2019, Vol. 40
2. 扬州大学环境科学与工程学院, 扬州 225127
2. School of Environmental Science and Engineering, Yangzhou University, Yangzhou 225127, China
氨(NH3)挥发是氮素循环最主要的损失途径之一[1~3], 全球通过NH3挥发途径导致的氮肥损失占全年施氮量的14%[4], 中国则高达10%~50%[5].挥发到大气中的NH3是一种活性氮成分, 对大气和生态系统均有广泛的影响[6~8].有研究表明, 肥料的种类及形态、施肥方式、施肥量、气候条件和土壤性质等决定土壤NH3挥发速率和挥发量[9, 10].此外, 种植和管理因素也会影响NH3排放[11~13], 其根本在于通过影响土壤的铵态氮(NH4+-N)含量及土壤对NH4+/NH3的吸附能力[14, 15], 进而影响NH3挥发.
近年来的研究结果表明, 生物炭孔隙结构良好且具有较大的比表面积, 施入土壤后能够吸附NH+4[16, 17], 在一定程度上对土壤中氮素的转化和损失途径具有显著影响[18].施入土壤中的生物炭, 其表面的酸性官能团可与NH3发生中和, 使得NH3被生物炭吸附[19].同时, 添加生物炭使得土壤中有机质含量增加, 具有吸附能力的腐殖质也增加, 使得土壤中的NH4+-N减少, 从而使土壤的NH3挥发量减少[20].当然也有研究表明生物炭的添加会增加土壤NH3挥发, 这是因为当土壤中施入大量的生物炭时会导致土壤色度改变, 土壤变黑后其吸热能力增强, 从而使得土壤的NH3挥发量增加[21].
目前, 土地供需矛盾日益突出, 盐碱地的防治与开发利用备受关注, 改良盐碱地将其向农业土地资源扩展, 可有效解决土地供需不足.黄河三角洲地区分布着不同土体结构和盐渍化程度不一的各类盐渍土, 黄河冲积年均造地1.5万亩[22].然而, 有关生物炭对黄河三角洲盐碱土壤NH3挥发的影响报道甚少.因此, 本实验通过室内连续培养的方式, 探究生物炭的种类、添加量、施肥种类对盐碱土壤NH3挥发的影响, 以期为减少盐碱农田NH3挥发, 提高氮肥利用率和减少氮面源污染提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 供试土壤和生物炭供试土壤采自山东省东营市利津县的盐碱农田(37°14″N, 118°52″E), 土壤质地为粉土.采集时去除表层浮土后, 取0~20 cm表层土壤, 供试土壤理化性质按照土壤农业化学分析方法测定[23], 测得的土壤理化性质如表 1所示.
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表 1 供试土壤(0~20 cm)理化性质 Table 1 Basic properties of the top soil (0-20 cm) |
生物炭原材料为黄河三角洲地区普遍种植的水稻和棉花两种作物秸秆.分别将一部分材料洗净烘干后放入马弗炉, 先升温30 min至200℃保温1 h, 再升温20 min至300℃保温4 h, 断电后30 min冷却至室温, 制得棉花300℃和水稻300℃两种生物炭, 分别标记为CB-300和RB-300.另一部分材料洗净烘干后放入马弗炉, 先升温30 min至200℃保温1 h, 再升温80 min至600℃保温4 h, 断电后30 min冷却至室温, 制得棉花600℃和水稻600℃两种生物炭, 分别标记为CB-600和RB-600.制得的生物炭冷却后粉碎过1mm筛备用, 测得的生物炭理化性质如表 2所示.
