2019, Vol. 40
2. 中国气象局大气化学重点开放实验室, 北京 100081;
3. 中国气象科学研究院, 北京 100081;
4. 上海宝钢工业技术服务有限公司, 上海 201900;
5. 临安区域大气本底站, 临安 311307
, CHE Hui-zheng3
, XU Ting-ting4 , DU Rong-guang1 , HU De-yun1 , LIANG Zhuo-ran1 , MA Qian-li5 , YAO Jie5
2. Key Laboratory of Atmospheric Chemistry, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China;
3. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China;
4. Shanghai Baosteel Industry Technological Service Co., Ltd., Shanghai 201900, China;
5. Lin'an Regional Background Station, Lin'an 311307, China
气溶胶是大气中的一种重要的组成成分, 它们通过散射和吸收太阳辐射改变地气系统的辐射平衡, 在全球和区域气候变化中扮演着十分重要的角色[1, 2].目前对于气溶胶的直接和间接效应还存在很大的不确定性, 进而影响了气候预测[3, 4].气溶胶的污染特性取决于它们的物理、化学和光学性质, 以及在大气中的非均相化学反应有着密切的关系, 并且在空间和时间上都具有很大的差异[5].此外, 气溶胶还与酸雨的形成、烟雾事件的发生等密切相关[6], 也会对人体健康产生重要作用[7].
卫星和地基遥感技术是目前研究气溶胶光学特性和辐射效应最常用的手段.其中, 地基遥感被认为是高精度测量方法[8], 常用于卫星数据的验证[9, 10].近年来, 我国大多数基于地基遥感研究气溶胶光学特性都是在经济快速发展的城市地区进行的[11~15], 这些地方通常都具有较高的气溶胶负荷.长江三角洲地区是我国经济最具活力的区域之一, 持续快速的发展所带来的环境问题也日益严重.许多学者对长三角地区的南京、上海、杭州、太湖等地区开展气溶胶光学特性调查研究[16~20], 这有助于人们了解当地的空气质量和区域气候变化带来的影响.
杭州是长江三角洲重要的中心城市之一, 随着城市化进程的加快, 杭州城市及其辐射的周边区域气溶胶也不断发生改变, 由此引发的大气环境问题愈发引起关注.本文利用杭州、桐庐、建德和淳安CE-318太阳光度计的观测资料, 反演获得了气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)、Ångström波长指数(Ångström exponent, AE)、单次散射反照率(single scattering albedo, SSA)以及气溶胶粒径分布(aerosol size distribution, ASD)这4个重要气溶胶光学参数指标, 分析了不同地区气溶胶光学参数的变化规律, 以期为该区域气溶胶特性及其气候影响研究提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域杭州地处长江三角洲南翼, 杭州湾西端, 具有平原、丘陵、山地和水体等多种土地类型.杭州地区总面积16 596 km2, 截至2012年底总人口880.2万人.杭州地域经济、工业布局及人口分布极不平衡, 因此大气环境也具有明显的区域特征.本文采用的CE-318自动跟踪扫描太阳光度计监测均安装在各地气象局观测场内, 具体位置如图 1所示.杭州市区人口密集, 交通流量大, 代表城市区域; 桐庐和建德分别位于杭州市区西南方向约70 km以及110 km, 该地区近些年发展较快, 代表城乡结合类型; 淳安位于杭州市区西南方向约130 km, 该地区工业很少, 人口规模较小, 主要为旅游风景区, 生态环境较好, 代表乡村地区.
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图 1 观测站点布局示意 Fig. 1 Locations and elevations of the four sites in Hangzhou |
本研究采用统一的CE-318型自动跟踪扫描太阳光度计, 该仪器纳入了中国气象局气溶胶光学特性观测网(CARSNET). CE-318太阳光度计滤光片中心波长分别为340、380、440、500、670、870、936、1 020和1 640 nm, 各波段带宽为10 nm.仪器的视场角为1°, 太阳跟踪精度小于0.1.利用CARSNET参考仪器对杭州站CE-318仪器进行校准[21], 桐庐、建德和淳安站点仪器在2011年12月~2012年1月安装运行, 按照生产厂家建议新仪器在第一年观测中不需要进行额外定标, 因此资料处理采用了仪器出厂时的定标数据.所使用的数据时段为2012年1~12月.各观测站点每月有记录的天数如图 2所示, 桐庐站因为建站较晚, 所以1月观测日数仅有2 d.将观测得到的瞬时值取小时平均, 进而计算得到日平均值, 再计算成月平均值.
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图 2 逐月观测天数 Fig. 2 Observation days per month |
采用ASTPwin软件对进行云处理后得到Level 1.5的AOD数据.根据Che等[21]的研究, ASTPwin软件计算得出的AOD值比AERONET在440、670、870和1 020 nm分别高出0.01、0.01、0.01和0.03;可以近似认为两者结果一致.采用Dubovik等[22~24]提出的算法, 利用天空辐射测量和太阳直接测量结合起来反演获得气溶胶粒子谱, 单次散射反照率等气溶胶微物理特性.
