环境科学  2019, Vol. 40 Issue (8): 3457-3462   PDF    
引用本文
邓建国, 马子轸, 李振, 段雷, 蒋靖坤. 不同湿法脱硫工艺对燃煤电厂PM2.5排放的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(8): 3457-3462.
DENG Jian-guo, MA Zi-zhen, LI Zhen, DUAN Lei, JIANG Jing-kun. Effect of a Wet Flue Gas Desulphurization System on the Emission of PM2.5 from Coal-Fired Power Plants[J]. Environmental Science, 2019, 40(8): 3457-3462.
不同湿法脱硫工艺对燃煤电厂PM2.5排放的影响
邓建国1, 马子轸1, 李振1, 段雷1,2, 蒋靖坤1,2     
1. 清华大学环境学院, 北京 100084;
2. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084
收稿日期: 2019-01-03; 修订日期: 2019-03-15
基金项目: 国家重点研发技划项目（2018YFC0213202）
作者简介: 邓建国(1985~), 男, 硕士, 主要研究方向为污染源颗粒物排放, E-mail:fengxing.luotuo@163.com
通信作者: 蒋靖坤, E-mail:jiangjk@tsinghua.edu.cn
摘要: 湿法脱硫系统被广泛应用于火电厂脱除烟气中的SO2，一方面对烟气中的PM2.5有一定的去除作用，但同时也会产生新的颗粒物，其净效应近年来受到广泛关注.选择3台装有不同湿法脱硫工艺的燃煤机组（石灰石-石膏单塔脱硫、石灰石-石膏双塔串联脱硫以及海水脱硫），采集了脱硫系统入口和出口的PM2.5样品，分析了PM2.5的质量浓度和元素组成.根据PM2.5化学组分物质守恒建议了一种估算脱硫塔对PM2.5去除率和增加率的方法，可选择Ti、Pb、Cr和V等元素作为参照.结果表明，所测试的3种湿法脱硫系统对PM2.5的去除率较为一致（67.5%~84.4%），平均为77.1%，但增加率差别较大.其中，石灰石-石膏双塔串联系统的PM2.5增加率较低，仅为8.6%，主要是由于二级吸收塔入口烟气温度降低，脱硫浆液液滴蒸发减弱导致携带减少；海水脱硫系统PM2.5增加率为23.9%，这可能与脱硫海水不循环从而所含固体浓度较低有关；而石灰石-石膏单塔脱硫系统可能由于除雾器运行效率较差导致PM2.5增加率高达162.3%.
关键词: 固定源      脱硫塔(FGD)      脱硫浆液携带      可过滤PM2.5      元素      烟尘     
Effect of a Wet Flue Gas Desulphurization System on the Emission of PM2.5 from Coal-Fired Power Plants
DENG Jian-guo1 , MA Zi-zhen1 , LI Zhen1 , DUAN Lei1,2 , JIANG Jing-kun1,2     
1. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084, China
Abstract: Wet flue gas desulphurization (WFGD) is wildly used to control SO2 emission from coal-fired power plants. The influence of WFGD on particulate matter (PM) emission has recently drawn significant public attentions in China. In this study, PM2.5 was collected at both the inlet and outlet from three WFGD units, including a single scrubber lime-stone-gypsum FGD unit, a cascade scrubber lime-stone-gypsum FGD unit, and a seawater FGD unit. PM2.5 mass concentrations and their chemical compositions were analyzed. A method to calculate the addition and removal ratios is proposed according to the concertation of PM2.5 components, such as Ti, Pb, Cr, and V. The results indicate that the removal ratio was similar between the three WFGD units (77.1% on average). However, the addition ratio varied significantly. The performance of the cascade scrubber lime-stone-gypsum FGD unit was best, with a lower addition ratio of 8.6%, which is attributed to the weaker evaporation of desulphurization slurry droplets in their second tower under the low temperature of the flue gas. The addition ratio of the seawater FGD unit was also low (23.9%) because of its low concentration of solids in the seawater. The addition ratio of the single scrubber lime-stone-gypsum FGD system was highest, with a value of 162.3%, which was probably due to the low efficiency of the de-mister.
Key words: stationary source      flue gas desulphurization (FGD)      entrainment of desulphurization slurry      filterable PM2.5      element      dust     

