环境科学  2019, Vol. 40 Issue (6): 2540-2545
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近年来, 随着经济的快速发展, 大气颗粒物已成为影响我国城市空气质量的首要污染物[1~4], 影响人体健康[5~8]、城市能见度[9, 10]和全球气候变化[11].道路扬尘作为大气颗粒物污染的主要来源之一[12], 日渐成为研究焦点.张诗建[13]基于快速检测法研究了天津市道路扬尘排放清单; 许妍等[14]研究了天津城市交通道路扬尘排放特征及空间分布; 赵静琦等[15]基于样方法研究了天津市春季道路扬尘中水溶性离子特征并进行了来源解析; 王士宝等[16]研究了天津市春季道路降尘的元素特征; 李越洋等[17]研究了天津市春季道路降尘中重金属的污染特征和健康风险; 李树立等[18]研究了天津市秋季道路降尘粒度乘数的分布特征; 张伟等[19]研究了天津市春季道路降尘中碳组分特征.
碳作为道路扬尘的重要组分之一, 影响人体健康和环境空气质量[19].为探究天津市春季道路扬尘中碳组分特征及来源, 本研究选取了天津市11条典型道路, 采用样方吸尘法采集道路扬尘样品, 通过再悬浮装置将样品悬浮到滤膜上, 通过分析测定其碳含量, 得到其碳组分特征, 以期为天津市道路扬尘防治工作提供科学依据和数据支撑.
1 材料与方法 1.1 样品采集于2015年4月, 采集天津市道路主干道、次干道、支路、快速路、外环线5种道路类型共11个路段的样品, 详见表 1.每条道路分别在两侧设4个采样点, 采样点之间间隔一般大于800 m, 采样点位置尽量避开公交站、路口等人流密集处.每个采样点在机动车道和非机动车道各采集一个道路扬尘样品(即每条道路采集16个样品), 共采集到176个样品.
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表 1 采样典型道路 Table 1 Sampling information for typical roads |
采样方法选择样方吸尘法.即采用样方框和吸尘器对路面积尘进行原位吸扫的方法.使用真空吸尘器和面积为1 m2的采样框采样, 机动车道和非机动车道分别采集4 m2和2 m2.采样完毕后, 取下集尘盒, 用细毛刷将集尘盒内的尘土扫入样品袋内编号保存, 带回实验室分析.
1.2 样品前处理将样品除去树叶、垃圾等杂物, 放入干燥器内平衡3 d, 然后将其分别通过20目(约750 μm)和200目(约75 μm)的泰勒标准筛筛分, 将筛下相同道路同一侧的粉末样品进行合并, 使用NK-ZXF再悬浮采样器再悬浮分别得到PM2.5和PM10的颗粒物滤膜样品各22个; 将得到的滤膜样品在恒温恒湿天平室平衡72 h后称重, 备用.
1.3 样品分析采用美国沙漠研究所(DRI)研制的DRI Model 2001A热光碳分析仪分析碳组分.分析时, 升温程序分为2个阶段：第1阶段, 在无氧纯氦气环境下, 分别于140、280、480和580℃温度下加热石英膜, 得到OC的4种组分(OC1、OC2、OC3和OC4);第2阶段, 在含2%氧气的氦气环境下, 分别于580、740和840℃逐步升温, 得到EC的3种组分(EC1、EC2、EC3).由于OC在碳化过程中会形成裂解碳(optical pyrolyzed carbon, OPC), 因此, 根据IMPROVE分析协议将OC定义为OC1+OC2+OC3+OC4+OPC, 将EC定义为EC1+EC2+EC3-OPC[20].
1.4 质量控制为除去其杂质及残留碳, 空白石英滤膜使用前在马弗炉中600℃下灼烧3 h; 采样前后分别将石英膜在恒温恒湿的天平室内平衡72 h, 以降低湿度、温度对于滤膜称重的影响; 每天开始分析样品碳组分之前, 用CH4/He标准气体(体积比为1:19)校准仪器, 确保初始和最终的FID信号漂移小于±3 mV以内, 校准峰面积相对偏差在5%以内, 当天样品分析结束后仍用CH4/He标准气体校准仪器.
