2019, Vol. 40
2. 中国地质大学(武汉)工程学院, 武汉 430074
, JIANG Zhong-cheng1
, XU Guang-li2 , QIN Xiao-qun1 , HUANG Qi-bo1 , ZHANG Lian-kai1
2. Faculty of Engineering, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China
地下水是地球中水循环的重要组成部分, 其水化学特征是研究地下水资源时空变化的重要内容, 对水资源开发利用、生态环境保护以及人类生存与发展至关重要.岩溶区地下水化学特征主要受区域地层岩性、水文情势、大气输入及人类活动的影响, 由于特殊的地表地下双层水文结构, 地下水极易受到污染, 且污染后很难恢复和治理[1~6].近年来, 随着农业和工业的飞速发展, 人类活动加强, 含水层遭到破坏, 造成岩溶地下水严重污染[7, 8].广西崇左地区以农业为主, 甘蔗是主要的经济作物, 甘蔗种植大部分分布在岩溶区, 地下河和岩溶泉发育, 防污性能极其脆弱, 因此极易对地下水造成污染, 进而威胁岩溶生态环境, 危害人民身体健康.为了合理保护岩溶区地下水资源, 免受人类活动的污染, 掌握岩溶地下水主要离子化学特征及控制因素, 有效区分自然过程与人为因素对地下水化学特征的影响程度是必要的.
目前, 学者对广西崇左地区的水化学研究集中在水质评价方面[9, 10], 因子分析被广泛用于评价人为活动、水岩作用过程和土壤等因素对岩溶地下水化学特征的影响[11, 12], 但是对区域性地下水化学特征、控制因素及各控制因素影响程度方面的定量研究较少.本文针对崇左响水地区岩溶地下水主要离子不同时期的特征及控制因素进行了研究, 分析了研究区丰水期、枯水期和平水期的地下水主要离子的化学特征, 运用主成分分析法和因子分析方法讨论了地下水主要离子的控制因素, 以期为研究区地下水资源的合理开发利用和有效保护提供理论依据和科学指导.
1 材料与方法 1.1 研究区概况崇左响水地区(22°10′~22°20′N, 107°00′~107°15′E), 总面积约475.6 km2, 位于广西崇左市中西部, 隶属崇左市江州区、龙州县、宁明县管辖.属亚热带季风气候区, 多年平均气温为21.3~22.5℃, 年无霜期长达340多天, 多年平均降雨量1 199 mm, 降雨时期分布不均匀, 降雨量变化明显, 6~9月降雨量为749.5 mm, 占全年降雨量的63.5%, 5、10、11月降雨量为325.3 mm, 占全年降雨量的27.1%, 12月~次年4月降雨量为123.9 mm, 占全年降雨量的10.3%.属左江流域, 地表河流主要为左江干流、黑水河, 以及由岩溶水调节的季节性小河, 流长81.6 km.地表河径流量在时间上的分配与降雨是一致的, 6~9月集中了年径流量80%左右, 12月~次年4月径流量很小, 因此, 6~9月为丰水期, 12月~次年4月定为枯水期, 5、10、11月为平水期[13~15].研究区西部为峰丛洼地、谷地, 北中部为峰林谷地、平原, 东部为峰丛坡地, 东南部为低山丘陵地貌, 地势南北部较高, 中东部较低, 由西北向东部倾斜, 海拔高度150~500 m.出露地层从老到新依次为石炭系、二叠系、三叠系、侏罗系及第四系, 碳酸盐岩地层主要为泥盆系下统至三叠系下统, 面积为433.04 km2, 占研究区面积的91%, 岩性以灰白色-灰色中厚-厚层灰岩为主, 广泛分布于研究区, 在研究区西北角分布少量白云岩, 二叠系上统合山组地层(P3h)为紫红色薄层状铁质泥岩、豆状铁铝岩, 褶皱断裂发育.碳酸盐岩含水岩组是最重要的含水岩组, 地下水类型主要为裂隙溶洞水, 岩溶发育强烈, 受地质构造的控制, 地下河主要沿断层以及向斜轴部发育.地下水主要接受降雨补给, 左江自西向东穿过研究区中南部, 构成当地地下水最低排泄基准面, 分别由南、北、西方向往中部的左江排泄.经济作物以甘蔗为主, 甘蔗生长期间施肥和喷洒农药、蔗糖加工业、铝土矿、煤矿、铁矿开采对地下水造成污染, 威胁到人身健康[16].
