2019, Vol. 40
2. 中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室, 南京 210008
, GENG Xue1 , WANG Hong-wei2 , GONG Wan-qing2 , WEN Shuai-long2 , ZHONG Ji-cheng2
, LI Da-peng1
2. State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Science, Nanjing 210008, China
水体沉积物作为自然界水生生态系统中的重要组成部分, 既是水体污染物的“汇”, 亦是水环境污染潜在的“源”, 沉积物是磷元素在水生生态系统中迁移转化的载体, 在磷的地球化学循环中扮演着重要的角色[1].沉积物-水界面是环境沉积相与水相间的转换区, 是溶解性物质在地球化学循环与生物体系间进行耦合作用的最初场所, 也是水生生态系统物质循环不可或缺的环节[2].当湖泊环境中氧化还原电位、溶解氧含量、温度和微生物作用等条件发生改变时, 均会引起赋存于沉积物中的磷污染物向水体释放.
底泥疏浚是沉积物污染修复的有效手段之一, 因能通过去除富含污染物的表层沉积物来控制污染物的释放或减少污染物生物有效性而被广泛应用[3].底泥疏浚后新生表层与疏浚前表层沉积物相比, 沉积物的物理、化学和生物的性质都发生了根本的变化[4, 5], 从而对沉积物中生源要素的循环过程产生重要的影响[6].许多研究已经对底泥疏浚所产生的环境效应问题进行了评价[7, 8], 底泥疏浚对内源负荷的控制并不都是成功的[9, 10].由于底泥疏浚效果受到多种因素的干扰, 因而其控制效果饱受争议, 主要影响因素包括疏浚过程中底泥的再悬浮、疏浚工程残留污染底泥、新生表层底泥污染物的释放以及外源污染物的持续汇入等[11], 其中, 外源颗粒物的汇入对疏浚效果影响最大[12].悬浮颗粒物因其粒径小、比表面积大而极易吸附污染物质, 颗粒物所吸附的污染物活性较大[13, 14], 在疏浚新生表层的长期累积会导致泥水界面污染的再恢复, 使其重新成为湖泊的内源污染.
关于底泥疏浚对磷的控制效应及机制有学者已经开展了一些研究[15~18], 但这些研究通常是在实验室内进行的疏浚模拟实验, 事实上室内的疏浚模拟实验不能完全模拟湖泊原位的环境条件, 而且这些研究大多没有顾及到疏浚后外源颗粒物的输入对沉积物-水界面磷的迁移转化产生何种影响.根据现状, 本文以太湖梅梁湾河口湖区污染沉积物为研究对象, 采用野外原位疏浚模拟实验, 分析疏浚后新生表层磷的迁移转化过程以及外源输入条件下对其的影响, 探讨疏浚对内源磷释放的控制效果, 以期为湖泊疏浚工程决策及疏浚后流域尺度上的外源控制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究点概述太湖作为我国的第三大淡水湖泊, 在整个流域的蓄洪、水产养殖、旅游及水资源供给等方面发挥着重要作用[19].本研究采样点(31°31′33.9″N, 120°12′35.2″E)位于太湖北部梅梁湾近鼋头渚风景区, 研究湖区是无锡城市供水的重要水源地, 但也是太湖富营养化最严重的湖湾之一.梅梁湾北通梁溪河, 西接直湖港与武进港, 其中, 直湖港是太湖污染物汇入量最大的入湖河流之一, 梁溪河横贯无锡市区, 是城市生活污水等的主要输出路径[20].太湖流域经济的高速发展, 城市生活污水及工农业污废水等排入湖体, 致使水体水质恶化, 污染物于底泥大量蓄积, 对饮用水源地水质安全构成严重威胁.
