环境科学  2019, Vol. 40 Issue (6): 2546-2555
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, TIAN Zhi-jie1 , ZHANG Tie-ning2 , YU Xing-na1 , LI Yan-wei1 , AN Jun-lin1 , ZHAO Xiu-yong3 , LI Yan1 , WANG Zi-hang1 , WU Shang1
霾是大量细小干尘、烟粒和盐粒等物质均匀悬浮在空中, 使得空气普遍浑浊的一种灾害性天气现象, 对大气能见度、空气质量及人体健康都有很大影响[1].气溶胶污染是霾污染形成的重要原因[2].张小曳等[3]在IPCC第五次评估报告中指出, 我国霾天出现的主要原因就是高居不下的气溶胶污染.
气溶胶吸湿性表征的是气溶胶在周围环境相对湿度增加时的吸水能力[4], 对其物理化学性质都有重要影响.开展气溶胶胶吸湿性的相关研究对了解霾的生成、颗粒物混合状态以及能见度预测都有重要意义.吴兑等[5]通过研究发现：较高的环境相对湿度和PM2.5质量浓度是广州霾污染频发的重要因素; 江文华等[6]指出气溶胶在经历吸湿增长后, 其消光作用增强从而使得大气能见度下降, 加重了霾污染.宋宇等[7]在针对北京市能见度的研究中发现, 在相同气溶胶浓度下, 能见度与环境相对湿度呈反比, 即较高的相对湿度更易引发重度霾污染.
气溶胶的吸湿能力主要取决于气溶胶的化学组分和其混合方式. Pitchford等[8]的研究指出, 弱吸湿性的气溶胶粒子主要是由含碳和尘埃颗粒构成, 强吸湿性的气溶胶粒子主要是被氧化的无机物、无机盐和盐与有机物的混合物. Tan等[9]通过对污染期间气溶胶吸湿能力的观测发现：局地排放的气溶胶粒子中弱吸湿性粒子占比较多, 且混合状态倾向于外混合.颜鹏等[10]的研究发现冬季北京市区气溶胶的散射系数在空气污染严重时较高, 且在不同的污染条件气溶胶的化学组分也不同; 吴奕霄等[11]分析了不同背景下气溶胶的吸湿性, 发现污染背景下气溶胶的GF和强吸湿粒子占比均高于清洁背景下, 这主要与温度、压强、湿度和风速等气象要素以及气溶胶粒子的内外混合状态有关.
目前有不少专家学者针对气溶胶吸湿性及其混合状态进行了研究.张茹等[12]在对南京市区冬季大气气溶胶吸湿性的研究中探讨了不同粒径范围的气溶胶吸湿特征, 并探讨了污染发生和消散等不同过程中气溶胶强弱吸湿组粒子占比及GFmean的变化差异.徐彬等[13]对春季南京北郊气溶胶吸湿性的研究中重点分析了气溶胶吸湿性的日夜变化, 利用HYSPLIT模式比较分析了不同气团背景下气溶胶的老化程度及吸湿能力; 吴奕霄等[11]对大气气溶胶吸湿性的研究则重点分析了不同湿度等级下气溶胶吸湿性的变化特征, 以及污染时段基本气象要素及气团来源对气溶胶吸湿性的影响.本研究是在上述研究的基础背景下, 主要研究不同等级霾天气下气溶胶吸湿的主要特征和彼此差异, 进而获得不同等级霾天气下气溶胶混合方式的尺度分布特征和彼此差异, 并通过利用气溶胶化学组分建立不同粒径气溶胶吸湿参数, 并与观测获得的气溶胶吸湿参数进行闭合分析, 进而获得影响霾天气的主要化学组分.
南京位于长江三角洲的中心, 城市化和工业化得到快速发展, 但与此同时, 环境污染问题也日益严重, 空气中气溶胶浓度显著增加[14].已有研究显示近年来南京霾日数增长迅速, 霾污染程度远高于全国平均水平, 是中国四大灰霾频发区之一[15].因此在南京展开霾天气下气溶胶吸湿性的观测研究对探究霾的形成原因及今后防霾治霾、解决环境污染问题有重大意义.
