环境科学  2019, Vol. 40 Issue (7): 3369-3377   PDF    
引用本文
鲁垠涛, 向鑫鑫, 张士超, 刘明丽, 王静, 李爽, 姚宏, 孙绍斌. 不同土地利用类型的土壤中多环芳烃的纵向迁移特征[J]. 环境科学, 2019, 40(7): 3369-3377.
LU Yin-tao, XIANG Xin-xin, ZHANG Shi-chao, LIU Ming-li, WANG Jing, LI Shuang, YAO Hong, SUN Shao-bin. Vertical Distribution Characteristics of PAHs in Soils with Different Land Use Types During Rapid Urbanization[J]. Environmental Science, 2019, 40(7): 3369-3377.
不同土地利用类型的土壤中多环芳烃的纵向迁移特征
鲁垠涛1,2, 向鑫鑫1,2, 张士超3, 刘明丽4, 王静5, 李爽1,2, 姚宏1,2, 孙绍斌1,2     
1. 北京交通大学土木建筑工程学院, 北京 100044;
2. 水中典型污染物控制与水质保障北京重点实验室, 北京 100044;
3. 中国铁道科学研究院集团有限公司节能环保劳卫研究所, 北京 100081;
4. 华康昇泰环境科技有限公司, 北京 100088;
5. 杭州华电华源环境工程有限公司, 杭州 310051
收稿日期: 2018-09-11; 修订日期: 2019-01-10
基金项目: 北京交通大学基本科研业务费专项（2016JBM038）；国家水体污染控制与治理科技重大专项（2014ZX07202-011）
作者简介: 鲁垠涛(1978~), 女, 博士, 副教授, 主要研究方向为污染物迁移转化, E-mail:luyt@bjtu.edu.cn
通信作者: 姚宏, E-mail:yaohongts@163.com
摘要: 为研究城镇化过程中不同土地利用类型土壤中多环芳烃（PAHs）的纵向迁移特征，在快速进行城镇化建设的沈阳东部地区选择了3种不同土地利用类型（城市用地、耕地及林地）的5个土壤剖面（0~1 m），分析了土壤剖面层中PAHs的残留特征，讨论了影响PAHs纵向分布和迁移的因素以及土壤PAHs的来源.结果表明，5个采样点土壤表层ΣPAHs的含量为：城市1号点513.19~12689.04 μg·kg-1、旱田点36.18~7196.10 μg·kg-1、水田点70.92~747.53 μg·kg-1、城市2号点19.39~636.47 μg·kg-1和林地点4.79~349.24 μg·kg-1.PAHs在城市用地和林地中主要被截留在0~30 cm浅层土壤中，在耕地可以迁移至较深的土壤层；高环数PAHs在浅层土壤层中所占比例较大，深层土壤低环数占比较高；土壤有机质与PAHs分布呈显著正相关，PAHs的理化属性对其迁移能力有一定影响；源解析表明，研究区域的PAHs主要来源于工业活动和交通等燃烧，部分低环数PAHs来自于石油产品输入.
关键词: 城镇化      土地利用类型      多环芳烃(PAHs)      纵向分布      源解析     
Vertical Distribution Characteristics of PAHs in Soils with Different Land Use Types During Rapid Urbanization
LU Yin-tao1,2 , XIANG Xin-xin1,2 , ZHANG Shi-chao3 , LIU Ming-li4 , WANG Jing5 , LI Shuang1,2 , YAO Hong1,2 , SUN Shao-bin1,2     
1. School of Civil Engineering, Beijing Jiaotong University, Beijing 100044, China;
2. Beijing Key Laboratory of Aqueous Typical Pollutants Control and Water Quality Safeguard, Beijing 100044, China;
3. Energy Saving & Environmental Protection & Occupational Safety and Health Research Institute, China Academy of Railway Science Co., Ltd., Beijing 100081, China;
4. CCCC-AECOM Eco-Environmental Co., Ltd., Beijing 100088, China;
5. Hangzhou Huadian Huayuan Environmental Engineering Co., Ltd., Hangzhou 310051, China
Abstract: To study the vertical distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the soils from different land use types during urbanization, three land use types (urban land, cultivated land, and woodland) were selected in the eastern part of Shenyang, where urbanization is occurring rapidly. In each case, five soil samples were obtained from different depths (0-1 m). Change in the concentrations of PAHs, vertical migration factors, and the distribution and sources of PAHs were analyzed in the vertical soil profiles. Total concentrations of PAHs in the different soil type were ordered as follows:city 1 (513.19-12689.04 μg·kg-1); dry field (36.18-7196.10 μg·kg-1); paddy field (70.92-747.53 μg·kg-1); city 2 (19.39-636.47 μg·kg-1); and woodland (4.79-349.24 μg·kg-1). PAHs were mainly trapped in shallow soils in urban and forest land, but can migrate deeper into the soil profile in cultivated land. High-ring PAHs were abundant at depths of 0-30 cm, while low-ring PAHs were abundant deeper in the soil profiles. SOM had a significant effect on the vertical distribution of PAHs, and the physical and chemical properties of PAHs had a significant influence on their migration ability. However, combustion sources from industrial activities and transportation in the region are still considered the main sources of PAHs despite the fact that some low-ring PAHs derive from petroleum product inputs.
Key words: urbanization      land use type      polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)      vertical distribution      source apportionment     

