环境科学  2019, Vol. 40 Issue (8): 3431-3437   PDF    
引用本文
康宝荣, 刘立忠, 刘焕武, 李养养, 艾双双, 曹宁, 雷颖. 关中地区细颗粒物碳组分特征及来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(8): 3431-3437.
KANG Bao-rong, LIU Li-zhong, LIU Huan-wu, LI Yang-yang, AI Shuang-shuang, CAO Ning, LEI Ying. Pollution Characteristics and Sources of Carbonaceous Components in PM2.5 in the Guanzhong Area[J]. Environmental Science, 2019, 40(8): 3431-3437.
关中地区细颗粒物碳组分特征及来源解析
康宝荣1, 刘立忠1, 刘焕武2, 李养养3, 艾双双1, 曹宁1, 雷颖1     
1. 西安建筑科技大学环境与市政工程学院, 西安 710055;
2. 西安市环境监测站, 西安 710119;
3. 陕西省环境监测中心, 西安 710054
收稿日期: 2018-10-25; 修订日期: 2019-01-16
基金项目: 2017年关中地区秋冬季大气颗粒物及挥发性有机物来源解析项目（2017）；陕西省教育厅专项科研计划项目（18JK0459）
作者简介: 康宝荣(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染控制, E-mail:kangbr0258@163.com
通信作者: 刘立忠, E-mail:Liulizhong@xauat.edu.cn
摘要: 为研究关中地区细颗粒物中碳组分的污染特征及其来源，于2017年9月4日至2018年1月19日在关中地区5个主要典型城市（西安、渭南、铜川、宝鸡和咸阳）设置采样点（XA、WN、TCH、BJ和XY）进行细颗粒物（PM2.5）的手工采样观测，碳组分环境样品采用热光透射法（TOT）分析.结果表明，细颗粒物中OC和EC平均浓度分别为（14.48±7.86）μg·m-3和（2.27±0.95）μg·m-3，占比分别为18.04%和2.99%，与其他城市相比污染较为严重.碳组分占比的空间分布为XY > WN > XA > BJ > TCH，且季节差异明显，冬季占比高于秋季.OC与EC的相关性显著（R2=0.79），有着较为相同的污染来源.OC1在碳组分中比例最高为23.44%，碳组分的浓度顺序为OC1 > EC2 > EC3 > OC4 > EC1 > OC2 > OC3 > EC4 > EC6 > EC5.正矩阵因子分解模型的源解析结果表明，该地区碳组分的4类主要贡献源为生物质燃烧与燃煤源、汽油车尾气、柴油车尾气和道路扬尘污染源，贡献率分别为48.63%、23.07%、18.82%和9.47%，各点位的污染贡献结构有着明显的差异.
关键词: 关中地区      细颗粒物      有机碳      元素碳      正矩阵因子分解(PMF)     
Pollution Characteristics and Sources of Carbonaceous Components in PM2.5 in the Guanzhong Area
KANG Bao-rong1 , LIU Li-zhong1 , LIU Huan-wu2 , LI Yang-yang3 , AI Shuang-shuang1 , CAO Ning1 , LEI Ying1     
1. School of Environmental and Municipal Engineering, Xi'an University of Architecture and Technology, Xi'an 710055, China;
2. Xi'an Environmental Monitoring Station, Xi'an 710119, China;
3. Shaanxi Environmental Monitoring Center, Xi'an 710054, China
Abstract: In order to study the pollution characteristics and sources of fine particulate matter in the Guanzhong area of China, PM2.5 samples were collected and observed by hand from September 4, 2017 to January 19, 2018 at five sites (XA, WN, TCH, BJ and XY). The carbonaceous component of these samples was analyzed by thermal-optical transmission, which showed that the average concentrations of OC and EC in the fine particulate matter were (14.48±7.86) μg·m-3 and (2.27±0.95) μg·m-3, respectively, Percentages of OC and EC were 18.04% and 2.99%, respectively. Compared with other cities, the measured levels of pollution in the Guanzhong areas were more severe. The spatial distribution of percentage of carbon component in PM2.5 was XY > WN > XA > BJ > TCH, and the concentrations in winter were higher than in autumn. The correlation between OC and EC was significant (R2=0.79), which indicates a common source. The highest proportion of OC1 was 23.44%. The concentration of the carbonaceous component from high to low was OC1 > EC2 > EC3 > OC4 > EC1 > OC2 > OC3 > EC4 > EC6 > EC5. The results of PMF modeling show that the four main contributing sources of carbon components in pollution in this area are biomass combustion and coal-burning, gasoline vehicle exhaust emissions, diesel vehicle exhaust emissions, and road dust, contribution 48.63%, 23.07%, 18.82%, and 9.47%, respectively. Furthermore, there were clear differences in the pollution structure at each study site.
Key words: Guanzhong area      fine particulate matter      organic carbon      element carbon      positive matrix factorization(PMF)     

