2019, Vol. 40
2. 三峡大学水利与环境学院, 宜昌 443002;
3. 三峡地区地质灾害与生态环境湖北省协同创新中心, 宜昌 443002
, PAN Chan-juan1,2
, TANG Xian-qiang1,3 , XIAO Shang-bin2,3 , LI Qing-yun1,3 , YANG Wen-jun1,3
2. College of Hydraulic & Environmental Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, China;
3. Collaborative Innovation Center for Geo-Hazards and Eco-Environment in Three Gorges Area, Hubei Province, Yichang 443002, China
大坝对悬浮物的截留效应已成为筑坝河流生态环境效应的重要研究内容之一.有研究表明, 无论是汛期还是非汛期超过75%的颗粒态磷被截留在三峡水库内[1].随泥沙沉积后的颗粒态磷通过吸附与解吸、再悬浮和矿化等转化过程向上覆水扩散, 会直接或间接影响水体营养状态[2~4].磷在沉积物中的赋存形态决定其运移转化的难易程度, 沉积物的理化特性对磷的赋存形态有着重要的影响[5], 因此研究沉积物的理化特性与沉积物磷的赋存形态, 有助于揭示沉积物中磷的迁移转化规律[6], 为评估三峡水库沉积物的内源污染风险提供参考.
三峡水库蓄水后, 库区水位抬升, 干流水体流速减缓, 输沙能力降低.蓄水后干流平均流速由原来的2.00 m·s-1下降至0.17 m·s-1[7], 大量泥沙因此淤积, 其中2003~2013年间三峡水库共淤积泥沙达1.5×1010 t[8].流速减缓导致颗粒态磷的输送和扩散能力降低, 更容易沉积, 水体中的颗粒磷沉积后, 使沉积物成为磷的主要汇集处[9], 增加了三峡水库的磷蓄积量, 三峡水库底泥内源磷释放风险也有可能随之升高, 但三峡水库沉积物对水体富营养化的贡献程度尚不十分清楚.
磷在沉积物中的剖面分布特征, 能反映沉积物时空分布状况、区分沉积环境的差异、记录历史污染状况等.李乐等[10]的研究发现滇池沉积物中可还原态磷随着深度增加而逐渐降低. Kpodonu等[11]的研究发现, 沉积物中硅藻与稳定态磷含量呈正相关, 而蓝绿藻则与潜在可生物利用磷呈正相关关系.基于不同形态磷的垂向变化特征及其与藻类的关系, 该研究还建立了反演湖泊藻类历史演替特征的新方法.氧化还原波动会促进沉积水界面溶解无机磷的释放, 沉积物中磷的释放主要受铁-磷及有机质-磷等耦合作用影响[12, 13]. Kwak等[14]的研究表明, 对于新建水库而言, 沉积物中可矿物迁移的磷含量较低, 对上覆水的影响较小, 相对而言, 因季节交替导致的藻类沉降和降解引起的磷含量增加对于水库富营养化更为重要.目前, 对三峡水库的研究, 多集中于消落带及表层沉积物磷形态分布特征[15~18], 仅有部分研究关注了支流及干流个别区域沉积物磷的垂向分布特征. Wang等[19]通过调查发现, 在10 cm取样深度内, 三峡水库不同柱状沉积物各形态剖面分布变化差异较大.潘雪婷等[20]的研究发现, 在垂直方向上(深度为70 cm)各形态磷含量在不同沉积深度没有明显规律, 受钙磷含量影响, 一般情况下总磷、无机磷、钙磷三者在垂直方向上动态变化基本一致.三峡水库具有“蓄清排浑”、“削峰补枯”的特殊水沙调控模式[21], 作为一个深水水库, 其泥沙淤积、沉积物输移转化特征与浅水湖泊均有着显著的差别, 目前对于三峡水库沉积物磷形态的研究尚未充分体现其特殊性.自2003年首次蓄水至三峡水库完成175 m蓄水期间, 三峡水库干流逐步由天然河道转换为河道型水库, 冲淤特征的改变是否会影响沉积物中磷的含量及形态尚不清楚.本研究基于三峡水库泥沙淤积特征, 在三峡水库干流常年回水区沿程布置5个采样点, 初步分析三峡水库干流磷形态的垂向分布特征及沉积物中不同形态磷对内负荷的贡献程度, 以期为三峡水库沉积物研究提供基础数据.