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是一类典型的持久性有机污染物, 因具有难降解和毒性强等特点, 引起了人们的关注[1]. PAHs广泛存在于空气、水、土壤等各种介质中, 因PAHs的亲脂疏水性, 土壤为PAHs在环境介质中的一个主要汇[2~4].环境介质中的PAHs通过大气沉降、地表径流等方式进入土壤中, PAHs在土壤中的环境行为主要包括吸附、扩散、挥发、降解、渗滤等过程, 其影响因素主要有PAHs的理化性质与土壤的理化性质[5, 6].目前国内外学者对土壤剖面PAHs的分布特征研究主要集中在城市或沉积物中, 薛建涛等[7]分析武汉城区土壤剖面的PAHs分布特征, 结果表明PAHs主要富集在0~40 cm土壤层, 以4环PAHs为主, 而随着土壤深度增加, PAHs的组成特征发生了较大的变化.曾丽[8]研究了PAHs在土壤剖面上的迁移特征, 结果显示PAHs在土壤中的迁移行为受TOC显著影响. Basavaiah等[9]分析了沉积物中PAHs的残留, 结果表明PAHs的削减主要存在0~80 cm的积物层中.

城镇化的建设促进了土地利用类型的转变, 同时也对污染物的排放、残留和迁移等过程产生影响.位于沈阳的沈抚新城的城镇化水平从2010年的5%增长到2016年的40%以上[10], 河流两岸的农村用地和耕地转变为城市用地及工业用地.为研究PAHs在不同利用类型土壤剖面层中的分布特征和控制因素, 本研究以沈抚新城为例, 采集不同土地利用类型的土壤剖面样品, 分析土壤剖面层中PAHs的纵向分布、迁移和来源, 以期为国内其他快速城镇化地区土壤中的污染物控制提供基础数据参考和借鉴.

1 材料与方法 1.1 研究区域和采样点布置

沈抚新城位于中国东北辽宁省沈阳抚顺两市之间, 面积605 km2, 浑河自西向东横穿新城.年降水量600~800 mm, 主要土地利用类型为城市用地、耕地、林地等, 土壤类型以棕壤为主.基于土地利用类型、交通干线、工厂分布等指标, 本研究于2015年7月中旬采集了3种主要土地利用类型(城市用地、耕地和林地)的5个土壤剖面(0~1 m)的样品.采样点包括城市点2个、水田和旱田各1个、林地1个, 分别采取0~10、10~20、20~30、30~40、40~50、50~60、60~70、70~80、80~90和90~100 cm的土壤样品, 并保存于密封小铝盒, 运回实验室于-20℃的冰箱中保存, 以待后续预处理与监测.采样点分布如图 1所示, 采样点信息见表 1.

