2019, Vol. 40
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 北京师范大学环境学院, 北京 100875
, GAO Yang1,2
, JIA Jun-jie1,2 , SONG Xian-wei1,2 , CHEN Shi-bo3 , MA Ming-zhen1,2 , HAO Zhuo1,2
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
C和N在流域生物地球化学循环中具有重要地位：一方面, C、N浓度是反映水体生产力和富营养化的重要指标, 水生动植物的生存受其含量的影响[1], 并反过来影响着水体中C、N含量[2]; 另一方面, C、N的浓度携带了贡献区土地利用及河流形态特征信息[3], 从流域尺度揭示陆地-水生生态系统在水文过程驱动下的C、N的变化, 有助于人们从景观水平尺度提高对生物地球化学循环与水循环耦合过程的理解[3, 4].因此, C、N等营养物质通过河流向下游水体输送及其对下游水生态系统的影响已经成为国际上流域生态学领域关注的重点问题.
同时流域是陆地-水生生态系统的基本单元, 水循环过程作为各种物质、能量循环的主要驱动力和载体[5], 带动C、N等营养物质的输移.随着水体流动, C、N从上游迁移到下游, 从支流汇入到干流, 其间受氧化还原条件及微生物的控制[6]以及流域内气候、地形地貌、土地利用及水文条件等因素影响[7], 并伴随着元素不同形态的互相转化[8].鄱阳湖流域位于长江中下游, 是东亚地区亚热带流域生态系统的典型研究区[9, 10]目前, 仅有少量研究针对流域生态系统的C、N化学计量特征, 且选取的流域范围较小、对支流的测定较少[7, 11~13]、研究对象多为植被和土壤[14~18], 关于不同流域尺度对鄱阳湖水体溶解C、N元素浓度特征以及在不同等级河流之间的输入通量的研究鲜见报道.
从较小尺度的支流开始监测水流中各形态C、N的浓度, 并计算支流的通量, 进一步推算较大尺度干流输入及输出比例, 有助于对水体生态系统进行宏观的把握, 从而指导流域生态系统管理.因此, 本研究选取鄱阳湖流域内从初级支流到最大干流再到湖区(香溪架竹河赣江鄱阳湖湖区)这一多尺度联通水系为研究对象, 通过丰水期和枯水期对各级河流及鄱阳湖湖区内水体中的C、N浓度进行监测, 评估多尺度河流间C、N元素运移通量, 探讨流域水体C、N元素的迁移过程机制, 并结合水质参数相关指标探讨鄱阳湖水质变化特征, 以期为鄱阳湖流域生态系统的综合健康管理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况鄱阳湖流域位于长江中下游, 流域面积16.2万km2[19].占长江流域面积的9%, 其中江西境内面积为157 086 hm2, 占江西全省面积的94%.该流域地理环境特殊, 三面环山, 北邻长江, 赣江、抚河、信江、饶河、修水分别从南、东、西三面向北汇入鄱阳湖, 构成山江湖为一体的核心——边缘结构体系.鄱阳湖流域属北亚热带季风气候, 主要土壤类型为红壤, 地处亚热带常绿阔叶林区, 年均气温16.5~17.8℃, 年平均降水量1 570 mm[20].
本次研究从鄱阳湖水系的赣江二级支流——香溪开始.其中, 香溪河、架竹河流域位于中国科学院千烟洲红壤丘陵综合开发试验站区域内(115°04′13″E, 26°44′48″N, 图 1), 地属江西省泰和县.赣江是长江中游主要支流之一, 为鄱阳湖五河之首[21], 年径流量占鄱阳湖水系的45.87%[22], 以万安、新干为界, 分为上游、中游、下游三段.鄱阳湖是中国第一大淡水湖, 也是中国第二大湖, 位于江西省北部, 承纳赣江、抚河、信江、饶河、修河五大河, 湖区周边还有14条30 km以上的河流直流入湖.湖体通常以都昌和吴城间的松门山为界, 分为东西两湖.鄱阳湖是长江中游通江季节性湖泊[23], 水位变化显著[24], 年内入湖流量在1 200~12 000 m3·s-1间变化, 变幅达10倍[25].整体上, 鄱阳湖遵循枯(12月~次年3月)-涨(4~5月)-丰(6~9月)-退(10~11月)的水文节律[26], 6月径流量最大[27].
