2019, Vol. 40
2. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400716
2. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400716, China
自从汞(Hg)被公认为“全球性污染物”, 其迁移转化及地球生物化学循环一直是研究的热点[1].在水环境中, 无机汞容易转化成生物毒性更强的甲基汞(MeHg), 并进一步随食物链富集放大[2], 对水生生态系统及人类健康构成潜在威胁.
水库蓄水后, 水体流速减缓, 水体的初级生产力提高, 使得水库生态系统较自然湖泊更容易受到破坏[3, 4].大量研究表明, 稳定的水库环境有利于汞活化、甲基化和生物积累[5~16].三峡水库是目前我国最大的水库, 支流数量多, 在全长约650 km的库区干流中, 包含有流域面积大于100 km2的支流40多条[17].三峡水库水位抬升后, 在干流回水顶托的影响下, 支流汇入干流的河口区域形成了特殊的库湾回水区.河流交汇带来的大量悬浮颗粒物, 成为水体中汞和甲基汞的重要载体[18, 19].颗粒物对Hg2+和甲基汞的吸附, 是水体环境中汞迁移转化的一个重要归趋[20].在三峡库区的落干期, 随着水位下降, 支流河水汇入长江, 这种周期性倒灌的河口汇水方式, 可能为汞在水体中的迁移转化提供有利条件[21].
本文选取三峡库区腹心地带的支流汝溪河的河口为研究区域, 在一个蓄水周期内对河口水体中汞的质量浓度及其分布特征进行调查分析, 通过探明河口水体中汞的迁移转化规律, 以期为全面认识三峡库区汞的地球化学循环提供相关数据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况汝溪河发源于重庆市万州区分水镇三角凼, 经忠县汝溪镇, 由忠县涂井乡汇入长江.全流域面积720 km2, 主河道长54.5 km, 多年平均径流总量达1.49×108 m3[22].在每年三峡蓄水至175 m水位时, 长江干流河水倒灌入汝溪河, 淹没至涂井乡, 形成15 km2的河口淹没区[23].
1.2 样品采集选取汝溪河龙滩大桥至汝溪河入河口之间为研究区域, 取A、B、C、D这4个具有代表性的断面采集水样(图 1).于2016年9月至2017年6月, 分蓄水期(9~10月)、淹没期(11~12月)、退水期(2~3月)及落干期(5~6月)这4个时期分层采样.
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图 1 研究区域及采样断面示意 Fig. 1 Study area and water sampling sites |
按照《水质采样技术指导(HJ 494-2009)》的规定, 将采样器置于采样船的上游采集水样.取部分水样现场过滤(滤膜孔径0.45 μm, Millipore, 美国), 用以测定溶解态汞(DHg).水样盛放于经过洁净处理的400 mL硼硅玻璃瓶中, 并加入0.4%(体积分数)的经亚沸蒸馏处理的盐酸, 密封后冷藏带回实验室测定.
1.3 样品分析水样中的总汞(THg)和溶解态汞(DHg)在经BrCl氧化后, 加入SnCl2还原, 采用二次汞齐-冷蒸气原子荧光法(CVAFS)测定[24], 加入10 mL水样的最低检出限为0.02 ng ·L-1.颗粒态汞(PHg)的质量浓度为THg与DHg的差值.活性汞(RHg)指能直接被SnCl2还原的Hg2+, 无需BrCl氧化, 加入SnCl2还原后采用二次汞齐-CVAFS测定.总甲基汞(TMeHg)和溶解态甲基汞(DMeHg)采用蒸馏乙基化结合GC-CVAFS法测定(GC-CVAFS, BROOKS RAND MODEL Ш)[25], 加入45 mL水样的最低检出限为0.009 ng ·L-1.
1.4 质量控制为保证试验样品测定的精确性和准确性, 在样品测定前, 将样品测定所需气泡瓶等在马弗炉中450℃高温灼烧30 min以上.测定过程中, 采用空白样品、平行样品和样品加标回收等进行质量控制. THg的加标回收率在93%~105%之间, 样品重复测定相对标准偏差(RSD)＜5%, MeHg样品的加标回收率在90%~120%之间, RSD＜8%.
