2019, Vol. 40
磷是水生生物的主要营养元素, 也是引起水体富营养化的重要因素[1].沉积物不仅是河流的磷汇, 也是河水磷的重要内源, 可以通过水-沉积物界面向上覆水释放磷而影响河流水质[2, 3].因此, 在河流水质改善中, 准确识别河流沉积物磷的“源”或“汇”状态十分重要.截至目前, 有关水体沉积物磷吸附/解吸的研究已有很多[4, 5], 且研究的内容大都集中在等温吸附和吸附动力学特征方面, 其中等温吸附的研究主要针对沉积物性质及环境因素对吸附量的影响[6, 7]; 有关吸附动力学的研究则主要侧重于描述吸附的快慢和模型拟合的优劣[8].磷平衡浓度(EPC0)通常是指沉积物固相与周边水溶液中磷酸盐达到吸附与解吸附平衡时水柱中磷酸盐的浓度.有研究表明[9, 10], 外加碳源可以影响沉积物磷的生物吸收, 而且不同碳源的影响效应存在差异.众所周知, 碳、氮和磷同为重要的生源物质.由生态化学计量学原理, 不难推断, 对于氮、磷污染相对较为严重的水体, 碳素丰度可能将在很大程度上限制氮、磷的生物地球化学过程, 从而对沉积物的内源磷释放或内源磷固定产生一定程度的影响.但由于相关研究还不够充分, 这种影响效应对于调控沉积物磷平衡浓度的实际效用及其规律性, 仍缺乏权威的、统一的结论.当前, 我国城市地区河流水体氮磷污染普遍较为严重, 河流水质改善和氮磷污染负荷削减任务艰巨.针对这类河流水体, 弄清内源磷释放特征及其影响机制, 对于有效提升河流磷负荷削减和控制能力具有重要意义.
巢湖是国家重点治理的“三湖”之一, 水体氮磷污染严重, 水华大面积暴发频频, 特别是西半湖常年处于富营养状态.十五里河是合肥城区与西半湖联通的重要水道, 该河上游原有两个氮磷复合肥生产企业, 大量未经处理的工业废水常年直接排入河道, 导致十五里河水体氮、磷污染严重[11], 并成为巢湖西半湖水体富营养化的重要外因.目前, 削减和控制入湖氮磷负荷已成为巢湖富营养化治理的重要工作.作为该流域氮磷污染最严重的城市河道, 十五里河水质改善和氮磷负荷削减尤为引人关注.截至目前, 有关十五里河的氮磷养分滞留、沉积物氮磷形态和污染特征的研究已有一些[12~14], 但就沉积物磷吸附-释放临界浓度的外源碳输入影响及其作用机制的研究则还鲜见报道.本研究拟以该河为对象, 解析沉积物磷吸附平衡浓度及其对外源碳的响应, 并评估磷释放风险, 以期为十五里河的磷负荷削减和污染控制提供依据.
1 研究区概况十五里河发源于合肥市大蜀山东南麓, 地处东经116°40′~117°52′, 北纬31°30′~32°37′, 全长35 km, 河流形态曲折变化明显.十五里河自西北向东南流经合肥市蜀山区和包河区, 在义城镇附近汇入巢湖.河流上游通过修建溢流坝形成的人工湖(即天鹅湖)是当地重要的景观水体, 坝下主河道长22.64 km, 流域面积约111.25 km2.汇流区地形总体平缓, 丘陵岗地和河湖低洼平原为主要地貌类型; 气候温和湿润, 年均气温15~19℃, 平均湿度77%, 平均降水量为1 000 mm.
十五里河上游为合肥市政府政务中心所在地, 河道渠道化特征显著, 域内毗邻地段的两家农用化肥生产企业(即江淮化肥厂和红四方化工集团)分别于2008年和2012年关停、搬迁; 中游为城市在建区, 主要开发建设商品住宅和低污染工业园区; 下游为城郊结合部, 目前大部分土地已划归环湖北岸湿地和景观建设用地.本研究采样期间十五里河干流的水质情况见表 1.