1.2 样品采集与测试本研究于2016年的3、5、6、7、8和11月分别在研究区采集地下水样品9、47、24、48、28和54个, 共计210个地下水样品, 样品均定深采自地下水面以下50 cm处, 其中, 丰水期(6~9月)100个地下水样品, 枯水期(12月~次年4月)9个地下水样品, 平水期(5、10和11月)101个地下水样品.采集于同一采样点的丰水期、枯水期和平水期的地下水样品有9组, 采集于同一采样点的丰水期和平水期的地下水样品有37组.研究区地理位置和采样点分布见图 1.
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图 1 研究区地理位置和采样点分布示意 Fig. 1 Location of the study area and distribution of sampling sites |
样品测试采用仪器现场测试和样品室内测试相结合的研究方法.现场测试使用Multi340i便携式水质多参数分析仪(德国WTW公司)测定各水点的水温、电导率和pH值, 测试精度分别为0.1℃、1 μS·cm-1和0.01个pH单位; 使用碱度试剂盒(德国Merck公司)测定地下水的Ca2+质量浓度和HCO3-浓度, 精度分别为2mg·L-1和0.1mmol·L-1.地下水样品采集前用去离子水清洗聚乙烯瓶3次, 所采水样润洗3次, 水样采集后在现场用0.45 μm水系微孔滤膜过滤, 滤液装入100 mL聚乙烯瓶中.用于测定的阳离子(K+、Na+和Mg2+)水样立即加入超纯硝酸酸化使其pH＜2, 带回实验室后放置于4℃冰箱中密封保存; 用于测定阴离子(Cl-、NO3-和SO42-)的水样直接于4℃冰箱中密封保存.采用全谱直读等离子体光谱仪(IRIS Intrepid Ⅱ XSP, 美国热电)测定水样阳离子K+、Na+和Mg2+质量浓度, 检测依据为GB/T 5750.6-2006, 各离子的最低检测质量浓度分别为0.02、0.005和0.013 mg·L-1, 采用离子色谱仪(ICS-1100, 美国戴安)测定水样阴离子Cl-、NO3-和SO42-浓度, 检测依据为DZ/T 0064.51-93, 各离子的最低检测质量浓度分别为：0.1、0.05、和0.2 mg·L-1.阴阳离子的误差控制在10%以内.
2 结果与分析根据地下水主要离子化学组成(表 1), 其中, 标准化的非有机质电离平衡NICB=(TZ+-TZ-)×100/(TZ++TZ-), 地下水主要离子在丰水期、枯水期和平水期表现出一定的差异性.地下水中K+、Na+、Cl-和NO3-平均质量浓度均表现为丰水期＞平水期＞枯水期, 丰水期平均质量浓度最大的原因是丰水期大量降雨引起左江上游生活、农业污水下渗, 带入较多K+、Na+、Cl-和NO3-渗入地下水; Ca2+、Mg2+、HCO3-、SO42-、pH值、地下水溶解性总固体(TDS)、地下水总阳离子当量浓度(TZ+=K++Na++2Mg2++ 2Ca2+)和总阴离子当量浓度(TZ-=Cl-+ HCO3-+2SO42-+ NO3-)均未出现明显的季节性变化, 表明地下水径流长, 地下水对碳酸盐岩的溶解作用时间较长, 水岩作用时间长, 水岩反应充分, Mg2+、HCO3-枯水期平均质量浓度最大的原因是枯水期水流量最小, 稀释作用最弱; Ca2+、HCO3-、pH、TDS、TZ+和TZ-变异系数在丰水期、枯水期、平水期总体上相近, 且均少于50%, 表明其在时间及空间上变化均较小, K+、Na+、Mg2+、NO3-、Cl-和SO42-变异系数均较大, 体现出其在地下水中空间分布差异较大.地下水pH平均值为7.20, 整体呈现弱碱性, 这与岩溶区石灰岩和白云岩溶解有关; TDS范围为45.96~530.26mg·L-1, 表明地下水为淡水, 平均值为291.58 mg·L-1, 远远高于世界平均值100mg·L-1, 显示了岩溶区剧烈的化学侵蚀作用与水岩作用有关; TZ+范围为0.54~9.61 meq·L-1, 平均值为5.47 meq·L-1, TZ-范围为0.91~9.51 meq·L-1, 平均值为5.48 meq·L-1, 地下水阴阳离子当量浓度与世界地下水(TZ+为0.3~10 meq·L-1)相吻合, 但平均值均大于世界平均值(TZ+=1.25 meq·L-1)[17~19], 原因是研究区碳酸盐岩地层的比例较高.