2 结果与讨论 2.1 汞的形态分布特征对汝溪河河口为期一年4个时段采集的样品进行分析, 结果如图 2所示. THg的质量浓度变化范围为0.51~9.10 ng ·L-1, 平均值为(2.67±1.56)ng ·L-1. DHg的质量浓度为0.08~1.59 ng ·L-1, 平均值为(0.76±0.30)ng ·L-1. PHg的质量浓度变化范围为0.02~8.79 ng ·L-1, 平均值为(1.92±1.55)ng ·L-1. RHg的质量浓度变化范围为0.02~1.15 ng ·L-1, 平均值为(0.21±0.15)ng ·L-1. TMeHg的质量浓度为0.04~1.89 ng ·L-1, 平均值为(0.33±0.23)ng ·L-1. DMeHg的质量浓度为ND~0.61 ng ·L-1, 平均值为(0.08±0.08)ng ·L-1.
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图 2 水体各形态汞的质量浓度 Fig. 2 Concentration of mercury species in water |
一般认为在未污染的自然淡水中THg的质量浓度低于5 ng ·L-1[26], 而在一些有机物或颗粒物的质量浓度较高的水体中, THg的质量浓度可能达到10 ng ·L-1[27], 因此, 汝溪河河口的THg均值处于较低的水平, 最大值的出现可能与水体中颗粒物的质量浓度升高有关[28, 29].将汝溪河河口THg的质量浓度与中国其它天然水体的结果比较可知(表 1), 汝溪河河口水体中THg略高于乌江渡水库和雅鲁藏布江, 与三门峡水库中THg的质量浓度相近.而汝溪河河口THg的质量浓度明显低于长江典型消落带水体, 其原因是汝溪河水体THg的质量浓度低于长江干流, 在河口与倒灌的长江水混合之后, 对长江干流中的THg的质量浓度起到了一定的稀释作用.汝溪河河口水体中RHg、TMeHg及DMeHg的质量浓度与其它天然水体相近.
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表 1 汝溪河河口水体中不同形态汞的质量浓度与其它天然水体的比较/ng ·L-1 Table 1 Comparison of mercury species concentration in the estuary of the Ruxi River and other natural aquatic systems/ng ·L-1 |
2.2 汞的空间分布特征
整个采样周期内, A、B、C、D这4个断面各形态汞的质量浓度如图 3所示, 4个断面的THg、DHg、PHg、RHg、TMeHg和DMeHg的质量浓度均不具有显著性差异, 说明河口水体空间混合均匀, 因此4个断面各形态汞的质量浓度的均值可以代表整个河口各形态汞的变化情况.
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图 3 不同断面水体中各形态汞的质量浓度 Fig. 3 Concentration of mercury species in different estuaries |
根据河口水深将水体样本分为表层(0~10 m)、中层(10~20 m)和底层(20 m以上), 见图 4, 并以此进行独立样本T检验, 结果表明THg、PHg、RHg和DMeHg的质量浓度在表层、中层和底层水体之间均不具有显著性差异(P＞0.05), 而表层与底层、中层与底层水体中DHg及TMeHg的质量浓度差异较明显(P＜0.05).表层、中层和底层的DHg的质量浓度分别为(0.67±0.31)、(0.76±0.31)和(0.86±0.26)ng ·L-1, DHg的质量浓度随水深的增加而升高, 这可能是因为沉积物受水位变化的影响, 不断地向上覆水释放DHg.
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图 4 不同深度水体中各种形态汞的质量浓度 Fig. 4 Concentration of mercury species at different depths |
TMeHg在水体表层、中层和底层的质量浓度分别为(0.28±0.21)、(0.31±0.20)和(0.40±0.27)ng ·L-1.通过计算颗粒态甲基汞与总甲基汞的比值(PMeHg/TMeHg), 发现表层水中PMeHg/TMeHg为59.8%, 中层水为64.8%, 而底层水达到了76.2%, 说明河口水体甲基汞主要以颗粒态甲基汞的形式存在, TMeHg的质量浓度主要受颗粒态甲基汞质量浓度变化的影响.水体从表层到底层, PMeHg的质量浓度不断增大, 可能是由于沉积物颗粒物的再悬浮[34], 或是水位稳定期上层水体中PMeHg的沉降[35].