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表 1 十五里河水质统计结果 Table 1 Mean water quality indexes of the Shiwuli River |
2 材料与方法 2.1 样品的采集与预处理
沿十五里河干流的城乡梯度方向, 结合河道和两侧土地利用特征, 布设5个采样点位(SP1~SP5), 见图 1.其中, 采样点SP1、SP2位于城市建成区, SP3、SP4位于城市在建区, SP5位于城郊结合部的巢湖西半湖北侧的湖滨地带.
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图 1 采样点位示意 Fig. 1 Schematic graph of the sampling sites |
2017年7月至2018年5月, 按照每两个月一次的采样频率, 采集表层沉积物样(0~5 cm)及其上覆水样(上覆水基本理化特征见表 1).在每个采样点0.5 m2范围内, 采集3个沉积物平行样, 并均匀混合用于代表该点位沉积物.将沉积物放置在实验室自然风干, 剔除枯枝碎叶, 研磨后过100目尼龙筛, 装入贴有标签的自封袋备用.
2.2 实验方案设计针对每个采样点, 设计4种实验方案(表 2), 其中方案1为常规方法.针对每种方案, 考虑设置8种不同初始浓度情形(即0、0.02、0.04、0.1、0.2、0.4、1.0和2.0 mg ·L-1的磷酸二氢钾溶液).向每个50 mL离心管分别加入0.4 g沉积物干样, 各方案均加入20 mL初始磷浓度.另外, 方案3和方案4加入20 mL 100mg ·L-1乙酸钠(以C计).
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表 2 EPC0实验条件 Table 2 EPC0 experimental conditions |
为保持每种方案的体积相同, 将方案1和方案2再加入20 mL蒸馏水, 使水土质量比达100 :1;方案2和方案4中另加入3~4滴氯仿.将离心管加塞后置于25℃、200r ·min-1的条件下, 恒温振荡72 h.振荡结束后, 再将其置于3 000 r ·min-1离心机中离心5 min; 分别取上清液10 mL置于50 mL比色管中, 定容到50 mL标线刻度, 并加入1 mL抗坏血酸和2 mL钼酸盐溶液, 加塞振荡摇匀, 静置15 min后, 利用分光光度计(700 nm吸光度)测定磷酸盐浓度(平衡浓度).由起始浓度与平衡浓度之差, 扣除空白, 计算沉积物吸附磷酸盐的量.然后, 利用线性回归法, 计算吸附/解吸平衡浓度.
2.3 样品分析测试沉积物总磷(TP)和无机磷(IP)采用欧洲标准测试委员会框架下发展的SMT法测定; 易交换态磷(Ex-P)、铁铝结合态磷(Fe/Al-P)及碎屑磷(Ca-P)采用三步连续提取法测定.磷酸盐(SRP)采用钼酸铵分光光度法测定.
2.4 数据处理采用SPSS 18.0和Excel统计软件完成数据处理和图件绘制.
3 结果与分析 3.1 沉积物磷形态5个采样点沉积物各形态磷含量统计结果, 见表 3.总体上, TP含量沿城乡梯度方向逐渐减小, 平均值变化范围为915.04~1 205.31 mg ·kg-1.显然, 5个采样点的TP含量均已明显超过了加拿大安大略省环境和能源部发布指南中能引起最低级别生物毒性效应的TP含量(600mg ·kg-1)[15], 同时也超过了美国国家环境保护局对湖泊沉积物污染状况评价标准的重度污染标准值(650mg ·kg-1)[16], 由此可以判定十五里河沉积物磷污染相当严重.
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表 3 沉积物各形态磷含量/mg ·kg-1 Table 3 Phosphorus form contents in sediments/mg ·kg-1 |
从表 3可见, IP平均含量为709.70~801.27mg ·kg-1, 占TP的48.30%~95.79%.李如忠等[12]曾于2009年对十五里河表层沉积物磷污染状况进行研究, 得到IP含量范围为551.45~1 477.38 mg ·kg-1(均值为854.81 mg ·kg-1), 占TP的91.29%~98.80%, 与本研究存在一定出入. Ex-P和Fe/Al-P易释放于水体, 属于可供水生植物及其他生物利用的潜在活性磷, 因此常被称作生物有效性磷.十五里河沉积物生物有效性磷占TP比重约为13.30%~48.88%(平均值为27.71%), 显著低于该河2009年水平(平均值为50.18%)[12], 但却明显高于天津于桥水库上游河流表层沉积物(平均值为4.48%, 不计Ex-P)[17], 也高于合肥城郊农田溪流水系统沉积物(13.64%~22.18%)[18].总体上, 沿城乡梯度方向5个采样点位TP含量呈缓慢下降态势, 但生物有效性磷含量则基本相当.