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图 1 鄱阳湖流域采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points |
根据各级流域的地理位置、水文特征、土地利用及采样条件等因素在4个研究区域内共布设19个采样点, 其中, 鄱阳湖的东鄱湖和西鄱湖分别布设3个采样点; 沿赣江中下游布设7个采样点; 在架竹河以及香溪按上、中、下游分别沿河布设3个采样点(图 1). 2017年9月和2018年5月共进行两次采样活动, 依据水位特征, 两次采样时鄱阳湖分别处于丰水期和枯水期.共采集到35个样品(枯水期鄱阳湖湖区风浪过大, 东南部P1~P3采样点未能采集到水样).采样方法为人工采取河流及湖水表层0~40 cm的水样100 mL于聚乙烯塑料瓶中, 样品采集后放置于培养箱中冷藏保存, 并送至中国科学院地理科学与资源研究所进行试验分析.在香溪流域和架竹河流域出水口处均设置有ISOC6710水沙自动采样装置实时监测获取水位及径流量数据, 赣江流域径流量数据来自外洲水文控制站点2016年的观测资料.
1.3 样品分析本实验测定的指标包括水样的电导率(COND)、电阻率(RES)、溶解性固体总量(TDS)、氧化还原电位(ORP)、酸碱度(pH)、总磷(TP)、硝态氮(NO3--N)、铵态氮(NH4+-N)、溶解性总氮(DTN)、总氮(TN)、总无机碳(TIC)、总有机碳(TOC)共12项指标.采样完成后, 将水样通过水质检测仪(美国6PFCE型号)检测pH后分为两部分, 一部分通过国家标准碱性过硫酸钾-紫外分光光度法(GB 11894-89)的消解方法处理水样, 用流动分析仪(法国Futura型号)测定TN; 另一部分经0.45 μm有机微孔滤膜(经过80℃水浴8 h处理)抽滤后用流动分析仪测定DTN、NO3--N及NH4+-N, 总有机碳分析仪(德国varioTOC型号)测定TIC和TOC.
1.4 数据分析 1.4.1 地表径流量的计算方法计算地表径流量的公式如下：
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(1) |
式中, x为径流量(m3); qt为t时刻的流量(m3·s-1); qi为样本i在监测时的流量(m3·s-1).
1.4.2 碳氮输出负荷计算方法[28~30]计算碳氮输出负荷的公式如下：
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(2) |
式中, qt为t时刻的流量(m3·s-1); qi为样本i在监测时的流量(m3·s-1); yj为第j种污染物的排放负荷(g); ct为t时刻径流中第j种污染物的浓度(mg·L-1); ci为第j种污染物在样本i监测时的浓度(mg·L-1); Δt为样本i和i+1的时间间隔(s).流域输出负荷使用靠近出河口位置点(X3、J3和G7)的浓度计算.
2 结果与分析 2.1 C的浓度变化特征丰水期, 香溪流域TC浓度自上游至下游呈下降趋势, 架竹河流域浓度稳定, 赣江流域波动较大且无规律, 而香溪小流域TC浓度显著高于其余流域, 在上游达到最高值为30.26 mg·L-1(图 2). TIC和TOC浓度的变化趋势与TC大致相同, TIC波动较大, TOC波动较小且稳定在4 mg·L-1左右, 其中TOC浓度在赣江中游G3点处达到最低值3.02 mg·L-1.香溪流域的TC呈上升趋势, 而TIC先上升后下降, 即在香溪下游TIC较低, TOC较高.在枯水期, 香溪流域TC浓度自上游至下游呈上升趋势, 架竹河流域呈先下降后上升的趋势.其中, 香溪小流域下游TC浓度显著高于其余流域, 在下游达到最高值为19.72 mg·kg-1; TIC浓度的变化趋势与TC大致相同, TOC浓度稳定在5 mg·L-1左右.
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图 2 丰、枯水期各形态C在香溪、架竹河、赣江和鄱阳湖的浓度变化 Fig. 2 Concentration changes of various forms carbon in Xiangxi River, Jiazhu River, Ganjiang River, and Poyang Lake during the wet and dry periods |
丰水期香溪流域C浓度自上游至下游逐渐降低, 而枯水期趋势相反.而在赣江流域, 丰水期各项C浓度指标波动趋势与枯水期趋向于一致, 均呈现G1G2点上升, G2G3点下降, G3G5点上升, G5G6点下降, G6G7点上升的趋势.整体而言, 丰水期各项TC和TIC显著高于枯水期(P＜0.05), 而TOC无显著差异.其中, 丰水期TIC、TOC和TC均值为8.71、4.70和13.40 mg·L-1均大于枯水期的TIC、TOC和TC均值：6.70、4.58和11.28 mg·L-1.