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表 2 供试生物炭理化性质 Table 2 Basic properties of the biochar |
1.2 实验设计 1.2.1 NH3挥发捕获装置的回收率
NH3挥发捕获装置改良于通气法[24], 采用磷酸-甘油吸收法捕集和KCl浸提的方法[25].捕集瓶为高17 cm、直径7.8 cm的圆柱型瓶子, 瓶盖一侧带有2 cm的小孔.在编号依次为0、1、2、3、4、5和6的NH3挥发捕获装置瓶底各放一个15 mL的小烧杯, 依次加入10 mL 0.01、0.01、0.01、0.01、0.1、0.1和0.1 mol·L-1的NaOH溶液于小烧杯, 随后依次加入5 mL含N分别为0、50、100、200、400、800和1 600 mg·L-1的硫酸铵溶液于NH3挥发捕集瓶底.迅速盖上含5 mL捕集液(50 mL磷酸, 40 mL丙三醇, 定容至1 L)的实验海绵(直径为8 cm, 厚度为3 cm), 安装上带有直径2 cm小孔的杯盖(小孔塞上浸满捕集液的海绵, 用于隔绝空气中的NH3), NH3挥发捕获装置如图 1所示.轻轻摇晃瓶底打翻小烧杯使两种溶液混合, 每组处理重复3次, 将所有捕集瓶放在22℃±0.5℃的光照培养箱中连续培养24 h.
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1. 15 mL小烧杯(内含10 mL NaOH溶液); 2.实验海绵(直径为8 cm, 厚度为3 cm); 3.带2 cm小孔的杯盖; 小孔塞上浸满捕集液的海绵, 用于隔绝空气中的NH3 图 1 NH3挥发捕获装置示意 Fig. 1 Schematic diagram of NH3 the volatilization capture device |
称取一系列50.00 g(Techcomp YP502N)供试土壤于实验瓶中, 按照实验设计施加肥料.本实验共设5个处理, 分别为：①不添加肥料的空白处理CK, 只添加10 mL去离子水于实验瓶中; ②表施400 mg·kg-1的尿素颗粒(以N计, 下同), 先添加10 mL去离子水后将0.042 9 g(Sartorius BSA124S-CW)尿素颗粒均匀洒施在土壤表层[8, 16]; ③表施400 mg·kg-1的硫酸铵颗粒, 先添加10 mL去离子水后将0.094 4 g硫酸铵颗粒均匀洒施在土壤表层; ④表施400 mg·kg-1的尿素水溶液, 均匀洒施10 mL 4.290 0 g·L-1的尿素水溶液于土壤表层; ⑤表施400 mg·kg-1的硫酸铵水溶液, 均匀洒施10 mL 9.438 0 g·L-1的硫酸铵水溶液于土壤表层.随后迅速安装上含5 mL捕集液的实验海绵, 每组处理重复3次, 将所有实验瓶随机排列放置于22℃±0.5℃的光照培养箱中连续培养31 d.为更好地模拟田间情况, 在实验期间除刚开始时添加去离子水, 使土壤含水量为田间持水量的80%外, 不再添加去离子水.完成施肥后即实验开始并记为第1 d, 随后采样时间依次为第3、5、7.5、11、16、21、26和31 d.
1.2.3 生物炭对盐碱土壤NH3挥发的影响本研究设计为多因素组间实验：①生物炭种类包括4种, 分别为CB-300、CB-600、RB-300和RB-600; ②生物炭添加量包括4种分别为0%、0.5%、1%和2%; ③施肥种类包括两种, 分别为表施10 mL 4.2900 g·L-1尿素水溶液和表施10 mL 9.4380 g·L-1硫酸铵水溶液.其中, 不添加生物炭只添加肥料的处理为空白处理.
称取一系列50.00 g供试土壤于实验瓶中.按照实验设计, 分别将预先称量好的生物炭添加至实验瓶, 与土壤混匀后分别添加10 mL肥料水溶液, 随后迅速安装上含5 mL捕集液的实验海绵.每组处理重复3次, 将所有实验瓶随机排列放置于22℃±0.5℃的光照培养箱中连续培养16 d.为更好地模拟田间情况, 在实验期间除刚开始时添加去离子水, 使土壤含水量为田间持水量的80%外, 不再添加去离子水.完成施肥后即实验开始并记为第1 d, 采样时间依次为第3、5、8、11和16 d.