2 结果与讨论 2.1 AOD440nm和AE440-870nm2012年杭州、桐庐、建德和淳安的AOD440nm年平均分别为0.94±0.16、0.84±0.17、0.82±0.22和0.71±0.20.杭州AOD440nm要高于同区域类型的南京(0.88)[25]、西安(0.88)[26]、上海(0.74)[27]和北京(0.71)[28], 但低于武汉(1.10)[29]和成都(0.98)[2].淳安AOD440nm要明显低于同区域类型的临安(0.89)[27]和太湖(~0.90)[30]. 图 3为各站点AOD440nm逐月变化, 从中可见, AOD440nm逐月变化趋势具有较高一致性, 由于4个观测站点所在区域通常受同一个天气系统控制, 气象要素变化规律具有相对的一致性, 对气溶胶光学特性变化趋势的影响差别不大[31].杭州、桐庐、建德和淳安的AOD440nm在6月出现高值, 分别为1.07±0.80、1.07±0.42、1.11±0.38、0.88±0.45, 6月各地区平均相对湿度均高于80%, 较高相对湿度条件下会引起气溶胶吸湿增长导致气溶胶光学厚度的增加[30].其次1月AOD440nm也相对偏高, 分别为1.10±0.51、0.92±0.17、1.28±0.76、1.13±0.72, 可能是由于该地区冬季多受大陆高压系统控制, 大气层结稳定, 多逆温容易造成污染物堆积.由于1月桐庐建站时间晚, 较少的观测时次可能造成AOD440nm月均值偏低.由图 3还可以看出, AOD440nm低值区主要出现在7~8月, 受副热带高压系统影响, 对流比较旺盛, 边界层高度基本在1.5~2.0 km[32], 污染物扩散条件较好, 因此AOD440nm相对偏低.
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图 3 AOD440nm逐月变化 Fig. 3 Monthly variations of AOD440nm |
相比而言, 除了7月较低外, 杭州AOD440nm的高值贯穿全年, 大多数接近甚至远高于0.9.可以看出人口密集的城市区域, 机动车保有量高, 污染物排放高, 因此在城市上空气溶胶的负载量巨大.淳安除了1、2、3、6月AOD440nm相对偏高, 其余月份基本都在0.7以下, 作为旅游风景区, 工业污染少, 人口规模小, AOD440nm要远低于杭州.城乡结合地区的桐庐和建德, AOD440nm月变化大致介于杭州和淳安之间, 部分月份甚至高于杭州.这意味着城乡与城市间的差异正在逐渐消失, 究其原因可能是因为城市化进程的加快以及日益增长的城市污染对周边区域产生了一定影响[33], 尤其在人口密度更高的东部地区, 存在大量的人为和工业活动, 这种特征则表现得更为显著.
2012年杭州、桐庐、建德和淳安的AE440-870nm年平均分别为1.24±0.12、1.19±0.17、1.06±0.04和1.04±0.10. 图 4为各站点AE440-870nm逐月变化, 从中可见, 除3~4月外, 其余月份各站AE440-870nm月均值基本都大于1, 表明杭州地区主要以半径较小的气溶胶粒子为主.杭州、桐庐、建德和淳安AE高值区出现在秋季的9~10月(1.15~1.37)和冬季的1~2月(1.00~1.34), 说明来源于人为排放和工业活动产生的细粒子占居主导.而3~4月的AE440-870nm较其他月份明显偏低, 与起源于北方的沙尘粒子远距离输送有关[34, 35].尽管如此, Eck等[36]的研究表明当AE440-870nm大于0.8时, 人类密集活动地区仍以细粒子占居主导, 甚至是在春季气溶胶中混合了来源于北方的沙尘粒子.
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图 4 AE440-870nm逐月变化 Fig. 4 Monthly variations of AE440-870nm |
图 5给出2012年各站点AOD440nm日变化, 从中可见, 杭州AOD440nm日变化大体呈现单边上升趋势, 下午要高于上午, 峰值出现在16:00, 为0.95± 0.59.桐庐和建德AOD440nm日变化趋势较为一致, 略呈现单边下降趋势; 小时均值差不超过0.04, 上午要高于下午, 峰值均出现在07:00, 分别为0.83± 0.50和0.81± 0.42.淳安AOD440nm日变化非常平缓, 数值变化范围在0.57~0.63之间, 且逐时均值要明显低于其他3个地区. AOD日变化特征与人为活动和气象条件密切相关.杭州、桐庐和建德AOD在早晨均出现增加趋势, 可能是处于人们集中出行的早高峰时期, 加之边界层高度较低, 污染物不易扩散.杭州午后AOD再次出现增加可能是因为城市气溶胶排放是一个持续的过程, 午后对流活动增强, 大气层结变得越来越不稳定, 近地面气溶胶通过湍流运动被卷到空中, 从而对AOD产生影响[37].通过对比不同区域类型的AOD日变化可以看出, 人口密集城市的杭州气溶胶排放不仅是一个持续的过程, 而且人为活动对AOD的贡献巨大; 桐庐和建德在特定时间段的集中人为活动会导致AOD增加, 由于没有持续的污染物排放, AOD会逐渐下降; 淳安则没有体现出污染物集中释放时段, 受人为源影响也相对较小, AOD较低且变化平缓.