1 材料与方法 1.1 观测地点与时间本文的观测点选取了位于南京市浦口区的南京信息工程大学(N32.2°，E118.717°, 如图 1).观测时间为2014年4月17日~5月21日.本文选取了观测期间的基本气象要素、边界层高度、PM2.5质量浓度、能见度和气溶胶化学组分及其吸湿因子等资料开展研究.基本气象要素、PM2.5质量浓度和能见度均采用小时分辨率; 混合层高度采用每6 h, 2.5格点的全球再分析资料, 数据源自美国国家海洋局和大气管理局空气资源实验室网站( http://ready.arl.noaa.gov/READYamet.php).
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图 1 采样地点及周边地区示意 Fig. 1 Sampling sites and surrounding areas |
GF资料采用美国MSP公司制造的H-TDMA 1500(用于选定粒子)和H-TDMA 1040(用于粒子的加湿和测量吸湿增长后的谱分布)仪器获得.通过对比气溶胶吸湿前后粒径的变化, 获得GF. H-TDMA是目前研究气溶胶吸湿性应用最为广泛的仪器, 其数据精度较高并且响应速率较快[16].但其测定的粒子范围在230 nm以下, 因此本文只针对小于230 nm的小粒径段气溶胶进行吸湿特征因子的对比分析.两台DMA测样流量都固定在0.3L·min-1, 鞘流按照鞘样流比设置为10:1, DMA1的鞘流为6L·min-1, DMA2的鞘流为3 L·min-1, H-TDMA观测粒径大小设置为30、70、110、150、190和230 nm, 每个粒径观测时间为30 min, 相对湿度设置为90%.
使用FA-3型安德森撞击式采样器获取气溶胶的化学组分.其采样粒径一共分为9级, 具体为粒径 < 0.43、0.43~0.65、0.65~1.1、1.1~2.1、2.1~3.3、3.3~4.7、4.7~7、7~11和>11 μm.
依据H-TDMA和FA-3型安德森撞击式采样器的设计原理, 本文所使用的粒子直径均为空气动力学直径Dp:
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式中, Dg为集合直径; K为形状系数; ρp为粒子密度; ρ0=1 g·cm-3.
对气溶胶水溶性离子组分用特氟龙膜进行采样.离子组分用瑞士万通850 professional IC型色谱仪, 检测的无机离子主要包括：Ca2+、Mg2+、Na+、K+、NH4+、NO2-、NO3-、SO42-、Cl－和F-.对元素碳(EC)和有机碳(OC)使用石英膜进行采样, 其质量浓度采用DRI Model 2001A热/光分析仪测定.
通过H-TDMA观测气溶胶吸湿过程可获得GF的概率分布函数(GF-PDF)和不同吸湿模态下粒子的平均吸湿增长因子(GFmean)和各模态粒子数目的占比.本次观测实验结果拟合利用的是MSP公司开发的HTDMAfit软件, 采用TDMAfit算法[13]处理每一个由H-TDMA得到的数据. Cysel等[17]给出了常用的统计量：
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式中, GFmean表示等效粒径的平均吸湿因子; g为同样环境相对湿度下, 粒子吸湿增长后的湿直径与粒子吸湿前的干直径之比; c(g)代表GF的概率分布密度(GF-PDF); σ表示GF的标准差, 用于表示GF-PDF的离散程度.
为方便比较不同方法得到的气溶胶吸湿性, 引入无量纲量吸湿性参数κ对其进行描述. κ和GF以及相对湿度的关系可表示为[18]：
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式中, GF是吸湿增长因子; f是相对湿度(%); Mw是纯水的摩尔质量(Mw=18g·mol-1); R是理想气体常数[R=8.314 J·(mol·K)-1]; T是温度(K); ρw是纯水的密度(ρw=1 g·cm-3); Dp是气溶胶粒子的干粒径(nm).