1.3 NH3挥发的测定挥发出来的NH3被捕集于海绵中, 将海绵放入23 cm×30 cm的塑料密封袋中, 分两次加入100 mL 1mol·L-1的KCl溶液浸提, 并用连续流动分析仪(AutoAnalyzer 3 HR, SEAL, USA)测定浸提液中NH4+-N的含量.
NH3挥发捕获装置回收率计算如下：
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(1) |
式中, R为NH3回收率(%), m为单个氨挥发捕集装置收集的氨量(mg), c0为实验开始时添加硫酸铵溶液的初始浓度(mg·L-1), V0为实验开始时添加硫酸铵溶液的体积(5 mL), c1为实验结束时瓶内溶液的浓度(mg·L-1), V1为实验结束时瓶内混合液的体积(mL).
土壤NH3挥发速率计算如下：
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(2) |
式中, S为NH3挥发速率[mg·(kg·d)-1], m为浸提液中铵态氮的含量(mg·kg-1), t为时间(d).
土壤NH3挥发总量计算如下：
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(3) |
式中, A为NH3挥发总量(mg·kg-1), S为NH3挥发速率[mg·(kg·d)-1], t为时间(d).
1.4 数据处理与分析实验数据采用Excel 2018和SPSS 24进行处理分析, 计算其标准偏差, 组间采用最小显著差异法(LDS)进行多重比较, 显著性水平设置为0.05, 作图软件选用Origin 2017.
2 结果与分析 2.1 NH3挥发捕获装置的回收率以硫酸铵为氮源进行的NH3挥发捕集装置回收率实验, 结果如表 3所示.添加外源氮质量为0.237~7.827 mg时, NH3回收率高达99.21%~101.39%, 平均值为100.30%.表明这种改良于通气法的NH3挥发捕集装置可以充分、稳定地回收挥发的NH3.
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表 3 NH3挥发捕获装置回收率实验结果 Table 3 Recovery rates of the NH3 volatilization capture device |
2.2 肥料种类与形态对盐碱土壤NH3挥发的影响
从图 2可以看出, 表施尿素水溶液、硫酸铵颗粒和硫酸铵水溶液的处理均在第3 d时NH3挥发速率最大, 分别为17.48、16.96和8.06 mg·(kg·d)-1.随后NH3挥发速率逐渐降低, 21 d后NH3挥发过程基本完成.而表施尿素颗粒的处理在第10 d时NH3挥发速率达到峰值为13.60 mg·(kg·d)-1, 随后NH3挥发速率逐步降低, 实验结束后仍有少量的NH3产生.从图 3可以看出, 在相同施氮量下, 不同肥料种类与形态的4组处理间NH3挥发总量呈现出显著差异(P＜0.05).相较于表施肥料水溶液, 施用肥料颗粒导致的NH3挥发总量均显著增加.其中, 相较于施加尿素颗粒, 施加尿素水溶液减少了60.29%的NH3挥发; 相较于施加硫酸铵颗粒, 施加硫酸铵水溶液减少了61.40%的NH3挥发.
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图 2 肥料种类与形态对NH3挥发速率的影响 Fig. 2 Effects of fertilizer types and forms on ammonia volatilization rates |
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图 3 肥料种类与形态对NH3挥发总量的影响 Fig. 3 Effects of fertilizer types and forms on total volatilization of ammonia |
NH3挥发降低率是指在施相同肥料种类下, 相较于不添加生物炭的处理, 添加生物炭的处理减少的NH3挥发量占不添加生物炭处理的比率.从表 4可见, 添加RB-300后50.00%的处理减少了NH3挥发, 且降低率为7.14%~18.68%;添加RB-600后33.33%的处理减少了NH3挥发, 且降低率为4.19%~16.16%;添加CB-300后33.33%的处理减少了NH3挥发, 且降低率为6.49%~9.35%;添加CB-600后33.33%的处理减少了NH3挥发, 且降低率为5.65%~8.26%.可见, 添加RB-300后可有效减少NH3挥发.