1 材料与方法 1.1 样品采集与处理2010年10月在三峡水库干流采集沉积物样品, 依据三峡水库淤积特征, 分别在三峡水库干流沿程布置云阳、奉节、巴东、香溪、秭归这5个采样点(图 1).云阳、奉节位于宽谷泥沙淤积段, 秭归位于坝前淤积段, 巴东和香溪位于微淤段.所有采样点均采用GPS定位, 使用柱状重力采泥器采集, 每个采样点均进行3次重复采样.采集柱状沉积物深度为20~22 cm, 以2 cm为间隔对柱状样进行分割, 并现场测定pH(THERMO ORION 3-Star).随后将采集的样品分成两份, 放入密封袋并隔绝空气, 置于5℃冰箱暂存, 一份用于沉积物粒径分析, 另一份经冷冻干燥后, 研磨并过100目筛, 用于磷形态及其它指标分析.
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图 1 三峡水库采样点分布示意 Fig. 1 Sediment sampling site in the Three Gorges Reservoir |
采用激光粒度仪(英国Malvern 2000)进行颗粒级配分析[22].沉积物有机质(TOC)和总氮(TN)采用元素分析仪(Vario Ⅲ Elementar, 德国)测定[23], 矿物成分采用X线衍射分析仪(德国Bruker D8 Advance)进行定性及半定量分析[24], 本文采用连续分级提取法测定沉积物中磷形态, 具体为：称取约0.5 g沉积物, 加入1 mol·L-1氯化铵溶液25 mL, 于25℃条件下振荡提取30 min, 离心取上清液即为可交换态磷(Ex-P); 将残渣用饱和氯化钠溶液清洗后, 向残渣中加入0.5 mol·L-1氟化铵溶液(调节pH为8.2)25 mL, 于25℃条件下振荡提取1 h, 离心取上清液, 并向上清液加入0.8 mol·L-1硼酸溶液, 以2, 6-二硝基酚为指示剂, 调节pH后测定磷含量即为铝结合态磷(Al-P); 继续用饱和氯化钠溶液清洗残渣, 然后加入0.1 mol·L-1氢氧化钠溶液25 mL, 于25℃条件下振荡提取2 h, 静置16 h, 再振荡2 h, 离心取上清液, 并向上清液加入浓硫酸, 摇匀后静置过夜, 过滤后测定磷含量即为铁结合态磷(Fe-P); 继续用饱和氯化钠清洗残渣, 然后加入0.3 mol·L-1氯化铵溶液20 mL, 加入0.5 g保险粉, 水浴加热至90℃, 搅拌均匀后加入0.5 mol·L-1氢氧化钠溶液5 mL, 继续混合均匀后离心取上清液, 用饱和氯化钠溶液清洗残渣, 将清洗液及上清液混合, 然后采用三酸混合液(H2SO4:HClO4:HNO3=1:2:7)消解上述溶液, 测定磷含量即为闭蓄态磷(Oc-P); 向清洗后的残渣中加入0.5 mol·L-1硫酸溶液, 于25℃条件下振荡提取1h, 离心取上清液测定磷含量即为钙结合态磷(Ca-P)[25](图 2), 采用SMT法提取TP含量, 以水系沉积物成分分析标准物质GSD-9作为质量控制样品, 确保结果准确可靠, 总磷含量回收率达96%, 磷形态回收率(各形态磷之和/总磷)在80%~117%之间.
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图 2 土壤磷形态分级提取步骤 Fig. 2 Sequenced extraction procedures of sediment phosphorus fractions |
本文图表采用Origin 2016绘制.使用SPSS 22.0进行差异分析, P < 0.05有显著性差异, P>0.05无显著性差异.
