2019, Vol. 40
2. 中国海洋大学近海环境污染控制研究所, 青岛 266100;
3. 海南热带海洋学院生态环境学院, 三亚 572022
2. Institute of Coastal Environmental Pollution Control, Ocean University of China, Qingdao 266100, China;
3. College of Ecological Environment, Hainan Tropical Ocean University, Sanya 572022, China
塑料是海洋垃圾中的重要组成部分, 且有逐年递增的趋势[1].塑料在环境中经过一系列物理、化学作用(光照、机械磨损等)及生物降解成小的碎片、纤维或颗粒[2, 3], 通常将直径小于5 mm的塑料定义为微塑料(microplastics, MPs).据估计, 2013年全球海洋中约有4.85万亿个MPs(＜4.75 mm), 总重量约为3.54万t[4]; 2014年达到15~51万亿个, 总量在9.3~23.6万t之间[5], MPs已经成为一种日益严重的污染物. MPs主要来源于大型塑料的降解, 同时也包含一些工业生产过程中直接产生的微米级塑料[6, 7].海洋中的MPs容易被海洋生物摄食[8~10]或附着其上[11], 会影响海洋生物的生理代谢和生长发育等[12], 富集在MPs上的污染物和细菌等也会对生物产生更大的危害[13].摄入体内的MPs无法被生物分解, 通过食物链在各营养级之间传递[14], 最终危害人类健康[15].
MPs在洋流的作用下会迁移扩散至全球, 而海洋中已经存在的MPs会在潮汐及洋流作用下汇聚至海岸带滞留[7], 近年来的研究显示MPs在近海环境分布相对集中[16].据全球统计数据, 大约80%的塑料垃圾会滞留在海滩上[17], 且有大规模人类活动的沿海是污染物集中区域[18]. 2013年国内开始沿着海岸线对MPs进行定量研究, 重点研究了长江口[19], 此后, 在香港[20]、广东[21]和厦门[16]等沿海区域也发现了大量MPs.
青岛市拥有816.98 km海岸线, 是沿海重要中心城市, 是国务院批准的山东半岛蓝色经济区规划核心区域龙头城市, 以海洋经济为主题的发展区域, 因此沿海生态系统的稳定性引起越来越大的关注.青岛市是旅游城市, 大部分海岸线是高强度的人类活动地区(如海岸带养殖场和海水浴场等), 海水浴场是人类与MPs有直接接触的区域, MPs存在健康风险, 亟需阐明其在海水浴场的分布规律和来源特征.
本文选择青岛4个典型的海水浴场, 采集了海水以及沙滩沉积物样品, 通过尼罗红染色结合荧光显微镜观察, 检测各采样点MPs的含量、粒径、颜色及塑料类型, 揭示海水浴场MPs的分布规律, 并探究其来源.本研究结果对了解全国MPs的污染现状和污染源提供基础数据, 也能一定程度上反映滨海旅游业对近海MPs污染的影响.
1 材料与方法 1.1 研究区域山东省青岛市地处山东半岛东南部沿海, 濒临黄海, 隔海与朝鲜半岛相望, 是著名的滨海旅游城市.研究区域为开发成旅游区域的海水浴场(表 1), 自西向东选择4个典型海水浴场, 是人类活动较为频繁的区域.
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表 1 青岛近岸海水浴场采样点 Table 1 Sampling points on Qingdao coastal beaches |
1.2 样品采集
海水样品利用带有刻度的不锈钢桶人工采集, 每个站点采集约50 L海水, 用50 μm孔径的浮游生物网过滤, 将样品收集于1 L的棕色玻璃瓶中.沙滩表层沉积物样品的采集地点选择潮间带区域[22, 23].沙滩沉积物样品采用不锈钢采样铲采集20 cm×20 cm×2 cm的立方体, 锡箔纸包好, 放入聚乙烯塑封袋[24, 25].
1.3 样品处理采用过滤消解法从表层海水样品中分离微塑料：将每个水样品通过孔径为5 μm的混合纤维素滤膜(直径50 mm)过滤.将膜上所有物质用30%的H2O2冲洗至100 mL的小烧杯中, 加入0.01 g FeCl2, 立即密封置于60℃的水浴锅中加热72 h[26, 22], 去除样品中生物有机质.静置24 h后, 将烧杯中的液体过0.45 μm的混合纤维素滤膜(直径50 mm)过滤, 观察前将滤膜储存在培养皿中, 避光保存.