为了得到影响气溶胶吸湿能力的化学组分, 本文根据水溶性离子组分优先配对组合原则[19], 获得化合物, 具体方法参考文献[20].在气溶胶化学组分的尺度分析基础上, 采用ZSR(zdanovskii stokes robinson)方程计算出气溶胶的吸湿性参数κ(表 1)[19, 21].
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式中, εi对应的是气溶胶粒子中第i种化合物所占的体积分数, κi对应的是气溶胶粒子中第i种化合物的吸湿性参数.
1.3 霾日的划分标准根据中国气象局2010年发布的关于霾的划分方法[22], 并结合庄智一[23]对霾的划分方法, 在小时级能见度(V)数值< 10 km时(排除由于降水、沙尘暴、扬尘和吹雪等天气现象造成的视程障碍), 当环境相对湿度 < 80%且持续时间≥3 h, 判断为霾; 当环境相对湿度在80%~95%之间, PM2.5质量浓度高于75 μg·m-3且持续时间≥3 h也判断为霾.其中能见度 < 2 km时定义其为重度霾, 能见度在2~3 km时定义其为中度霾, 能见度在3~5 km时定义其为轻度霾, 能见度在5~10 km时定义其为轻微霾(详见表 2).
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表 2 霾等级划分标准 Table 2 Standard divisions for different haze grades |
根据上述霾日标准判断, 并结合观测获得的能见度、相对湿度和PM2.5小时级资料, 进行了不同等级的霾日划分.将4月23日、5月的3、6、7和12日判定为非霾日; 4月的22、24、28、29、30日、5月的1、2、4、5、8、9和13~16日为轻微霾日; 5月的17和21日为轻度霾日; 4月20日、5月的9和20日为中度霾日; 5月18日为重度霾日; 4月的17~19、21、25~27日、5月的10、11和16日出现降水, 排除降水日.
观测期间环境相对湿度呈现出明显的日变化特征：白天低, 夜晚高(图 2).排除降水日后平均相对湿度为53.07%, 其中最小值仅为29.75%.非霾日相对湿度的平均值为42.58%, 而霾日的平均值达到了60.65%, 且随着霾等级的增加, 相对湿度进一步增加.即霾日与非霾日均处于低湿状态, 但霾日的相对湿度明显大于非霾日.能见度是霾等级划分的重要参数, 本次观测期间能见度数值的变化波动较大, 最大值为10.54 km, 最小值仅为0.51 km.霾天气下PM2.5质量浓度明显高于非霾日：霾日下PM2.5的最大值达到了209μg·m-3, 非霾日下最低值仅为10μg·m-3, 两者相差近21倍.观测期间的其它气象要素详见文献[13].
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图 2 观测期间相对湿度、能见度及PM2.5随时间变化 Fig. 2 Temporal variations of relative humidity, visibility and PM2.5 |
观测期间气溶胶整体GF谱分布呈双峰分布(GF=1.0处有一个弱吸湿模态峰值, GF=1.4处有一个强吸湿模态峰值), 并以GF=1.2为强弱吸湿模态粒子的划分线.且与其它粒径段的气溶胶粒子相比, 30 nm粒径的气溶胶粒子弱吸湿模态峰值较高, 说明了其化学组分和混合状态与大粒径段的粒子存在明显差别.汤莉莉等[24]和Jiang等[25]分别在对南京市鼓楼区持续性灰霾天气和珠三角地区气溶胶吸湿性及混合状态的研究中也均发现类似结论.具体GF谱分布详见文献[13].