1.2 样品采集及预处理本研究沉积物样品于2018年1月在太湖梅梁湾内湾采集(图 1).沉积物柱样利用大口径柱状采样器($φ$ 90 mm×500 mm)采集, 实验共采集42根泥柱, 其中一半柱样用绞吸泵吸除表层30 cm, 制作成模拟疏浚30 cm柱样(根据太湖梅梁湾实际疏浚深度确定), 采用上顶法将表层20 cm沉积物移入有机玻璃管内($φ$ 90 mm×200 mm), 此部分为疏浚柱样, 其余柱样直接利用上顶法制成未疏浚柱样.在部分未疏浚与疏浚柱样上覆800目筛绢(每隔30 d进行筛绢的更换), 可有效阻绝悬浮颗粒物的进入, 另外, 利用悬浮颗粒物捕获器(8个口径为6 cm, 高度为15 cm玻璃瓶)在柱样采集点原位采集悬浮颗粒物用于实验的相关研究.本实验共设置4个处理组：①U, 无外源颗粒物输入的未疏浚柱样; ②D, 无外源颗粒物输入的疏浚柱样; ③U+S, 有外源颗粒物输入的未疏浚柱样; ④D+S, 有外源颗粒物输入的疏浚柱样.经处理后的柱样重新置于太湖湖泊生态系统研究站(太湖站)所在湖体还原真实湖泊环境, 以实现湖泊原位培养效果.在实验开始后的第1、30、75和210 d分别采集已预处理的沉积物柱样(3个平行), 送回实验室后进行静态释放实验及间隙水采集, 然后将表层4 cm沉积物以1 cm间隔进行分层, 其余以2 cm间隔分层.分层的样品待完全冷却后经冷冻干燥并利用玛瑙研钵研磨过100目尼龙筛后待测.
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图 1 太湖采样/培养点位示意 Fig. 1 Sampling sites and in-situ experimental locations in Taihu Lake |
将湖泊原位培养的各个处理柱样取出后迅速无扰动地运回实验室, 原位采集间隙水采用根据渗透平衡原理建立的高分辨率Peeper技术[21]. Peeper装置由30个小室组成(30 mm×2.5 mm×2 mm), 相邻小室中心间隔4 mm[22], 两侧覆盖0.45 μm硝酸纤维膜, 室内封装去离子水, 将Peeper装置浸没于封闭的去离子水桶中充N2约1 h后将其垂直插入不同处理的沉积物柱样中, 待膜两侧可溶性离子与分子交换达到平衡后(约48 h)取出Peeper装置, 利用移液枪穿孔抽取适量间隙水进行元素分析[23].
1.4 静态培养实验将湖泊原位培养的各个处理柱样取出后迅速无扰动地运回实验室, 通过静态培养实验探究底泥内源磷的释放情况, 在实验室条件下, 利用虹吸法将有机玻璃柱中柱状泥样上覆水缓速抽去, 再利用虹吸法沿管壁小心滴注已过滤好的采样点原位底泥上覆水, 缓速滴加直至液面距泥水界面20 cm处停止, 标注刻度, 所有柱状样均竖直置于固定铁架内, 放入循环水浴恒温器中并设定与野外采样时湖泊水体温度一致, 蔽光敞口培养, 此外利用空调调节实验室温度使其也保持一致.取样时间设定为0、12、24、36、48、60和72 h, 每次取样在水柱中部抽取的体积为50 mL, 取样结束后需加入过滤好的采样点原位底泥上覆水50 mL至标注刻度, 并用0.45 μm玻璃纤维滤膜(Whatman GF/C)抽滤后作相关分析.底泥中PO43--P的释放通量计算公式如下[24]：
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式中, F为释放通量, mg·(m2·d)-1; V为上覆水体积, L; cn、c0和cj-1分别为第n次、初始和第j-1次采样时某物质的质量浓度, mg·L-1; ca为水样中所添加物质的质量浓度, mg·L-1; Vj-1为第j-1次采样体积, L; A为泥水界面面积, m2; t为释放时间, d.
1.5 样品分析方法沉积物中总磷(TP)的测定采用过硫酸钾消解法[25], 总氮(TN)的测定采用碱性过硫酸钾氧化法[26]; 根据Rydin法[27]测定磷形态, 分级提取得到的磷形态包括弱结合态磷(Lb-P)、铁结合态磷(Fe-P)、铝结合态磷(Al-P)、有机磷(Org-P)、钙结合态磷(Ca-P)和残渣态磷(Res-P), 可移动磷(Mobile-P)为Lb-P、Fe-P和Org-P的总和.