采取密度浮选法从沉积物中分离微塑料：取固体样品(湿重约100 g)至1 L烧杯中, 加饱和NaCl溶液, 玻璃棒充分搅拌约2 min, 密封静置24 h后取上层液体[26, 18], 每个样品重复浮选3~5次, 将所有收集的上清液置于同一烧杯中, 后续处理方法与水样的处理方法一致, 先消解去除生物有机质, 过滤观察.
1.4 微塑料的定量将滤膜置于荧光显微镜(Leica DM2500)下进行观察计数, 切换到光学显微镜, 观察是否有遗漏的MPs及每个MPs的颜色, 用尼罗红试剂染色, 在荧光显微镜下观察.统计记录每个样品中MPs的粒径大小、形状和颜色.
1.5 微塑料的鉴定通过使用衰减全反射傅里叶变换红外光谱仪(PerkinElmer L160000A)识别聚合物是否为塑料及其塑料类型[27], 将过滤后的样品膜放于干燥箱(上海一恒科学仪器有限公司DHG-9140A)干燥后进行测定, 探测器光谱范围为400~4 000 cm-1, 4次扫描, 将扫描后的光谱图保存, 根据波峰的位置进行人工辨别和分析, 确定其是否为塑料.如果是, 根据能谱图进一步判断MPs的种类.
1.6 数据处理采用Excel 2016进行数据统计分析和绘图, 站位图用Auto CAD 2008绘制.
2 结果与讨论 2.1 青岛近岸海水浴场的MPs数量分布在青岛近岸海水浴场的海水和沙滩沉积物中观察到的微塑料含量分布如图 1所示.青岛海水浴场的近岸表层海水中MPs的含量为5.05×103~1.25×104个·m-3, 4个海水浴场海水中MPs平均含量7.61×103个·m-3, 在这4个采样站位MPs的含量按照由大到小的排列顺序为：第一海水浴场＞栈桥＞第二海水浴场＞石老人.青岛海水浴场的沙滩沉积物中MPs的含量按照由大到小的排列顺序为：栈桥＞第一海水浴场＞第二海水浴场＞石老人, 其中MPs含量最高为栈桥(4.35×103个·m-2), 最低的为石老人(1.91×103个·m-2), 4个海水浴场沙滩沉积物中MPs平均含量3.10×103个·m-2.
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图 1 MPs在青岛近岸海水浴场的海水及沉积物中的含量分布情况 Fig. 1 Distribution of MPs in seawater and sand |
目前国内沿海地区MPs分布的研究发现香港滨海沙滩MPs的平均含量为5 595个·m-2[20], 广东省沿海滩涂MPs平均含量为(6 675±702)个·m-2[21], 厦门沿海地区的MPs在表层海水中为103~2 017个·m-3[16], 对比发现, 青岛近岸海水浴场的污染状况处于一个较高水平.本研究中MPs在沙滩沉积物中含量低于海水中, 一方面与采样点的功能区有关, 青岛的各大海水浴场定期有人员进行垃圾的清理工作, 从而降低了沙滩上大型塑料(如塑料瓶、塑料包装袋等)在光照、海浪及生物作用下产生MPs的风险[2, 28].另一方面, 采样通过人工打水方式, 取水点接近潮间带, 属于MPs集中区域[29], 大量碎片可能随海水进入采样桶中.
2.2 青岛近岸海水浴场的MPs粒径分布图 2为青岛近岸海水浴场MPs的总含量和各站位的粒径分布. 4个海水浴场不同粒径范围MPs所占的比例由大到小依次为：0.05~0.1 mm＞0.1~0.5 mm＞0.5~1 mm＞1~5 mm, 海水与沙滩沉积物的结果相同, 这与多数研究中随着MPs粒径的增大, 含量递减的结果一致[16, 30].每个站位MPs的粒径分布可以看出, 小粒径(＜1 mm)的MPs所占比例皆超过60%, 说明青岛不同海水浴场中MPs在粒径特征上具有相似特征.