观测期间30、70、110、150、190和230 nm粒径段的平均吸湿因子GFmean分别在1.15~1.71、1.14~1.64、1.13~1.58、1.12~1.56、1.15~1.55和1.12~1.55之间变化, 它们的平均值分别为1.27、1.29、1.28、1.26、1.26和1.26, 表明GFmean总体呈波动变化, 但随着粒径的增长, GFmean没有明显增强.钱小东等[26]通过对安徽寿县不同粒径气溶胶吸湿特征的研究发现, 小粒径段(小于250 nm)的气溶胶随粒径的增大其吸湿因子并无明显变化, 与本次研究结论较为一致, 其推测可能原因为小粒径的气溶胶来源较为相似. 图 3中不同粒径的气溶胶平均标准差σ分别为0.12、0.16、0.16、0.17、0.17和0.18, 即σ随粒径的增加而增大.由于σ可以代表气溶胶粒子的混合状态, σ较小代表气溶胶粒子的化学组分和性质相同, 外混合程度较低, 或者处在准内混合态, 而σ较大则表示粒子化学组分和性质不同, 外混合程度高.综上, 观测期间随着粒径的增加, 气溶胶的外混合程度变高, 该结论与吴奕霄等[11]的研究结果一致.
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图 3 不同粒径气溶胶粒子的GFmean及σ随时间分布 Fig. 3 Temporal distribution of the GFmean and σ with time for aerosol particles of different particle sizes |
由图 4(a)可以看出：各粒径段白天的GFmean均大于其对应的夜间GFmean, 说明粒子白天的吸湿能力较强.Liu等[27]在之前的研究中有类似的结论, 他们认为造成此现象的原因是夜间边界层较为稳定, 会使得新鲜排放的弱吸湿性粒子在近地面层堆积, 而白天边界层抬升(图 5), 上层老化的气溶胶粒子会因为夹卷作用而堆积到近地面层, 且白天的光化学反应也加速了粒子的老化, 导致了白天强吸湿模态的粒子占比明显多于夜间.吴奕霄等[11]也认为当气溶胶进入老化阶段后, 随着老化过程的不断进行, 气溶胶粒径会继续增长, 可吸湿性物质持续增加, 在积聚模态粒子的外部混合更加明显.由图 4(b)可以看出白天各个粒径段粒子的σ均小于夜间, 这说明白天GFmean较均匀, 外混合程度较低.为了进一步验证白天和夜晚GFmean和σ的该差异是否显著, 本文进行了差值t检验, 研究表明在各个粒径段两个物理量在白天和夜晚的差值具有明显的差异, 已通过了置信度为95%的显著性检验.
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图 4 不同粒径气溶胶粒子的GFmean及σ日夜对比 Fig. 4 Comparison of the GFmean andσfor aerosol particles of different diameters during day and night time |
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图 5 混合层厚度随时间变化 Fig. 5 Temporal variations of the mixing layer thickness |
根据2.1节中霾日判断标准, 本文选取了不同等级霾日作为研究对象.对比各等级下气溶胶粒子的GFmean[图 6(a)].从中可以发现非霾日各粒径的GFmean均明显大于霾日的GFmean, 非霾日GFmean在1.38~1.43之间变化, 霾日GFmean在1.15~1.29之间变化.说明非霾日气溶胶吸湿性更强, 霾日气溶胶吸湿性较弱; 对同一粒径的气溶胶粒子在不同等级霾天气下GFmean值的对比可以发现, 随着霾等级的增加, 各粒径GFmean值逐渐减小, 即气溶胶粒子的吸湿性逐渐变弱.同时对不同霾等级下的弱吸湿组GF1和强吸湿组GF2进行统计[图 6(b)].从中可以发现粒径增加会导致弱吸湿组气溶胶粒子的GF呈略微减小的趋势.
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图 6 不同等级霾天气下各粒径粒子的GFmean、GF1和GF2 Fig. 6 Size distributions of the GFmean and GF1, GF2 on haze days with different grades |
由FA-3采样器获得的分粒径气溶胶离子化学组分资料, 可计算出气溶胶粒子的主要离子组分及OC/EC的质量浓度随粒径变化的谱分布, 见图 7.从中可以看出各主要可溶性离子及OC/EC在粒径小于430 nm的范围内均随气溶胶粒径的增大而增大, 由此可计算出粒径小于230 nm的气溶胶粒子中的主要离子组分的质量浓度, 见图 8.从中可以看出, 粒径小于230 nm的气溶胶粒子其化学组分质量浓度随时间的变化而变化, 其中OC的质量浓度最为丰富, 其次是SO42-, NO3－、NO2－、NH4+和Cl－的质量浓度也较多.