2.3 不同形态汞的时间分布特征按照河口水位涨落, 将采样周期分为蓄水期(9~10月)、淹没期(11~12月)、退水期(2~3月)、落干期(5~6月)这4个时期(图 5、6).
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图 5 不同时期各采样断面THg、DHg和PHg的质量浓度 Fig. 5 Concentration of THg, DHg, and PHg of each estuary in different periods |
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图 6 不同时期各采样断面RHg、TMeHg和DMeHg的质量浓度 Fig. 6 Concentration of RHg, TMeHg, and DMeHg of each estuary in different periods |
在蓄水期内, A、B、D这3个断面水体THg、DHg、PHg、RHg、TMeHg和DMeHg的质量浓度均不具有显著性差异, 而A、C这2个断面的THg的均值分别为(3.29±1.32)ng ·L-1和(2.03±1.15)ng ·L-1, PHg的均值分别为(2.53±1.30)ng ·L-1和(1.26±0.97)ng ·L-1, 均存在显著性差异(P＜0.05).分别对A、C这2个断面的THg、DHg和RHg做相关分析表明, A断面中THg与DHg和RHg均无显著相关性(P＞0.05), 与PHg极显著相关(R=0.973, P＜0.01), 而C断面中THg不仅与PHg极显著相关(R=0.937, P＜0.01), 还与DHg(R=0.583, P＜0.05)和RHg(R=0.783, P＜0.01)均存在显著相关性, 说明在蓄水期时, A断面THg的质量浓度主要与PHg有关, 而C断面的THg除了受PHg影响外, 还与水中DHg和RHg有关.这主要是由于这4个断面所处的区域不同, 在蓄水期内, 长江干流倒灌的水流方向偏向于A、B、D这3个断面所处河口区域, 从而携带大量的颗粒物进入河口水体, 而C断面位于河口的回流区, 其涨水时间晚于其它断面, 因此C断面的变化相对于其余断面较为平缓, 且C断面的倒灌河水可能是其余断面与长江干流混合均匀后的河水, 因此在蓄水期内A断面的THg变化受PHg的影响较大, 而C断面的THg变化除受PHg的影响外, 还有混合均匀的河水中的DHg和RHg的影响.因此河口的淹没期, 汝溪河的河口水与长江干流的来水完全混合均匀后, 这4个断面各形态的汞均不具有显著性差异.
在河口退水期, A、B断面DHg的质量浓度分别为(0.66±0.23)ng ·L-1和(0.90±0.22)ng ·L-1, 存在显著性差异(P＜0.05). 4个断面中, 由于B断面距离长江干流最近, 而河口的交汇方式是汝溪河水从底部进入长江干流, 干流水体从中上层汇入, 因此在河口垂直方向上形成涡旋.涡旋形成后, 由于长江干流DHg的质量浓度明显高于汝溪河河口区域(表 1), 与长江干流混合的河水导致距离长江较近的区域DHg质量浓度的升高. A、C、D这3个断面TMeHg的质量浓度分别为(0.26±0.06)、(0.34±0.11)和(0.24±0.10)ng ·L-1, A、D断面TMeHg的质量浓度分别与C断面的质量浓度存在明显的差别.在蓄水期和淹没期, C断面THg的质量浓度变化较为平缓, 使得C断面水体更有利于汞的甲基化, 而A、D断面由于蓄水期和淹没期THg和PHg的质量浓度变化较大, 不利于汞的甲基化, 因此C断面TMeHg在退水期仍高于A、D断面.
通过分析汝溪河河口落干期4个采样断面各形态汞的差异, 发现A断面与B、C、D这3个断面的DHg都存在显著性差异, A、B、C、D这4个断面DHg的质量浓度分别为(0.44±0.17)、(0.71±0.19)、(0.75±0.21)和(0.85±0.27)ng ·L-1.这可能是因为A断面河水主要来源于汝溪河, 河水在汇入长江的过程中, 不断稀释A断面水体中的DHg, 汝溪河与长江干流的交汇产生的涡旋导致B断面DHg升高.而C、D这2个断面在落干期内的河口流量较小, 在A断面来水的冲击下形成的回水区, 产生了DHg的积累.