碳组分[主要指元素碳(EC)和有机碳(OC)]是大气颗粒物的重要组成部分, 影响光的散射与吸收, 为大气化学过程提供载体和催化活性点位, 对环境空气质量、大气能见度、全球气候变化、身体健康[1~3]都有着重要的影响.目前我国已开始对部分城市的碳组分展开研究, 主要集中在量浓度、时空分布特征、二次有机碳估算、来源解析以及对人体健康影响等方面[4~7], 但对于人口密集的关中区域却研究较少, 因此, 有必要对关中地区碳组分污染特征展开研究.

本研究通过对2017年秋冬季关中地区细颗粒物(PM2.5)中OC、EC进行观测, 分析颗粒物中碳组分特征, 采用PMF受体模型进行源解析, 对认识关中地区碳组分的区域污染特征及形成机制有着重要的意义, 以期为关中地区颗粒物污染控制提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集

本研究选取关中地区的西安、渭南、铜川、宝鸡、咸阳为典型城市代表, 并在西安城市运动公园、渭南师范学院、铜川新区环境保护局、宝鸡市环境保护局、陕西中医药大学设置采样点见表 1.秋冬季采样时间分别为2017年9月4日至11月7日、2017年11月13日至2018年1月19日, 采样周期14 d(当日10:30至次日08:30).

表 1 采样点位情况 Table 1 Details for the sampling sites

采样仪器为TH-150F型智能中流量采样器(武汉天虹仪表有限责任公司, 中国), 采样流量100 L·min-1.采样滤膜使用石英滤膜(Φ90 mm, Whatman QMA, 英国).执行《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》(HJ 656-2013)标准.气象条件采用当地气象局同期数据.

1.2 样品分析 1.2.1 样品称重分析

采样前后滤膜的称重使用精度为十万分之一(10 μg)的电子天平(Mettler Toledo XAl05, 瑞士)进行称量, 称量条件为恒温(25℃±1℃)、恒湿(40%±5%), 平衡时间为24 h, 每张滤膜多次称量取平均值, 保证误差值小于±40 μg.颗粒物浓度为颗粒物质量除以标况体积(0℃, 101.3 kPa).

1.2.2 碳组分分析

碳组分分析使用Model 5L-NDIR型OC/EC分析仪(Sunset Laboratory Inc), 采用热光透射法(Thermal-Optical Transmission, TOT), 遵循美国EPA推荐的NIOSH870分析方法[8].

2 结果与讨论 2.1 细颗粒物浓度分布特征

关中地区观测期间各点位细颗粒物及OC、EC浓度如图 1所示, PM2.5的平均浓度为(87.39±46.54) μg·m-3, 与我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定的二级日均标准(PM2.5为75 μg·m-3)相比, 整体来说受到细颗粒物的污染较为严重, XY、XA和WN的浓度分别是标准浓度的1.39、1.38和1.23倍, 而TCH和BJ点位的颗粒物浓度均较低, 环境空气质量较好.各点位PM2.5浓度的空间分布为XY>XA>WN>BJ>TCH, XA与XY污染物浓度水平相当, 这与监测点位的地理位置相近、存在着相同的扩散条件和区域性污染结构密切相关.

