~2017年大气污染特征及气象条件影响分析

引用本文

郭蒙蒙, 姜楠, 王申博, 段时光, 张瑞芹. 郑州市2014~2017年大气污染特征及气象条件影响分析[J]. 环境科学, 2019, 40(9): 3856-3867.

GUO Meng-meng, JIANG Nan, WANG Shen-bo, DUAN Shi-guang, ZHANG Rui-qin. Analysis of Air Pollution Characteristics and Meteorological Conditions in Zhengzhou from 2014 to 2017[J]. Environmental Science, 2019, 40(9): 3856-3867.

郑州市2014~2017年大气污染特征及气象条件影响分析

郭蒙蒙^1,2, 姜楠^1,2, 王申博^1,2, 段时光^1,2, 张瑞芹^1,2

1. 郑州大学化学与分子工程学院, 郑州 450001;
2. 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001

收稿日期: 2019-01-14; 修订日期: 2019-03-21

基金项目: 国家重点研发计划项目（2017YFC0212400）

作者简介: 郭蒙蒙(1991~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气环境化学, E-mail:mengmengguo2017@163.com

通信作者: 姜楠, E-mail:jiangn@zzu.edu.cn; 张瑞芹, E-mail:rqzhang@zzu.edu.cn

摘要: 根据郑州市2014~2017年大气主要污染物和气象数据的在线监测数据，分析了各污染物的浓度水平、季节变化、比值特征及气象条件影响.结果表明，2014~2017年郑州市大气中PM_2.5和PM₁₀的年均质量浓度分别为（88.1±49.8）、（95.8±60.2）、（78.6±70.3）、（72.0±53.5）μg·m^-3和（158.5±65.3）、（167.7±82.6）、（144.5±91.5）、（132.7±70.3）μg·m^-3，均超过我国年度二级标准限值的两倍左右.4年来，郑州市空气质量虽有所改善，但颗粒污染问题仍旧没有从根本上解决，且夏季O_3-8h超标问题日益突出.利用特征比值法进行来源判断，结果表明燃烧源和二次生成是郑州市大气中PM_2.5的主要贡献源，其中燃煤的贡献逐年下降，移动源的贡献逐年上升.此外，低风速、高湿度和降水少是造成大气污染严重的重要气象因素.利用潜在源贡献因子法（PSCF）和浓度权重轨迹法（CWT）分析了郑州市PM_2.5潜在来源分布及其贡献特征，结果表明，PM_2.5污染源区主要分布在河南省内的周边城市以及山西南部、陕西东部、湖北北部、山东西北部、河北南部等相邻省份，其中，近距离传输对郑州市PM_2.5的质量浓度贡献更为显著.

关键词: PM_2.5 空气质量气象条件后向轨迹潜在源分析

Analysis of Air Pollution Characteristics and Meteorological Conditions in Zhengzhou from 2014 to 2017

GUO Meng-meng^1,2 , JIANG Nan^1,2 , WANG Shen-bo^1,2 , DUAN Shi-guang^1,2 , ZHANG Rui-qin^1,2

1. College of Chemistry and Molecular Engineering, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
2. Research Institute of Environmental Science, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China

Abstract: Online monitoring data of atmospheric pollutants and meteorological parameters in Zhengzhou from 2014 to 2017 were collected to analyze the concentration levels, seasonal variations, and the ratio characteristics of atmospheric pollutants, as well as the effects of meteorological conditions on these pollutants. Results show that the annual average concentrations of PM_2.5 and PM₁₀ in the four years were (88±49.8), (95.8±60.2), (78.6±70.3), and (72.0±53.5) μg·m^-3, and (158.5±65.3), (167.7±82.6), (144.5±91.5), and (132.7±70.3) μg·m^-3, respectively, and were approximately two times higher than the grade Ⅱ annual limits set by China. Fuel combustion and the formation of secondary pollutants were the main sources of PM_2.5 in Zhengzhou. Moreover, the contribution of coal combustion was found to be decreased, while that of traffic sources increased year by year. Low wind speed, high humidity, and reduced precipitation are important meteorological factors that contribute to serious air pollution. In addition, the Potential Source Contribution Function and the Concentration-Weighted Trajectory were used to analyze the potential sources, and the contribution of these sources to the distribution of PM_2.5. The potential source areas of PM_2.5 were mainly distributed in neighboring cities and provinces, such as Shanxi, Shaanxi, Hubei, Shandong, and Hebei. The short-distance transmission was found to contribute significantly to the mass concentration of PM_2.5.