3.2 EPC0变化特征及对外源碳的响应采用下式计算单位质量沉积物的吸附量Q(g ·kg-1)：
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(1) |
式中, c0为实际初始浓度, mg ·L-1; ce为实验结束后平衡质量浓度, mg ·L-1; V为加入样品的溶液体积, L; W为沉积物干重, g.
在低浓度磷的范围内, 沉积物对磷的吸附采用线性方程模拟, 即：
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(2) |
式中, Q为沉积物对磷的吸附量, mg ·kg-1; ce为平衡磷浓度, mg ·L-1; NAP为沉积物本底吸附态磷, mg ·kg-1; m为斜率, L·kg-1.这里, 实验测得的沉积物磷吸附量实际上仅是表观吸附量, 它包括原先结合在沉积物上可以解吸的磷和真正在实验中被吸附的磷[19].
图 2为2017年7月各采样点4种方案的沉积物对磷等温吸附曲线.不难看出, 碳源添加使得磷吸附平衡浓度整体向左发生了偏移.该月相应的各采样点EPC0值及其线性拟合的可决系数R2见表 4. 5个采样点位中各方案的EPC0值大小排序具有基本相同的规律性, 即表现为：方案3＜方案1＜方案2＜方案4.
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图 2 十五里河沉积物对磷等温吸附曲线 Fig. 2 Isothermal adsorption curve of phosphorus in sediments of the Shiwuli River |
其它5次采样中, 沉积物对磷等温吸附曲线与图 2情形类似, 各采样点EPC0值及其线性拟合的可决系数R2见表 4.总体上, 作为常规方法的方案1, 相应的EPC0值范围为0.008~0.570(均值为0.356) mg ·L-1, 与长江中下游浅水湖泊沉积物基本相当(0.012~0.416 mg ·L-1)[20].方案1、2和方案4中各采样点EPC0大小排序相同, 总体上都表现为：SP4＞SP3＞SP2＞SP5＞SP1;方案3的EPC0变化范围为0.031~0.483 mg ·L-1, 均值为0.252 mg ·L-1, 明显低于方案1, 各采样点EPC0值排序大体为：SP2≈SP3＞SP4＞SP1＞SP5.总的来看, 乙酸钠的添加不仅降低了各采样点的EPC0值, 也使相应的EPC0值排序发生了改变, 但处于河段首末端的SP1、SP5的EPC0值始终处于相对较低的水平.
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表 4 十五里河沉积物磷平衡浓度/mg ·L-1 Table 4 Phosphorus equilibrium concentration in sediments from the Shiwuli River/mg ·L-1 |
总体上, 方案2的EPC0均值(0.384 mg ·L-1)相较于方案1高出8%, 方案3比方案1约低29%, 而方案4的EPC0均值(0.403 mg ·L-1)比方案3提高了60%.根据EPC0的基本内涵, 初步判定乙酸钠对降低十五里河沉积物的磷平衡浓度有效.
3.3 基于EPC0的沉积物磷释放风险评估一般地, EPC0值越高沉积物向上覆水中释放磷的潜力越大.当水柱中SRP浓度高于EPC0值时, 沉积物往往表现出磷吸附的趋势, 而当SRP浓度低于EPC0值时, 则又表现出磷释放的特点.而且, EPC0值与上覆水SRP浓度悬殊越大, 磷吸附或解吸作用也就愈发强烈.因此, 通过比较EPC0值与上覆水SRP浓度的相对大小, 可以初步解析沉积物的磷释放潜能, 进而评估沉积物对水体释放磷的潜力或风险水平[21].