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表 1 地下水主要离子化学组成 Table 1 Major ionic concentrations in groundwater |
由Piper三线图可知岩溶地下水主要离子组成总体特征[20, 21].根据研究区岩溶地下水主要离子Piper图(图 2), 对于阴离子, 丰水期、枯水期和平水期均位于Piper图阴离子的左下角, 说明丰水期、枯水期和平水期的离子组成表现出较高的一致性, HCO3-为优势离子, 分别占全部阴离子的32.70%~95.87%、68.42%~90.15%和36.26%~95.27%, 说明碳酸盐岩风化是水体质子的主要来源[22], 其次为NO3-, 分别占全部阴离子的0.10%~58.47%、3.96%~23.19%和0.52%~40.11%, Cl-浓度比NO3-略小, 分别占全部阴离子的0.50%~19.05%、0.65%~3.51%和0.76%~46.82%, 其余为SO42-.对于阳离子, 丰水期、枯水期和平水期均位于阳离子三角图的左侧, 表明优势阳离子均为Ca2+, 分别占全部阳离子的47.73%~97.83%、78.58%~98.35%和15.48%~98.36%, 说明碳酸盐岩风化为主要化学风化类型[23], 其次为Mg2+含量, 分别占全部阳离子的0.82%~16.29%、1.16%~19.37%和0.84%~16.05%, Na+、K+含量最低.
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图 2 地下水主要离子Piper图 Fig. 2 Piper diagram of major ionic concentrations in groundwater |
由于受岩溶区碳酸盐岩地层的控制, 丰水期、枯水期和平水期大部分水点的地下水化学类型为HCO3-Ca型; 丰水期和平水期水点均出现HCO3·Cl-Ca和HCO3·SO4-Ca型, HCO3·Cl-Ca型水的形成主要受农业和家庭使用的NaCl的影响[24], 水点靠近地下水排泄区, 水分流失, 盐分积累, 使得地下水中含有较多Cl-, HCO3·SO4-Ca型水的形成与研究区二叠系上统合山组(P3h)紫红色薄层状铁质泥岩FeS2溶解有关, 随着溶滤作用的进行, 较易溶的SO42-盐类被溶入地下水[25]; 平水期水点仍有Cl·NO3-Ca型, 与工业和家庭使用的NaCl和农用肥料的大量输入、大气输入、人畜的排泄物、“三废”、大面积的生物燃烧、土壤有机氮和NH4+离子的硝化作用转入而来有关[26]; 丰水期地下水Cl-和NO3-平均质量浓度高于平水期, Cl·NO3-Ca型水未在丰水期出现, 是由于丰水期各水点中Cl-和NO3-的毫克当量浓度未达到舒卡列夫分类要求的25%, 平水期因Cl·NO3-Ca型水点数量较少, 从整体上仍表现为丰水期地下水Cl-和NO3-平均质量浓度高于平水期; 枯水期水点出现HCO3-Ca·Mg型, 石炭系、二叠系、三叠系下统北泗段上统马平组白云岩、白云质灰岩、白云石化灰岩与地下水相互作用, 经溶滤作用后, 使地下水中含较多的Mg2+有关[27].
3 讨论 3.1 地下水主要离子的来源Gibbs模型能够清楚表示地下水中各种离子的大气输入、水岩作用及蒸发浓缩效应等起源机制和变化的趋势过程[28~31].根据研究区岩溶地下水的Gibbs图(图 3), 岩溶地下水丰水期、枯水期和平水期均位于Gibbs图的中间位置, 说明地下水在丰水期、枯水期和平水期水化学组成、变化及起源机制具有一致性, 水岩相互作用的控制起主导作用, 主要原因是研究区内碳酸盐岩出露面积达到91%, 地下水对碳酸盐岩的溶解作用时间较长, 水岩作用时间长, 碳酸盐岩溶蚀风化速率快[32].
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图 3 地下水的Gibbs图 Fig. 3 Gibbs diagram of groundwater |
根据方解石、白云石和地下水的溶蚀作用方程(1)~(3), 知纯方解石达到溶解平衡时Mg2+/Ca2+=0, 纯白云石达到溶解平衡时Mg2+/Ca2+=1, 岩溶作用中方解石和白云石达到平衡溶解时, 溶液中的Mg2+/Ca2+=0.5.