Key words: PM_2.5 air quality weather condition backward trajectories potential source analysis

近年来, 随着城市化和工业化的快速发展, 以煤炭为主的能源消耗大幅增加, 机动车保有量以及工业污染物排放量急剧增长, 我国大气环境逐渐演变为一次和二次、本地和区域并存的复合型污染^[1~3], 颗粒物特别是细颗粒物PM_2.5是导致大气能见度下降、灰霾加重、环境恶化的根本原因, 严重危害人体健康^[4~7].且夏季臭氧污染逐年加剧, 我国大气环境面临着巨大挑战.

目前, 我国大气空气质量相关研究主要集中在京津冀、长江三角洲和珠江三角洲区域.王莉莉等^[8]利用在线观测数据分析了天津滨海新区秋冬季大气污染物的浓度水平及污染来源, 指出滨海新区大气污染与局地排放和外源输送相关.肖娴等^[9]对珠江三角洲区域性空气污染过程进行了分析, 发现重污染主要受气象因素影响.佘倩楠等^[10]利用大气污染物监测数据结合气象资料和后向轨迹模式, 发现长三角地区大气重污染主要受低风速、高湿度和逆温层的影响.杨复沫等^[11]分析了北京城区和居住区PM_2.5的浓度水平、季节变化及PM_2.5与PM₁₀、TSP的比值特征, 指出冬季燃烧源和春季沙尘天气分别对细颗粒物和粗颗粒物的贡献较大.目前大量研究多针对短期重大污染事件和季节差异, 对于污染物长期的综合分析涉及较少, 中部地区的空气质量相关研究更是鲜有.根据国家环境保护部及生态环境部发布的重点区域和74城市空气质量排名显示^{[12, 13]}, 2014~2017年郑州市始终处于倒数10名中, 空气质量堪忧, 因此对郑州市大气进行研究是非常有必要的.

郑州市作为中国中部地区典型的发展中城市, 是京津冀及周边“2+26”城市中重要的综合交通枢纽.根据文献[14]的统计, 2016年末郑州市常住人口972.4万人, 城镇化率为71.0%, 比河南省和全国城镇化率分别高出22.5%和13.7%, 机动车保有量为342.8万辆, 经济结构依赖于第二产业(占比47.3%), 工业能源消费长期以煤炭为主导地位.另一方面, 郑州市属北温带大陆性季风气候, 降雨少, 风速小, 尤其冬季易出现静风和逆温现象, 不利于污染物的迁移、扩散.近年来, 郑州市政府加大了对大气污染物的管控, 空气质量整体有所好转, 但颗粒污染问题仍就没有从根本上解决, PM_2.5仍然是最大的首要污染物, 且夏季臭氧超标问题日益严重.

目前, 郑州市大气污染物的相关研究主要集中在单一污染物短期的时空分布特征及气象条件分析^[15~19], 缺乏对污染物进行长时间全面、系统、综合的研究分析.本研究采用2014~2017年郑州市国控空气质量自动监测站的常规空气质量数据, 分析郑州市大气污染物的浓度水平和污染特征, 评估该地区的空气质量状况, 利用特征比值法进行来源判断.并结合气象参数(温度、相对湿度、降水、风速和气压)分析气象条件对大气空气质量的影响, 为了进一步研究城市区域间的传输影响, 基于后向轨迹模型(HYSPLIT), 利用潜在源贡献因子(potential source contribution function, PSCF)和浓度权重轨迹法(concentration-weighted trajectory, CWT)综合分析郑州市大气中首要污染物PM_2.5的潜在污染源区, 以期为郑州市大气环境的治理提供有效的科学依据.

1 材料与方法

本研究选择郑州市自动国控空气质量监测站(图 1). 2014~2017年主要大气主要污染物PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO和O_3-8h的质量浓度数据来自中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn).温度、湿度、气压、风速和降水量的气象数据来自Weather Underground气象网站(https://www.wunderground.com).后向轨迹模型所用的气象数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS)气象数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1).