2.2 N的浓度变化特征如图 3所示, 在丰水期, 香溪流域TN浓度自上游至下游呈下降趋势, 架竹河流域呈先下降后上升趋势, 赣江流域呈先上升后下降趋势; 其中, 在鄱阳湖P1点达到最高值为5.70 mg·L-1, 在架竹河J2点达到最低值为1.12 mg·L-1. NO3--N和DTN浓度趋势大致相当, 香溪流域NO3--N和DTN浓度呈上升趋势, 架竹河流域呈下降趋势, 赣江流域呈上游上升, 中游先上升后下降, 下游先上升后下降趋势.其中, NO3--N和DTN浓度在赣江下游G6点处达到最高值1.10 mg·L-1和mg·L-1, 在鄱阳湖P3点达到最低值0.23和0.53 mg·L-1. NH4+-N浓度在各采样点均较低, 最高值0.17 mg·L-1出现在J1点.在枯水期, 香溪流域TN浓度自上游至下游呈上升趋势, 架竹河流域呈先上升后下降趋势, 赣江流域基本稳定, 在G5点出现较高值5.52 mg·L-1, 在鄱阳湖P4点达到最高值为5.70 mg·L-1.香溪流域NO3--N、DTN浓度呈上升趋势, 架竹河流域呈先上升, 后下降趋势, 赣江流域呈上游平稳, 中游先下降后上升, 下游下降趋势; 其中, DTN浓度在鄱阳湖P4点处达到最高值3.44 mg·L-1, 在鄱阳湖P6点达到最低值1.66 mg·L-1. NO3--N浓度在赣江G6点达到最高值5.38 mg·L-1, 在鄱阳湖P6点达到最低值0.02 mg·L-1. NH4+-N浓度在各采样点均较低, 最高值0.12 mg·L-1出现在P6点.整体而言, 丰水期NO3--N和DTN浓度显著低于枯水期(P＜0.01).枯水期TN浓度并未明显增加, 而DTN和NO3--N浓度显著上升, 即丰水期TN主要以非溶解态存在, 而枯水期TN主要以DTN中的NO3--N形式存在, 其中枯水期的NO3--N和DTN浓度均值为1.82 mg·L-1和3.30 mg·L-1, 均大于丰水期的NO3--N和DTN浓度均值(0.70 mg·L-1和0.85 mg·L-1).
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图 3 丰、枯水期各形态N在香溪、架竹河、赣江和鄱阳湖的浓度变化 Fig. 3 Concentration changes of various forms nitrogen in Xiangxi River, Jiazhu River, Ganjiang River, and Poyang Lake during the wet and dry periods |
对于一般的地下水来说, 电导率与溶解性总固体之间有TDS(mg·L-1)=α×COND(S·m-1)的关系[31], 鄱阳湖流域COND、TDS呈明显正相关关系(图 4), 且α丰水=0.65, α枯水=0.64.经相关性分析, 鄱阳湖流域水体溶液的COND与TDS之间有高度正相关性(R=0.999, P < 0.05).整体而言, 丰水期COND和TDS(均值120 S·m-1和78 mg·L-1)小于枯水期(均值138 S·m-1和89 mg·L-1).枯水期香溪流域上游COND和TDS有所降低(68 S·m-1和43mg·L-1), 中游和下游都有升高.架竹河流域枯水期和丰水期上中下游COND和TDS均呈V字型趋势, 在枯水期有整体的上升.赣江流域丰水期自上游至下游呈上升趋势(G2点例外), 枯水期趋势仍自上游至下游升高(G2和G5点例外).鄱阳湖流域西鄱湖P4和P5点升高, P6点显著降低(66 S·m-1和42 mg·L-1).
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图 4 丰、枯水期COND、TDS在香溪、架竹河、赣江和鄱阳湖的变化 Fig. 4 Changes of COND and TDS during the wet season and dry season in Xiangxi River, Jiazhu River, Ganjiang River, and Poyang Lake |
鄱阳湖流域pH、ORP具有中等程度负相关关系(R=-0.540, P < 0.05).整体而言, 各流域丰水期ORP(均值245 mV)大于枯水期(均值195 mV, 见图 5).丰水期内架竹河、赣江、鄱阳湖流域各点之间的差异大于枯水期, 丰水期架竹河J2点(292 mV)较高, 赣江G1(256 mV)和G3(255 mV)点较高, 枯水期架竹河J1点(218 mV)较高, 赣江G2(201 mV)、G4(200 mV)点较高.香溪流域枯水期差异较大, X2点达到最低值(170 mV).