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根据研究区岩溶地下水Mg2+/Ca2+与HCO3-的变化关系(图 4), 丰水期、枯水期和平水期地下水中的溶解组分的主要来源表现出一致性, 均以方解石的溶蚀产物为主, 说明地下水中溶解组分的主要来源受季节影响小, 主要与地质背景条件有关, 研究区主要出露泥盆系下统至三叠系下统碳酸盐岩地层, 岩性以灰岩为主, 少量白云岩分布在研究区西北部, 白云岩分布范围和质量分数均较小.
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图 4 地下水中Mg2+/Ca2+与HCO3-的变化关系 Fig. 4 Variations of Mg2+/Ca2+vs.HCO3- in groundwater |
根据郭昆兴等[33]在西南地区的观测结果推测, 崇左市大气输入的Na+、K+、Cl-、NO3-和SO42-质量浓度分别为0.276、0.117、0.497、1.240和2.880mg·L-1.研究区大部分水点的K+、Na+、Cl-和NO3-质量浓度明显高于大气输入值, 是当地大气输入值的14~28倍, SO42-浓度是当地大气输入值的4倍.说明K+、Na+、Cl-、NO3-和SO42-除来源于大气输入外, 还有其它来源.根据研究区岩溶地下水中Cl-与K+的关系、Cl-与Na+的关系、Cl-与NO3-、Cl-与SO42-的关系(图 5), K+、Na+、NO3-与Cl-存在较好的相关性, 说明K+、Na+、Cl-和NO3-有其它近似相同的来源, 造成K+、Na+、Cl-和NO3-质量浓度较高的主要来源为人类活动, 工业和家庭中NaCl和农用肥料的大量使用; Cl-与SO42-不具有相关关系, 表明大气输入不是SO42-的主要来源, 结合研究区地质条件, 二叠系上统合山组(P3h)紫红色薄层状铁质泥岩含较多的铁矿物, 如赤铁矿(Fe2O3)、褐铁矿(2Fe2O3·3H2O)和针铁矿(是由含铁的矿物如黄铁矿FeS2、菱铁矿、磁铁矿、含铁硅酸盐等, 经氧化和分解而形成的盐类再经水解作用的产物)等, SO42-主要来源于地层中铁质泥岩FeS2溶解.
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图 5 地下水中Cl-与K+的关系、Cl-与Na+的关系、Cl-与NO3-、Cl-与SO42-的关系 Fig. 5 Variations of Cl- vs. K+, Cl- vs. Na+, Cl- vs. NO3-, and Cl- vs. SO42- in groundwater |
本研究采用主成分分析法和因子分析法分析研究区地下水的主要离子组成与环境之间的关系, 以便深入了解岩溶地下水主要离子组成与周围环境参数(如岩性)的关系, 进而掌握地下水化学过程[34, 35].
3.2.1 因子载荷分析根据地下水主要离子主成分方差累积量和主成分分析(表 2和表 3), 按公共因子的特征值标准大于1筛选, 得到3个主要的公共因子, 累积方差占总方差的74.407%.第1因子占36.986%, 与Ca2+、HCO3-相关性较大, 代表碳酸盐岩的溶解, 说明碳酸盐岩的溶解是控制研究区地下水化学成分的主要机制, 第2因子占23.699%, 与Na+、Cl-、K+和NO3-相关性较大, 代表大气输入与人为活动的贡献, 第三因子占13.722%, 与Mg2+、SO42-相关性较大, 代表地层中白云岩溶解与铁质泥岩FeS2溶解.第1因子中Na+、Cl-、NO3-、K+、Mg2+和SO42-的载荷值分别为0.007、0.168、0.574、-0.454、-0.081和0.302, 说明第1因子对Na+、Cl-的贡献率较小, Na+、Cl-主要来源于大气输入与人为活动的贡献, NO3-除来源于大气输入与人为活动的贡献外, 碳酸盐溶解的贡献不可忽略, 这与地层中含生物碎屑灰岩有关, 碳酸盐岩溶解对Mg2+的贡献主要表现在地层中白云岩溶解, SO42-的贡献主要表现在地层中硫化矿物FeS2溶解; 第2因子中Ca2+和HCO3-的载荷值分别为0.168和0.007, 说明第2因子对Ca2+、HCO3-的贡献率较小, Ca2+、HCO3-主要来源于碳酸盐岩溶解.