2 结果与分析 2.1 沉积物理化性质三峡水库干流柱状沉积物pH均值在7.3~7.8之间, 总体呈中性(表 1).三峡水库干流柱状沉积物中值粒径(D50)为3.9~12.9 μm, 沿程并无趋势性变化特征.不同采样断面沉积物D50随沉积物深度的变化如图 3所示, 秭归断面D50变化较小, 其变化范围为4.96~6.43 μm, 其余各断面则有一定程度的波动.香溪、巴东断面D50随深度的增加而增大, 至一定深度后略有减小.云阳、奉节及秭归断面整体呈双峰模式, 其中在2~4 cm和12~16 cm深度处D50较高.三峡水库沉积物粒径的变化反映了区域水动力特征及岸坡侵蚀的差异[23], 三峡水库干流沉积物D50垂向变化特征可能在一定程度上记录了水库不同状态下颗粒物的沉积物特征.
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表 1 三峡水库柱状沉积物基本理化性质1) Table 1 Physico-chemical characteristics of column sediment in the TGR |
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图 3 沉积物中值粒径及组成垂向分布 Fig. 3 Vertical distribution of sediment components and particles median diameter |
三峡水库干流柱状沉积物组分以粉砂(0~4 μm)为主, 含量为49.4%~78.6%, 其次为黏土(4~63 μm)含量为20.6%~50.6%, 含砂(>63μm)量低于4.4%(图 3).沉积物类型以黏、土质粉砂为主, 在垂向分布上, 云阳、奉节、香溪黏土所占比例随深度有降低趋势, 巴东呈先降低后上升的趋势, 秭归断面黏土相对含量则基本保持不变.三峡水库干流柱状沉积物中3种主要矿物成分为绿泥石、伊利石、石英, 其中绿泥石为20%~35%, 伊利石为15%~30%, 石英为21%~27%, 其他组分占14%~32%(表 1), 主要包括长石、方解石、白云石、闪石、黄铁矿等矿物.
三峡水库柱状沉积物有机质含量在12.94~53.43 g·kg-1之间, 5个断面有机质含量变化略有差别(图 4), 从上游至三峡大坝有机质沿程有增高趋势, 其中云阳有机质含量最低, 平均为24.40 g·kg-1, 秭归有机质含量最高, 平均为43.47 g·kg-1, 约为云阳断面的1.8倍.
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图 4 沉积物有机质含量和C/N Fig. 4 Vertical distribution pattern of sediment TOC and C/N |
三峡水库干流沉积物C/N在垂向分布上各断面略有差异(图 4), 在表层0~6cm处, C/N变化较小, 均值在5.86~9.16之间, 除巴东基本不变外, 其余各点均沿深度增加.在6~14 cm处变幅较大, 云阳、秭归变化较缓, 而其余断面变化较大.巴东C/N先增大后减小, 香溪C/N呈“M”型变化趋势, 云阳C/N缓慢上升, 秭归、奉节C/N沿深度呈先减小后增大的趋势.在14~20 cm处各点位C/N趋于稳定.
2.2 柱状沉积物中总磷及磷形态含量三峡水库柱状沉积物TP含量在861.86~1 024.54 mg·kg-1, 平均为936.23 mg·kg-1.在同一断面TP垂向变异系数为2.10%~3.41%, 不同断面同一深度变异系数为3.76%~6.19%, 这表明三峡水库干流总磷含量沿程及垂向分布均没有明显的差异(图 5).钙磷(Ca-P)沉积物中的主要形态, 占总磷含量的47.83%~73.9%, 闭蓄态磷(Oc-P)、铁磷(Fe-P)、铝磷(Al-P)和可交换态磷(Ex-P)所占比例较小, 这与潘婷婷等[20]对三峡水库表层沉积物的研究结果一致.