图 1 郑州市国控空气质量监测站点示意 Fig. 1 Spatial distribution of air quality monitoring stations in Zhengzhou

2 结果与讨论 2.1 污染物质量浓度变化特征

图 2展示了2014~2017年郑州市主要大气污染物的逐日变化. PM_2.5和PM₁₀的日均浓度范围分别为11~380、11~398、14~607、15~344 μg·m^-3和17~510、21~539、32~692、24~496 μg·m^-3, 最高值分别高达国家24h平均二级标准限值(75 μg·m^-3和150 μg·m^-3)的5.1、5.3、8.1、4.6和3.4、3.6、4.6、3.3倍, 超标率分别高达49%、56%、36%、28%和45%、52%、34%、30%. O_3-8h的日均浓度范围为16~190、4~246、5~266和6~273 μg·m^-3, 最高值分别是国家日最大8h平均二级标准限值(160 μg·m^-3)的1.2、1.5、1.7和1.7倍.超标天数分别为8、37、68和81d, 逐年增加, 表明臭氧污染逐年加重.本研究期间, NO₂、SO₂以及CO的污染问题较小.图 3是2014~2017年郑州市主要大气污染物的月度变化, PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂以及CO的月均浓度变化趋势大致相似, 均呈“U”型分布, 最高值出现在采暖期1月和12月, 最低值出现在7月和8月, 而O_3-8h的变化趋势与其相反, 月均浓度分布呈现倒“U”型, 最高值均出现在6月和7月.据统计, 2014~2017年PM_2.5的年均浓度分别为(88.1±49.8)、(95.8±60.2)、(78.6±70.3)和(72.0±53.5) μg·m^-3, 分别是GB 3095-2012《环境空气质量标准》年均二级标准限值(35 μg·m^-3)的2.5、2.7、2.3和2.1倍. PM₁₀是郑州市仅次于PM_2.5的主要大气污染物, 2014~2017年PM₁₀的年均浓度分别为(158.5±65.3)、(167.7±82.6)、(144.5±91.5)和(132.7±70.3) μg·m^-3, 分别是国家年均二级标准限值(70 μg·m^-3)的2.3、2.4、2.1和1.9倍.由此可以看出, 郑州市颗粒物污染问题仍旧严峻, 且臭氧超标问题日益突出.

红线为国家二级标准图 2 郑州市2014~2017主要污染物的日均浓度变化 Fig. 2 Daily average concentration of major pollutants in Zhengzhou during 2014-2017

图 3 郑州市2014~2017主要污染物的月均浓度变化 Fig. 3 Monthly average concentration of major pollutants in Zhengzhou during 2014-2017

郑州市2014~2017年主要大气污染物具有明显的季节差异(见图 4). PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO均表现出冬高夏低的变化特征, 而O_3-8h呈相反的变化趋势, 最高值均出现在夏季, 可能是由于夏季温度高, 光照强度大, 加剧光化学反应, 有利于臭氧的生成.近年来, 郑州市颗粒污染问题最为严峻.本研究期间, 除夏季外, PM_2.5、PM₁₀的平均质量浓度均处于较高污染水平[PM_2.5：春(77.5±34.2) μg·m^-3, 夏(53.5±23.6) μg·m^-3, 秋(76.8±51.8) μg·m^-3, 冬(127.6±83.8) μg·m^-3；PM₁₀：春(163.8±63.1) μg·m^-3, 夏(107.0±44.2) μg·m^-3, 秋(134.5±68.2) μg·m^-3, 冬(196.5±101.1) μg·m^-3].冬季PM_2.5和PM₁₀的平均质量浓度分别是夏季的1.8、2.2、3.2、2.7和1.4、1.8、2.4、1.9倍, 可以看出郑州市细颗粒物PM_2.5的季节变化特征显著高于粗颗粒物PM₁₀.造成颗粒污染季节差异的原因可能是供暖期间燃煤量大幅增加, 使PM_2.5、PM₁₀质量浓度急剧上升, 加之冬季气温低, 易出现静风和逆温现象, 导致颗粒污染频发.而夏季气温高, 大气对流活动加强, 有利于大气污染物的扩散, 降水量充足, 对大气污染物也具有较好的清除作用. 2015年郑州市颗粒污染最严重, 尤其冬季PM_2.5和PM₁₀的日均值分别高达(145.1±77.2) μg·m^-3和(224.8±98.6) μg·m^-3, 是国家24 h平均二级标准限值的1.9和1.5倍. 2016和2017年颗粒污染略有好转, 但臭氧超标问题逐年加重.据统计, 2017年夏季O_3-8h的日均值高达(166.3±49.2) μg·m^-3, 逐渐成为夏季最大的污染物.本研究期间, NO₂在2015年浓度水平较高, 其他年份变化不大, 而SO₂和CO的浓度水平逐年均有所改善.

