环境科学  2019, Vol. 40 Issue (7): 3324-3330   PDF    
引用本文
蒋凯, 邓潇, 周航, 龙坚, 李欣阳, 董霞, 王树兵, 刘文辉, 侯红波, 彭佩钦, 廖柏寒. 湘中典型稻田系统Cd平衡分析[J]. 环境科学, 2019, 40(7): 3324-3330.
JIANG Kai, DENG Xiao, ZHOU Hang, LONG Jian, LI Xin-yang, DONG Xia, WANG Shu-bing, LIU Wen-hui, HOU Hong-bo, PENG Pei-qin, LIAO Bo-han. Cd Balance Analysis of a Typical Rice Paddy System in Central Hunan[J]. Environmental Science, 2019, 40(7): 3324-3330.
湘中典型稻田系统Cd平衡分析
蒋凯1,2, 邓潇1,2, 周航1,2, 龙坚1,2, 李欣阳1,2, 董霞1,2, 王树兵3, 刘文辉4, 侯红波1,2, 彭佩钦1,2, 廖柏寒1,2     
1. 中南林业科技大学环境科学与工程学院, 长沙 410004;
2. 中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室, 长沙 410004;
3. 长沙县黄兴镇农业综合服务中心, 长沙 410100;
4. 宁乡市双江口镇农业综合服务中心, 长沙 410601
收稿日期: 2018-11-23; 修订日期: 2019-02-15
基金项目: 国家科技支撑计划项目（2015BAD05B02）；农业部财政部重大专项（农办财函[2016]6号）；湖南省重点学科建设项目（2006180）
作者简介: 蒋凯(1994~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为环境生态, E-mail:502541321@qq.com
通信作者: 彭佩钦, E-mail:pqpeng123@sina.com
摘要: 运用大田定位试验的方法，研究了典型稻田系统Cd污染发展趋势.于2015-11~2018-11逐月采集大气沉降及灌溉水样，同时多次采集肥料、土壤及水稻样，监测分析样品中Cd含量，研究湘中典型稻田系统Cd输入输出平衡情况.结果表明，稻田系统Cd通过灌溉水、大气沉降和肥料等途径输入，年均输入量为8.735 g·（hm2·a）-1，其中大气沉降为主要来源，占总输入的69.15%~82.04%，平均为76.61%，其次是灌溉水占12.62%~23.66%，平均为16.94%，肥料占5.34%~7.19%，平均为6.45%；稻田系统Cd通过地表径流、土壤下渗和水稻地上部分收获途径输出，年均输出量为7.093 g·（hm2·a）-1，水稻地上部分收获占总输出的85.27%~95.02%，平均为89.69%，其次是地表径流4.57%~13.96%，平均为9.41%，土壤下渗输出的Cd最少，为0.41%~1.51%，平均0.90%.结果表明，研究区稻田系统Cd为净输入，土壤Cd污染形势仍在加剧.稻草还田与稻草移除将对土壤Cd平衡产生重要影响，稻草移除可以减缓土壤Cd污染发展趋势.
关键词: 稻田土壤      Cd污染      大气沉降      水稻      Cd平衡     
Cd Balance Analysis of a Typical Rice Paddy System in Central Hunan
JIANG Kai1,2 , DENG Xiao1,2 , ZHOU Hang1,2 , LONG Jian1,2 , LI Xin-yang1,2 , DONG Xia1,2 , WANG Shu-bing3 , LIU Wen-hui4 , HOU Hong-bo1,2 , PENG Pei-qin1,2 , LIAO Bo-han1,2     
1. College of Environmental Science and Engineering, Central South University of Forestry and Technology, Changsha 410004, China;
2. Hunan Engineering Laboratory for Control of Rice Quality and Safety, Central South University of Forestry and Technology, Changsha 410004, China;
3. Agricultural Integrated Service Center of Changsha County, Huangxing Town, Changsha 410100, China;
4. Agricultural Integrated Service Center of Ningxiang City, Shuangjiangkou Town, Changsha 410601, China
Abstract: By conducting field positioning experiments, we studied the development trend of Cd pollution in a typical paddy system. The samples of atmospheric deposition and irrigation water were collected monthly from November 2015 to November 2018 during which fertilizer, soil, and rice samples were also collected. The Cd concentration in the samples was monitored and analyzed to conduct research on the balance between Cd inputs and outputs in a typical paddy system in Hunan Province. The results suggest that through irrigation water, atmospheric deposition and fertilizer, the average annual input of Cd in the paddy field system is 8.735 g·(hm2·a)-1, of which atmospheric deposition, the major source, accounts for 69.15%-82.04% of the total input, with an average of 76.61%. This is followed by irrigation water and fertilizer, respectively, accounting for 12.62%-23.66% and 5.34%-7.19%, with an average of 16.94% and 6.45%, respectively. Through surface runoff, soil infiltration and the rice harvest of the aboveground portion, the annual average output of Cd contained in the paddy system is 7.093 g·(hm2·a)-1. Rice harvest accounts for 85.27%-95.02% of the total output, with an average of 89.69%; surface runoff accounted for 4.57%-13.96% of the total output, with an average of 9.41%; and soil infiltration accounted for 0.41%-1.51% of the total output, with an average of 0.90%. The study indicates that Cd contained in paddy systems in Central Hunan exhibits a net input, and the soil Cd pollution is increasing as a result. Straw returning and straw removal have an important impact on the soil Cd balance, and straw removal can slow the trend of soil Cd pollution accumulation.
Key words: paddy soil      Cd pollution      atmospheric deposition      rice      Cd balance     