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图 5 三峡水库沉积物总磷及磷形态垂向分布状况 Fig. 5 Vertical distribution of sediment total phosphorus and phosphorus fractions in the TGR |
三峡水库干流柱状沉积物Ex-P含量为6.44~13.06 mg·kg-1.其中, 下游的香溪和秭归断面Ex-P含量相对较高.云阳、奉节、巴东断面沉积物Ex-P含量在垂向分布上主要可分为2段, 表层0~12cm深度范围内含量相对较高, 底层12~20 cm段Ex-P含量相对较低, 平均约为上层的70%~80%.香溪断面Ex-P随着深度的增加而逐渐升高, 而在秭归断面Ex-P含量则表现为两端高, 中间低, 最低点出现在深度为10~12 cm时, 整个断面最高值约为最低的1.3倍.
三峡水库柱状沉积物Al-P含量变化范围为19.78~52.23 mg·kg-1.所有断面Al-P含量垂向变化趋势较为一致, 均表现为表层0~4 cm段含量较高, 4~10 cm段Al-P含量随着深度略有减小, 10~20 cm处Al-P含量基本稳定.
三峡水库柱状沉积物Fe-P含量为0~2.84 mg·kg-1.云阳、奉节和香溪断面Fe-P垂向分布趋势类似, 均表现为表层0~8 cm范围内Fe-P含量随深度增加而逐渐增加, 10~20 cm段Fe-P含量不再随深度变化.
三峡水库干流沉积物Oc-P含量为214.30~392.26 mg·kg-1.云阳和巴东断面Oc-P含量在0~8 cm随深度略有增加趋势.而奉节、香溪及秭归断面在0~8 cm深度Oc-P含量则缓慢降低. 14~20 cm处Oc-P含量基本保持稳定.
三峡水库干流柱状沉积物Ca-P含量为355.66~715.76 mg·kg-1.根据Ca-P纵向变化趋势, 所有断面柱状沉积物可以分为3个差异明显的层. 0~8 cm范围内云阳、奉节、秭归断面Ca-P含量随深度增加而略有升高, 巴东、香溪断面则基本保持不变. 8~16 cm处云阳、巴东和香溪Ca-P含量逐渐增大, 奉节Ca-P含量先减小后增大, 秭归Ca-P含量逐渐减小. 14~20 cm处所有断面Ca-P含量均不随深度发生变化.
3 讨论 3.1 三峡水库干流沉积物磷的垂向分布特征有研究表明, 沉积物中不同形态磷的垂直分布具有明显的差异性, 且大多呈表层富集的趋势, 说明沉积物中磷的分布趋势与人类活动有关[10, 26].与山美水库[27]、太湖[28]等沉积物中磷垂向分布趋势相比, 三峡水库干流柱状沉积物总磷含量沿深度方向没有明显的变化趋势, 这同支流总磷及磷形态垂向分布规律一致[20; 29].
三峡水库沉积物磷的垂向分布特征可能受3个方面的因素影响.其一, 三峡水库建库时间较短, 柱状沉积物的组成和粒径等未有明显的差异, 沉积物还处于简单的堆积阶段, 因沉积物自生成岩矿化作用导致的不同形态磷垂向分布差异尚未显现.距大坝6 km处的河道断面连续观测表明, 水库蓄水后, 短时间内大量泥沙淤积在河道主槽, 其中2003年首次蓄水至2005年断面最大淤积深度达53.4 m[30]. Tang等[22]通过137Cs定年也发现, 不同年份三峡水库沉积物淤积深度变化较大, 2006~2013年间所选沉积物钻孔共淤积了约3.5 m, 每年淤积约15~105 cm不等.本研究断面可能的冲刷或者淤积厚度远高于采集的沉积物深度(~20 cm), 此外, 沉积物中较易矿化磷的转化通常在10 a以上, 较为稳定形态的磷最终稳定则超过100 a[31], 因此沉积物中的磷并未反映出矿化成岩作用导致的趋势性变化特征, 即随着深度增加沉积物中磷含量并未呈现规律性的变化; 其二, 三峡水库蓄水后水体TP含量变化范围为0.05~0.19 mg·L-1, 平均值为0.11 mg·L-1, 不同年度水体TP含量并没有显著差异(图 6), 这表明沉积物中TP的污染负荷来源并未发生显著变化, 因而三峡水库沉积物磷形态的剖面变异较小.在太湖、洪湖等受人为污染干扰强烈的湖泊, 会因为污染的加深或者外源污染负荷的大幅削减, 而呈现趋势性的增加或者减少趋势[28, 32]; 其三, 三峡水库“蓄清排浑”的运行方式, 可能导致沉积物交替处于淤积与冲刷过程, 枯水期因蓄水而累积的细颗粒沉积物将在汛期随洪水调度而冲刷.比较而言, 大多数湖泊均处于相对封闭状态, 拥有较为稳定的沉积环境[33], 湖泊沉积物也具有较为完整的时间序列, 能够较好地记录环境状况的变化特征, 使得沉积物中的磷在垂向分布上表现出较为规律的变化趋势.而对于某一断面而言, 不同时段剖面形状变化较大[21], 因而三峡水库干流沉积物中的磷也不易呈现出有规律的垂向分布特征.