从上至下依次为最大值、75%分位数、中位数、25%分位数、最小值图 4 郑州市2014~2017主要污染物的季节浓度箱式图 Fig. 4 Box plots showing seasonal concentrations of major pollutants in Zhengzhou during 2014-2017

2.2 污染物间的相关性及特征比值分析

郑州市大气污染物PM_2.5、PM₁₀与CO、NO₂、SO₂均成显著正相关, 表明它们来源相似(见表 1). PM_2.5与PM₁₀的相关性最好, 尤其冬季相关性高达0.923(P < 0.01). 2014~2017年两者全年相关系数分别为0.855、0.869、0.892和0.887(P < 0.01), 表明二者在大气中具有相似的来源及迁移转化规律.图 5是大气污染物季节浓度比值分布(PM_2.5/PM₁₀、PM_2.5/CO、PM_2.5/SO₂和SO₂/NO₂). PM_2.5/PM₁₀能够反映可吸入颗粒物中细颗粒物的含量以及细颗粒物的二次形成, 利用二者比值变化, 可以对大气污染状况进行评估^{[20, 21]}.郑州市PM_2.5/PM₁₀的4 a年均比值为0.56, 高于济南年均值0.52, 低于北京年均值0.69^[22].两者比值呈现秋冬高, 春夏低的季节差异, 表明秋冬季细颗粒物的二次形成对郑州市PM_2.5的贡献更高.本研究期间PM_2.5/PM₁₀始终处于较高水平, 表明郑州市细颗粒污染的状况依旧严峻.

表 1 2014~2017年郑州市基于日均值各污染物与气象参数的皮尔逊相关系数¹⁾ Table 1 Pearson correlation coefficient of various pollutants and meteorological parameters based on daily average value in Zhengzhou during 2014-2017

春季	PM_2.5	PM₁₀	SO₂	NO₂	CO	O_3-8h	温度	相对湿度	气压	风速	降水量
PM_2.5	1	0.663^**	0.358^**	0.502^**	0.567^**	-0.138^**	-0.093	0.317^**	-0.012	-0.359^**	-0.134^**
PM₁₀		1	0.359^**	0.481^**	0.275^**	0.012	0.020	-0.093	-0.022	-0.177^**	-0.347^**
SO₂			1	0.512^**	0.542^**	-0.270^**	-0.155^**	-0.265^**	0.148^**	-0.235^**	-0.268^**
NO₂				1	0.408^**	-0.095	-0.214^**	0.074	0.119^**	-0.554^**	-0.237^**
CO					1	-0.388^**	-0.164^**	0.301^**	0.056	-0.195^**	0.001
O_3-8h						1	0.605^**	-0.177^**	-0.449^**	-0.149^**	-0.104^*

夏季	PM_2.5	PM₁₀	SO₂	NO₂	CO	O_3-8h	温度	相对湿度	气压	风速	降水量
PM_2.5	1	0.744^**	0.266^**	0.369^**	0.583^**	0.152^**	0.037	-0.237^**	-0.089	-0.281^**	-0.168^**
PM₁₀		1	0.374^**	0.571^**	0.298^**	0.373^**	0.197^**	-0.456^**	-0.180^**	-0.270^**	-0.226^**
SO₂			1	0.473^**	0.380^**	0.122^**	-0.099	-0.669^**	0.049	-0.045	-0.185^**
NO₂				1	0.190^**	0.323^**	-0.062	-0.371^**	0.047	-0.555^**	-0.135^**
CO					1	-0.066	-0.198^**	-0.083	0.051	-0.018	-0.033
O_3-8h						1	0.359^**	-0.470^**	-0.250^**	-0.177^**	-0.245^**