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图 7 主要离子成分及OC/EC质量谱分布 Fig. 7 Mass concentration spectrum distribution of the main ion components and OC/EC obtained by the sampler |
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图 8 气溶胶可溶性无机离子、OC/EC实际质量浓度随时间分布 Fig. 8 Temporal distribution of mass concentrations of soluble inorganic ions and OC/EC |
为了进一步确定霾天气下气溶胶吸湿能力变弱的原因, 本文给出了霾天与非霾天粒径小于230 nm气溶胶的离子化学组分所占质量分数分布, 见图 9.可发现霾日非霾日气溶胶主要化学组分为：水溶性无机离子NH4+、NO3-、SO42-(SNA)和OC/EC.其中SNA和OC的质量分数在霾日非霾日差异较大.霾日SNA所占的比例较低, OC/EC较高.相关研究表明, 由于有机组分的吸湿性较弱, 当OC/EC占比较高时, 气溶胶的吸湿能力会有所降低[28]; 同时根据观测期间气象要素的统计资料发现, 此次霾日发生的环境相对湿度较低, 平均值为60.65%, 闫璐璐等[29]认为相对湿度会影响污染物的主要组成, 在60%左右的低湿环境下OC/EC的增长较快, 但不利于SNA的增长.综上所述, 低湿背景的霾天气下含量相对丰富的有机物气溶胶是造成小尺度气溶胶吸湿性减弱的主要原因.
根据气溶胶吸湿增长因子标准差所表示的物理意义, 为了了解霾天时气溶胶化学组分特征, 对不同等级霾天气下不同粒径气溶胶平均吸湿增长因子的标准差σ进行了比较, 如图 10.从中可以看出, 非霾日与霾日σ的变化趋势较为一致, 都表现为σ随粒径的增大而增大, 这表明气溶胶粒子的外混合程度随粒径的增大而增加; 各个粒径段非霾日气溶胶粒子σ均明显大于霾日, 且随着霾等级的增加, σ逐渐减小, 说明非霾日气溶胶粒子的化学组分更为复杂, 具有更大的外混合比例, 而霾日气溶胶化学组成特征与之相反, 呈现准内混合特征, 并且随着粒径的减小, 该准内混合的特征更为明显.综合上一节的分析可以进一步说明, 粒径越小的气溶胶中有机气溶胶的含量越丰富, 其与其他主要化学组分(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)容易形成准内混合的状态, 这与先前其他学者的研究结果一致[17].
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图 9 非霾日、霾日下气溶胶离子组分质量分数 Fig. 9 Contents of aerosol ion components by mass fraction on non-haze days and haze days |
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图 10 不同等级霾天气下各粒径粒子的σ Fig. 10 Size distribution of σ on haze days with different levels of haze |
气溶胶的吸湿性主要决定于气溶胶粒子的化学组分, 因此笔者又对气溶胶中主要水溶性离子进行配对组合, 获得其化学组分信息, 为后面通过闭合分析确定影响气溶胶吸湿性的主要化学成分奠定基础.由图 11可看出气溶胶化学组分随时间变化明显, 从而影响了GF随时间的日变化特征.气溶胶化学组分中不可溶物质OC和(NH4)2SO4含量占比最多, NH4NO3次之.
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图 11 气溶胶化学组分质量百分含量随时间分布 Fig. 11 Temporal distribution of chemical component mass contents for aerosols |
除了GF外, 还可以用吸湿性参数κ描述气溶胶的吸湿能力. GF不仅受气溶胶化学性质的影响, 还会受环境相对湿度的影响, 而κ只由气溶胶的化学属性所决定, 所以相较于GF, κ能更好地反映出气溶胶化学组分对其吸湿性的影响.因此本研究采用了κ进行闭合分析, κ与GF的换算公式详见公式(4).对于多组分气溶胶粒子, 在获得其不同粒径主要的化学成分后, 依据Zdanovskii-Stokes-Robinson假设和公式(5)可以计算出气溶胶粒子的总吸湿性参数κchem. WSOC通常占OC总质量的20%~60%[21].本文其取中间值, 假设WSOC占OC总质量的40%.其余各种纯物质的κ详见表 1.