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图 6 三峡水库蓄水后水体总磷浓度变化特征[34] Fig. 6 Concentrations of total phosphorus in the water in of TGR after impoundment |
沉积物中不同形态的磷转化存在显著差异, 通常Ex-P、Fe-P、Al-P是能够参与上覆水循环的活性较强的组分, 其能够通过沉积物-水界面进入上覆水被藻类吸收, 为浮游植物等提供必要的生长元素[35], 因此将其含量之和作为生物可利用磷(Bio-P).三峡水库柱状沉积物Bio-P含量在27.50~79.51 mg·kg-1之间, 平均为46.07 mg·kg-1(图 7).在表层0~6 cm处, 变化不明显, Bio-P含量为38.81~58.45 mg·kg-1.在6~14 cm处各点变化差异较大, 其中巴东呈先减小后增大趋势, 奉节、秭归先上升后减小, 云阳逐渐减小, 香溪则随深度增加而逐渐上升.在14~20 cm处所有断面Bio-P含量趋于稳定.在同一深度下, 不同断面Bio-P的含量及相对含量沿程分布趋势较为明显, 从云阳至秭归断面均表现为沿程增加趋势, 这可能是三峡水库颗粒磷的沉降差异导致的.三峡水库上游水体中超过3%的溶解性磷酸盐会被吸附到悬浮颗粒物上[36], 经过颗粒物沉降而进入沉积物中, 成为沉积物中Bio-P的重要来源.有研究发现, 三峡水库悬浮颗粒物中Ca-P含量沿程降低[1], 而富含有机质等活性组分的颗粒物则会逐渐吸附水体中磷酸盐等, 因而沉降颗粒物中Bio-P的相对含量可能会沿程增加, 从而使沉积物中Bio-P的分布呈现出沿程增加的趋势.
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YY、FJ、BD、XX、ZG分别对应云阳、奉节、巴东、香溪、秭归 图 7 三峡水库沉积物生物可利用磷垂向分布 Fig. 7 Vertical distribution of sediment Bio-P in the TGR |
有研究表明沉积物中的磷随着埋藏时间增长(随深度加深), 不同形态磷含量变化显著, 其中表层0~4 cm是磷形态转化最为强烈的区域, 而当沉积物达到一定深度时活性较强的磷则因沉积物的矿化成岩作用而减少, 钙磷等稳定性较强的磷含量逐渐增加, 最终所有形态磷的含量趋于稳定[19].本研究也发现各断面沉积物在0~4 cm各形态磷变化较大, 而在16~20 cm则较为稳定.三峡水库干流沉积物中可与上覆水发生交换的Bio-P相对含量为2.78%~7.05%, 这高于牛凤霞等[37]在同一时期进行的三峡水库沉积物秋末冬初的磷释放通量估算结果, 但与尹真真[38]对三峡库区2015年总磷污染负荷的估算结果较为一致(表 2).