秋季	PM_2.5	PM₁₀	SO₂	NO₂	CO	O_3-8h	温度	相对湿度	气压	风速	降水量
PM_2.5	1	0.905^**	0.555^**	0.601^**	0.803^**	-0.131^*	-0.257^**	0.080	0.138^**	-0.250^**	-0.208^**
PM₁₀		1	0.632^**	0.740^**	0.683^**	-0.025	-0.184^**	-0.111^*	0.124^*	-0.321^**	-0.349^**
SO₂			1	0.544^**	0.553^**	-0.175^**	-0.301^**	-0.320^**	0.248^**	-0.113^*	-0.284^**
NO₂				1	0.412^**	-0.032	-0.191^**	-0.156^**	0.131^*	-0.495^**	-0.340^**
CO					1	-0.249^**	-0.291^**	0.242^**	0.144^**	-0.100	-0.076
O_3-8h						1	0.731^**	-0.220^**	-0.583^**	-0.279^**	-0.146^**

冬季	PM_2.5	PM₁₀	SO₂	NO₂	CO	O_3-8h	温度	相对湿度	气压	风速	降水量
PM_2.5	1	0.923^**	0.205^**	0.691^**	0.786^**	-0.363^**	0.053	0.571^**	-0.252^**	-0.467^**	-0.038
PM₁₀		1	0.315^**	0.727^**	0.746^**	-0.322^**	0.124^*	0.411^**	-0.277^**	-0.445^**	-0.112^*
SO₂			1	0.392^**	0.429^**	-0.189^**	0.135^*	-0.178^**	-0.232^**	-0.250^**	-0.125^*
NO₂				1	0.634^**	-0.409^**	0.137^**	0.288^**	-0.195^**	-0.596^**	-0.088
CO					1	-0.513^**	-0.049	0.514^**	-0.232^**	-0.351^**	0.094
O_3-8h						1	0.356^**	-0.450^**	-0.058	0.227^**	-0.085
1)表示在0.05水平(双侧)上显著相关, *表示在0.01水平(双侧)上显著相关

图 5 郑州市2014~2017大气污染物的季节比值 Fig. 5 Seasonal average ratio of various atmospheric pollutants in Zhengzhou during 2014-2017

CO是惰性气体, PM_2.5/CO常用于分析PM_2.5二次形成的时间变化^[23]. 2014~2017年郑州市大气污染物PM_2.5/CO年均值为0.05~0.06, 最高值均出现在冬季, 表明冬季二次形成对PM_2.5的贡献更高. SO₂是燃煤排放的主要污染物, PM_2.5/SO₂用于研究燃煤对PM_2.5的贡献^[23].本研究期间, PM_2.5/SO₂年均值分别为2.4、3.7、2.8和3.6, 最高值均出现在夏季, 特别是2015年夏季两者比值高达7.8, 可能是夏季燃煤大量减少导致SO₂的绝对质量浓度相对PM_2.5减少得更多. NO₂是机动车尾气排放的主要污染物, SO₂/NO₂可作为固定源和移动源的空气污染指标^[24~26]. 2014~2017年SO₂/NO₂的年均值分别为0.8、0.6、0.5和0.4, 呈现逐年下降的趋势, 表明郑州市燃煤源对PM_2.5的贡献逐渐减少, 移动源对PM_2.5的贡献逐渐增加.本研究期间, SO₂/NO₂具有明显的季节变化特征, 呈现出冬>春>秋>夏的变化趋势, 表明冬季取暖期燃煤源对郑州市大气污染的贡献较高. 2014年冬季两者比例高达1.3, 后逐年降低, 2017年冬季两者比例降至0.5, 一方面说明政府对燃煤的管控有效, 另一方面, 可能是郑州市机动车数量大幅度上升导致移动源对PM_2.5的贡献增大.

2.3 气象条件影响

图 6展示了郑州市2014~2017年气象参数的月度变化, 平均温度变化范围是：2.4~28.0、3.0~27.1、0.4~28.4和2.3~29.1℃；平均相对湿度变化范围是：32.2%~80.2%、48.8%~83.0%、37.9%~75.3%和38.4%~80.9%；平均气压变化范围是：1004.7~1028.4、1005.0~1028.3、1004.0~1028.6和1004.2~1028.1 hPa；平均降水量变化范围是：0~120.4、0.8~120.1、0.3~212.4和0.5~140.0 mm；平均风速变化范围是：2.1~3.1、1.9~2.7、2.2~3.2和1.6~2.8 m·s^-1.平均温度和平均气压分别倒“U”型和“U”型分布, 最高平均温度和最低平均气压均出现在7月.