稻田系统Cd输入途径包括灌溉水[1]、大气沉降[2]和人为施用的农用化学品肥料[3]、农药[4]等, 而Cd的输出包括稻谷和秸秆收获[5]、地表径流[6]和土壤下渗[7]等途径. Hou等[8]对长江三角洲农田Cd输入调查发现, 灌溉水是Cd主要来源. Luo等[9]的研究发现, 牲畜粪便占农田Cd输入的55%.在新西兰、巴伊亚和巴西, 大气沉降是Cd进入农田土壤的主要来源[10, 11]. Xia等[12]在松嫩平原研究发现, 植株和地表径流是农田Cd主要输出途径. Yang等[13]对成都农田Cd进行分析发现, 植株和下渗是Cd主要输出途径.稻田系统Cd平衡研究大多基于模型计算、统计年鉴和已有数据[14], 仍然鲜见系统的定位调查和分析[15].本研究于2015-11~2018-11对湘中典型稻田系统进行定位试验, 定期采集大气沉降样品, 逐次采集灌溉水、地表径流样品, 并分析土壤、肥料和水稻植株样品, 定量分析稻田Cd平衡状况, 探究了湘中典型稻田Cd污染发展趋势, 以期为保护土壤质量和制定可持续管理防治措施提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区位于湖南省长沙市宁乡市东北部(112°38′E, 28°21′N), 属于亚热带季风湿润气候, 湿润多雨、光热充足, 地势平坦, 总面积155 km2, 年均气温16.7℃, 生长期平均320 d, 无霜期平均296 d, 平均降水量为1 367.6 mm, 作物以双季稻为主, 基本无其他轮作物.研究区地处沩水下游, 土壤为第四纪红色黏土母质发育的红黄泥, 稻田土壤基本理化性质如表 1.试验田面积2 hm2, 按当地习惯进行耕作管理.