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表 4 添加生物炭后的NH3挥发降低率1)/% Table 4 Percentage reduction of ammonia volatilization through the addition of biochar/% |
, 同一施肥种类(尿素、硫酸铵)下不同小写字母表示所有处理差异显著,
P＜0.05为明确NH3挥发速率随时间的变化规律, 并针对减少NH3挥发提供依据.本研究选取添加4种生物炭均减少NH3挥发的处理, 即在添加硫酸铵水溶液且生物炭添加量为0.5%下, 对添加RB-300、RB-600、CB-300和CB-600这4种生物炭分别进行NH3挥发速率的测定, 结果如图 4所示.实验开始后迅速有NH3挥发出来, 所有处理均在第3 d时NH3挥发速率最大, 且施肥后2 d的NH3挥发累计量占总挥发量的53.80%~64.02%.只添加硫酸铵不添加生物炭的空白处理NH3挥发速率为8.06 mg·(kg·d)-1; 而添加0.5% RB-300、RB-600、CB-300和CB-600生物炭的处理, 相较于空白处理NH3挥发速率降幅依次为29.16%、18.36%、17.99%和4.84%.随后NH3挥发速率逐渐降低, 在第5 d时, 不添加生物炭的空白处理NH3挥发速率为2.48 mg·(kg·d)-1, 添加0.5% RB-300、RB-600、CB-300和CB-600生物炭的处理NH3挥发速率依次为2.32、1.89、2.15和2.05 mg·(kg·d)-1.相比于最大NH3挥发速率, 降幅为59.4%~73.27%.随着时间的推移, NH3挥发速率逐渐降低.实验结束后, NH3挥发过程基本完成.
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图 4 生物炭种类对NH3挥发速率的影响 Fig. 4 Effects of biochar species on ammonia volatilization rates |
从表 4可见, 当肥料种类与生物炭种类相同时, NH3挥发降低率由正数变为负数且呈现递减的趋势, 表明NH3挥发总量均随生物炭添加量的增加呈现出现降低后增加的趋势.在生物炭添加量为0.5%时, 75.00%的处理均不同程度减少了NH3挥发且NH3挥发降低率为5.65%~18.68%, 仅添加尿素水溶液且生物炭种类为CB-300和RB-600时增加了NH3挥发.在生物炭添加量为1%时, 37.50%的处理不同程度减少了NH3挥发且NH3挥发降低率为4.19%~7.93%.而在生物炭添加量为2%时, 所有处理均增加了NH3挥发且NH3挥发增加率为6.27%~96.20%.
因此, 本研究选取施加硫酸铵水溶液且添加RB-300生物炭的处理, 分析其生物炭添加量随时间的变化规律, 结果如图 5所示.实验开始后迅速有NH3挥发出来, 且所有处理均在第3 d时NH3挥发速率最大, 且施肥后2 d的NH3挥发量占总挥发量的53.80%~61.76%.只添加硫酸铵不添加生物炭的处理NH3挥发速率为8.06 mg·(kg·d)-1, 添加0.5%、1%和2% RB-300生物炭的处理NH3挥发速率依次为5.71、7.12和8.46 mg·(kg·d)-1.随后NH3挥发速率逐渐降低.本实验结束后, NH3挥发过程基本完成.
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图 5 生物炭添加量对NH3挥发速率的影响 Fig. 5 Effects of biochar addition on ammonia volatilization rates |
从表 4可见, 相较于不添加生物炭的空白处理, 在施加尿素水溶液的条件下83.33%的处理均增加了NH3挥发, NH3挥发增加率为0.53%~57.13%.但添加0.5% RB-300和0.5% CB-600的处理分别减少7.14%和5.56%的NH3挥发.在施加硫酸铵水溶液的条件下, 58.33%的处理不同程度的减少了NH3挥发且降低率为4.19%~18.68%, 其余处理增加了NH3挥发且增加率为6.94%~96.20%.
