环境科学  2019, Vol. 40 Issue (4): 1656-1663   PDF    
引用本文
于瑞莲, 郑权, 刘贤荣, 王珊珊, 赵莉斯, 胡恭任. 南昌市扬尘PM2.5中多环芳烃的来源解析及健康风险评价[J]. 环境科学, 2019, 40(4): 1656-1663.
YU Rui-lian, ZHENG Quan, LIU Xian-rong, WANG Shan-shan, ZHAO Li-si, HU Gong-ren. Sources Analysis and Health Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in the PM2.5 Fraction of Fugitive Dust in Nanchang City[J]. Environmental Science, 2019, 40(4): 1656-1663.
南昌市扬尘PM2.5中多环芳烃的来源解析及健康风险评价
于瑞莲, 郑权, 刘贤荣, 王珊珊, 赵莉斯, 胡恭任     
华侨大学化工学院, 厦门 361021
收稿日期: 2018-09-12; 修订日期: 2018-10-29
基金项目: 国家自然科学基金项目（21477042，21377042）；福建省自然科学基金项目（2016J01065）
作者简介: 于瑞莲(1970~), 女, 博士, 教授, 主要研究方向为环境监测与评价, E-mail:ruiliany@hqu.edu.cn
通信作者: 胡恭任, E-mail:grhu@hqu.edu.cn
摘要: 为了解南昌市道路扬尘和土壤风沙尘PM2.5中多环芳烃（PAHs）的来源和健康风险，利用颗粒物再悬浮系统采集PM2.5样品，测定了PM2.5中16种优先控制的多环芳烃的含量.结果表明，南昌市道路扬尘PM2.5中ΣPAHs含量范围为48.85~166.16μg·kg-1，平均值为（114.22±39.95）μg·kg-1，土壤风沙尘PM2.5中ΣPAHs含量范围为31.05~62.92μg·kg-1，平均值为（40.79±9.39）μg·kg-1.道路尘和土壤风沙尘PM2.5中的PAHs都是以4~5环组分为主.主成分分析/多元线性回归分析结果表明，南昌市道路扬尘PM2.5中PAHs的来源包括机动车的排放和燃煤源与石油泄漏，贡献率分别为51.7%和48.3%，总估计值与实际值的线性拟合有很好的一致性.对于儿童和成年男性，不同暴露途径的PAHs致癌风险值从大到小依次是皮肤接触>摄食>呼吸吸入，而成年女性则表现为摄食>皮肤接触>呼吸吸入.各暴露途径中，PAHs对成人的致癌风险均高于儿童.所有人群中，PAHs的总致癌风险值均低于美国EPA推荐的致癌风险阈值10-6，没有致癌风险.
关键词: 南昌市      扬尘PM2.5      多环芳烃      来源解析      健康风险评价     
Sources Analysis and Health Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in the PM2.5 Fraction of Fugitive Dust in Nanchang City
YU Rui-lian , ZHENG Quan , LIU Xian-rong , WANG Shan-shan , ZHAO Li-si , HU Gong-ren     
College of Chemical Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China
Abstract: In order to understand the sources and health risks of polycyclic aromatic hydrocarbons in the PM2.5 fraction of road dust and soil dust in Nanchang city, PM2.5 samples were collected by a resuspension sampler and the concentrations of sixteen polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were detected. The results showed that the ΣPAHs of the road dust ranged from 48.85 to 166.16 μg·kg-1, with a mean of (114.22±39.95) μg·kg-1. The ΣPAHs of the soil dust ranged from 31.05 to 62.92 μg·kg-1 with a mean of (40.79±9.39) μg·kg-1. The PAHs in the PM2.5 fraction of fugitive dust were mainly composed of 4-5 rings. The results of the principal component analysis and multiple linear regression analysis indicated that the PAHs in PM2.5 samples of road dust mainly originated from motor vehicle emissions, coal sources, and oil leakage, with contribution rates of 51.7% and 48.3%, respectively. For children and adult males, the carcinogenic risk values of PAHs in different exposure pathways followed the order dermal contact > ingestion > inhalation, while those for adult females followed the order ingestion > dermal contact > inhalation. For all exposure pathways, the carcinogenic risks of the PAHs to adults were higher than those to children. For all populations, the total carcinogenic risk values of the PAHs were lower than the US EPA recommended carcinogenic risk threshold of 10-6, indicating no carcinogenic risk.
Key words: Nanchang City      PM2.5 fraction of fugitive dust      polycyclic aromatic hydrocarbons      sources analysis      health risk assessment     