在我国能源消费结构中, 煤所占的比例超过60%, 其中约53%的煤用于发电[1, 2].燃煤发电过程中会产生NOx、SO2和烟尘等污染物.目前我国霾污染严重[3, 4], 为了改善环境空气质量, 燃煤电厂实施严格的排放标准[5], 现在已几乎全部安装了烟气脱硝(主要是选择性催化还原, SCR)、除尘(主要是电除尘器, ESP)以及脱硫(FGD)设施, 而且约80%完成了超低排放改造, 排放的污染物浓度显著降低[6~8].湿法脱硫(WFGD)由于其运行稳定、经济和高效等优点, 在燃煤电厂以及其他行业被广泛使用[9, 10].目前燃煤电厂脱硫系统约90%采用以石灰石作为脱硫剂的石灰石-石膏湿法脱硫工艺, 而在我国沿海一带很多电厂使用以海水作为脱硫剂的湿法脱硫工艺.石灰石-石膏脱硫工艺主要为单塔脱硫; 而对于烟气SO2浓度较高的电厂, 双脱硫塔串联脱硫工艺应用更多.

已有研究表明, WFGD可以去除部分烟尘[11~15], 但同时由于脱硫浆液携带导致增加新的烟尘[16, 17], 进而影响最终从排放口排放进入大气中的烟尘的理化性质. Meij等[18, 19]测定了新西兰火电厂排口烟尘元素组成, 发现其中约50%来自石灰石-石膏脱硫浆液. Nielsen等[20]研究了丹麦火电厂烟尘排放特征, 发现含有很高的Ca和Na元素, 而这些元素主要来自于湿法脱硫系统, 表明有脱硫浆液被携带进入烟气中. Córdoba等[21, 22]系统地测定了燃煤电厂灰渣、石灰石浆液和石膏中无机元素的含量以及烟气中烟尘及气态无机元素的含量, 并分析了这些元素在各个源汇之间的分布规律, 发现石灰石-石膏湿法脱硫系统的浆液循环使无机元素在脱硫浆液中积累, 进而导致这些无机元素排放增加.阮仁晖等[23]测试了超低排放电厂脱除特性, 表明WFGD后超细颗粒物增加明显.

目前的研究没有定量地确定WFGD对PM2.5的去除率和增加率, 特别是对于实施了超低排放改造的燃煤电厂, PM2.5浓度在除尘后已经相对较低, 脱硫所增加的PM2.5有可能被突显出来.尽管最终排放的总烟尘和PM2.5质量浓度仍然很低, 但还是容易引起一些误解, 认为脱硫塔会显著增加烟气PM2.5排放.因此, 为了更深入了解WFGD对PM2.5排放的影响, 本研究测试并分析了石灰石-石膏单塔、石灰石-石膏双塔以及海水脱硫等3种典型湿法脱硫工艺进出口PM2.5的质量浓度和化学组成, 并根据PM2.5化学组分物质守恒估算了WFGD对PM2.5的去除率和增加率, 并分析了可能的原因, 这对于当前我国燃煤电厂超低排放改造具有一定的指导意义.

1 材料与方法 1.1 样品收集与分析

根据国际标准ISO 13271:2012[24], 采用基于虚拟撞击原理的PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器(图 1)收集PM2.5样品[25~27], 该采样器避免了传统撞击器(例如ELPI)由于颗粒物反弹和再悬浮导致浓度偏高的问题.采样器截面直径为74 mm, 可直接伸入烟道内进行采样, 避免了烟道外采样时烟尘在管路中的沉积损失.采样器设计流量为30 L·min-1, 采样时用烟气分析仪测定烟气中O2、CO2、H2O含量以及温度等参数, 然后根据这些参数计算实际采样流量, 然后用皮托管测定采样点处的烟气流速, 最后根据采样流量以及烟气流速选取等速采样嘴进行采样.在同一烟道截面不同采样点按等速采样取3个平行样, 每次采样时间约为1 h.采样时用石英滤膜(Quartz filter, PALL公司, 美国)和特氟龙滤膜(Teflon filter, PALL公司, 美国)收集烟尘样品.由于高温(一般使用温度＜42℃)容易失重, 特氟龙滤膜仅用于元素分析.而石英滤膜由于背景杂质元素的影响仅用于重量分析, 采样之前将石英膜置于马弗炉400℃烘烤2 h, 去除挥发性杂质, 然后放入恒温恒湿天平室经24 h平衡调质处理以及去除静电后, 再用0.01 mg精度天平称重; 采样之后, 将石英滤膜样品再放入恒温恒湿天平室经24 h平衡调质处理以及去除静电后称重.将收集样品的特氟龙滤膜用X射线荧光(XRF NAS100)测定元素含量.同时, 采集电厂脱硫系统的脱硫浆液, 风干后用ICP-MS分析了元素含量.本研究所测试的3个装备不同湿法脱硫系统的电厂的基本信息如表 1所示.