图 6 郑州市2014~2017年气象参数的月度变化 Fig. 6 Monthly variations in meteorological parameters in Zhengzhou during 2014-2017

图 7是郑州市2014~2017年气象参数的季节变化, 可以看出, 平均温度均为夏季﹥春季﹥秋季﹥冬季, 气压均呈现冬季﹥秋季﹥春季﹥夏季的季节差异.除2014年, 降水量最大值均出现在夏季, 降水是大气污染物去除的主要方式之一.相对湿度表现为夏季、秋季﹥春季、冬季, 而风速最高值均出现春季和冬季, 最低值均出现在秋季和夏季.

图 7 郑州市2014~2017年气象参数的季度变化 Fig. 7 Seasonal variations in meteorological parameters in Zhengzhou during 2014-2017

表 1同时展示了2014~2017年郑州市四季各污染物日均浓度与气象参数的皮尔逊相关系数.统计结果显示, 风速、降水量、温度和相对湿度是影响大气污染物浓度的主要气象参数, 气压对污染物浓度的影响较小.其中, 温度与O_3-8h均呈显著正相关(R:0.356~0.731, P < 0.01), 与其他污染物相关性较弱.因为温度是光化学反应的重要影响因子, 温度较高时大气光化学反应加剧, 有利于大气中O₃的生成, 夏季午后温度高, 有利于污染物的扩散^[27].夏季相对湿度与污染物浓度均呈负相关, 因为夏季相对湿度过大, 空气中的水蒸气易凝结成核发生湿沉降, 有利于大气污染物的去除^[28].除O₃外, 秋季气压与污染物均呈正相关, 冬季气压与污染物均呈负相关.湿沉降是大气颗粒物去除的主要方式, 冬季降水少, 与各污染物的相关性最差.除冬季O₃外, 风速与污染物均呈负相关, 春、冬季风速与污染物相关性最强(P < 0.01), 因为风能够加强大气流动, 有利于大气污染物的扩散、稀释与传输, 有效地降低大气污染物的浓度^[29].

图 8是根据研究阶段风向(θ)、风速(r)和首要污染物PM_2.5的小时值绘制的玫瑰图.据统计, 春、夏、秋、冬静风(< 1 m·s^-1)频率分布为17.70%、16.07%、27.57%和25.86%.春季大气污染主要与风速有关, 当风速 < 3 m·s^-1时, 不利于污染物的扩散, 导致大气中PM_2.5的平均质量浓度升高.夏季空气质量整体较好, 污染程度不高.秋季在西南、东北方向和极低风速(< 2 m·s^-1)与较高的PM_2.5浓度相关.冬季大气污染频繁发生, 北风、西北风、东北风、东南风和西南风在风速 < 4 m·s^-1时极易引发严重污染, 尤其当北风为主导方向且风速较高(3~4 m·s^-1)时, 大气污染最重, 可能是经过山西、京津冀和山东重污染城市的长距离传输会带来高浓度的PM_2.5.

填充颜色代表PM_2.5的平均质量浓度, 圆的半径(即图中数值2、4、6、8)代表每个方向上风的平均速度(m·s^-1), 轴线数值代表每个方向上风的相对频率图 8 2014~2017年郑州市小时数据风向玫瑰图 Fig. 8 Wind rose diagram based on hourly data collected in Zhengzhou during 2014-2017

2.4 潜在源分析(WPSCF和WCWT)