图 3为方案1和方案3中每个采样点EPC0值与其相应的上覆水SRP浓度的对比情况.可以看出, 各采样点不同月份的EPC0值存在明显的动态变化性, 但变化幅度总体上低于上覆水SRP浓度, 且都是以11月为最低.在方案1中, 7、9、11月各采样点基本表现为上覆水SRP浓度大于EPC0值, 表明沉积物磷吸附作用更显著, 即发生了正吸附. 2018年3月, 除SP3外, 其它4个采样点均表现为EPC0大于上覆水SRP浓度, 表明沉积物可能向水体释放磷(即发生负吸附). SP2、SP3、SP4在2018年1月和5月表现为SRP浓度大于EPC0值, SP1和SP5则表现为EPC0值大于SRP浓度.在整个采样期间, 除SP3上覆水SRP浓度一直高于EPC0外, 其它4个采样点都出现了EPC0值高于上覆水SRP浓度的情况.总体上, SRP浓度高于EPC0值的比率约为66.7%, 表明十五里河沉积物中磷吸收行为占据优势.
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图 3 各采样点沉积物EPC0与上覆水SRP浓度比较 Fig. 3 Comparison between sediment EPC0 and corresponding overlying water SRP concentration |
在方案3中, EPC0与上覆水中SRP浓度相对大小关系基本未发生变化, 即原本发生正吸附的样本, 在添加了碳源后基本上仍处于正吸附状态, 并且吸附作用得到了进一步地加强; 但原来发生负吸附的情形, 在添加了碳源后则有可能发生反转, 即由释放状态转变为吸附状态.例如, 采样点SP4的7月样本和采样点SP5的1月样本就出现了这种情况.
针对天然水体沉积物-水界面磷吸附解吸过程, Jarvie等[22]提出了磷吸附解吸平衡饱和度概念, 并将其表征为：EPCsat=100%×(EPC0(SRP)/EPC0, 规定当EPCsat＞20%时, 沉积物向水体释放磷; 当EPCsat＜-20%时, 沉积物向水体吸收磷; 当EPCsat为±20%时, 沉积物-水界面处于一种平衡状态.整个采样期间, 方案1的EPCsat变化范围为-13 466%~61%, 方案3的EPCsat范围为-2 221%~57%, 具体情况见表 5.
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表 5 沉积物磷吸附解吸平衡饱和度/% Table 5 Phosphorus adsorptions-desorption equilibrium saturation in the sediments/% |
在方案1中, EPCsat＞20%所占比例约为26.7%, 而EPCsat＜-20%所占比例约60.0%, 且其EPCsat绝对值显著高于前者, 意味着无外源碳辅助作用下十五里河沉积物以磷吸收特征占主导, 即处于磷汇状态.在方案3中, EPCsat＞20%所占比例约为13.3%, 而EPCsat＜-20%所占比例上升为73.3%, 且其EPCsat绝对值也显著高于前者, 意味着外源碳输入使河床沉积物的磷“汇”功能得到加强、磷释放风险得以下降, 这对改善十五里河水质、减轻磷负荷向下游传输带来的生态压力是有利的.另外, 在方案1、3中, 除采样点SP3始终表现出磷吸附特征外, 其它4个采样点都有一定的磷释放.
4 讨论由于方案1与方案2的差异仅在于是否添加了抑制剂, 因此两方案EPC0差值大小基本可以体现生物因素的影响水平.方案1和方案2的EPC0均值分别为0.356 mg ·L-1和0.384mg ·L-1, 表明在无外源碳辅助作用下, 十五里河现状沉积物磷的生物吸收作用较弱, 对于推动沉积物磷平衡浓度变化的能力有限.方案3中5个采样点EPC0均值为0.252mg ·L-1, 明显低于方案1, 意味着外加碳源促进了磷的生物吸收, 致使沉积物磷平衡浓度下降明显.众所周知, EPC0是沉积物磷的吸附-释放临界浓度, 它是生物非生物因素共同作用的结果.十五里河水体氮、磷污染严重, 沉积物氮和磷含量均很高, 于是作为生源物质的碳源是否充足, 将影响沉积物磷的生物地球化学循环, 进而可能影响沉积物-水界面的磷交换和动态平衡.十五里河沉积物中有机质含量大约为5.56%~8.73%[13], 与沉积物中较高的氮磷含量相比, 有机质含量似乎略显不足, 因此可以为生物吸收磷而提供的碳素并不充足.笔者以为, 十五里河现状沉积物磷的吸收作用较弱, 可能与沉积物中有机质(或碳源)不够充分有很大的关系.
