环境科学  2019, Vol. 40 Issue (8): 3415-3420   PDF    
引用本文
刘可可, 张红, 刘桂建. 合肥市PM2.5和PM10中元素组成特征及重污染成因分析[J]. 环境科学, 2019, 40(8): 3415-3420.
LIU Ke-ke, ZHANG Hong, LIU Gui-jian. Elemental Composition Characteristics of PM2.5 and PM10, and Heavy Pollution Analysis in Hefei[J]. Environmental Science, 2019, 40(8): 3415-3420.
合肥市PM2.5和PM10中元素组成特征及重污染成因分析
刘可可1, 张红2, 刘桂建1     
1. 中国科学技术大学地球和空间科学学院, 合肥 230026;
2. 安徽省环境科学研究院, 合肥 230026
收稿日期: 2019-01-15; 修订日期: 2019-03-12
基金项目: 安徽省公益性技术应用研究联动项目（1604f0804001）
作者简介: 刘可可(1993~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气颗粒物污染, E-mail:kek@mail.ustc.edu.cn
通信作者: 刘桂建, E-mail:lgj@ustc.edu.cn
摘要: 通过对合肥市2018年大气PM2.5和PM10样品的采集，结合对样品中无机元素的测试分析，研究了PM2.5和PM10中的元素组成特征，并根据合肥市重污染天气和非污染天气下大气颗粒物中元素组成的差异性分析，探讨了合肥市重污染天气的主要污染物来源与成因.结果表明，本研究所检测的16种元素中，Si、Al、Mg和Ca这4种地壳元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气低，可能是重污染状况下的静风天气引起的地面扬尘减少所造成的；S、Na、K、Cl、Ti、Fe、P、Cu和Ni等元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气高，其中S元素的增幅最大，在重污染天气所占的比重和富集因子也大大提升，表明燃煤排放源是合肥地区重污染天气的主要污染成因；重金属元素含量低、富集因子大，其主要来源可能为垃圾焚烧、机动车和工业排放.
关键词: 大气颗粒物      重污染天气      元素组成      污染来源      合肥市     
Elemental Composition Characteristics of PM2.5 and PM10, and Heavy Pollution Analysis in Hefei
LIU Ke-ke1 , ZHANG Hong2 , LIU Gui-jian1     
1. School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China;
2. Anhui Research Academy of Environmental Sciences, Hefei 230026, China
Abstract: Through the collection of atmospheric PM2.5 and PM10 samples in Hefei in 2018, combined with high-precision testing of elements in these samples, the elemental composition of PM2.5 and PM10 was studied during heavy pollution episodes and under non-pollution conditions. The main pollutant sources and causes of heavy pollution in Hefei are also discussed based on an analysis of the differences in the element composition of atmospheric particles. The results showed that, among the 16 elements detected, the mass concentrations of Si, Al, Mg, and Ca during heavy pollution episodes were lower than during non-polluted conditions. This may have been caused by a reduction in ground dust emission caused by calmer winds during heavily polluted conditions. In comparison, the mass concentrations of S, Na, K, Cl, Ti, Fe, P, Cu, and Ni were higher during heavy pollution episodes than during non-pollution conditions, and the difference was greatest for S. The proportion and enrichment factors for S were also greatly increased during heavy pollution events, indicating that its emission from coal burning is the main source of pollution in Hefei. The heavy metal content was low, however, and the enrichment factor was high, the main sources of which may be garbage incineration, motor vehicles, and industrial emissions.
Key words: atmospheric particulate matter      heavily polluted weather      elemental composition      source of pollution      Hefei     

大气颗粒物是国内外许多城市大气环境的首要污染物, 与大气能见度[1]、气候变化[2, 3]以及人体健康[4]等密切相关.合肥市位于长江三角洲外围, 江淮之间中部, 城市化和工业化进展迅速, 大气颗粒物污染日益加重, 尤其是2005年之后, 年霾日数观测记录几乎都在100d以上[5].污染天气下, 大气颗粒物中携带的各种污染物质特别是有毒害元素浓度大幅上升, 对人体健康及生态环境造成极大危害[6].