图 1 PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器 Fig. 1 PM10/PM2.5 two-stage virtual impactor

表 1 所测试的3个装备了不同湿法脱硫系统的电厂的基本信息 Table 1 Basic information for three power plants equipped with different FGD systems

本研究所用PM2.5采样方法为直接法, 收集的PM2.5样品为可过滤颗粒物, 即在烟气温度下可用滤膜或滤筒收集到的空气动力学直径(Da)小于等于2.5 μm的烟尘颗粒物.下文计算与讨论只针对可过滤PM2.5, 不涉及可凝结颗粒物, 即在烟气温度下气态物质, 降温后形成的颗粒物[27].

1.2 PM2.5去除率和增加率估算方法

湿法脱硫系统对PM2.5的去除率和增加率分别定义为：

(1)
(2)

式中, α和β分别为PM2.5去除率和增加率; c1为标况下WFGD入口PM2.5浓度, c2为标况下被WFGD去除的PM2.5浓度, c3为标况下经过WFGD后增加的PM2.5浓度.

脱硫塔对PM2.5既去除又增加, 如果能分别计算出去除率和增加率, 那么可以更加合理地优化脱硫运行, 减少脱硫浆液携带.脱硫塔去除的和脱硫浆液携带增加的PM2.5无法直接测量, 因此不能直接得到去除率和增加率.但根据PM2.5及其中典型元素(Hg和As等挥发/半挥发性元素除外)的质量守恒, 可间接估算去除率和增加率.质量守恒如式(3)(假设去除PM2.5的化学组成与入口PM2.5的一致)和式(4)所示：

(3)
(4)

式中, c4为标况下WFGD出口的PM2.5浓度; xi为PM2.5中某元素i在WFGD入口PM2.5中所占质量分数, yi为元素i在经过WFGD后增加的PM2.5中的质量分数, zi为元素i在WFGD出口PM2.5中的质量分数.如果yi非常小可被忽略(即该元素在脱硫液中的浓度很低), 则公式(4)可被简化为式(5)：

(5)

因此, 如果某些元素的携带非常小, 可以忽略不计(yi可被忽略), 那么它们在脱硫前后的浓度变化则可被用来按(5)计算PM2.5去除率α, 进而再先后按公式(3)计算增加的PM2.5浓度c3、按公式(2)计算PM2.5增加率β.