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表 2 不同方法对三峡水库内源磷负荷的估算结果 Table 2 Estimated methods and internal phosphorus loading of TGR |
生物可利用磷含量与有机质呈显著正相关, 而与中值粒径呈显著负相关(图 8), 这与有机质、生物可利用磷均沿程增加的趋势一致.一般细颗粒沉积物有较大的比表面积, 易于有机质营养盐等发生吸附作用[39], 并能够与金属离子形成复合体, 为磷酸离子提供更多的吸附点位, 从而增加沉积物对磷的吸附作用[40].柱状沉积物中生物可利用磷含量与有机质的相关性显著弱于表层沉积物[25], 这表明沉积物中的磷还发生了一定程度的转化.沉积物C/N可以初步区分沉积物中有机质的来源[41, 42], 由图 4可知, 三峡水库沉积物C/N变化范围为4.62~13.52, 这表明三峡水库沉积物中的有机碳主要源于藻类和细菌, 而陆源高等植物中的有机碳贡献较小.有研究表明, 以藻源碎屑为来源的磷降解速度相对较快, 且藻类的降解将导致表层沉积物磷的释放[12, 14], 并影响上覆水磷含量, 因此, 进一步研究三峡水库沉积物的来源及沉积物中有机质与磷迁移转化的耦合关系将有助于三峡水库富营养化防治.
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图中x1、x2分别为有机质含量和中值粒径; 阴影区域表示拟合曲线的95%置信区间 图 8 Bio-P含量与有机质含量和D50的相关性 Fig. 8 Correlation between sediment Bio-P, D50, and organic matter in the TGR |
由于蓄水导致干流水体流速降低, 水体颗粒磷含量自库尾至坝前呈逐渐降低趋势[9], 而优先沉积的粗颗粒中Ca-P约占40%以上[1], 更为细小的颗粒在沉降过程中, 会持续吸附水体中的磷酸盐等, 因而距大坝越近的颗粒中Bio-P的含量会相对增加.随着上游梯级水库的建设及水土流失治理工程的推进, 三峡水库沉积物含量及泥沙粒径正逐步减小[43], 以寸滩断面为例, 其多年平均含沙量由1.24 kg·m-3, 降至0.598 kg·m-3[44]. 1987~2002年寸滩悬移质, 中值粒径为0.011 mm, 2003~2010年减小至0.009 mm, 粒径>0.1 mm的颗粒含量也从10.6%减少到6.4%[45].由于入库泥沙含量及粒径的降低, 颗粒磷自身粒径导致的沉降差异会逐渐缩小, 水体流速、区间污染物的输入及水化学条件差异引起的颗粒磷沿程沉降, 将逐渐成为沉积物磷形态空间分布差异的重要因素.目前, 三峡水库“蓄清排浑”运行将导致部分河床底部沉积泥沙的剥蚀与再悬浮, 这一过程对沉积物中磷释放潜力的影响尚不清楚, 今后有必要进一步加强相关的研究.
4 结论(1) 三峡水库干流沉积以粉砂为主, 含量为49.4%~78.6%.伊利石、石英是沉积物中的主要矿物组分.三峡水库干流沉积物有机质、D50等理化参数沿垂向没有明显的变化趋势.
(2) 沉积物总磷含量为861~1074mg·kg-1.钙磷是沉积物中的主要形态.总磷及各形态磷垂向分布变化较小, 并未表现出明显变化趋势.
(3) 在同一深度下, 不同断面Bio-P的含量及相对含量从云阳至秭归断面均表现为沿程增加趋势, 三峡水库干流沉积物Bio-P相对含量为2.78%~7.05%, 内源释放风险较小.
致谢: 感谢三峡大学水利与环境学院生态水工课题组对本研究的支持, 该课题组提供现场监测数据, 黎国有、过寒超等在采样方面提供帮助, 在此一并致谢！| [1] | Tang X Q, Wu M, Li R. Distribution, sedimentation, and bioavailability of particulate phosphorus in the mainstream of the Three Gorges Reservoir[J]. Water Research, 2018, 140: 44-55. DOI:10.1016/j.watres.2018.04.024 |
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