为了研究郑州市2014~2017年首要污染物PM_2.5的潜在污染源的分布特征, 进行了潜在源贡献因子和浓度权重轨迹分析.以郑州市环境空气质量监测站(34.75°N, 113.60°E)为受点, 设置500 m为计算起始高度, 每天00:00、06:00、12:00和18:00为计算起始时间, 分别收集研究期间郑州市全年的48 h后向轨迹进行计算.将HYSPLIT计算的气团轨迹区域网格化, 网格大小设置为0.5°×0.5°, PM_2.5限定值为国家二级日均浓度限值75 μg·m^-3, WPSCF计算结果见图 9(a). WPSCF值越大, 表示该网格区域污染轨迹占比越高, 对郑州市PM_2.5污染的影响越大. 2014年WPSCF高值区域主要集中在河南省西南部, 包括济源、三门峡、洛阳、南阳等以及陕西东南部、山西南部和湖北西北部等临省城市, 其WPSCF值均在0.6以上. 2015年WPSCF高值区域转移至河南省南部, 主要集中在信阳、WPSCF填充颜色表示该网格区域污染轨迹的占比, WCWT填充颜色代表该网格污染物的平均质量浓度(μg·m^-3)驻马店、南阳、漯河、平顶山及湖北北部、安徽西部区域, 其WPSCF值均在0.7以上, 表明区域传输对郑州市PM_2.5浓度的影响增加. 2016和2017年WPSCF数值明显降低, 且分布散乱. 2016年WPSCF高值区域向西北方向延伸, 主要分布在焦作、济源、洛阳、三门峡、平顶山及山东西部、山西南部、宁夏东部和内蒙古西南部, 其WPSCF值在0.4~0.6, 表明西北方向长距离传输对郑州市PM_2.5污染具有一定程度的影响. 2017年WPSCF高值区域明显缩小, 主要集中在济源、商丘、周口、开封及安徽北部、山西南部和山东西南部, 其WPSCF值均在0.5以下, 区域传输影响减弱.

WPSCF填充颜色表示该网格区域污染轨迹的占比, WCWT填充颜色代表该网格污染物的平均质量浓度(μg·m^-3) 图 9 郑州市2014~2017年PM_2.5的潜在来源分析 Fig. 9 Potential sources of PM_2.5 in Zhengzhou during 2014-2017

由于WPSCF只能反映潜在源区影响的大小, 无法确定对研究区域污染物浓度的贡献水平.因此, 进一步使用浓度权重轨迹分析法来确定不同区域贡献的相对大小.从图 9(b)中可以看出, WCWT相对于WPSCF结果具有较好的一致性, 但潜在源区的分布更为广泛. 2014年WCWT高值区域主要集中在安阳、焦作、济源、鹤壁、三门峡、南阳、洛阳和新乡等周边城市以及山西南部、安徽北部、山东西部和京津冀地区, 其WCWT均在90 μg·m^-3以上, 表明该区域对郑州市PM_2.5污染浓度贡献较大. 2015年WCWT数值最高, 尤其焦作、平顶山、漯河、许昌、驻马店、周口、南阳等省内城市以及山西南部、湖北北部、安徽东部和河北南部, 其WCWT均在100 μg·m^-3以上, 表明区域污染对郑州市PM_2.5污染贡献加重, 且均为近距离传输. 2016和2017年WCWT形态相似, 高值区域明显缩小, 且分布不集中. 2016年主要潜在源区分布在新乡、焦作、洛阳、鹤壁、平顶山及山西南部、宁夏东部、甘肃东北部、安徽北部、山东西部和内蒙古西南部, WCWT达到70 μg·m^-3以上. 2017年潜在源区WCWT值最小(< 90 μg·m^-3), 区域污染明显减弱.潜在源区主要分布在济源、洛阳、焦作、开封、商丘及山西南部、湖北西北部、安徽北部和山东西南部, WCWT值在60~90 μg·m^-3.根据结果分析可知, 2014~2017年WPSCF和WCWT高值分布范围均呈现先增大后缩小的变化特征, 2015年污染物的区域传输对郑州市PM_2.5浓度的贡献最大, 随后逐年改善.此外, 短距离传输的WCWT值明显高于长距离传输, 表明短距离传输对郑州市PM_2.5浓度的贡献更显著.

3 结论

(1) 郑州市大气颗粒物污染虽有所改善, 但并未从根本上得到解决, 且臭氧污染逐年加剧.大气污染物的浓度水平、比值分布均具有显著的季节变化特征.统计分析得出郑州市燃烧源和细颗粒物的二次形成对PM_2.5的贡献较高, 且燃煤的贡献率逐年下降, 交通源的贡献率逐年增加.

(2) 气象条件对大气污染物的影响具有季节性差异.夏季温度高、降水多有利于大气污染物的去除, 冬季静风频率高、降水少是造成颗粒物污染频发的重要因素.

(3) 郑州市2014~2017年WPSCF和WCWT分布特征类似, 高值分布区域均呈现先增大后缩小的特征. PM_2.5污染源区主要分布在焦作、济源、洛阳、平顶山、漯河、新乡等省内周边城市以及山西南部、陕西东部、湖北北部、山东西北部、京津冀等相邻省份, 其中短距离传输对郑州市PM_2.5污染的贡献更为显著.

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