图 1 研究区域概况及采样点分布示意 Fig. 1 Location and sampling sites of the study region

表 1 采样点信息 Table 1 Details of the sampling sites

1.2 化学标准品及主要试剂

本实验所用16种USEPA优控的PAHs混合标准品:萘(Nap)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Flo)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、二苯并[a, h]蒽(DahA)、茚并[1, 2, 3-cd]芘(IcdP)、苯并[ghi]苝(BghjP), 以及氘标记的代标物(Naphthalene-D8、Fluorene-D10、Pyrene-D10、Perylene-D12、Phenanthrene-D10)均购于美国Accustandard公司.农残级的正己烷、丙酮、二氯甲烷、异辛烷购于美国J. T. Baker公司.硅胶(100~200目)购于德国Merck公司, 在130℃下活化18~24 h, 平衡6 h密封保存于棕色瓶中待用.无水硫酸钠(优级纯)购于天津第三化工有限公司, 于马弗炉中600℃烘烧6~8 h, 密封于棕色瓶中置于干燥器中待用.

1.3 多环芳烃测定和土壤理化性质分析

土壤样品预处理见文献[11].样品经过冷冻干燥研磨后筛分, 取10 g样品与无水硫酸钠混合, 并加入标记替代标准物100 μL(Naphthalene-D8、Fluorene-D10、Pyrene-D10和Perylene-D12).然后加入200 mL混合溶剂(己烷/丙酮, 1 :1), 利用索氏提取法提取18~24 h.将提取物浓缩, 通过含有10 g活性硅胶的净化柱进行净化.提取物经60 mL二氯甲烷和己烷(1 :1)的混合物洗脱.收集的洗脱液经旋蒸浓缩至2~3 mL, 并继续用缓慢氮气流将洗脱液浓缩, 加入100 μL内标物(Phenanthrene-D10)定容至1 mL.

PAHs测定采用Agilent 6890-5975 GC/MS, 色谱柱为DB-5MS毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm), 载气为氦气(99.999%). GC升温步骤见文献[11].使用五点校准曲线(r2>0.999)通过内标法对PAHs的含量进行定量.实验中对于每一组12个样品运行程序空白以检查程序性能和基质效应.

土壤有机质的测定采样重铬酸钾容量法.

1.4 质量控制与质量保证

为保证实验数据可靠, 在每10个土壤样品分析的过程中, 加入1个空白样及1个平行样, 分别监测人为影响情况及实验的重现性.4种PAHs代标(Naphthalene-D8、Fluorene-D10、Pyrene-D10和Perylene-D12)的回收率分别为: 59%~86%、72%~117%、69%~106%和86%~126%, 其中萘的挥发性较高, 回收率较低, 符合质控要求.

2 结果与分析 2.1 土壤剖面层中PAHs残留特征

研究区域不同土地利用类型的土壤剖面层中16种PAHs残留范围如表 2所示.5个采样点0~100 cm土壤层中∑PAHs的含量为:城市1号点(513.19~12 689.04 μg ·kg-1)、旱田点(31.22~7 196.10 μg ·kg-1)、水田点(70.92~747.53 μg ·kg-1)、城市2号点(19.39~636.47 μg ·kg-1)和林地点(4.79~349.24 μg ·kg-1).与其他地区相比(表 3), 城市1号点含量与污染严重的焦化厂土壤剖面层中的含量(n.d.~14 363.7 μg ·kg-1)相似[12], 高于武汉和北京地区的城市用地点[7, 13].旱田点含量高于南京地区耕地0~100 cm剖面土壤(35.2~717.1 μg ·kg-1)以及沈阳污灌区0~100 cm剖面土壤(n.d.~2 883.1 μg ·kg-1)[14, 15], 高于重庆岩溶土含量(161~3 285 μg ·kg-1)[16], 林地点与扎龙湿地核心区沉积物0~100 cm垂向分层含量(56.81~396.61 μg ·kg-1)接近[17].