表 1 土壤基本理化性质 Table 1 Basic physicochemical properties of soil

1.2 样品采集与分析

本试验于2015-11~2018-11进行.每月采集灌溉水和大气沉降样品, 每年7月初和10月底于水稻成熟后采集早稻、晚稻和土壤样品.在水稻生育期水稻灌溉时采集灌溉水样品, 试验设置了尾水收集系统, 地表径流发生时采集尾水收集桶水样. 3 a共采集108个灌溉水样、282个大气沉降样、15个肥料样、72个地表径流样和54个水稻样.水稻灌溉时, 用500 mL聚四氟乙烯白瓶于灌溉沟渠内采集三瓶灌溉水样, 滴入硝酸后带回实验室于4℃冰箱内保存; 试验田设置3个大气沉降收集罐, 采样时先用超纯水冲洗罐壁, 搅拌均匀后记录体积, 再收集罐中水样, 滴入硝酸后带回实验室于4℃冰箱内保存; 水稻样按梅花布点法, 选取5个点, 每个点采集1兜, 混合后装袋作为一个样品, 带回后小心清洗, 然后将水稻分剪成根、茎叶以及谷物后称鲜重, 再将水稻样置于105℃烘箱内杀青30 min, 然后60℃烘至恒重, 记录干重, 用小型砻谷机对谷物脱壳, 分为糙米和谷壳, 再用小型粉碎机将各部位粉碎后装入样品袋中保存待分析; 土壤样品按S型布点法(HJ/T 166-2004), 采集表层土(0~20 cm)15个点, 混匀后带回实验室, 挑出石块、细根和杂物, 阴凉处自然风干后研磨制样装入样品袋中保存待消解; 肥料在施用时收集并统计施用量.

水稻样采用干灰化法[16], 土壤和肥料样采用王水-高氯酸消解[17], 水样和大气沉降样采用硝酸-高氯酸消解[18], 土壤有效态Cd用DTPA提取(HJ 804-2016)固液比为1 :5, 消解液用ICP-OES(ICP 6300, Thermo)和石墨炉原子分光光度计(ICE 3000, Thermo)测定Cd的含量, 干灰化以及消解过程带空白以及质控样品(植物样选用大米标准物质(GBW-10044)、土壤质控为国家标准物质土壤标准参考样(ESS-3)、水样质控为水质监测标准样品(GSB07-3186-2014)).试剂为优级纯或分析纯, 水为超纯水, 玻璃器皿和容器均用10%的硝酸浸泡过夜, 用超纯水洗净后烘干备用.

1.3 数据处理

试验数据运用SPSS 17.0、Excel 2010整理和分析, 作图使用Origin 8.5.

2 结果与分析 2.1 灌溉水中Cd的输入

灌溉水对稻田Cd的输入按下列公式计算：

(1)

式中, I是来自灌溉水Cd输入量[g ·(hm2 ·a)-1]; ci是单次灌溉水Cd浓度(μg ·L-1); Vi是单次灌溉水量[L ·(hm2·a)-1]; n为年灌溉次数.

灌溉水Cd浓度主要分布在0.05~0.1 μg ·L-1(图 1), 沟渠中灌溉水Cd的浓度均符合农田灌溉水质标准(GB 5084-2005, 10 μg ·L-1), 丰水期(4~8月)和枯水期(10月~次年1月)沟渠灌溉水中Cd的浓度变化较大, 变异系数为0.851(表 2).根据湖南省用水定额农田灌水常规方式定额(DB43/T 388-2014, Ⅲ区早稻3 675 m3 ·hm-2, 晚稻6 300 m3 ·hm-2)及单次灌溉水Cd平均浓度, 3 a灌溉水中Cd年输入通量分别为1.04、1.94和1.42 g ·(hm2 ·a)-1.

图 1 研究区灌溉水Cd浓度分布 Fig. 1 Distribution of Cd concentrations in the irrigation water of the study area

表 2 研究区灌溉水Cd浓度 Table 2 Cd concentrations in irrigation water in the study area

2.2 大气沉降Cd输入

按以下公式来计算大气沉降Cd输入量：

(2)

式中, A是大气沉降Cd输入量[g ·(hm2 ·a)-1]; ca是单次沉降罐样品Cd浓度(μg ·L-1); Va是沉降罐中样品体积(L ·a-1); S是沉降罐底面积(cm2); n为年取样次数.

大气沉降Cd浓度范围为0.039~8.342 μg ·L-1, 平均为1.336 μg ·L-1, 主要分布在0~0.5 μg ·L-1(图 2), 变异系数为1.231(表 3).大气沉降Cd输入存在一定规律, 每年4~7月, 沉降罐中样品体积可达4 000~5 000 mL, Cd平均浓度为0.150~0.295 μg ·L-1, 以湿沉降为主; 在10月~次年2月, 沉降罐中体积仅为700~900 mL, 平均浓度为0.217~0.352 μg ·L-1, 以干沉降为主; 冬季大气沉降Cd浓度较高, 而雨季Cd通量较大. 3 a大气沉降中Cd年输入通量分别为6.76、5.67和7.68 g ·(hm2 ·a)-1.