图 1 关中地区细颗粒物及其OC、EC浓度分布特征 Fig. 1 Mass concentrations of PM2.5, OC, and EC in the Guanzhong area

2.2 细颗粒物碳组分浓度分布特征 2.2.1 OC、EC浓度空间分布特征

观测期间关中地区大气PM2.5颗粒物中OC和EC的平均浓度分别为(14.48±7.86) μg·m-3和(2.27±0.95) μg·m-3, OC和EC浓度的空间分布与细颗粒物基本相同. XY点位碳组分浓度最高, 细颗粒中OC浓度达到(17.8±9.66) μg·m-3, EC浓度达到(2.5±1.18) μg·m-3, 该点位东临沣河, 植被丰富, 北部有交通要道, 且咸阳工业较多, 明显存在多种污染源贡献.

2.2.2 OC、EC浓度国内外对比

元素碳和有机碳目前没有标准的浓度限值, 可以相比于其它城市判断关中地区的污染状况, 如表 2所示, 关中地区PM2.5中OC和EC的浓度低于较北的城市济南、北京和天津, 北方城市冬季需要供暖, 污染排放量增加, 碳组分的浓度普遍较高.而天津是重要的工业城市, 化工行业、制造业等第二产业发达, 产业链接多为汽车集疏运输形式实现[9], 北京和济南第二产业多, 有着密集的公路和航空线路, 燃料燃烧污染和交通污染可能是这些城市OC和EC浓度高的主要原因.关中地区高于南方及沿海城市广州、香港及国外城市莱切(意大利)、洛杉矶(美国), 关中地区火电和煤化工行业集聚, 主要以煤炭消耗为主的单一能源结构, 煤炭消费量占终端能源消费量的比重为72.5%[10], 加之盆地地形结构, 不易于扩散, 碳组分污染严重.本研究监测浓度低于田鹏山等[11]于2012年冬季监测的数据, 低于王帆等[12]2013年西安市秋冬季监测数据, 虽然碳组分测定方法及升温协议上存在差别, 但其总碳组分(TC)的含量基本上相同[13], 说明近些年来碳组分的污染程度明显改善, 这与关中地区区域联控政策和一系列大气污染防治工作如燃煤锅炉淘汰改造、清洁取暖及燃煤替代、散乱污企业整治、机动车限行和建筑施工扬尘管控等密切相关.

表 2 关中地区OC和EC浓度与国内外城市对比1) Table 2 Comparison of OC and EC concentrations with other cities

2.2.3 OC和EC在PM2.5中占比及季节分布

OC和EC在细颗粒物中的占比如表 3所示, 比例范围分别为6.54%~31.54%和1.08%~7.10%, 平均占比分别为18.04%和2.99%. TCH点位碳组分浓度及占比均低于其它点位, 这与铜川的海拔高度与地理位置有关, 关中地区为南北两山夹一谷的地形, 主要风向为东北风, 秋冬季地面风速低, 弱东风可将东部部分污染传输至西部, 即WN、XY、XA和BJ点位方向的污染物积累, 又由于关中地区的口袋形地形, 没有西北强风的影响, 污染物将在盆地内徘徊, 不易扩散, 呈明显的中部浓度高, 周边相对较低特征, TCH点位所受影响较小.

表 3 关中地区OC和EC在PM2.5中平均占比1)/% Table 3 Percentage of OC and EC in PM2.5 for the Guanzhong area/%

关中地区各点位秋冬季节的颗粒物污染特征如图 2和图 3所示, 各点位OC和EC浓度季节分布明显, 呈秋季低冬季高的特点.冬季混合层降低, 环境容量减少, 污染物排放量增加, 不易扩散导致污染加重.且冬季低挥发性前体物低温情况下可在气相中凝聚并凝结于颗粒物表面, 同时可溶性气体在颗粒物中的凝结也可增加OC的浓度. PM2.5碳组分占比中, XA和WN点位秋冬季变化较小, 而XY冬季细颗粒碳组分占比明显下降, 可能原因是观测期间降雪天气居多, 加之EC具有良好的表面吸附活性, 比表面积较大的雪花在降落过程中更易黏附或者凝结碳气溶胶, 沉降于地面从而减少碳气溶胶的含量, 同时降雪天气常常伴随着冷锋过境的影响[21].