表 2 不同利用类型土壤剖面层中PAHs含量1) Table 2 Concentrations of PAHs in soils profiles

表 3 世界其他地区土壤剖面层中PAHs含量 Table 3 Concentrations of PAHs in soils from other regions of the world

各PAHs在土壤剖面层中检出率分别为:城市1号点(90%~100%)、旱田点(70%~100%)、水田点(50%~100%)、城市2号点(30%~100%)和林地点(10%~100%).低检出率集中在3环和4环PAHs.5环及6环等高环数的PAHs的检出率较高, 多为100%检出.

土壤中PAHs主要来源于大气沉降、降水等自然因素和人类对土地的改造利用, 如灌溉和污染排放等[18].本研究中PAHs在不同土地利用类型土壤含量和检出率的结果表明, 城市1号点和旱田点的PAHs含量较高, 污染较严重, 林地点污染较轻.这主要是因为城市1号点较早完成城镇化, 周围存在化工、机械加工等企业, 以及大量个体经营商户(如钣金、喷漆等), 这些活动可能会在采样点周围产生严重污染.城市2号点周围虽然有大量的建设活动, 但是周围没有明显污染源, 其他人类活动较少, 污染较轻.因此, 城镇化中大规模的住宅施工建设在一定程度上影响和改变了自然环境, 城镇化后的工业和人类生产活动进一步增大了环境中污染物的排放量.

图 2为0~100 cm土壤剖面层中各PAHs平均含量.城市1号点、城市2号点和旱田点的4环和5环等高环数PAHs丰度较大, 包括Phe、Fla、Pyr、BaA、Chr和BbF这6种单体.水田点的Nap含量最高, 林地点中的Phe含量最高.4~6环PAHs等主要来自燃烧源, 包括煤、石油和生物质的不完全燃烧[19], 本地区沈阳和抚顺是重要的工业基地, 集中了大量煤化工和石油化工企业, 这些可能是本地区PAHs的主要来源.水田点中的Nap与其他成分相比表现出较高的含量, Nap是焦炉燃烧排放的标志物[10], 因此推测本区域存在炼焦企业, 影响了本地区水体和大气, 最终在土壤中形成汇.此外, 本地区土壤剖面层中PAHs残留情况与曾丽[8]对北京典型土壤剖面中的PAHs残留情况的研究相似, 4环和5环PAHs均表现了出较高含量, 这可能是由PAHs的物化性质所影响的.

图 2 不同PAHs在0~1m土壤层的均值 Fig. 2 Variations in the average concentrations of PAHs in the soil profiles

2.2 PAHs的纵向分布和组成

图 3为不同土壤剖面层中PAHs纵向分布和组成特征.城市1号点PAHs含量最高点出现在50 cm处的土壤层, 超过12 000 μg ·kg-1, 分布规律与其他4点显著不同, 可能与土壤层的人类活动有关.城市2号点、水田点、旱田点和林地点的PAHs分布表现出表层含量高, 随着深度依次降低的规律, 显示出土壤对污染物的吸附和截留作用[20].城市2号点和林地点PAHs最大值在0~20 cm之间, 30 cm以下土壤剖面中含量处于较低水平(< 100 μg ·kg-1).两个耕地点的PAHs随土壤层深度增加逐渐下降, 因灌溉方式的不同, 水田点在40 cm土壤层仍高于200 μg ·kg-1, 与陈静等[21]对天津地区剖面PAHs的分布结果一致.不同类型土地土壤中的PAHs纵向分布表现出一定差异, PAHs在城市用地和林地中主要被截留在表层土壤(0~20 cm), 在耕地中因灌溉等人类活动能迁移至较深的土壤层[20].

图 3 不同土壤层剖面中PAHs纵向分布和组成特征 Fig. 3 Distribution and composition characteristics of different rings of PAHs in the soil profiles

不同土地利用类型土壤剖面层的PAHs组成表现出较大差异.城市1号点0~100 cm土壤层以高环数PAHs为主, 4~6环PAHs的比例在80%以上(60~70 cm土壤层除外).城市2号点4~6环PAHs在0~20 cm土壤层占比超过80%, 随土壤层深度的增加, 2~3环比例上升, 在100 cm深度处达到79%.水田点PAHs在30~100 cm土壤层中以2环为主, 占比范围为48%~85%.旱田点0~40 cm土壤层中高环数PAHs比例较大.林地点0~30 cm土壤层中4~6环占比高, 30~100 cm土壤层3环PAHs所占比例最大, 在45%~75%之间.综上, 除城市1号点外, 其余土壤剖面层中4~6环高环数PAHs在0~30 cm土壤层中丰度较高, 比例较大, 在深层土壤层中比例较小, 这与费佳佳等[3]和曾丽[8]在实验室进行土壤淋滤模拟的结果一致, 即在不同淋滤条件下, 土壤中的PAHs主要截留在0~30 cm左右的土壤剖面层.