近年来, 重污染天气过程的频繁出现引起了广泛的关注.大量研究工作表明, 通过颗粒物组分分析可以有效识别重污染过程中的污染物来源, 并对污染源的管控和治理提供明确的指导.郑子龙等[7]研究了北京市一次混合型重污染过程中TSP和PM10的元素组分, 结果表明Na、Mg、Al、K、Ca和Fe元素是颗粒物的主要组分, 与非污染期相比, 重污染期时地壳元素质量浓度无明显升高, PM10中重金属元素Cd、Zn、As、Pb、Mo、Sn和Tl的质量分数则明显升高, 且研究发现逆温和静稳天气是导致此次大气污染的主要气象条件; 赵金平等[8]在广州采集PM10样品, 结果表明Zn、Pb、As和Cu等在污染期更易富集; 杨卫芬等[9]对南京PM2.5中元素组分的研究发现, Se、Cu、Hg和Bi等人为污染元素的富集因子(enrichment factor, EF)较高, 且在污染期更易富集; 张腾[10]深入分析了太原采暖季大气PM2.5和PM10的化学组成特征(包括无机元素、水溶性离子和碳质组分), 并结合气流后向轨迹探讨了采样期间重污染天气的可能成因, 结果发现二次无机气溶胶的大量生成是采样期间重污染天气形成的化学本质, 燃煤、工业生产、机动车排放等是重污染天气发生的内在原因.有关合肥市颗粒物中元素的研究较少, 尤其缺少对合肥市不同天气状况下大气颗粒物中无机元素的分析.但有学者如汪洋等[11]对合肥大气PM2.5中重金属元素的含量、富集系数和可能来源展开了研究.

本研究于2017年12月~2018年5月在合肥市长江西路和霍山路交叉口采集了PM2.5和PM10样品, 对其中16种元素的污染特征和来源进行了分析, 着重考察了重污染天气下大气PM2.5和PM10中各元素的组成、分布及源解析, 以期为合肥市大气污染防治提供理论基础.

1 材料与方法 1.1 样品采集

本次采样点位于合肥市长江西路和霍山路的交汇处, 采样站点周围主要为商业区和住宅区, 无障碍物和大型工业源影响, 可代表合肥城区人口密集区域的环境特征.使用武汉天虹TH-16A四通道大气颗粒物采样仪, 采样仪大气入口距平台地面约2 m, 采样流速约16.67 L·min-1.采样日期为2017年12月~2018年5月间的无雨雪天气, 每次连续采集23 h(每天17:00至翌日16:00).共采集PM2.5和PM10样品各24个, 其中冬季15个, 春季9个, 包括2组重污染天气(2017-12-05和2018-01-19)样品, 以及10组无污染天气样品.

采样滤膜采用直径为47 mm的有机滤膜(聚四氟乙烯).采样前, 将有机滤膜置于鼓风干燥机中在80℃下灼烧2 h, 以去除有机滤膜中的本底污染物.采样前后将滤膜放入平衡箱中恒温恒湿[温度(25±1)℃, 湿度50%±5%]平衡24 h后进行称量(称量精度为1 μg), 连续两次称量结果误差不大于±5 μg.通过滤膜采样前后质量变化和相应的空气体积, 计算环境空气中PM2.5和PM10的质量浓度.采样并称重后将样品放入密封袋置于冰柜冷藏(-16℃)备用.

1.2 样品分析

采用X射线荧光光谱法(XRF), 在中国科学技术大学理化研究中心, 对PM2.5和PM10样品中Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu和Zn元素进行了测试分析. X射线荧光光谱法(XRF)可对原子序数从Na到U的元素进行定量分析, 且不会对样品造成损坏.其原理为：样品中某元素受到X射线激发时会产生特征X射线, 每个元素的特征X射线强度除与激发源的能量和强度有关外, 还与这种元素在样品中的含量有关.因此根据某元素特征X射线的荧光强弱可以定量分析出该元素的含量[12].

1.3 富集因子分析

通常采用富集因子法研究自然污染源与人为污染源分别对大气污染的贡献[13].如果某一元素的EF>10, 则表明该元素明显受到了人为活动的影响; 如果某一元素的EF<10, 则表明该元素受人为活动的影响相对较小[14].

富集因子的计算方法如下：

(1)

式中, (Ci/Cn)环境是指本研究颗粒物样品中各元素含量与参比元素含量的比值, (Ci/Cn)背景是指地壳平均物质中元素含量与参比元素含量的比值.本研究大气颗粒物中Fe元素的质量分数变化较小, 因此选取Fe元素做参比元素, 地壳平均物质中元素含量采用文献[15, 16]中的参考值.

1.4 质量控制

每个月采样过程中均采集2个现场空白样品, 取两者的各无机元素含量均值作为当月样品本底值扣除, 空白样品上样品质量浓度均低于实际样品的5%.每次采样过程中用到的镊子、样品盒等均用被二氯甲烷:甲醇(1:1, 体积比)的溶剂抽提过的脱脂棉擦拭干净, 采样仪切割头定期进行清洗.进行无机元素测量时, 为保证数据精确可靠, 每10个左右样品随机抽取一个进行平行分析, 前后误差在10%内可再进行后续样品分析.