多环芳烃(PAHs)是具有毒性和持久性的有机污染物[1], 广泛分布在大气、水、土壤等不同环境介质中[2].化石燃料燃烧、工业生产、煤炭燃烧等人类活动是环境中PAHs的主要来源[3, 4].开放源尘是城市大气颗粒物的重要来源, 而PAHs在城市扬尘中普遍存在并随之迁移.其中细颗粒物PM2.5更容易富集PAHs, 不仅污染环境, 对人体健康也会产生致癌风险[5~7].

南昌市是中国重要的综合交通枢纽和现代制造业基地, 因城市建设产生的扬尘是大气PM2.5的重要贡献源[8].目前, 关于城市扬尘细颗粒物PM2.5中PAHs的研究鲜见报道, 多数是关于整体扬尘中PAHs的组成特征、来源解析和风险评价等[9~13].因此, 本研究以南昌市道路扬尘和土壤风沙尘两种源尘的PM2.5为研究对象, 分析其中PAHs的含量分布特征, 并利用主成分分析/多元线性回归法解析其来源和计算贡献率, 采用EPA推荐的健康风险评价模型评价其致癌风险, 以期为南昌市大气污染综合防治和环境管理提供参考依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集

道路扬尘的采集分别选取南昌市具有代表性的城市主干道(八一大道、丰和大道、昌南大道)、次干道(三店西路、会展路、京东大道)、支路(彭桥路、苏圃路、芙蓉路), 每条道路选3个采样点, 各采样点之间距离：主干道不小于1 000 m、次干道不小于500 m、支路不小于100 m.用毛刷收集机动车道边沿的道路积尘.每个样点采集5个子样品混合, 每个样点采集不少于500 g, 共计27个样品.在南昌市的东、南、西、北各方向和西南、东北两个主导风向6个点位选择裸露农田、绿地或果园地采集土壤风沙尘, 在每个样点采用梅花布点法采集裸露地面的表层土混合样, 使用刷子刷去表面1~2 cm的土壤及杂物, 用木铲取一定量样品, 每个点位采3个样品, 共计18个样品.道路扬尘和土壤风沙尘的具体点位见图 1.道路扬尘和土壤风沙尘均带回实验室后自然晾干, 过150目筛后的量不少于500 g, 然后用石英滤膜在NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器采集相应的PM2.5样品, 密封于自封袋中, 于4℃条件下保存待分析.

图 1 南昌市两种源尘采样示意 Fig. 1 Sampling sites of the two types of fugitive dusts in Nanchang City

1.2 样品分析与质量控制

将载有扬尘PM2.5的石英滤膜剪成细长条置于具塞离心管中, 再在离心管中加入10 mL重蒸后的二氯甲烷, 用超声清洗器超声提取10 min; 取出离心管, 在3 000 r·min-1下离心10 min; 将上清液移入50 mL圆底烧瓶中, 再向离心管中加入10 mL二氯甲烷, 超声提取10 min, 离心10 min, 将上清液合并入50 mL圆底烧瓶中; 用旋转蒸发器浓缩(40℃, 低于常压0.02~0.03 MPa)至近干, 将浓缩液移入K-D浓缩管中, 再用氮吹仪吹至0.2 mL; 将浓缩液滴加在硅胶柱中, 依次加入40 mL正己烷, 100 mL二氯甲烷和正己烷(3:7)混合液洗脱, 分别得到正构烷烃和多环芳烃洗脱液, 洗脱液用旋转蒸发器浓缩(45℃, 低于常压0.07~0.08 MPa)至近干, 移入K-D浓缩管中, 氮气吹至近干, 加二氯甲烷定容至1 mL.采用GC-MS分析优先控制的16种多环芳烃：萘(Nap)、苊烯(Acy)、芴(Flu)、苊(Ace)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fla)、芘(Pyr)、䓛(Chr)、苯并[a]蒽(BaA)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、二苯并[ah]蒽(DahA)、苯并苝(BghiP)和茚并芘(InP).