2 结果与讨论 2.1 碳组分特征分析各道路类型道路扬尘样品的碳组分质量分数如图 1所示.从中可知, PM2.5中ω(TC)为4.89%(次干道)~18.83%(快速路), 平均值为13.17%±5.29%; PM10中ω(TC)为8.14%(次干道)~19.71%(快速路), 平均值为13.82%±4.23%.各道路类型道路扬尘PM2.5中ω(OC)为3.57%(次干道)~15.39%(快速路), 平均值为10.63%±4.47%, ω(EC)为1.32%(次干道)~3.44%(快速路), 平均值为2.54%±0.86%; PM10中ω(OC)为5.91%(次干道)~16.28%(快速路), 平均值为11.30%±3.80%, ω(EC)为1.96%(主干道)~3.43%(快速路), 平均值为2.51%±0.60%.各类型道路中ω(OC)明显大于ω(EC), ω(EC)在不同道路类型中差异不大.
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图 1 道路扬尘PM2.5和PM10中碳组分的质量分数水平 Fig. 1 Mass fraction of the carbon fraction in road dust PM2.5 and PM10 |
PM2.5中ω(OC1)、ω(OC2)、ω(OC3)和ω(EC1)均为快速路中最高, 分别为1.54%、4.21%、6.28%和2.66%; ω(OC4)和ω(EC2)均表现为主干道中最高, 分别为4.27%和0.89%; ω(OPC)在主干道和环线中均为0.1%, 次干道中最低为0.01%; ω(EC3)在各道路类型道路扬尘PM2.5和PM10中均很低. PM10中ω(OC1)、ω(OC2)、ω(OC3)、ω(OC4)、ω(EC1)和ω(EC2)均为快速路中最高, 分别为2.11%、4.10%、5.10%、4.86%、2.52%和1.01%; ω(OPC)在快速路和环线中均为0.11%, 次干道中最低为0.
可见, 道路扬尘中ω(TC)、ω(OC1)、ω(OC2)、ω(OC3)和ω(EC1)均在快速路中最高.有研究表明[21], 天津市不同道路春季车流量表现出快速路(8 790辆·h-1)最大, 次干道(2 461辆·h-1)较小.因此推测由于快速路车流量较大, 机动车尾气排放量较大, 碳组分质量分数较高.而次干道中各碳组分含量均较低, 可能是由于次干道车流量较小.
史国良等[22]的研究表明, 天津市大气PM2.5中ω(OC)为14.8%, ω(EC)为3.2%.可见, 大气颗粒物中OC、EC的质量分数略高于道路扬尘颗粒物中OC、EC的质量分数.这可能与大气颗粒物中碳的来源更加广泛和复杂有关.天津道路扬尘PM2.5中ω(OC)和ω(EC)与其他城市[23~26]对比见表 2.从中可知, 天津市道路扬尘碳组分仅低于石家庄, 说明天津市的污染是不容忽视的.
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表 2 天津市道路扬尘PM2.5中碳组分与其他城市对比/% Table 2 Comparison of the carbon components of road dust in Tianjin with other cities/% |
为了研究PM2.5和PM10中ω(OC)和ω(EC)间的差异是否具有统计学意义, 运用SPSS 16. 0软件对其进行了两相关样本非参数检验, 概率P值均高于0.05, 表明各碳组分含量在PM2.5和PM10间均无显著性差异.
2.2 OC/EC比值分析有研究表明[27], OC/EC>2是SOC的存在依据.由表 3可知, 天津市道路扬尘PM2.5与PM10中OC/EC值均>2.其中, PM2.5中OC/EC值为2.70~5.00, 平均值为4.05, 其中各道路类型的OC/EC值依次为外环线>快速路>支路>主干道>次干道; PM10中OC/EC值为2.65~6.37, 平均值为4.52, 其中各道路类型的OC/EC值大小关系为主干道>快速路>外环线>支路>次干道.表明道路扬尘中存在明显的二次污染.有研究表明[27, 28], OC/EC值在1~4.2时, 主要来源为汽油车和柴油车尾气排放; 比值为2.5~10.5时, 为燃煤排放; 比值为8.1~12.7时, 为生物质燃烧.天津市道路扬尘PM2.5中OC/EC值为2.70~5.00, PM10中OC/EC值为2.65~6.37(表 3), 表明该道路扬尘中碳主要来源于汽油车和柴油车尾气排放以及燃煤排放.