因此, 本研究比较了在添加0.5%的RB-300生物炭下, 不添加肥料、添加尿素水溶液、添加硫酸铵水溶液这3个处理的NH3挥发速率, 结果如图 6所示.从中可见, 不添加肥料的处理, NH3挥发速率在0.16~0.33 mg·(kg·d)-1之间.而添加尿素和硫酸铵的处理, 呈现出相同的速率趋势, 均在第3 d NH3挥发速率最大, 分别为15.90 mg·(kg·d)-1和5.71 mg·(kg·d)-1.随后NH3挥发速率迅速降低, 在第5 d时, NH3挥发速率的减幅为85.91%和60.95%, 且施加硫酸铵的处理NH3挥发速率开始呈现大于施加尿素的处理.
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图 6 施肥种类对添加生物炭后的NH3挥发速率的影响 Fig. 6 Effects of fertilizer types on ammonia volatilization rates in soil after biochar addition |
改良后的NH3挥发捕集装置, NH3回收率高达99.21%~101.39%, 平均值为100.30%.说明可以有效地捕集挥发的NH3, 从而为接下来的实验提供可靠的技术支持.在肥料形态对盐碱土壤NH3挥发影响的实验中, 施加肥料水溶液可以有效地减少NH3挥发[26], 且相较于传统的施加肥料颗粒可以减少60%左右.推测是因为肥料颗粒施入土壤后, 尿素会在土壤表面发生水解产生氨气, 硫酸铵颗粒含有NH4+, 会在土壤表面的固-液-气界面向气态NH3转化.肥料水溶液可以随水分进入土壤内部, 减少了在固-液-气界面向气态NH3的转化, 从而有效的降低了NH3挥发[27].同时结合水肥一体化技术的灌溉施肥的肥效快、养分利用率提高的优点, 可以避免肥料施在较干的表土层易引起的NH3挥发损失、溶解慢等造成的肥效发挥慢的问题, 尤其可以改善铵态氮和尿素态氮肥施在地表NH3挥发损失的问题[28, 29].
在探究生物炭对NH3挥发影响的实验中, 盐碱土壤NH3挥对不同种类生物炭的响应有很大差异.目前其它一些有关生物炭调控土壤NH3挥发的研究结果也不尽相同[30~32], 这些差异与供试生物炭自身特性、土壤类型以及生物炭与不同土壤体系的相互作用所形成的不同环境条件有关[33, 34].比较添加RB-300、RB-600、CB-300和CB-600这4种生物炭, 添加RB-300的处理NH3挥发降低率最大, 故RB-300是最有效的生物炭材料.随着生物炭添加量的增加, NH3挥发总量均先降低后显著增加.推测原因是常规条件下热解的生物炭pH偏高.本实验使用未经酸化处理的生物炭, 在生物炭添加量过高时, NH3挥发挥总量更大[35, 36].在施加相同生物炭的前提下, 施加硫酸铵水溶液的处理比施加尿素水溶液的处理对减少NH3挥发更有效.推测原因是硫酸铵含有NH4+, 施用后可以直接被土壤吸附利用, 而尿素溶液需要在土壤脲酶的作用下才能产生NH4+.在这个过程中消耗H+, 肥料周围伴有pH增高的现象, 会导致向气态NH3转化的增加, 从而导致其较高的NH3挥发产生[37, 38].
除此之外, 在盐碱土壤中盐分会降低脲酶活性, 从而影响NH3挥发速率[39, 40].本研究在实验室控制条件下探讨了生物炭对NH3挥发的影响, 但是, 田间条件下生物炭输入对土壤NH3挥发的影响及土壤铵态氮的响应目前仍然不清楚, 本研究可为田间条件下降低NH3挥发提供有效理论依据, 进而为生物炭及水肥一体化的使用提供技术支持.
4 结论在相同施肥量下, 相较于施加尿素和硫酸铵颗粒, 施加尿素和硫酸铵水溶液的处理分别减少了60.29%和61.4%的NH3挥发.施肥类型为硫酸铵水溶液且添加0.5%的RB-300生物炭的处理, 可减少18.68%的NH3挥发, 且随着生物炭添加量的增加, NH3挥发总量呈现出减低后显著增加的趋势.相比于施加尿素水溶液, 施加硫酸铵水溶液减少NH3挥发效果更明显.
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