图 2 OC和EC在PM2.5中占比的季节分布 Fig. 2 Seasonal variation of OC and EC ratios in PM2.5

图 3 PM2.5及其OC和EC浓度的季节分布 Fig. 3 Seasonal variation of OC, EC, and PM2.5concentrations

2.2.4 OC与EC相关性及其比值分析

不同污染源排放的颗粒物中OC与EC比值不同, 因此在一定程度上能够定性判断污染的来源[22].有研究结果表明, 烟煤/沥青煤燃烧的OC/EC的值为0.32~13.6, 无烟煤燃烧的比值为1.49~14.8, 平均比值为6.3[23, 24], 机动车尾气污染为4.1[25], 由于生物质燃烧的种类较多, 国内外对生物质燃烧污染的OC/EC值存在差异, Cachier等[26]的研究结果为9, Chen等[24]得到国内部分地区生物质燃烧中OC/EC的比值为13~15, 关中地区细颗粒物中OC/EC比值范围为3.14~10.76, 说明关中地区燃煤污染和机动车污染源是主要的污染贡献源.如图 4所示, 各点位颗粒物中OC/EC比值有着明显的差异, 这也与当地不同的污染源结构有关.

图 4 PM2.5中OC/EC值分布 Fig. 4 Distribution of OC/EC ratios in PM2.5

空间分布上, XY的比值最高, 其次是BJ、XA和WN, TCH的比值最低, 季节分布来看, 除TCH外其它点位冬季明显地高于秋季, TCH点位秋冬季污染结构未发生较为明显的变化, 也可能监测期间有良好的扩散条件.对关中地区细颗粒物中秋冬季OC与EC进行相关性分析可知, 秋季相关系数R2(P < 0.05)为0.799, 冬季R2 (P < 0.05)为0.792, 均表现为显著性相关, 说明关中地区秋冬季细颗粒物中OC与EC有着较为相同的来源.

2.3 碳组分污染来源解析 2.3.1 碳组分特征分析

本研究采用NIOSH870协议, 通过热光透射法在不同的温度梯度下能够得到10种碳组分, 在一定程度上能够表现源谱特征, 实现颗粒物中碳组分的来源解析.各点位碳组分浓度分布如图 5所示, 分布顺序为OC1>EC2>EC3>OC4>EC1>OC2>OC3>EC4>EC6>EC5, OC1在碳组分中比例最高为23.44%, EC2和EC3的比例均约为15%, EC5和EC6的比例均小于1%.各点位中组分浓度分布情况较为一致, 比例存在明显的差异, 其中EC3和OC1在TCH点位的比例高, OC2在XA点位的比例最高, EC2在XY点位的比例较高.季节分布中, OC1、OC2和OC3的比例秋冬季基本保持不变, OC4、EC4、EC5和EC6的比例低, 季节特征明显, 秋季高于冬季. EC1、EC2和EC3则表现为秋季低冬季高.

图 5 关中地区细颗粒中各类碳组分浓度 Fig. 5 Concentrations of carbon components in PM2.5

2.3.2 正矩阵因子分解法来源解析

正矩阵因子分解法(positive matrix factorization, PMF)目前已经广泛地应用于气溶胶及其组分污染来源的定量解析, 本研究采用美国国家环境保护署(EPA)发布的PMF 5.0模型, 输入的组分种类为OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、EC4、EC5、EC6和TC, 不确定性设置为相应浓度的10%, 运行前需对异常值数据进行排除, 以尽量减少数据误差.

本研究通过对不同因子数量的对比, 得出4类(factor=4)因子运行的结果中Qrobust/Qexp的减少量最小为1.84, 因此选择4类污染因子进行关中地区颗粒物污染来源解析[27]. PMF模型模拟计算的数据与实际监测数据的相关性如表 4所示, 每组物种除EC5外其它R2值均大于0.85, TC的相关性达到0.99, 数据值较为准确.为确定本次运行结果的稳定性, 需对PMF模型结果进行误差评估分析(error etimation, EE), 结果显示, 运行4种污染因子, DISP方法误差分析中, Q值的变化率小于0.1%, 因子的交换个数为0, BS方法误差分析中, 因子映射率(mapping)均大于80%, 说明模型运行结果较为稳定[27].