图 2 研究区大气沉降Cd浓度分布 Fig. 2 Distribution of Cd concentrations in atmospheric deposition in the study area

表 3 研究区大气沉降Cd浓度 Table 3 Cd concentrations in atmospheric deposition in the study area

2.3 肥料Cd输入

按肥料施用量与Cd含量计算肥料Cd输入量, 公式如下：

(3)

式中, F是肥料Cd输入量[g ·(hm2 ·a)-1]; Cf是某次施用肥料中Cd含量(μg ·g-1); Mf是某次施用肥料的施用量[g ·(hm2 ·a)-1]; n是施肥次数.

如图 3, 研究区稻田主要施用复合肥、尿素和钾肥, 不同肥料Cd含量为0.016~0.448 mg ·kg-1, 其中2016年施用的尿素Cd含量最低为0.016 mg ·kg-1, 2017年施用复合肥Cd含量最高为0.448 mg ·kg-1.早晚稻共施用复合肥1 200 kg ·hm-2、尿素150 kg ·hm-2和钾肥300 kg ·hm-2.同时, 在种植早稻前需要施用750 kg ·hm-2石灰来平衡土壤酸碱性, 石灰中Cd的平均含量为0.363 mg ·kg-1.若把石灰中Cd的输入量计算到肥料中, 3 a肥料Cd年输入分别为0.44、0.59和0.66 g ·(hm2 ·a)-1.

图 3 研究区不同肥料Cd含量和施用量 Fig. 3 Cd content and application rate of different fertilizers in the study area

2.4 地表径流和土壤下渗Cd输出

地表径流对稻田Cd的输出按以下公式计算：

(4)

式中, R是Cd来自地表径流的输出量[g ·(hm2 ·a)-1]; cr是尾水中Cd的平均输出浓度(μg ·L-1); Vr是尾水的排放量[L ·(hm2 ·a)-1]; n为排放次数.

地表径流Cd浓度范围为0.033~1.109 μg ·L-1, 平均为0.191 μg ·L-1(表 4), 变异系数为0.622.地表径流中Cd的平均浓度高于灌溉水的平均浓度, 因为地表径流中Cd的浓度与大气沉降、肥料的施用及土壤Cd含量有关.地表径流的年排放量为4 980~5 500 m3, 3 a地表径流中Cd年输出量分别为0.310、0.596和1.167 g ·(hm2 ·a)-1.

表 4 研究区地表径流Cd浓度 Table 4 Cd concentrations in surface runoff in the study area

土壤下渗输出的Cd, 按水稻全生育期土壤下渗量计算, 南方黏壤土地在水稻全生育期的平均下渗为2.8 mm ·d-1[19, 20], 湖南双季稻早稻生育期平均77 d, 晚稻84 d, 全年下渗水量为4 508 m3 ·hm-2, 同时由于土壤和土壤中的有机质等对Cd有吸附作用, 80%~95%的Cd会截留在土壤中, 平均有10%的Cd通过土壤下渗输出, 根据灌溉水中Cd的浓度, 得出3a土壤下渗中Cd年输出量分别为0.028、0.093和0.064 g ·(hm2 ·a)-1.

2.5 水稻植株Cd输出

通过早晚稻可食用部分(稻米)和不可食用部分(稻草)中Cd含量和生物量来计算水稻地上部分对Cd的移除量, 公式如下：

(5)

式中, R是来自水稻地上部分Cd的输出量[g ·(hm2 ·a)-1]; Me, r、Me, s、Ml, r和Ml, s分别为早稻稻米、早稻稻草、晚稻稻米和晚稻稻草的生物量[kg ·(hm2 ·a)-1]; Ce, r、Ce, s、Cl, r和Cl, s分别为早稻稻米、早稻稻草、晚稻稻米和晚稻稻草中Cd含量(mg ·kg-1).