间隙水中PO43--P浓度的测定在96孔板酶标仪(Biotek Epoch, Winooski, VT, USA)中进行.静态释放实验水样采用流动注射分析仪(SKALAR SANPLUS, 荷兰)分析测定.
1.6 数据分析与统计应用Origin 8.0和ArcGIS 10.2软件进行本研究相关图形的绘制, 并应用SPSS 22.0软件对本研究中相关实验数据进行统计分析及处理.
2 结果与讨论 2.1 表层沉积物营养盐特征从表层沉积物TP、TN含量的垂向分布来看(图 2和图 3), 原始沉积物柱样表层TP含量为544.91mg·kg-1, 处于中度污染状态, 有研究表明, 当湖泊沉积物中TP含量超过500mg·kg-1时, 通常表明此污染程度应加以疏浚措施[28], 疏浚30 d后效果较为显著, 疏浚组较未疏浚组表层2 cm沉积物TP含量均有大幅降低, 有外源组与无外源组分别由555.94mg·kg-1、568.68mg·kg-1降至364.17mg·kg-1、353.45mg·kg-1, 降比分别达到了35%和38%, TN含量也由1 608.76 mg·kg-1、1 989.09mg·kg-1分别降至1 378.52 mg·kg-1、1 261.52mg·kg-1, 降比分别达到了15%和37%, 无外源组较有外源组的TP、TN含量下降比大; 实验75 d后发现, 有外源组表层含量高于无外源组, 且其各自疏浚组较未疏浚组含量的降比也是同样的规律; 实验210d后, 疏浚对TP和TN保持着较好的控制效果, 有无外源组TP降比依然可分别达到39%和32%, TN降比为45%和5%, 在无外源输入的条件下TP和TN含量均有一定的降低, 但经疏浚处理后其效果更加显著, 因而疏浚后阻止外源颗粒物输入对沉积物TP和TN的控制产生着积极的影响.在有外源输入的条件下, 夏季表层沉积物TP、TN含量要高于冬春季, 夏季雨水充沛, 湖区周围耕地化肥的施用, 旅游活动频繁, 生活污水和农业面源污染等因素都会使得湖泊中氮磷含量的增加.
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图 2 沉积物中TP含量垂向分布特征 Fig. 2 Profile characteristics of the TP content of the sediments |
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图 3 沉积物中TN含量垂向分布特征 Fig. 3 Profile characteristics of the TN content of the sediments |
从沉积物磷形态分布可看出(图 4), 经疏浚后, 表层沉积物可移动磷(Mobile-P)含量显著降低, 自实验开始至75 d, 表层2 cm沉积物中Mobile-P含量降比均可达38%以上, 有无外源组Mobile-P含量变化较为相似; 至210 d, D+S和D组较U+S和U组可移动磷含量降比分别高达60%和60%, U+S和D+S组较U和D组Mobile-P含量高, 其疏浚组与未疏浚组含量分别增加了64%和64%, 原因是外源沉降的悬浮颗粒物中Mobile-P含量明显高于表层沉积物, 颗粒的沉降增加了其表层Mobile-P含量.
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图 4 沉积物磷形态分布特征 Fig. 4 Profile characteristics of the phosphorus fraction in the sediments |
由图 5发现, 变化的Mobile-P含量以Fe-P为主, Org-P次之, Lb-P含量较低不足总磷的1‰.这3种潜在可移动态磷易受到环境条件变化的影响, 易于在沉积物-水界面之间进行迁移转化[29]. Lb-P主要是沉积物矿物颗粒表面吸附的磷酸盐, 包括间隙水中的溶解性磷、CaCO3结合的磷及沉积植物碎屑中菌体细胞降解所析出的磷[30].在3种潜在可移动态磷中尽管Lb-P降低的含量是最少的, 但其含量的降比较其余两种形态磷要大得多.统计发现, D和D+S组Lb-P含量显著低于U和U+S组, 实验75d后, 有无外源组Lb-P含量的降比高达85%和97%, 实验210d后降比也达到了22%和36%. Lb-P作为沉积物-水界面磷循环的直接贡献者, 在水土界面很活跃, 极易与沉积物间隙水中的溶解态磷发生交换作用并迁移进入上覆水体, 通常被认为沉积物-水界面磷释放通量的重要指示指标[31].