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表 3 各道路类型PM2.5与PM10中OC/EC平均值 Table 3 Average value of OC/EC in PM2.5 and PM10 |
与国内其他研究对比[19, 29], 天津市道路扬尘PM2.5中OC/EC平均值(4.05)低于天津市春季道路降尘OC/EC值(6.65~8.91), 也低于石家庄冬季道路扬尘OC/EC平均值(6.56);天津市道路扬尘PM10中OC/EC平均值(4.52)低于天津市春季道路降尘OC/EC值(6.15~10.76), 也低于石家庄冬季道路扬尘OC/EC平均值(5.86).推测与采样方法、采样时间不同有关, 也可能受不同环境因素影响.本研究采用样方法采集的道路扬尘与机动车尾气排放更为密切, 利用降尘缸采集的降尘与大气颗粒物PM2.5、PM10关系更密切.有研究表明[30], 汽油车OC/EC为0.70~1.67, 柴油车OC/EC为0.28~0.92, 所以本研究道路扬尘中OC/EC低于道路降尘中OC/EC.董海燕等[31]的研究表明, OC/EC冬季最高, 冬季由于供暖燃煤增加, 导致碳及二次有机碳前体物浓度增加, 加之冬季逆温、灰霾天气较多, 扩散条件更差, 导致大气化学反应加剧, 二次生成的有机碳浓度增加, 所以本研究中OC/EC低于石家庄冬季OC/EC.
2.3 OC、EC相关关系分析有研究表明[32], 可以通过判断OC与EC之间的相关性来判断碳质气溶胶粒子的来源, 若ω(OC)、ω(EC)相关性很好, 则说明其存在相似的污染源.故分析PM2.5和PM10中ω(OC)与ω(EC)的线性关系(如图 2), 得到PM2.5中ω(OC)与ω(EC)的函数关系为OC=4.002 7EC+0.618 9, 相关系数R2=0.830 4; PM10中ω(OC)与ω(EC)的函数关系为OC=4.376 5EC+0.631 7, 相关系数R2=0.738 4;相关系数均接近1, 相关性较好, 说明道路扬尘PM2.5和PM10中OC、EC来源大致相同.
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图 2 PM2.5和PM10中OC、EC的相关性分析 Fig. 2 Correlation analysis between OC and EC in PM2.5 and PM10 |
有研究表明[33~36], OC1和OPC主要来源于生物质燃烧, OC2、OC3、OC4和EC1主要来自燃煤和机动车尾气, EC2、EC3来源于柴油车排放, 根据PM2.5与PM10中各碳组分分布特征可初步判断污染来源. PM2.5和PM10中8种碳组分的含量见图 3.从中可知, PM2.5和PM10中ω(OC2)、ω(OC3)、ω(OC4)和ω(EC1)均较高, 说明道路扬尘中的PM2.5和PM10主要来源于燃煤和机动车尾气, 道路扬尘PM2.5和PM10的来源大致相同.
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图 3 PM2.5和PM10中8种碳组分的质量分数水平 Fig. 3 Mass fraction results for eight carbon fractions in PM2.5 and PM10 |
为了对PM2.5和PM10的来源进行进一步分析, 用SPSS 25.0对PM2.5和PM10中的碳组分进行聚类分析, 结果见图 4.从中可知, PM2.5和PM10中碳组分均可分为两类, 第一类均为OC2、OC3、OC4和EC1, 主要来源于燃煤和机动车尾气; 第二类均为OC1、EC2、EC3和OPC, 来源于生物质燃烧和柴油车排放.由此可见, 天津市春季道路扬尘PM2.5和PM10主要来源于燃煤、机动车尾气以及生物质燃烧.
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图 4 PM2.5和PM10中8种碳组分的聚类分析 Fig. 4 Cluster analysis results for eight carbon fractions in PM2.5 and PM10 |
(1) 天津市道路扬尘PM2.5和PM10中ω(TC)分别为4.89%(次干道)~18.83%(快速路)和8.14%(次干道)~19.71%(快速路); ω(OC)分别为3.57%(次干道)~15.39%(快速路)和5.91%(次干道)~16.28%(快速路); ω(EC)分别为1.32%(次干道)~3.44%(快速路)和1.96%(主干道)~3.43%(快速路).总体来看, 快速路中各碳组分质量分数均较高, 次干道中各碳组分质量分数均较低.
(2) 天津市道路扬尘中OC/EC的值均大于2. PM2.5中OC/EC值为2.70~5.00, PM10中OC/EC值为2.65~6.37, 表明道路扬尘中存在明显的二次污染, 道路扬尘中PM2.5和PM10主要来源于汽油车和柴油车尾气排放以及燃煤排放.
(3) 相关分析表明, OC与EC相关性较好, 说明PM2.5和PM10中OC、EC来源大致相同.
(4) 聚类分析表明, 天津市春季道路扬尘PM2.5和PM10主要来源于燃煤、机动车尾气以及生物质燃烧.
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表 1
(Table 1)