表 4 监测数据与PMF模型模拟计算结果相关性分析 Table 4 Linear fitting between monitoring data and simulation results of the PMF model

根据不同污染因子的特征谱图可以判断污染因子的类型[8, 28], 观测期间关中地区PM2.5中碳组分各类污染源特征谱图如图 6, 因子1中OC1(52.15%)、OC2(68.17%)、OC3(58.61%)和EC1(50.82%)的贡献较大, 主要是较易挥发的有机物, 将其识别为生物质燃烧与燃煤污染源; 因子2中EC1(44.04%)、EC2(43.25%)和OC1(19.37%)的贡献比例大, 将其识别为汽油车尾气污染源; 因子3中EC3(24.22%)和EC4(59.59%)的贡献比例较大, 将其识别为柴油车污染; 因子4中OC4(15.5%)、EC5(32.84%)和EC6(83.51%)的贡献比例较大, 还有少量的EC4和EC3存在, 将其识别为道路扬尘类污染源, 该类源可能含有碳酸盐类的其它扬尘污染, 也可能为石英膜在高温条件下自身的物质被分解出来造成的, 有待进一步研究.

图 6 细颗粒物碳组分不同污染来源成分谱图 Fig. 6 Contributions of different carbonaceous components to factors 1-4

监测期间大气颗粒物细颗粒物中碳组分的源解析结果如图 7所示, 饼图为该城市点位观测期间各污染源的平均贡献分布.碳组分主要的污染贡献来源是生物质燃烧与燃煤源, 所占比例为48.63%, 其次是汽油车尾气源(23.07%), 柴油车尾气源(18.82%), 道路扬尘类污染(9.47%).从季节分布来看, 生物质燃烧与燃煤污染在冬季明显增加, 由于冬季供暖开始, 散煤燃烧以及城市供热系统等污染排放量增加.汽油车尾气污染贡献有所增加, 可能是冬季低温条件下机动车冷启动引起的排放量增加, 柴油车尾气排放污染与道路扬尘类污染均有所减少, 可能受到了冬季“禁土”与柴油车限行政策的影响.

图 7 细颗粒物中碳组分污染来源PMF解析结果 Fig. 7 Results of the PMF modeling of carbon components and pollution sources

从点位分布来看, XA、WN、BJ和XY点位生物质燃烧与燃煤是主要贡献源, 其中XY影响最大, 而TCH点位主要是机动车尾气源污染, 其受到的道路扬尘污染贡献比例最大为13.28%, 因扩散条件良好, TCH点位污染物混合及化学反应条件不足, 直接排放和尘类污染影响相对较大. XY点位秋冬季生物质与燃煤燃烧源贡献变化相对较小, 污染程度均高. BJ点位冬季生物质与燃煤燃烧贡献最大, 可能受到污染传输累积于此.不同城市点位的污染结构有所不同, 这与城市的地理位置、气象扩散条件、发展水平、能源结构等有很大的关系.

3 结论

(1) 观测期间关中地区5个点位细颗粒物浓度的空间分布差异明显, XY、WN和XA观测点位颗粒物浓度均超标, 而BJ和TCH空气质量相对较好.细颗粒物中OC和EC的浓度分别为(14.48±7.86) μg·m-3和(2.27±0.95) μg·m-3, 占比分别为18.04%和2.99%, 与其他城市相比污染较为严重.碳组分含量的空间分布为XY>WN>XA>BJ>TCH, 且季节差异明显冬季含量高于秋季.

(2) 关中地区细颗粒物中OC/EC比值范围为3.14~10.76, 说明燃煤污染和机动车污染源是主要的污染贡献源, OC与EC的相关性显著, 有着较为相同的污染来源.

(3) 关中地区细颗粒物中各点位各类碳组分的平均浓度分布序列为OC1>EC2>EC3>OC4>EC1>OC2>OC3>EC4>EC6>EC5, OC1组分比例最高为23.44%, EC2和EC3的比例约为15%. PMF模型源解析结果表明, 该地区碳组分污染来源主要有生物质燃烧与燃煤污染源、汽油车尾气污染、柴油车尾气污染、道路扬尘污染源4类, 其贡献率分别为48.63%、23.07%、18.82%和9.47%, 其中铜川受到的机动车尾气污染源的影响最大, 其它点位生物质燃烧与燃煤污染贡献最大.燃煤类污染源贡献季节变化最为明显, 这与关中地区供暖有直接关系.

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