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图 5 表层沉积物Mobile-P中磷形态变化 Fig. 5 Changes in the phosphorus fractions of Mobile-P in the surface sediments |
表层沉积物Fe-P含量在210 d后有了明显的降低, 浅水湖泊沉积物-水界面是一个相对不稳定区域, 底栖生物扰动和水动力扰动是造成该界面不稳定的主要因素, 底栖生物扰动改变了沉积物-水界面氧化还原环境, Parkins等[32]的研究发现, 当氧化还原点位降至200 mV以下, Fe-P存在释放的可能性, 通过Unisense微电极系统对沉积物-水界面氧化还原电位进行微尺度剖面分析发现, 4种处理柱样的表层沉积物的氧化还原电位均小于200 mV.实验210 d正值夏季, 水动力条件较强, 表层沉积物受水动力扰动发生再悬浮, 也可能加剧Fe-P的释放.有研究发现, 夏季太湖上覆水pH明显高于冬春季, 在碱性条件下, 铁铝氧化物表面对磷酸根的亲和力降低, OH-离子更易占据矿物表面的吸附位, 致使磷酸根释放量的增加[33]. Fe-P作为一种潜在活性磷, 易受环境变化的影响, 在富氧环境下铁易以Fe3+存在[34], 微生物对有机质的降解以及微生物本身的呼吸作用大量消耗氧气, 导致界面处氧浓度降低[12], 致使Fe3+被还原为Fe2+, 促使Fe-P的释放[35], 这也解释了受颗粒物沉降的表层有机质更高的外源组Fe-P含量较无外源组低.
Org-P是沉积物中磷及有机质的重要组分, Org-P经磷酸酶水解、细菌降解或光解等作用后很快地转化成生物活性磷, 通过间隙水向上覆水体迁移释放, 从而维持浮游生物的生长, 在水体中重新参加循环[36~38].有机质作为Org-P的重要载体, 其附着作用对沉积物磷的固定会产生很大的影响, 直接影响Org-P含量[39].实验75 d后发现, 有无外源组Org-P含量较30 d均有大幅减少且U+S和D+S组降比更大, 这可能是因为颗粒物的沉降导致界面有机质的累积, 磷酸酶的活性得以提升从而促进了酶可水解磷的水解[40], Org-P被释放, 进一步矿化后进入上覆水体[41].实验210d后发现, U+S和D+S组Org-P含量分别较U和D组高, 这可能是因为时值夏季, 颗粒物的沉降以及水体中浮游生物死亡后其残体在沉积物表层大量累积, 有机质的累积速率超过了其矿化水平, 吸附的有机磷迅速埋藏[42], 而D和D+S组因孔隙度较U和U+S组小, 吸附量减少, 使其含量变化差异不显著.
Al-P是沉积物中铝与其氧化物或者氢氧化物相结合的磷, Al(OH)3是其主要存在形式, 不仅具有较高的吸附能力, 且可在好氧和厌氧条件下稳定存在, 但其对氧化还原电位不敏感, 在有氧和无氧环境下均较稳定, 释放潜力也小于Fe-P和Lb-P[43], 有研究发现, 疏浚后Al-P含量有一定的下降, 这可能是由于疏浚改变了泥水界面性质, 打破其原有动态平衡, 铝结合态磷化学键被打断而转化成磷酸根盐释放[35]; Ca-P作为一种典型的惰性磷, 其主要来源于陆源输入的碎屑岩以及自生磷灰石, 一般水力条件下很难释放, 也难以被生物利用, 只有在pH值较低的条件下才有被释放的可能[44], 但有研究发现, 疏浚后Ca-P含量明显增加, 且其占TP比重更大, 这可能是由于有机磷矿化分解释放的磷酸盐被沉积物中活性Ca2+等吸附并结合, 进而转化为Ca-P[35], 当氧化还原电位和盐度下降Fe-P被活化, 会与Al3+和Ca2+等相结合, 沉积物中Fe、Al和Ca等含量受人为污染或其他因素影响而发生改变, 磷就会在不同形态间发生释放及重组, 从而实现磷形态间的转化[2]; Res-P是最稳定的难释放态磷, 即使环境条件变化也很难释放, 与其他形态磷的转化量也很小, 潜在活性磷若转化为Res-P则其将被永久固定于沉积物中, 因而Res-P也被称为永久结合态磷[2], 随着时间的迁移, 底泥中的易释放态磷存在着向难释放态磷转化的趋势.