采样时, 每个样品选取5个点, 每个点0.2 m2, 计算生物量并分析各部位Cd含量来估算1 hm2水稻Cd输出量.水稻收割时, 根部会留在土壤中, 因此根部不计算在内.水稻植株(茎叶和糙米)Cd含量范围为0.819~1.975 mg ·kg-1, 平均为1.556 mg ·kg-1(图 4).糙米中Cd含量范围为0.052~0.465 mg ·kg-1, 其中51.92%的糙米样品超过食品安全国家标准(GB 2762-2017, 0.2 mg ·kg-1), 稻草(茎叶)中Cd的含量范围为0.543~1.829 mg ·kg-1. 3 a糙米中Cd年输出量分别为1.046、0.725和1.661 g ·(hm2 ·a)-1, 稻草分别为5.293、4.726和5.460 g ·(hm2 ·a)-1, 水稻植株分别为6.339、5.451和7.121 g ·(hm2 ·a)-1.

图 4 研究区水稻不同部分Cd含量 Fig. 4 Cd content in different parts of rice in the study area

2.6 Cd平衡

图 5表明, 大气沉降是最主要的输入途径, 占比69.15%~82.04%;灌溉水的输入比重为12.62%~23.66%;肥料比重最小为5.34%~7.19%.灌溉水Cd年输入量先增加后减少, 大气沉降中Cd年输入量先减少后增加, 肥料中输入量相差不大, 但总输入量呈增加趋势.水稻地上部分收获是最主要的输出途径, 占比85.27%~95.02%;地表径流的比重为4.57%~13.96%;土壤下渗比重最少为0.41%~1.51%.水稻收获Cd年输出量先减少后增加, 地表径流Cd年输出量逐年增加, 土壤下渗Cd输出量变化不大, 总输出量先减少后增加.

图 5 不同输入和输出途径Cd的量及总量 Fig. 5 Amount and total amount of different Cd input and output pathways

通过上述Cd输入输出途径来说明稻田土壤中Cd的累积和发展趋势, Cd平衡的计算公式如下：

(6)

式中, I和O分别为Cd输入量和输出量[g ·(hm2 ·a)-1]; A为Cd的累积量[g ·(hm2 ·a)-1], 当A＞0时, 表现为土壤中的Cd增加, 当A＜0时, 表现为土壤中的Cd亏损, 或者土壤中的Cd减少.

稻田Cd年输入量和输出量表明(图 5), 3 a土壤Cd输入通量分别为8.240、8.200和9.766 g ·(hm2 ·a)-1, 平均为8.735 g ·(hm2 ·a)-1; 3 a土壤Cd输出通量分别为6.778、6.139和8.361 g ·(hm2 ·a)-1, 平均为7.093 g ·(hm2 ·a)-1; 净输入通量分别为1.462、2.061和1.405 g ·(hm2 ·a)-1, 平均为1.643 g ·(hm2 ·a)-1. 3 a稻田土壤Cd总净输入量为4.928 g ·(hm2 ·a)-1, 对土壤Cd有累积效果.

3 讨论 3.1 大气沉降输入量和水稻输出量影响因素

本研究发现, 2015-11~2018-11大气沉降是最主要Cd输入途径.大气中Cd主要来自能源燃烧、采矿冶炼、交通运输和电镀染料等人类活动[21], 有研究表明农田生态系统Cd的重要来源是大气沉降[22~24].研究区在夏季以南风为主, 冬季为北风, 西南方向大约15 km和35 km处, 分别为经济开发区和煤炭坝矿区, 经济开发区有装备和建材制造行业, 煤炭坝矿区有一座火力发电厂; 同时稻田紧邻村道, 距离县道800 m, 来往车辆会产生汽车尾气并扬起灰尘, 这是研究区大气沉降输入量远高于灌溉水和化肥的原因之一, 随着人类活动更加频繁, 大气沉降年输入量呈增加趋势. Feng等[25]采用同位素追踪发现, 沪宁高速路旁稻米中41%的Cd来自于大气沉降.杨丽萍等[26]分析发现, 燃煤、扬尘和汽车尾气等是兰州市大气沉降污染物来源.大气Cd沉降量还会随着降雨量、季节和气候等时空变化存在差异[27], 研究区在6~7月降雨量大, 11月~次年1月样品Cd浓度高, 这些月份Cd沉降量会略高于其它月份.李定远等[28]的研究发现南方降雨量大, 湿沉降量大, 通过降雨的Cd输入占总沉降的90%以上. Sharma等[29]对印度瓦拉纳西大气沉降调查发现, 夏季和冬季Cd的沉降量高于秋季.