虽然方案3、4中均添加了乙酸钠, 但由于方案4中又滴入了氯仿, 致使产生的最终效应截然不同.与常规方法(方案1)相比, 方案3的EPC0显著下降, 而方案4则明显增大. Khoshmanesh等[9]的研究发现, 乙酸钠能够促进沉积物对磷的吸收, 而且其效果超过葡萄糖或葡萄糖与乙酸钠混合溶液带来的影响.易文利等[23]以葡萄糖为外加碳源研究了沉积物磷释放特征, 结果发现葡萄糖促进了沉积物中Fe/Al-P(生物有效磷)的释放, 这与本研究方案4结论一致.众所周知, 好氧环境可以抑制沉积物磷的释放, 而厌氧环境则加速磷的释放.无论是葡萄糖还是乙酸钠, 都属易于生物吸收利用和生化降解的有机物, 而大量生化降解情形的存在势必造成水体溶解氧浓度的显著下降, 从而获得有利于沉积物磷释放的厌氧环境条件, 加速易交换态磷、铁铝结合态磷等向水相的释放, 这可能是方案4中EPC0值增大的主要原因.可以推断, 方案3中EPC0值的减小并不单纯由磷的生物吸收造成, 而是吸收与释放过程相互博弈的结果, 即外源碳在促进生物有效性磷释放的同时, 也刺激了磷的生物吸收, 由于后者在速度或强度上超过了前者, 导致最终结果表现出磷吸附特征, 使得EPC0值减小.另外, 沉积物磷形态及粒度大小也可能影响沉积物对磷的吸收和释放, 这已为很多研究所证实[24~26].需要特别指出的是, 本研究的相关结果仅是基于72h培养时间而得到的, 适当延长培养时间可能会给各方案结果带来怎样的影响, 还有待深入探究.
本研究得到沉积物IP平均含量及其在TP所占比例、生物有效性磷占TP百分比等, 都显著低于该河2009年的水平.笔者以为, 可能与该河上游地区的两家氮肥、磷肥生产企业(即江淮化肥厂和红四方化工集团)分别于2008年和2012年关停、搬迁有很大关系.由于化肥厂以前的生产废水基本上都是处于直排状态, 而且厂区当时处于城郊外围, 十五里河流域也没有其他明显的点源存在, 生活污水排放量也较少, 导致化肥厂排放的大量氮磷富集在河道底质沉积物中.毫无疑问, 两个化肥厂的搬迁直接导致入河废水中无机磷和生物可利用磷量大幅度下降, 致使多年后表层沉积物中IP平均含量、IP和生物有效性磷在TP中所占比例等不可避免降低.另外, 十五里河沉积物磷吸收占优势主要得益于较高的上覆水SRP浓度, 随着河流截污及河道水质的逐步改善, 沉积物磷释放趋势可能随之增强, 因此在十五里河水环境治理和水生态修复中需要引起注意.
5 结论(1) 十五里河水体和沉积物磷污染较为严重, 沿城乡梯度方向沉积物TP含量呈缓慢下降态势, 但生物有效性磷含量则保持稳定, 且生物有效性磷占TP比重较数年前显著下降.
(2) 十五里河沉积物EPC0对于外加碳源响应较为积极, 并在外加碳源影响下沉积物EPC0下降明显, 提高了沉积物磷的吸附能力.
(3) 十五里河沉积物以磷吸附特征占优势地位, 总体上处于磷汇状态; 而且外源碳添加有利于加强十五里河沉积物的磷汇作用、降低沉积物磷释放风险, 从而可以减轻对下游巢湖的生态压力.
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