3 讨论 3.1 PAHs纵向分布和迁移影响因素分析

土壤是一个复杂的系统, 污染物在其中的分布和迁移与土壤本身的理化性质(如有机质含量和pH等)有显著联系. 图 4显示了不同利用类型土壤的有机质和pH随土壤深度的变化, 表层土壤的有机质含量在3%~4%之间.林地点pH在5.0左右, 为酸性土壤.城市1号点土壤pH范围为7.5~8之间, 偏碱性, 其余为中性土壤.

图 4 纵向土壤有机质和pH变化 Fig. 4 Variations in the organic matter content and pH of the soil profiles

通过皮尔森相关分析法量化土壤理化性质与PAHs之间的关系, 结果如表 4所示.其中, 城市1号点土壤剖面层中2环PAHs与有机质呈显著相关, 相关系数为0.918, 3~6环PAHs相关性不显著.与城市1不同, 城市2号点和水田点土壤剖面中3~6环PAHs与有机质显著相关.旱田点土壤剖面PAHs与有机质的相关系数在0.815~0.942之间, 呈显著相关性.林地点土壤剖面层中, 3环PAHs与有机质无相关关系, 其余PAHs均呈显著相关.土壤中PAHs一般在土壤有机质与孔隙水之间分配, 一旦超过土壤的最大容量, 必然会向深层迁移[3], 图 3中城市1号点的峰值出现在50 cm土壤层, 推测其土壤中较高的PAHs含量超过了土壤有机质能容纳的最大含量, PAHs随孔隙水向下迁移到更深的土壤层, 城市1号点的PAHs与有机质表现出正相关关系.

表 4 PAHs纵向分布与有机质和pH相关性系数1) Table 4 Correlations between the organic matter content, pH, and PAHs in the soil profiles

PAHs与土壤pH之间相关性不显著, 部分土壤层与pH之间的相关系数为负, 旱田点相关系数在-0.413~-0.595之间, 其余土壤剖面层中PAHs与土壤pH之间的相关性无明显规律, 本研究表明pH对PAHs在土壤层中的分布并无显著影响.

有机污染物进入土壤后发生的吸附、降解、挥发、渗滤等行为与污染物的理化属性, 如挥发性、憎水性及稳定性等有显著联系[22]. Laskowski[23]定义了有机污染物在土壤中的渗滤势, 来表征有机污染物的纵向迁移能力, 如下所示:

式中, Lp表示污染物的渗滤势; S 表示有机污染物的溶解度(mol ·m-3); Koc表示土壤/沉积物-水分配系数; p表示有机污染物的蒸气压(Pa).

Lp越大, 有机污染物越容易渗滤.渗滤势综合了影响有机污染物在土壤中迁移能力的3种重要的理化属性, 能够综合反映有机污染物的理化属性对纵向迁移能力的影响.由于污染物种类较多, 选择丰度较高的几种PAHs计算其渗滤势. Nap、Phe、Fla、BaP和IcdP计算出的渗滤势如表 5所示.其中, 萘的渗滤势最大, 随着环数的增高和分子量的增大, 渗滤势降低, 说明低环数PAHs更容易向下迁移.