因为H-TDMA观测的粒子粒径仅限于30~230 nm, 但是分级采样的化学数据最小的粒子粒径在0~430 nm范围内.为了将由化学组分计算得到的吸湿性参数κchem和由H-TDMA仪器实际所得到的吸湿性参数κmean进行比较, 本研究用每天观测到的30、70、150和230 nm气溶胶吸湿性参数平均得到一个κmean和当日的κchem进行比较.其中κmean在4月24日、4月28日~5月1日、5月9日、5月11日以及5月17日缺测, 共计26个测量值, κchem为4月17日~5月21日的计算值, 共计35个数值.从图 12(a)中可以看出, 这两种方法得到的吸湿性参数κ随时间的变化趋势和高低值的分布特征大致相同, 极大值和极小值分别出现于5月16日和5月21日.但由H-TDMA观测所得的κmean较为稳定, 而经由化学组分数据计算所得的κchem变化幅度较大, 产生这一现象的原因在于受气溶胶化学组分的观测方法相对粗糙以及时间分辨率低等带来的测量误差影响, 化学数据计算所得的κchem存在的不确定性相对较大.
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黑色直线为1:1线，蓝色直线为观测期所有数据拟合线，红色直线为霾天数据拟合线，虚线为30%偏差线 图 12 观测期间κchem和κmean的时间序列及散点相关 Fig. 12 Temporal variations and scatter plot of κchem andκmean |
本文还对观测期间的吸湿性参数κ的预报效果进行了相关性分析, 如图 12(b)中的散点相关(蓝色拟合线).从中可以看出κmean和κchem两者吻合度较好, 符合κmean=0.96κchem±0.07的关系式, 相关性系数R2=0.89, P<0.01, 说明二者的置信度大于99%.根据显著性检验方法, 可认为κmean和κchem存在正相关性.因此利用化学组分预报气溶胶吸湿性的方法是可信的.为进一步说明霾日气溶胶吸湿性的特征, 又针对霾日κmean和κchem进行了相关性分析, 如图 12(b)中散点相关(红色拟合线), 可以发现在霾日κmean和κchem的相关性进一步增强, 相关性系数R2=0.98, 说明霾天气下开展气溶胶吸湿性的观测研究具有重要意义.
3 结论(1) 观测期间气溶胶GF的值在1.12~1.64之间变化.随着粒径的增加, GF并无明显变化, 但混合模态却更偏向于外混合.气溶胶粒子吸湿性在白天较强且偏向于内混合, 而夜晚特征则与之相反.
(2) 霾日的气溶胶吸湿性较弱, 外混合程度较低, 并且随着霾等级的增加气溶胶吸湿能力和外混合程度进一步减弱, 而非霾日气溶胶粒子的吸湿性和外混合程度均较强.
(3) 霾天气下环境的相对湿度对气溶胶化学组分及其吸湿性有较大影响, 低湿背景下气溶胶的主要化学组分包含NH4+、NO3-、SO42-以及OC/EC.霾日OC/EC含量相较非霾日更为丰富.丰富的有机物是造成低湿背景下小尺度气溶胶吸湿性减弱的主要原因.
(4) 观测期间气溶胶化学组分随时间变化明显, 从而影响了GF随时间的日变化特征.气溶胶化学组分中不可溶物质OC和(NH4)2SO4含量占比最多, NH4NO3次之.
(5) κchem和κmean存在较好的一致性, 且两者的相关性在霾天气下进一步增强, 因此可以利用气溶胶主要化学组分来预报气溶胶吸湿性.
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表 1
(Table 1)