2 结果与讨论 2.1 PM2.5质量浓度在脱硫塔前后变化

3个电厂脱硫塔前后PM2.5质量浓度如图 2所示, 电厂A的PM2.5质量浓度经过脱硫塔后增加, 从0.77 mg·m-3增加到1.5 mg·m-3, 增加了91%.电厂B的PM2.5质量浓度经过脱硫塔后降低, 从9.5 mg·m-3下降到2.3 mg·m-3, 降低了75%.电厂C的PM2.5质量浓度经过脱硫塔后也降低了, 从3.8 mg·m-3下降到1.7 mg·m-3, 降低了55%.电厂A经过超低排放改造, 电除尘器改为了低低温电除尘器, 并增加了高效电源进一步提高除尘效率, 因此脱硫塔入口PM2.5质量浓度较低.电厂A的脱硫塔为单塔单循环石灰石-石膏脱硫, 并增设托盘提高脱硫效率, 测试期间脱硫效率在95%以上.但是经过脱硫塔后PM2.5质量浓度增加, 可能为硫塔后除雾器运行效率相对较低, 导致脱硫浆液携带相对较多.电厂B使用传统的电除尘器, 电除尘器出口PM2.5质量浓度也较高.为了使SO2排放达标, 电厂B使用双塔串联双循环石灰石-石膏脱硫塔, 测试期间脱硫效率在95%以上.经过脱硫塔后PM2.5浓度降低, 表明脱硫塔对烟尘主要以去除为主, 脱硫浆液携带相对较少.电厂C使用传统的电除尘器除尘, 脱硫塔入口PM2.5质量浓度也高于电厂A, 并使用海水脱硫, 新鲜海水脱硫后不循环, 经过曝气等处理后直接排放, 测试期间脱硫效率在95%以上.经过脱硫塔后PM2.5浓度降低, 表明脱硫塔对烟尘也主要以去除为主, 脱硫浆液携带相对较少.尽管电厂A因为高效除尘使得其脱硫系统对烟尘的增加效果相对显著, 其脱硫后PM2.5质量浓度仍因为采用了高效除尘而显著低于电厂B和C.

图 2 3个电厂脱硫前后PM2.5质量浓度 Fig. 2 Concentrations of PM2.5 at the FGD inlet and the FGD outlet of the three plants

2.2 PM2.5元素组成在脱硫前后变化

3个电厂脱硫前后PM2.5中元素浓度变化如图 3所示. WFGD入口PM2.5的元素组成主要为Al、Si、Fe、Ca、Ti和K等飞灰常量元素(通常浓度在mg·m-3范围内), 以及Cr、Ba、Sr和Mn等微量元素(通常浓度在μg·m-3范围内), 与文献[19, 20]报道的结果一致.电厂A的元素浓度同电厂B和C有所差别, 主要表现在S, 主要是低低温电除尘器的影响.低低温电除尘入口烟气温度约90℃, 低于SO3酸露点.于是, 烟气中SO3冷凝在烟尘表面, 导致电除尘出口烟尘中S含量较高. SO42-浓度的增加降低了颗粒物的比电阻, 从而提高了电除尘器的脱除效率, 这也是低低温电除尘器的原理.

图 3 湿法脱硫系统前后PM2.5中元素浓度及变化 Fig. 3 Concentrations of elements in PM2.5 at the FGD inlets and outlets

经过脱硫后主要的灰分元素浓度显著下降, 而Mg、S、Cl、Se和Br等元素浓度增加. 图 3中比值相对较小的元素表明其被脱硫塔去除效果较明显, 而比值较大, 甚至接近或大于1的则可能为脱硫后增加的元素.如图 3所示, 脱硫塔后灰分元素Al、Fe、Ti、Ba、Sr、Zn、Pb和V等浓度降低, 表明WFGD去除了烟气中部分烟尘; 而S、Ca、Mg、Br和Cl等元素浓度增加, 表明WFGD增加了新的烟尘, 因为S和Ca是脱硫石膏的主要元素, 而Cl和Br元素与煤中卤素在燃烧过程中产生HCl和HBr有关, 这些气体被脱硫浆液吸收, 脱硫浆液不断循环导致Cl等卤素在脱硫浆液中累积.当有脱硫浆液携带时, 导致烟尘中这些卤素元素增加.电厂C为海水脱硫, 海水不循环, 脱硫塔后Cl元素的增加主要来自于海水本身含有Cl.总之, 脱硫塔对PM2.5排放影响为既去除又脱硫浆液携带而增加.此外Se元素经过WFGD后浓度增加, 与之前的研究报道的结果一致[15, 18], 这是由于Se元素的挥发性较高, WFGD入口烟气温度高, Se元素主要以气态的形成存在.随着WFGD出口烟气温度的降低, Se冷凝进入烟尘中[22].