样品分析过程设置10%样品空白和20%的平行样品, 平行样结果控制在±30%内; 并采用16种多环芳烃混合标样(Accustandard, 美国)作为标准样品, 控制加标回收率在68%~110%之间.定量分析采用外标法, 十氟联苯作为反应前处理提取效果的替代物加入样品中, 控制回收率在50%~120%之间, 具体的提取、浓缩、净化、测定方法及质控措施见文献[4].

1.3 主成分分析/多元线性回归(PCA-MLR)模型

采用主成分分析法(PCA)对数据进行因子分析, 根据因子中载荷系数高低来判断它们的来源, 最后通过多元线性回归法(MLR)确定各因子(来源)的贡献率[14].以因子得分作为自变量, 标准化的PAHs总量作为因变量, 进行多元线性回归分析, 得到标准回归方程为：

式中, Z为标准化的PAHs总量; n为提取的因子个数; Ai为第i个因子的标准化方程系数; Fi为第i个因子得分.

各因子(来源)的贡献率计算公式为：

式中, n为提取的因子个数; Ai为第i个因子的标准化方程系数.

1.4 致癌健康风险评价模型 1.4.1 毒性当量含量计算

由于不同环数的PAHs的毒性不同, 国内外均以BaP的毒性当量因子(TEF)为参照, 得到其他单体PAHs的TEF, 各单体PAHs的TEF[15]见表 1.计算总毒性当量含量(TEQBaP)公式如下：

表 1 PAHs的毒性当量因子 Table 1 Toxic equivalent factors of the PAHs

式中, TEQBaP为总毒性当量含量(mg·kg-1), ωi为第i个单体PAHs的含量, TEFi为第i个单体PAHs的毒性当量因子.

1.4.2 致癌健康风险值计算

PAHs对人体健康产生致癌风险包括3个途径：经口摄食、呼吸吸入及皮肤接触[16].根据美国EPA推荐的致癌健康风险评价模型计算PAHs对人体健康产生的影响, 具体公式[17]如下：

式中, ILCRing、ILCRinh和ILCRderm分别为摄食、呼吸吸入和皮肤接触途径的致癌健康风险值; TILCR为3种途径的致癌健康风险之和, 即总致癌风险值; IRing为摄食速率(mg·d-1); IRinh为呼吸速率(m3·d-1), EF为暴露频率(d·a-1), ED为暴露持续时间(a), BW为体重(kg), AT为平均暴露时间(a), PEF为颗粒物排放因子(m3·kg-1); SL为皮肤黏着度[mg·(cm2·d)-1], SA为暴露皮肤面积(cm2), ABS为皮肤吸收因子; CSFing、CSFinh和CSFderm是3种暴露途径的致癌斜率系数, 分别为7.3、3.85和25.0 (kg·d)·mg-1[17~19].当ILCR或TILCR＜10-6时, 表示没有致癌风险; 当ILCR或TILCR介于10-6~10-4时, 表示存在一定致癌风险; 当ILCR或TILCR>10-4时, 表示存在较高的致癌风险.

为了使PAHs的致癌健康风险评价结果更符合中国人群的特性, 本文中的暴露参数部分选用了《中国人群暴露参数手册》等文献[20~22]的相关参数.各参数取值见表 2.

表 2 致癌风险评价暴露参数 Table 2 Exposure parameters for the carcinogenic health risk assessment

2 结果与讨论 2.1 南昌市道路扬尘和土壤风沙尘PM2.5中PAHs的含量

表 3为南昌市道路扬尘和土壤风沙尘PM2.5中PAHs的含量, 所有样品中Acy、Flu、Ace、Ant和InP均低于检测限, 土壤风沙尘中BaA、DahA和BghiP也未检出.道路扬尘PM2.5中ΣPAHs含量范围为48.85~166.16 μg·kg-1, 平均值为(114.22±39.95)μg·kg-1, 检出的PAHs中BkF的含量最高, 平均值为(20.03±8.35)μg·kg-1, 其次是BbF(18.71±5.63)μg·kg-1、Phe(18.00±6.04)μg·kg-1和Nap(11.86±5.13)μg·kg-1, 占总量的比例分别为17.5%、16.4%、15.8%和10.4%.土壤风沙尘PM2.5中ΣPAHs含量范围为31.05~62.92μg·kg-1, 平均值为(40.79±9.39)μg·kg-1, 含量较高的为BbF(6.91±1.79)μg·kg-1、BkF(6.64±1.79)μg·kg-1、Phe(6.58±1.73)μg·kg-1、Nap(6.21±1.67)μg·kg-1和BaP(5.75±2.34)μg·kg-1, 占比分别为16.9%、16.3%、16.1%、15.2%和14.1%.高环多环芳烃(HMWPAHs)是扬尘的主要组成部分, 分别为(84.36±31.23)μg·kg-1和(28.00±6.20)μg·kg-1, 占ΣPAHs含量的比例为73.9%和68.6%, 说明PAHs主要来源于化石燃料的不完全燃烧[23].对比两种源尘的PAHs含量, 土壤风沙尘均低于道路扬尘PM2.5中的PAHs含量, 这与道路受交通活动影响更大有关.