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(a)海水中各站点MPs的粒径组成; (b)沉积物中各站点MPs的粒径组成; (c)海水中各粒径MPs的相对含量; (d)沉积物中各粒径MPs的相对含量 图 2 不同粒径的MPs在海水及沙滩沉积物中的分布特征 Fig. 2 Distribution characteristics of MPs with different particle sizes in seawater and sand |
N1和N2的海水样及ZQ的沉积物样不符合粒径与含量呈反比的关系, 可能是MPs的来源造成的差异, ZQ及N2(八大关景区内)是青岛著名景点, 人流量较大且较为集中, 采样站位离污染源较近, 其中刚生成的MPs占比较高, 加上MPs在海水环境中性质较为稳定, 不易发生破碎和降解, 因而大粒径的MPs所占比例较高.而沉积物中50 μm以下的MPs较多, 表明沙滩上塑料垃圾受高温、紫外辐射裂解后极易形成MPs甚至纳米级MPs, 并通过风力或潮汐等作用带入海域中[13].在环境中采样的微塑料的尺寸下限显然取决于采样和处理方法[31], 本研究采用50 μm的网采取水样, 所以统计的粒径下限为50 μm.
2.3 青岛近岸海水浴场的MPs形状分布青岛近岸海水浴场MPs的总体和各站位的形状分布见图 3所示. MPs按照形状分为纤维、颗粒、碎片, 本研究中青岛海水浴场的表层海水中纤维型MPs的比例最大(48.73%), 这与在德国北海岸线[32]和阿拉伯海湾沿岸[33]等地的研究结果一致.含量第2位的是颗粒型MPs(35.77%), 最少的是碎片型MPs(15.50%).环境中的纤维MPs主要来自于服装纺织业、旅游业以及海运和渔业[18, 34], 纺织品和旅游业应该是海水浴场MPs的主要来源.颗粒和碎片MPs主要来自日常生活以及旅游过程中产生的塑料破碎而成[19].具体哪方面污染源还要结合MPs的颜色、组分和粒径来分析.青岛近岸沉积物中3种形状的MPs占的比例由高到低依次为纤维MPs、颗粒MPs和碎片MPs, 与海水中相比, 3种类型比例较平均.
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(a)海水中各站点MPs的形状组成; (b)沉积物中各站点MPs的形状组成; (c)海水中各形状MPs的相对含量; (d)沉积物中各形状MPs的相对含量 图 3 不同形状的MPs在海水及沙滩沉积物中的分布特征 Fig. 3 Distribution characteristics of MPs with different shape in seawater and sand |
将观察到的MPs按照颜色分为4类：白色、透明、黑色及彩色(绿色、黄色、红色、蓝色和紫色), 青岛近岸海水和沉积物中, 白色的MPs占比最高, 海水中占35.94%, 沉积物中占38.88%, 其次是透明的MPs, 在海水中占18.73%, 沉积物中占29.01%. 最少的是黑色塑料及各种彩色塑料(图 4).现已有研究表明, 染色塑料颗粒表面含有更多的有害元素[35~37], 如镉、铅、铜等重金属, 并在一系列环境作用下会释放到环境中.此外, MPs的摄入情况受到塑料颜色的影响, 海洋生物更容易摄食颜色鲜艳[38]或颜色与其食物相近的塑料颗粒, 如远洋的鱼类更容易摄入黑色MPs[39], 海龟在水下更容易摄食深色MPs, 而海鸟更容易摄食浅色MPs[40].
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(a)海水中各站点MPs的颜色组成; (b)沉积物中各站点MPs的颜色组成; (c)海水中各颜色MPs的相对含量; (d)沉积物中各颜色MPs的相对含量 图 4 不同颜色的MPs在海水及沙滩沉积物中的分布特征 Fig. 4 Distribution characteristics of MPs with different colors in seawater and sand |
与海水样品相比, 沉积物中白色和透明塑料占比例较高, 原因是采样点在潮间带, 沙子的比热容小于海水, 在相同的光照条件下沙滩的温度要明显高于海水, 因此除了光照对MPs的影响, 沉积物MPs还受到高温影响, 因此彩色MPs容易褪色为透明或白色. MPs的颜色受环境影响, 特别是光照、辐射和氧化, 白色和透明MPs受氧化和辐射作用容易黄化[2, 41], 环境中土壤和有机质颗粒的附着也使得MPs容易黄化, 尤其是在水体杂质含量高的近岸水体, 因此水体中黄色MPs(15.95%)明显高于沉积物中(10.54%).