2 结果与讨论 2.1 元素浓度水平和季节变化

采样期间, PM2.5和PM10中S、Si、Cl、Na、Al、Ti、K、Mg和Ca这9种元素贡献了测试元素总质量(除N、O和C元素以外)的95%以上(图 1和图 2), 其中PM2.5中S元素质量浓度最高, 质量分数约为30%, PM10中Si元素质量浓度最高, 质量分数在34%~43%之间. Fe、P、Cr、Ni、Cu、Zn和Mn等元素含量较低, 远小于北京[12]和上海[17]等城市, 也远小于汪洋等[11]在合肥的研究, 表明本研究中采样站点大气颗粒物中重金属元素的浓度比其它地段要低, 这可能是因为该采样点(商业区和居民区)周围工业企业较少. Cr元素具有致癌性, 根据谭吉华等[18]关于大气颗粒物中Cr6+/Cr值的估算, 得出合肥市PM2.5和PM10中的Cr6+浓度在0.038~0.91ng·m-3之间, 高于中国空气质量标准(GB 3095-2012[19])中规定的质量浓度年平均限值(0.025ng·m-3).由表 1可知, 地壳元素的(PM2.5/PM10)值均小于0.5, 冬季时期S、Cl、P、Cr、Cu、Ni和Zn等污染元素的(PM2.5/PM10)值均大于0.5, 春季时期S、Ti、Cu和Ni元素的(PM2.5/PM10)值也大于0.5, 表明污染元素更易富集在细粒子中.

图 1 合肥市冬季和春季时期大气PM2.5中各元素质量分数 Fig. 1 Mass fraction of each element in atmospheric PM2.5 during winter and spring in Hefei

图 2 合肥市冬季和春季时期大气PM10中各元素质量分数 Fig. 2 Mass fraction of each element in atmospheric PM10 during winter and spring in Hefei

表 1 合肥市与其它城市大气颗粒物中的元素质量浓度1)/ng·m-3 Table 1 Element mass concentrations in atmospheric particulate matter in Hefei and other cities/ng·m-3

由表 1可知, 春季时期PM2.5和PM10中S元素的质量浓度均明显高于冬季, 可能是春季大气氧化性和气温增高, 导致SO2向SO42-的转化速率增大引起的[12]. Si、Al、Na、Mg和Ti等地壳元素表现出单一季节变化趋势, 均为春季含量高于冬季.其余元素的质量浓度则整体上表现为冬季高于春季.其中, PM2.5中Mn、Ni和Zn元素的冬季浓度比春季浓度高出20%~40%, Cl和Cr元素的冬季浓度分别是春季浓度的2.6和22倍. PM10中Cl元素的冬季浓度比春季浓度高出57%, Mn和Cr元素的冬季浓度约是春季浓度的2倍.这可能与冬季采暖期燃煤、燃油排放增加有关[12, 20].

2.2 重污染天气和非污染天气下元素组成差异性分析

由表 2可知, 重污染天气下PM2.5和PM10中ρ(无机元素)分别为非污染天气的1.6和1.2倍, 该升幅低于颗粒物质量浓度的增幅(PM2.5：76.45 μg·m-3 175.21 μg·m-3; PM10：112.11 μg·m-3 199.90 μg·m-3), 表明元素组分并非导致重污染天气下颗粒物质量浓度升高的主要因素.本研究所检测的16种元素中, Si、Al、Mg和Ca等元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气低, 这与郑子龙等[7]在北京的研究相反.根据郑子龙等和石春娥等[21]关于重污染天气特征的分析, 对比合肥市不同天气气象因素数据(表 3), 可知合肥市2017年冬季重污染天气也多为静风天气, 推测地面扬尘减少是合肥市重污染天气大气颗粒物中上述元素质量浓度降低的原因.重污染天气和非污染天气下合肥市大气PM2.5和PM10中各元素质量分数分布如图 3和图 4所示.对比发现, PM2.5和PM10中Si、Al、Mg和Ca元素在重污染天气时所占的总比重均大幅降低, 表明重污染天气下人为污染的贡献明显增大. S、Na、K、Cl、Ti、Fe、P、Cu和Ni等元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气高, 其中S元素的增幅最大.与非污染天气相比, 重污染天气时PM2.5和PM10中S元素的质量浓度均增大了4倍以上, 所占的比重增高了16%~26%. S元素主要来源于含硫煤的燃烧[22], 由此说明燃煤排放对大气污染程度增加具有巨大贡献.