表 3 南昌市两种源尘PM2.5中PAHs的含量/μg·kg-1 Table 3 Contents of PAHs in PM2.5 of the two types of the fugitive dust in Nanchang City/μg·kg-1

2.2 南昌市两种源尘PM2.5中PAHs的环数组成

南昌市道路扬尘和土壤风沙尘PM2.5中PAHs环数组成见图 2.从中可知, 道路扬尘PM2.5中PAHs从2环到6环的占比分别为10.39%、15.76%、27.78%、43.23%和2.84%, 土壤风沙尘中PAHs从2环到6环的占比分别为15.21%、16.14%、21.33%、47.32%和0.00%.两种源尘的PAHs都是以4~5环组分为主, 主要是由于机动车排放、工业活动和燃煤等影响, 另一方面, 高分子量的PAHs能长期滞留, 低分子量的容易挥发降解[24].所有道路中三店西路、彭桥路和昌南大道扬尘PM2.5中的ΣPAHs含量较高, 分别为162.47、156.19和151.88μg·kg-1, 与3条道路属于交通要道有密切联系; 而丰和大道、苏圃路和会展路的扬尘PM2.5中ΣPAHs含量较低, 分别为56.18、67.55和75.06μg·kg-1, 初步分析是由于红谷滩新区正处于发展阶段, 没有明显的工业污染及巨大的交通流量.道路扬尘的PAHs环数组成(八一大道除外)符合5环>4环>3环>2环>6环的规律.八一大道、昌南大道、三店西路和彭桥路的5~6环PAHs明显高于其他道路, 说明与机动车尾气排放有较大关系[25].

图 2 南昌市两种源尘PM2.5中PAHs的环数组成 Fig. 2 Contents of different ring types for the PAHs in PM2.5 of the two types of fugitive dust in Nanchang City

2.3 南昌市道路扬尘PM2.5中PAHs的来源解析

表 4为南昌市道路扬尘PM2.5中各PAHs的主成分分析结果.共识别出2个主要因子, 共解释了变量方差贡献的85.90%, 能够反映大部分的数据信息.因子1中载荷系数较高的为DahA、Fla、Pyr、Chr、Phe、BaA、BghiP、BkF和BaP, 方差贡献率为52.19%, DahA和BghiP是汽油机动车排放的标识物[26], BaA、BkF和Chr指示的是柴油车排放[27, 28], Fla、Phe和Pyr源于燃煤[29], 因此因子1代表的是机动车的排放和燃煤源.因子2的方差贡献率为33.71%, 其中Nap的载荷系数较高(0.923), Nap与未燃烧的石油泄漏有关[30], 因此因子2代表的是石油泄漏.

表 4 南昌市道路扬尘PM2.5中PAHs的主成分分析结果1) Table 4 Principal component analysis results of the PAHs in PM2.5 of road dust in Nanchang City

从主成分分析结果得出, 南昌市道路扬尘PM2.5中PAHs的来源包括机动车的排放和燃煤源与石油泄漏.通过线性回归得出标准方程为:

机动车的排放和燃煤源与石油泄漏的贡献率分别为51.7%和48.3%.