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图 5 丰、枯水期pH、ORP在香溪、架竹河、赣江和鄱阳湖的变化 Fig. 5 Changes of pH and ORP during the wet season and dry season in Xiangxi River, Jiazhu River, Ganjiang River, and Poyang Lake |
陆地侵蚀来源的有机物与其他来源的向河口、近岸带水域排放的有机物相比, 数量巨大, 种类繁多[32], 河流C、N浓度受沿岸土地利用方式的显著影响[7].香溪流域水质变化剧烈, 丰水期TC、TN、COND、TDS和pH自上游至下游均逐渐降低, 枯水期TC、TN、COND、TDS和pH自上游至下游均逐渐升高.其原因可能与丰水期和枯水期香溪上下游的土地利用方式的不同有关.香溪流域上游的主要土地利用类型为湿地松林, 中游为垄田, 下游为柑橘园[33].丰水期柑橘园和垄田会堆施大量农家肥导致土壤酸化, 雨水冲刷酸化的土壤进而降低了河流pH值.赣江流域和鄱阳湖流域丰枯水期存在微妙的源汇转变, TIC浓度丰、枯水期浓度变化趋势一致, 丰水期大于枯水期.丰水期赣江、鄱阳湖pH值在7.0~8.0之间波动, 枯水期维持在7.0左右, 波动较小.丰水期偏碱性的水有利于溶解空气和鄱阳湖流域地表中C, 构成河流的TIC, 枯水期偏中性的水有利于N进入赣江.相对来说, 赣江和鄱阳湖在丰水期是“C源”和“N汇”, 在枯水期是“C汇”和“N源”.
丰水期TN主要以非溶解态存在, 而枯水期TN主要以DTN中的NO3--N形式存在, 水环境氮污染以硝态氮(NO3--N)为主.枯水期NO3--N浓度达到1.0~2.0 mg·L-1, 高于前人研究中的0.2~0.8 mg·L-1[34].造成这种现象的原因可能为丰水期水流速度快, 水量大, 非溶解态氮更易于悬浮在水中, 且丰水期水量大, 对N元素具有稀释作用; 枯水期水流速度慢, 非溶解态氮更容易沉淀于河底.丰水期的TN浓度(均值为3.32 mg·L-1)显著低于枯水期(均值为4.04 mg·L-1, P＜0.05), 丰水期和枯水期的NH4+-N浓度没有显著差异, 各点NO3--N均小于《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)中规定的Ⅲ类水标准(1.0 mg·L-1), TN均超过规定的Ⅲ类水标准(1.0 mg·L-1), 存在富营养化的现象.
水体中的电导率的大小主要由溶解在水体中的离子种类、浓度和水温等决定[35], 电导率的大小变化在一定程度上可反映水体的富营养化程度[6].有研究表明, 河流的COND与流量呈相反的变化趋势[36], 这与鄱阳湖流域的研究结果一致, 其中, 赣江流域枯水期COND和TDS上升明显, 均值达到丰水期的1.5倍左右.丰水期香溪流下游X3点低于《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)中对于pH值介于6~9之间的规定, 其余点均符合该规定.
3.2 C、N输出通量及对各级流域的输入贡献鄱阳湖与长江相通, 鄱阳湖水是长江江水的主要来源之一.长江流域总溶解氮是氮的主要存在形式[37], 可见鄱阳湖流域与长江流域的营养盐浓度状况相似.通过计算鄱阳湖流域丰水期、枯水期各形态C在各流域的年输出通量及上一级河流占下一级河流通量的百分比, 可进一步分析支流间联系(其中, 丰水期流量为2016年4~9月的总流量, 枯水期流量为2016年的1~3月和10~12月的总流量).
各形态C在各流域的年输出通量和上级河流占下级河流通量的百分比在丰水期和枯水期存在明显差异(表 1).香溪流域每年共输出6 600 kg TC：其中, 丰水期共输出2 300 kg, 枯水期4 300 kg, TIC、TOC和TC的月输出通量及其占比均小于枯水期; 架竹河流域每年共输出5×105 kg TC：其中, 丰水期共输出3.4×105 kg, 枯水期1.6×105 kg, TIC、TOC、TC的月输出通量大于枯水期, 占比与枯水期相当; 赣江流域每年共输出1.8×109 kg TC：其中, 丰水期共输出1.2×109 kg, 枯水期6.1×108 kg, TIC、TOC、TC的月输出通量大于枯水期.