2.3 PM2.5增加率和去除率计算

图 3中3个电厂脱硫塔前后PM2.5元素组成可以看出, 出入口元素浓度比值较低的元素理论上为携带可以忽略的元素, 可作为示踪组分计算去除率和增加率.但是这些元素在脱硫前后含量不能太低, 太低容易由于检测准确性而影响计算准确性.对于电厂A, Ti和Cr元素比值较低; 对于电厂B, Sr、Mn、Pb、Co和V元素比值较低; 对于电厂C, Mn、Pb和Co等元素比值较低.此外通过直接测定脱硫浆液元素组成, 含量很低的元素才可作为示踪元素, 本研究测定两个石灰石-石膏浆液的元素组成, 其中V、Cr、Pb、Zn和Ti等元素含量很低(如图 4).同样, 海水中这些元素的含量也很低[28].

图 4 脱硫浆液中元素含量 Fig. 4 Concentrations of elements in the desulphurization slurry

综合考虑比值、元素检出限以及脱硫浆液中含量这3个因素, 决定通过Ti、Pb、Cr和V这4种元素计算3个电厂脱硫系统的PM2.5去除率, 进而计算PM2.5增加率.根据各元素去除率取平均, 得到如下结果：电厂A中PM2.5去除率为67.5%, 相应的PM2.5增加率为162%;电厂B中PM2.5去除率为84.4%, 增加率为8.6%;电厂C中PM2.5烟尘去除率为79.3%, 增加率为23.9%.

电厂A脱硫的PM2.5增加率大于去除率, 可能是因为除雾器运行效率不高, 最终导致脱硫塔后PM2.5烟尘浓度有所增加(但其脱硫出口PM2.5浓度仍是3个电厂中最低的).电厂B去除率大于增加率, 最终导致脱硫塔后PM2.5烟尘浓度降低.较低的增加率表明在双塔串联脱硫系统中脱硫浆液的携带较弱.这除了除雾器运行较正常之外, 还因为该脱硫塔入口的高温烟气(118℃)在一级塔中冷却降温至48℃, 经过二级塔后烟气温度进一步下降为46℃.烟气温度很低使得二级塔中脱硫浆液液滴蒸发很弱, 同时液滴粒径较大, 容易被后端除雾器去除, 因此二级脱硫塔对PM2.5的去除作用占主导, 脱硫浆液携带则不明显.从双塔串联脱硫系统中PM2.5的低增加率可知, 如果适当降低WFGD入口烟气温度, 可有效减少脱硫系统所携带浆液液滴的逃逸.同样地, 电厂C的去除率大于增加率, 最终导致脱硫塔后PM2.5烟尘浓度降低.脱硫塔对PM2.5烟尘增加率除了与入口烟气流速、烟气温度以及除雾器运行效率等有关外, 还与脱硫浆液固体含量有关.当脱硫浆液固体含量高时, 由于携带导致的增加率也高.海水湿法脱硫的特点是新鲜的海水经过脱硫后直接排放, 没有再次循环, 脱硫过程不存在飞灰和气态污染物在脱硫液中积累, 因此相比于石灰石-石膏脱硫塔, 海水脱硫浆液固体含量较低, 最终增加率也较低.

3 结论

(1) 本文提出了一种基于PM2.5中典型元素质量平衡的脱硫塔对PM2.5去除率和增加率的估算方法.基于所测试的3台燃煤电厂, 考虑脱硫塔前后元素比值、元素测量下限、以及脱硫浆液中元素含量等因素, 建议采用Ti、Pb、Cr和V等元素.

(2) 采集并分析了3台不同湿法脱硫工艺系统(包括石灰石-石膏单塔、石灰石-石膏双塔和海水脱硫)入口和出口烟气中的PM2.5样品, 发现湿法脱硫系统在去除PM2.5烟尘的同时又会由于浆液夹带增加一部分烟尘, 3台脱硫系统PM2.5烟尘去除率分别为67.5%、84.4%和79.3%, 平均约为77.1%;增加率分别为162.3%、23.9%和8.6%.

(3) 除了提高除雾器运行效率之外, 降低入口烟气温度和降低脱硫浆液固体含量均可减少脱硫浆液携带.脱硫对PM2.5排放的综合效应还受入口烟尘浓度影响, 如脱硫入口烟尘浓度较高, 则脱硫系统对烟尘的去除效果更明显; 如使用了高效除尘装置使得脱硫入口烟尘浓度较低, 则脱硫系统液滴携带所带来的增加效果更明显, 但脱硫出口烟尘浓度仍相对较低.

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