表 2 重污染天气和非污染天气下合肥市大气PM2.5和PM10中元素质量浓度1)/ng·m-3 Table 2 Element mass concentrations of PM2.5 and PM10 during heavy pollution episodes and non-pollution conditions in Hefei/ng·m-3

表 3 重污染天气和非污染天气的气象要素 Table 3 Meteorological elements during heavily polluted and non-polluted weather

图 3 重污染天气和非污染天气下合肥市大气PM2.5中各元素质量分数 Fig. 3 Quality fraction of each element in atmospheric PM2.5 in Hefei during heavy and non-pollution weather conditions

图 4 重污染天气和非污染天气下合肥市大气PM10中各元素质量分数 Fig. 4 Quality fraction of each element in atmospheric PM10 in Hefei during heavy and non-pollution weather conditions

城市大气颗粒物中Pb、Zn和Cu的含量与机动车排放和垃圾燃烧有较大关系[7, 23~25], Cr和Ni则常被认为来源于金属冶炼工业[26]和机动车排放[27].重污染天气下Cu、Ni和Cr等重金属元素质量浓度均有所提升, 说明来自机动车和工业废气的污染对大气污染程度的增加有所贡献, 但这些元素的质量浓度均较低, 远小于北京[28]、南京[9]和沈阳[29]等城市, 表明该部分污染源对大气污染程度的贡献量较低.

2.3 富集因子分析

对不同天气状况下PM2.5和PM10中元素的EF分布进行比较分析, 如图 5所示, 非污染天气下大气颗粒物中的一些元素含量常常低于检测限, 因此这些元素的富集因子选取另一非污染天气下样品检测结果计算出的富集因子代替.在本研究所检测的16种元素中, Si、Na、Al、K、Ca、Mg和Mn等元素在重污染天气和非污染天气的EF均小于10, 表明这类元素主要来源于自然源. Ti元素的自然源主要为扬尘, 人为源主要与周围广泛的建筑活动有关[30].观测期间, Ti元素的EF始终大于10, 表明Ti元素主要来自人为源, 这与观测期间采样点周围正在进行的公路整修活动相关.除上述元素外, 其余元素的EF均远大于10, 表示受到人为活动的强烈影响.

图 5 PM2.5和PM10中元素的EF分布 Fig. 5 Enrichment factors for elements in PM2.5 and PM10

PM2.5和PM10中S元素在重污染天气的EF分别为496.28和929.49, 非污染天气下则分别为211.66和238.01, S元素的EF在重污染天气的显著增高进一步证明了燃煤排放源对大气污染程度增加具有显著贡献. PM2.5中, Cl、Cr、Cu和Ni等元素的EF均介于100~1 000之间, Zn元素的EF介于50~200之间, 且这些元素在重污染天气时的EF均略低于或显著低于非污染天气, 说明重污染天气下PM2.5中这些元素相对非污染天气并未明显富集.与PM2.5相比, PM10中重金属元素的EF具有较大差异.除Ni元素外, PM10中其余重金属元素在重污染天气的EF均大于非污染天气, 表明重污染天气下大部分重金属元素更易在PM10中富集.由上文中分析可知, 这些EF较高的重金属元素可能主要来源于垃圾燃烧、机动车排放和工业排放.

3 结论

(1) 采样期间, PM2.5和PM10中S、Si、Cl、Na、Al、Ti、K、Mg和Ca这9种元素贡献了测试元素总质量(除N、O和C元素以外)的95%以上, 其中PM2.5中S元素质量浓度最高, PM10中Si元素质量浓度最高. Fe、P、Cr、Ni、Cu、Zn和Mn等元素含量较低.大气颗粒物中Si、Al、Ca和Mg等地壳元素, 以及S和Cu元素的质量浓度均表现为春季高于冬季, Cl、Cr和Mn元素的质量浓度均表现为冬季高于春季.

(2) 本研究所检测的16种元素中, Si、Al、Mg和Ca这4种地壳元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气低, 可能是重污染天气的静风天气引起的地面扬尘减少所造成的; S、Na、K、Cl、Ti、Fe、P、Cu和Ni等元素在重污染天气的质量浓度较非污染天气高, 其中, S元素的增幅最大, 在重污染天气时所占的比重和EF也大大提升, 表明燃煤排放对大气污染程度增加具有显著作用.

(3) 重污染天气时, PM2.5中Cr、Cu、Ni和Zn等元素的EF均略低于或显著低于非污染天气, 而PM10中这些元素(除Ni外)的EF均大于非污染天气, 表明重污染天气大部分重金属元素更易富集在PM10中.这些EF较高的重金属元素可能主要来源于垃圾燃烧、机动车排放和工业排放.

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