2.5 青岛近岸海水浴场的MPs材质构成通过形状、颜色等特征来识别MPs, 非塑料微粒和微纤维可能被错误地归类为微塑料[33], 因此采用傅里叶红外光谱进行进一步确认(图 5).海水中选取的80个样品, 共有68个为塑料, 占85%, 共8种塑料类型, 分别为聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚苯乙烯(PS)、聚酰胺(PA)、聚氯乙烯(PVC)、聚丙烯酸甲酯(PMA)、96%聚苯乙烯+4%丁二烯共聚物(SB).沉积物选取的40个MPs中有32个为塑料, 占80%, 共6种塑料类型, 分别为PE、PP、PET、PS、PVC、SB.青岛近岸海水浴场的MPs总体类型和各站位不同类型MPs的占比如图 6所示.
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以N2收集到的PP为例 图 5 与标准塑料相比, 收集的微塑料的FTIR光谱 Fig. 5 FTIR spectra of collected microplastics compared with virgin plastics |
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(a)海水中各站点MPs的塑料类型; (b)海水中各站点MPs的塑料类型; (c)海水中各类型MPs的相对含量; (d)沉积物中各类型MPs的相对含量 图 6 不同类型的MPs在海水及沙滩沉积物中的分布特征 Fig. 6 Distribution characteristics of different MP types in seawater and sand |
海水与沉积物中占比较大的4种MPs(PET、PS、PP和PE)类型一致, 说明了青岛近岸海水和沉积物可能有共同的污染源.沉积物采样点均在潮间带区域, 海水退潮时会在该区域累积塑料等固体物质, 也会将沙滩上固体物质带入海水中[42], 该结果也证明了MPs在海水和沉积物之间有转移.从本次检测结果发现, 青岛近岸海水浴场的MPs含量最多的是PET, 且沉积物中的PET(37.5%)大于海水中的(27.9%), 这是因为密度大于海水的聚合物(PET密度为1.38~1.40 g·cm-3)会更容易沉降进入到沉积物中[43].含量较高的4种MPs(PET、PS、PP和PE)主要应用于包装业、渔业和旅游业[28], 这与本研究的地区(海水浴场)容易产生的塑料垃圾类型吻合.
纤维微塑料主要是产生于衣服纤维的破碎, 这部分微塑料的主要成分为PET和PA, 分别是涤纶和锦纶, 是合成纺织纤维中用的比例最高的两种.钓鱼线和塑料绳也是青岛海水浴场纤维MPs的重要来源, 主要成分为PE和PP, 经与购买的塑料绳、鱼线的外观和傅立叶红外对比, 外观相似且成分相同.
颗粒微塑料分为塑料泡沫及硬质塑料颗粒, 前者主要来自于塑料泡沫盒/箱、泡沫浮子等, 主要成分为PS和SB, 泡沫类塑料质地较软, 在机械磨损的作用下易破碎成MPs; 后者主要来源于工业生产的树脂颗粒、生活中使用的硬质塑料等, 本次实验中检测到MPs颗粒有PE、PP、PVC和PMA.
碎片微塑料分为硬质塑料碎片和软质塑料薄膜, 两者主要来自于包装行业和旅游业, 成分均为PP和PE.硬质塑料碎片可能来自于塑料玩具、塑料餐盒和塑料瓶等, 软质塑料薄膜有食品包装袋、塑料编织袋等.
3 结论微塑料在青岛近岸的海水浴场的沙滩沉积物和表层海水中普遍存在, 从青岛海水浴场分离出的微塑料的主要类型是PET、PP、PS和PE, 含量最多的是50~100 μm的纤维状微塑料, 并且存在MPs的含量随粒径的减小而增加的规律. MPs的材质和形状表明其主要来源是包装业、纺织业和旅游业(垃圾袋、包装盒、钓鱼线等).沉积物中白色微塑料占较大比重, 而表层海水中彩色微塑料较多, 说明不同环境对微塑料的老化有着较大影响.研究中4个浴场海水中MPs含量范围为5.05×103~1.25×104个·m-3, 平均为7.61×103个·m-3; 沉积物中MPs含量范围为1.91×103~4.35×103个·m-2, 平均为3.10×103个·m-2, 与国内外的其他研究结果相比, 青岛海水浴场海水及沉积物中的MPs含量处于一个较高的水平.
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