2.3 间隙水PO43--P浓度及沉积物-水界面磷释放通量沉积物-水界面磷酸盐的迁移扩散主要以间隙水为媒介, 上覆水体与沉积物间隙水中的PO43--P存在一定的浓度梯度, 在其作用下沉积物中的磷可能会由间隙水向上覆水扩散而进一步影响水体水质[45].间隙水PO43--P浓度变化见图 6, 研究发现, 原始柱样下层间隙水中PO43--P浓度要高于上层, 因而疏浚后表现为疏浚组间隙水PO43--P浓度高于未疏浚组; 30 d后(即2月), U+S和U组与D+S和D组间隙水PO43--P浓度分别相似, 且疏浚组间隙水PO43--P浓度依然高于未疏浚组; 至75 d(即4月), 疏浚组与未疏浚组间隙水PO43--P浓度差继续缩小, 疏浚组间隙水PO43--P浓度仅略高于未疏浚组, 且其浓度保持在相对较低的水平; 实验210 d后(即8月), D组间隙水PO43--P浓度依然保持着较低的水平0.11~0.29 mg·L-1, 其随季节差异并不显著, 而其余各组在夏季维持着较高的浓度, 且均在2~3 cm底泥层出现峰值; U+S、U和D组间隙水PO43--P浓度随季节差异较大, 浓度范围分别为0.16~1.81、0.13~1.44和0.11~1.27 mg·L-1.
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图 6 间隙水PO43--P浓度剖面变化 Fig. 6 Changes in the concentration of PO43--P profiles in the pore water |
随着实验的进行发现疏浚组与未疏浚组间隙水PO43--P浓度差异逐渐减小, 夏季呈现出疏浚组间隙水PO43--P浓度较未疏浚组低的现象, 疏浚效果得以显现.由于下层底泥孔隙度小密实程度高减弱了其向上覆水体的释放能力, 因而实验初期表现出疏浚组间隙水PO43--P浓度高于未疏浚组的现象, 疏浚后新生表层直接与氧气浓度较高的上覆水体接触, 使其泥水界面氧化还原电位上升, 表层会形成新的氧化层, 可对下层间隙水向上覆水体释磷起到一定程度的抑制作用[17], 这在无外源组得到了很好地体现, 而有外源组因受悬浮颗粒物沉降, 颗粒物中有机物含量高且附着大量微生物, 有机质的分解、微生物的繁殖等致使新生氧化层遭到破坏[46], 因而其效果不如无外源组明显; D组间隙水PO43--P浓度保持着较低的水平, 这与其氧气渗透深度大存在一定关系, 研究发现, D组表层底泥氧气渗透深度达到了7 mm, 远大于其余各组, 其余组间隙水中PO43--P浓度呈现先增加后减小的趋势, 在深度2~3 cm处出现峰值, 间隙水中PO43--P浓度与其对应分层沉积物中Fe-P含量在0.05水平上显著正相关, 在缺氧或厌氧的沉积物中, Fe-P和较易分解的含磷有机物, 可分别通过Fe3+的还原以及有机质的分解实现游离态磷酸盐的释放[47].