2.3.2 不同时期各形态汞的分布特征对比蓄水期和淹没期THg、PHg、DHg和RHg的质量浓度变化, 蓄水期河口区域的THg和PHg均值为(2.62±1.52)ng ·L-1和(1.92±1.42)ng ·L-1, 淹没期的THg和PHg均值仅为(1.60±1.12)ng ·L-1和(1.00±1.22)ng ·L-1, 存在显著性差异(P＜0.05), 但这2个时期内河口水体中DHg、RHg的质量浓度不具有显著性差异(P＞0.05), 说明这2个时期THg的变化是由于PHg的质量浓度增加所导致的, 而PHg主要是来源于长江干流河水倒灌带来的大量悬浮颗粒物.河口水体的PHg在淹没期内随颗粒物沉降, 导致淹没期内THg的质量浓度明显低于蓄水期.
蓄水期TMeHg和DMeHg的质量浓度分别为(0.23±0.18)ng ·L-1和(0.066±0.084)ng ·L-1, 但淹没期TMeHg的质量浓度却达到(0.37±0.34)ng ·L-1, DMeHg仅为(0.029±0.027)ng ·L-1, 两个时期均存在显著差异(P＜0.05).这可能是因为在蓄水期内, 长江干流水体中TMeHg的质量浓度较低(表 1), 对汝溪河河口区域的TMeHg起到了稀释作用; 而淹没期的水体相对稳定, 为水体及底泥中汞的甲基化提供有利条件, 导致这一时期水体中TMeHg质量浓度高于蓄水期.
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表 2 不同时期各形态汞的质量浓度/ng ·L-1 Table 2 Concentration of mercury species in different periods/ng ·L-1 |
水位下降的退水期, 汝溪河水从底部汇入长江干流, 因此河口沉积物中大量的颗粒物随之进入长江干流, 而这一过程也导致退水期THg和PHg的质量浓度远远高于其它3个时期.这一时期同样存在较为剧烈的水位变化, 使水体中的TMeHg被汝溪河河水稀释, TMeHg及DMeHg的质量浓度与蓄水期相近, 而与淹没期和落干期存在显著性差异.
河口水退去后的落干期, 水体中THg、PHg的质量浓度与淹没期相接近, 显著低于蓄水期和退水期.在河口水位相对稳定的时期, THg和PHg的质量浓度因水体中颗粒物的自由沉降而降低, 当河口水位变化时, 水体的扰动引起底泥再悬浮, 带来大量的悬浮颗粒物使得水体中的THg和PHg随之升高.河口TMeHg在水位稳定的淹没期和落干期明显高于水位剧烈波动的蓄水期和退水期, 可能是因为稳定的水体对MeHg稀释能力较弱, 蓄水期或退水期的水体扰动都会对河口水体中MeHg起到一定的稀释作用, 即水位波动不利于水体中MeHg的积累.同时剧烈的水体扰动不仅会破坏底泥的微生物群落结构, 还会增加水中溶解氧的浓度, 不利于水体中汞的生物甲基化[36~38].
4个时期内的DHg和RHg的变化均不具有显著性差异, 说明这4个时期内河口水体中的DHg和THg可能处于吸附溶解平衡状态, 即汝溪河河口水体中THg的质量浓度变化主要受PHg的影响, 而季节性的水位变化带来的泥沙冲击是汝溪河河口水体THg产生周期性变化的主要原因.
3 结论(1) 河口不同断面THg和PHg的质量浓度在三峡库区蓄水期表现出显著的差异性, 而在稳定期不存在显著性差异.在退水期, 距离长江干流的远近会影响河口区域DHg的质量浓度, 靠近干流处DHg的质量浓度高于远离干流区域.在落干期, 汝溪河水汇入长江干流形成的回流区, 使得回流区DHg的质量浓度与靠近长江干流的河口浓度相近, 且明显低于远离长江干流的河口.
(2) 周期性的水位扰动会影响河口水体中THg和TMeHg质量浓度的变化, 主要表现在蓄水和退水两个时期, 水体扰动带来的大量颗粒物会增加PHg的质量浓度, 这是河口水体中THg升高的原因.但水体的剧烈扰动会明显降低TMeHg的质量浓度, 说明稳定的水位更有利于水体甲基汞的积累.
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