南昌市道路扬尘PM2.5中PAHs的主成分因子贡献估算空间分布见图 3.因子1(机动车的排放和燃煤源)的估算贡献值[图 3(a)]在昌南大道、八一大道和彭桥路是较高的, 其中八一大道和昌南大道分别是南昌市南北向、东西向的重要通道, 彭桥路位于北京东路(地铁1号线)南侧, 交通发达, 车流量很大, 机动车尾气排放明显增加; 而在丰和大道和会展路处于较低水平, 两条道路位于正在发展阶段的红谷滩新区, 没有工业影响以及交通流量也不大.因子2[石油泄漏, 图 3(b)]在三店西路的贡献值最高, 红谷滩新区的丰和大道、会展路和老城区的苏圃路、八一大道处于较低水平, 主要由于三店西路靠近工业区以及分布较多的加油站, 可能产生石油泄漏及化石燃料的不完全燃烧.从图 3(c)可以看出, PAHs总估计值在彭桥路、昌南大道、三店西路较高, 与实测含量的结果一致.总估计值与实际值的线性拟合[图 3(d)]R2值为0.994 1, 拟合方程为y=1.002x-0.022 9, 说明二者具有很好的一致性.

图 3 南昌市道路扬尘PM2.5中PAHs的估算贡献值 Fig. 3 Estimated contribution of PAHs in PM2.5 of road dust in Nanchang City

2.4 南昌市两种源尘PM2.5中PAHs的致癌风险评价

南昌市道路扬尘和土壤风沙尘PM2.5中PAHs的3种暴露途径健康风险结果见表 5.所有人群中, ILCRs均低于10-6, 无致癌风险.在道路扬尘PM2.5中, 儿童、成年男性和成年女性的TILCR的均值分别为4.00×10-8、5.63×10-8和5.41×10-8.土壤风沙尘相对更低, TILCR的均值分别为1.88×10-8、2.64×10-8和2.54×10-8.对于儿童和成年男性, 3种暴露途径的致癌风险值从大到小依次是ILCRderm>ILCRing>ILCRinh, 而成年女性则表现为ILCRing>ILCRderm>ILCRinh.不同的暴露途径中, 成人的致癌健康风险均高于儿童, 说明随着年龄的增加, 致癌风险在逐渐增加.对比男性与女性的区别, ILCRing在女性上更高, 道路扬尘和土壤风沙尘的均值分别为2.80×10-8和1.31×10-8, 而ILCRinh和ILCRderm则表现为男性更高, 其均值分别为3.75×10-12、2.90×10-8和1.76×10-12、1.36×10-8, 这主要是由于女性的呼吸速率、体重、接触皮肤面积更低以及寿命更长造成的[19].不同暴露途径中, 南昌市道路扬尘的致癌风险均比土壤风沙尘高, 也是由于道路更容易受人类活动的影响.

表 5 南昌市道路扬尘和土壤风沙尘PM2.5中PAHs的致癌风险值 Table 5 Carcinogenic risk evaluation results of the PAHs in PM2.5 of the two types of fugitive dust in Nanchang City

虽然本研究中两种源尘PM2.5中的PAHs致癌风险未超过可接受的风险水平10-6, 但由于PM2.5中含有其他有害组分如重金属等也会对人体健康产生危害, 需结合多种组分的健康风险分析, 方可对扬尘中有害组分的健康危害有较准确的认识.

3 结论

(1) 南昌市道路扬尘PM2.5中ΣPAHs含量范围为48.85~166.16μg·kg-1, 平均值为(114.22±39.95)μg·kg-1, 检出的PAHs中BkF的含量最高, 平均值为(20.03±8.35)μg·kg-1; 土壤风沙尘PM2.5中ΣPAHs含量范围为31.05~62.92μg·kg-1, 平均值为(40.79±9.39)μg·kg-1.

(2) 南昌市三店西路、彭桥路和昌南大道扬尘PM2.5中的ΣPAHs含量较高, 丰和大道、苏圃路和会展路的扬尘PM2.5中ΣPAHs含量较低.道路扬尘的PAHs环数组成(八一大道除外)符合5环>4环>3环>2环>6环的规律.

(3) 主成分分析/多元线性回归分析结果得出, 南昌市道路扬尘PM2.5中PAHs的来源包括机动车的排放和燃煤源与石油泄漏, 贡献率分别为51.7%和48.3%, 总估计值与实际值的线性拟合有很好的一致性.

(4) 道路扬尘PM2.5中PAHs对各类人群的致癌风险值均高于土壤风沙尘.对于儿童和成年男性, 3种暴露途径的PAHs致癌风险值从大到小依次是ILCRderm>ILCRing>ILCRinh, 而成年女性则表现为ILCRing>ILCRderm>ILCRinh.各暴露途径中, 成人的致癌健康风险均高于儿童.所有人群中, ILCRs均低于10-6, 没有致癌风险.

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