界面PO43--P释放通量变化见图 7, 有外源组呈现出一定的季节性变化, 与间隙水PO43--P浓度变化较相一致.实验30d内, 沉积物对上覆水表现为汇, 即向下的通量, 在冬春季间(30~75 d)沉积物的源-汇功能发生了转变, 沉积物从汇转变成为源, 这与余居华等[48]的研究结果一致; 实验75 d时, D和D+S组PO43--P释放通量分别大于U和U+S组, 磷由间隙水向上覆水扩散主要是由于上覆水体与沉积物间隙水中的PO43--P存在一定的浓度梯度, 间隙水PO43--P浓度剖面发现, 疏浚组浓度梯度高于未疏浚组, 这可能是导致该现象发生的主要原因; 此外, D+S和U+S组的PO43--P释放通量分别高于D和U组, 夏季更为显著, D+S和U+S组的PO43--P释放通量分别高达10.99 mg·(m2·d)-1和12.27 mg·(m2·d)-1, 阻止外源颗粒物输入后疏浚组与未疏浚组PO43--P释放通量降低了90%以上, 这是由于颗粒物以及动植物残体沉降于沉积物表层, 有机质的累积提升了微生物活性, 界面处氧浓度的降低以及磷酸酶活性的提升促进酶可水解磷的水解[40], 进而导致Fe-P和Org-P的溶解释放, 夏季温度较高, 内源负荷及释放通量的增加更为显著[49].高有机质、移动磷含量的颗粒物的持续输入与累积, 对新生界面会产生一系列负效应, 这在Liu等[12]研究中得以证实, 外源颗粒物的输入是河口湖区底泥磷通量长期增长的主要外因[50], 在对五里湖疏浚底泥15 a内控磷效果的长期跟踪研究发现, 疏浚初期疏浚表层因其较低的孔隙度、微生物活性和碱性磷酸酶活性等, 有效抑制了可移动磷的扩散与释放, 疏浚18个月后, 因颗粒物的持续输入, PO43--P释放通量恢复到疏浚前的水平[51].
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图 7 沉积物-水界面PO43--P扩散通量变化 Fig. 7 Changes in PO43--P diffusive flux across the sediment-water interface |
实验210 d后发现, D和D+S组PO43--P释放通量分别低于U和U+S组, 疏浚降低了底泥内源磷释放速率.有研究表明, 疏浚30 cm可有效控制内源磷负荷[15, 52], 减弱泥水界面磷的释放, 疏浚底泥的释磷潜力更低, 在疏浚初期磷的释放速率可降低50%以上, 尤其在夏季, 疏浚沉积物依然可保持对上覆水表现为汇的状态; 陈超等[18]对太湖西北部典型疏浚及对照湖区研究表明, 竺山湾等疏浚区PO43--P释放速率是未疏浚区的50.2%, 闾江口等疏浚区PO43--P释放速率是未疏浚区的6.4倍; Chen等[53]对疏浚6 a后的太湖梅梁湾底泥内源磷的控制效果进行了评估, 其研究表明, 4、7和1月疏浚后磷的扩散通量分别降低了77%、61%和87%, 10月无较大差异, 夏秋季藻类的降解加速了沉积物中磷的释放从而抑制了疏浚效果.本研究D+S和D组的PO43--P释放通量分别降低了11%和30%, 阻止外源输入对疏浚控制内源磷负荷起到了较好的促进作用.因疏浚效果初现, 将继续对有无外源颗粒物输入条件下的疏浚效果作长期跟踪研究.
3 结论(1) 太湖梅梁湾研究区沉积物处于中度污染状态, 实验210 d后, 疏浚对TP和TN保持着较好的控制效果, 疏浚后阻止外源颗粒物输入对沉积物TP和TN的控制产生着积极的影响.
(2) 疏浚显著降低了表层沉积物潜在可移动磷的含量, 外源组Mobile-P含量显著高于无外源组, 变化的Mobile-P以Fe-P为主, Org-P次之, Lb-P含量较低不足总磷的1‰.
(3) 夏季在有外源条件下疏浚组间隙水PO43--P浓度低于未疏浚组, 无外源组更为显著; 无外源疏浚组间隙水PO43--P浓度保持着较低的水平, 其余组间隙水中PO43--P浓度呈现先增加后减小的趋势, 间隙水PO43--P浓度与其对应分层沉积物中Fe-P含量显著正相关.
(4) 冬春季间沉积物的源-汇功能发生了转变, 沉积物对上覆水由汇转变成为源; 疏浚措施降低了底泥内源磷释放速率, 可有效控制其内源磷释放, 阻止外源颗粒物输入对疏浚控制内源磷负荷起到了较好地促进作用.
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