水稻对Cd的吸收与水稻品种[30]、土壤pH[31]、Cd的形态[32]和地表水分管理[33]等因素有关, 研究区水稻植株收获Cd年输出量为2018＞2016＞2017.试验田早稻种植湘早籼45号, 晚稻种植湘晚籼13号, 均为常规稻. 2017年6~7月, 研究区平均降雨量较常年提高了90%, 相当于早稻在灌浆期和成熟期处于淹水条件下, 减少了水稻对Cd的吸收, 大量降雨也降低了水稻产量, 使2017年Cd输出量较低.文献[34~36]通过水稻盆栽试验也发现, 长期淹水灌溉能显著降低水稻中Cd含量.

3.2 稻草对稻田土壤Cd平衡的影响

研究区稻草Cd平均累积量为5.160 g ·hm-2, 稻草还田会使土壤Cd污染加剧.研究区稻田2016~2018年根中Cd含量范围为0.410~4.590 mg ·kg-1, 平均为1.689 mg ·kg-1(表 5). 1 hm2双季稻根干重约为1 500 kg, Cd累积量约为2.534 g ·hm-2, 占水稻Cd总累积量的28.67%.水稻收获时残留根茬中的Cd可重新释放进入土壤环境.假设Cd输入在土壤表层(0~20 cm)[9], 土壤重2.25×106 kg ·hm-2, 且输入的Cd均被保留在土壤表面而无迁移.通过3 a试验结果来评估研究区Cd年增长率, 以湖南省土壤背景值0.21 mg ·kg-1为研究区稻田土壤Cd质量分数[37], 按平均净输入量为1.643 g ·(hm2 ·a)-1计算(表 6), 土壤中Cd含量达到超过风险筛选值(GB 15618-2018, 0.4 mg ·kg-1)需要260 a; 若用污染区域稻草还田, 平均净输入量可达6.809 g ·(hm2 ·a)-1, 62.7 a就将超过风险筛选值.研究区土壤Cd平均含量为0.362 mg ·kg-1, 稻草还田情况下, 只需12.6 a就将超过风险筛选值, 而稻草离田情况下, 在52 a后达到风险筛选值.因此在制定土壤污染防治措施时, 可以考虑将稻草和根茬移除, 稻草离田可减少Cd净输入量.目前已有研究表明, 对离田稻草可以煅烧回收重金属[38], 或无害化处理后再利用, 如制成饲料、生物炭和草木灰等[39].

表 5 研究区水稻根中Cd含量 Table 5 Cd content in rice roots in the study area

表 6 稻田Cd年净输入通量/g ·(hm2 ·a)-1 Table 6 Annual net input fluxes of Cd in paddy fields/g ·(hm2 ·a)-1

4 结论

通过稻田Cd平衡调查发现, 研究区稻田Cd来源于灌溉水、大气沉降和肥料, 其中大气沉降是最主要输入途径, 输入量平均为6.703 g ·(hm2 ·a)-1, 占总输入量76.61%.地表径流、土壤下渗和水稻收获是研究区稻田Cd主要输出途径, 其中水稻收获是最主要输出途径, 平均为6.340 g ·(hm2 ·a)-1, 占总输出量89.69%, 地表径流次之为9.41%, 土壤下渗最少为0.90%. Cd输入通量高于输出通量, Cd在土壤中累积并污染稻田, 稻草还田将增加稻田Cd的累积量和污染程度.

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