表 5 部分PAHs的理化参数及渗滤势(25℃) Table 5 Physicochemical parameters and Lp of some PAHs(25℃)

相对丰度[16]为不同深度PAHs占表层土壤PAHs(0~10 cm)的质量分数, 可表征PAHs在土壤中的迁移能力.相对丰度随深度降低越快, 表示该物质易吸附在表层土壤中, 越难向下迁移.如图 5所示, 相比于Nap和Phe, Fla、BaP和IcdP这3种物质的相对丰度在表层土壤有显著下降趋势.根据相对丰度变化情况, 5种PAHs的迁移能力表现出Nap＞Phe＞Fla＞BaP＞IcdP.即低环数PAHs更容易随土壤层向下迁移, 这与渗滤势的计算结果基本一致, 表明在实际条件下PAHs的迁移能力与计算所得数据吻合.高环PAHs主要是以与土壤有机质胶体结合的形式发生迁移, 不易迁移至深部, 而低环多环芳烃则主要是以溶解态形式发生迁移, 容易发生迁移[25].

图 5 不同深度PAHs占表层土壤(0~10 cm)的相对丰度 Fig. 5 Relative abundance of PAHs in the soil profiles (0-10 cm)

综上, 影响城镇化进程中不同土地利用类型土壤中PAHs的组成和迁移的因素与PAHs的理化属性、土壤的性质和土地利用方式等有关.在快速城镇化地区, 有机质与PAHs的分布显著相关, PAHs的理化属性会影响其在土壤中的纵向迁移行为.

3.2 PAHs来源分析

互为异构体的多环芳烃具有相似的热力学分配系数和动力学质量转移系数, 因此可以通过多环芳烃化合物异构体的含量比值来区分石油源和热源或区分不同热源如交通源和燃煤源等. InP/(InP+BaP)、InP/(InP+BghiP)、Fla/(Fla+Pyr)、BaA/(BaA+Chry)以及Ant/(Ant+Phe)等比值通常被用来进行PAHs来源分析[26].比值结果如图 6所示.

图 6 土壤剖面层中PAHs异构体比例 Fig. 6 Diagnostic ratios of soil PAHs in the soil profiles

城镇化中的建设活动如沥青道路的铺设、燃料油泄漏以及城镇化后的工业生产活动等都可能会造成PAHs污染.异构体比值分析结果显示: 5环和6环PAHs如BaP和BghiP等主要来自燃烧源, 低环数PAHs如Phe和Ant在水田点、林地点和城市2号点来源于石油输入.城市1号点的PAHs污染主要来源是草、木、煤等燃烧源, 同时少量来源于石油产品输入; 城市2号点的低环数PAHs主要来自于石油输入, 可能来源于城镇化建设过程中的机械的燃料油泄漏以及沥青道路铺设等; 水田点的高环数PAHs主要来源于燃烧源, 包括石油燃烧源和草、木、煤燃烧源, 与其灌溉水源浑河中的PAHs来源一致[10]; 旱田点PAHs主要来源石油燃烧, 同时伴随部分石油输入, 其上游存在大量的设备加工、机械制造和化工企业, 是石油污染物的输入源; 林地点PAHs主要来自燃烧源和石油输入.因此, 从城市1号点和城市2号点对比来看, 城市中的PAHs主要来源于工业、交通以及燃烧活动, 快速的城镇化基础设施建设活动未产生严重的PAHs污染.

4 结论

(1) 5环和6环PAHs在本地区检出率较高, 0~100 cm土壤中总PAHs的含量水平高低依次为:城市1号点＞旱田点＞水田点＞城市2号点＞林地点. Phe、Fla、Pyr、BaA、Chr和BbF这6种单体均表现出了较高的残留水平.

(2) 不同土地利用类型土壤剖面层中PAHs的纵向分布规律不同, PAHs在城市用地和林地中主要被截留在浅层土壤中, 在耕地能迁移至较深的土壤层.除城市1号点以外, 4~6环PAHs在采样点的0~30 cm土壤层中比例比较大, 深层土壤的低环数占比逐渐升高, 各采样点PAHs组成差异较大.

(3) 土壤pH对PAHs的纵向分布影响较小, 在快速城镇化地区, 土壤有机质与PAHs的分布显著相关.在实际场地条件下, 不同类型PAHs的理化属性对其在土壤剖面层的纵向迁移有显著影响.

(4) 本地区工业活动和交通等产生的燃烧源是PAHs的主要来源, 低环数PAHs部分来源于石油产品输入.

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