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表 2 地下水主要离子主成分方差累积量1) Table 2 Variance accumulation of major ionic concentrations in groundwater |
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表 3 地下水主要离子成分主成分分析1) Table 3 Principal component analysis of major ionicconcentrations in groundwater |
3.2.2 因子得分分析
根据研究区岩溶地下水主要离子第1因子与第2因子得分(图 6), 丰水期、枯水期和平水期的地下水点在右上角、右下角、左上角和左下角均有分布.对比因子得分图(图 6)以及采样点位置分布图(图 1), 不同时期位于因子得分图同一区域的地下水点具有相似的分布规律.丰水期和平水期分布在因子得分图左下角的地下水点数最多, 分别占全部水点的35%和33.66%, 枯水期分布在右上角的地下水水点最多, 占44.44%.
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图 6 地下水主要离子第1因子与第2因子得分 Fig. 6 Plots of component scores of the first two components for major ions in groundwater |
丰水期、枯水期和平水期分布在因子得分图左下角地下水点第1、第2因子得分为负值, 说明受第1、第2因子的影响相对较小, 从采样点位置分布图(图 1)可知, 这些水点均位于研究区左江及其支流的上游, 第四系桂平组和望高组砂砾石层, 离村庄较远, 水岩作用时间短, 受碳酸盐岩溶解以及大气输入与人为活动的贡献影响较小; 分布在左上角的地下水点第2因子得分高, 说明地下水化学成分主要受大气输入与人为活动的贡献控制, 研究区总体地势西部高、东部低、南北高、中部低, 地下水分别由南、北、西这3个方向往中部的左江排泄, 取样点分布于靠近研究区西南部丽江汇入左江处、北部黑水河和左江交汇处, 处于进明村、红阳村、高峰村等村庄和人口密集区或靠近地下水排泄处, 人类活动影响增强, 受人为活动的影响较大; 分布在右下角的地下水点第2因子得分为负值, 水化学成分更多地受第1因子控制, 这些水点分布于研究区的碳酸盐地层, 与碳酸盐面积所占比例较大有关; 分布在右上角的地下水点受第1、第2因子共同影响, 这些水点分布于研究区的碳酸盐岩地层以及四清村、孔甲村、辉村等村庄所在地, 碳酸盐面积所占比例较大, 甘蔗是主要的经济作物, 甘蔗生长期间需要施肥, 农业和家庭使用的NaCl和肥料改变了岩溶地下水的化学组分特征, 影响显著[36~38].
4 结论(1) 崇左响水地区岩溶地下水为弱碱性淡水, 地下水中K+、Na+、Cl-和NO3-平均质量浓度均表现为丰水期＞平水期＞枯水期, 与丰水期大量降雨引起左江上游生活、农业污水下渗有关, Ca2+、Mg2+、HCO3-、SO42-、pH值、TDS、TZ+和TZ-未出现明显的季节性变化, 与地下水径流长, 水岩作用时间长有关, 优势阳离子均为Ca2+, 占全部阳离子的75%以上, 阴离子以HCO3-为主, 占全部阴离子的70%以上, NO3-和Cl-次之.
(2) 由于受岩溶区碳酸盐岩地层的控制, 岩溶地下水化学类型主要以HCO3-Ca型为主, 除HCO3-Ca型水外, 丰水期和平水期均有少部分水点为HCO3·Cl-Ca和HCO3·SO4-Ca型水, 平水期出现Cl·NO3-Ca型水, 枯水期可见HCO3-Ca·Mg型水, 反映出部分水点受到地层中白云岩与铁质泥岩溶解、人类源的NO3-和Cl-的影响.
(3) 岩溶地下水化学组成主要受水岩相互作用的控制, 地下水中的溶解组分的主要来源为方解石的溶蚀产物.地下水中Ca2+、HCO3-主要来源于碳酸盐岩灰岩的风化; Na+、Cl-、K+、NO3-主要来自大气输入与人类活动, 农业和家庭使用的NaCl和肥料的影响; Mg2+、SO42-主要来源于地层中白云岩、铁质泥岩FeS2溶解.
(4) 岩溶地下水在丰水期、枯水期和平水期的地下水化学组成空间分布特征与离子特征控制因素具有相似的规律.碳酸盐岩含水层的地下水主要受碳酸盐岩溶解因子控制, 进明村、四清村、红阳村、高峰村、孔甲村、辉村等村庄和人口密集区的地下水主要受大气输入与人为活动因子控制.
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