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表 1 丰、枯水期各形态C在各流域的年输出通量和上一级河流占下一级河流通量的百分比(占比) Table 1 Annual output flux of each form of carbon in each basin during the wet and dry periods and the percentage of the upper-level rivers in the lower-level rivers |
各形态N在各流域的年输出通量和上级河流占下级河流通量的百分比在丰水期和枯水期存在明显差异(表 2).香溪流域每年共输出1 650 kg TN：其中, 丰水期共输出550 kg, 枯水期1 100 kg, NH4+-N输出量极少, 丰水期仅5.8 kg, 枯水期为0 kg, NO3--N、DTN和TN的输出通量均小于枯水期, 占比均大于枯水期; 架竹河流域每年共输出4.8×105 kg TN：其中, 丰水期共输出2.9×104 kg, 枯水期7.9×104 kg, TN, NH4+-N、NO3--N、DTN和TN的输出通量及其占比均小于枯水期; 赣江流域每年共输出4.8×108 kg TN：其中, 丰水期共输出2.9×108 kg, 枯水期1.9×108 kg, 丰水期NH4+-N输出通量略大于枯水期, NO3--N输出通量小于枯水期, DTN与枯水期大致相当, TN输出通量大于枯水期.
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表 2 丰、枯水期各形态N在各流域的年输出通量、上一级河流占下一级河流通量的百分比(占比) Table 2 Annual output flux of each form of nitrogen in each basin during the wet and dry periods, and the percentage of the upper-level rivers in the lower-level rivers |
小流域(香溪)各形态C丰水期通量较小, 大流域(架竹河和赣江)各形态C丰水期通量较大(表 3), 其原因是香溪丰水期和枯水期流量相差较小, 架竹河和赣江丰水期与枯水期流量相差较大.大小流域各形态N在丰水期通量多较小, 其原因是枯水期各形态N浓度升高的程度大于流量降低的程度.香溪对架竹河贡献较小(TC丰水期占0.68%, 枯水期占2.66%; TN丰水期占1.91%, 枯水期占1.35%).架竹河对赣江的贡献甚微, (TC丰水期占0.03%, 枯水期占0.03%; TN丰水期占0.01%, 枯水期占0.04%).据已有研究, 河流营养盐丰水期的通量明显大于其它水期, 通量与径流量在99%的置信水平上呈显著相关关系[6, 31], 将鄱阳湖流域营养盐的输出通量与径流量做相关性分析, 结果表明：各形态C、N通量与径流量在99%的置信水平上呈极显著相关关系(其中TIC与流量：R=0.978, P < 0.05; TOC与流量：R=0.999, P < 0.05; TC与流量：R=0.987, P < 0.05; NH4+-N与流量：R=0.994, P < 0.05; NO3--N与流量：R=0.907, P < 0.05; DTN与流量：R=0.827, P < 0.05; TN与流量：R=0.976, P < 0.05).
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表 3 各形态C、N在各流域的输出通量丰、枯水期的大小关系1) Table 3 Relationship between the output fluxes of various forms of carbon and nitrogen in each watershed during the wet and dry seasons |
4 结论
(1) 鄱阳湖通江流域的C、N浓度呈明显季节变化.鄱阳湖流域TIC、TOC和TC浓度丰水期较高, 枯水期较低; NO3--N和DTN浓度枯水期较高, 丰水期较低.丰水期TC增加的主要原因是TIC增加, 丰水期TN主要以非溶解态存在, 而枯水期TN主要以DTN中的NO3--N形式存在.
(2) 鄱阳湖通江流域的C、N输出通量呈明显季节变化.香溪各形态C丰水期通量较枯水期小, 架竹河和赣江各形态C丰水期通量较枯水期大, 香溪、架竹河和赣江流域各形态N在丰水期通量大多较枯水期小, 各形态C、N通量与径流量在99%的置信水平上呈极显著正相关关系.香溪对架竹河的TC贡献率在0.5%~3%之间, 枯水期贡献率较大; TN贡献率在1%~2%之间, 丰水期贡献率较大.架竹河对赣江的TC贡献率在0.02%~0.03%之间, 丰水期贡献率较大, TN贡献率在0.01%~0.05%之间, 枯水期贡献率较大.
(3) 鄱阳湖流域水体COND与TDS间有高度正相关性, 且α丰水=0.65, α枯水=0.64, pH和ORP具有中等程度的负相关关系.丰水期COND、TDS和pH小于枯水期, 丰水期ORP大于枯水期.工业废水和生活污水的过度排放以及化肥和农药的使用导致了鄱阳湖C、N浓度和COND超标.应当通过控截污工程、污水脱氮除磷等技术, 严格控制对流域水体的营养物质输入, 从而减少鄱阳湖营养负荷的输入量, 从根本上改善水体的富营养化.
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