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图 5 AOD440nm日变化 Fig. 5 Daily variation of AOD440nm |
图 6和图 7分别给出杭州地区不同季节气溶胶体积浓度谱分布以及气溶胶体积浓度.从图 6(a)和图 7(a)可以看出, 杭州春季、秋季和冬季细模态粒子峰值半径在0.15 μm左右, 夏季细模态粒子的峰值半径均要高于其他3个季节, 在0.25 μm左右, 夏季细模态粒子峰值增加可能与气溶胶的吸湿增长有关.夏季、秋季和冬季粗模态粒子峰值半径在2.94 μm, 春季粗模态粒子峰值半径变化范围在1.7~2.94 μm.杭州气溶胶体积浓度不同季节相差不大, 春季最高0.25 μm3· μm-2, 秋季最低0.21 μm3· μm-2.夏季细模态粒子体积浓度0.18 μm3· μm-2是粗模态粒子的2.8倍; 秋季和冬季细模态粒子体积浓度也高于粗模态粒子浓度, 而春季粗模态粒子体积浓度0.14 μm3· μm-2约为细模态粒子的1.4倍, 这可能受远距离传输的沙尘气溶胶影响.
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图 6 不同季节气溶胶体积浓度谱分布 Fig. 6 Seasonal variation of the aerosol volume size distributions |
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图 7 不同季节气溶胶体积浓度 Fig. 7 Seasonal variation of the aerosol volume |
由图 6(b)和图 7(b)可见, 桐庐春季、秋季和冬季细模态粒子峰值半径也在0.15 μm左右, 夏季细模态粒子峰值半径有所增加, 在0.19 μm左右, 低于杭州.夏季和冬季粗模态粒子峰值半径在2.94 μm, 秋季粗模态粒子峰值半径在2.24 μm, 而春季粗模态粒子峰值半径在1.7 μm, 与杭州相比要略偏低.桐庐体积浓度季节相差较大, 春季和冬季体积浓度分别为0.23 μm3· μm-2和0.21 μm3· μm-2, 夏季最低0.13 μm3· μm-2.与杭州气溶胶体积浓度变化不同, 桐庐粗模态粒子体积浓度在春季、冬季比细模态粒子均偏高0.03 μm3· μm-2.春季基本处于同一天气系统控制, 沙尘气溶胶仍然对此区域有一定贡献.由图 6(c)和图 7(c)可见, 建德和桐庐属于同一区域类型, 其气溶胶粗、细模态的粒径分布特征和气溶胶体积浓度的季节变化特征与桐庐均表现为较好的一致性.
由图 6(d)和图 7(d)可见, 淳安细模态粒子峰值半径变化与杭州类似, 春季、秋季和冬季在0.15 μm, 夏季在0.25 μm, 高于杭州.粗模态粒径峰值半径春季和夏季分别为2.2 μm和3.9 μm、秋季和冬季在2.94 μm左右.不同于其他3个地区, 淳安夏季粗模态粒子峰值半径较大, 春季粗模态粒子峰值半径也要高于桐庐和建德.淳安夏季细模态粒子体积浓度为0.14 μm3· μm-2, 是粗模态粒子体积浓度的2.2倍.淳安春季和冬季气溶胶体积浓度相当, 分别为0.22 μm3· μm-2和0.21 μm3· μm-2.与桐庐和建德不同, 淳安在冬、春季节粗、细模态粒子体积浓度几乎一样, 基本在0.10 μm3· μm-2左右.
2.4 单次散射反照率SSA440nm2012年杭州、桐庐、建德和淳安的SSA440nm年平均分别为0.91±0.01、0.92±0.03、0.92±0.02和0.93±0.02.这一结果与上海(0.91)[13]、武汉(0.90)[14]、沈阳(0.90)[15]、太湖(0.90)[30]、寿县(0.92)[38]相当, 高于西安(0.89)[26]和北京(0.89)[28], 低于合肥(0.95)[39]. Eck等[36]的研究表明, 从AERONET站点获取的SSA440nm变化范围在0.82~0.98之间.由此可见, 杭州地区SSA440nm值可以认为与人为源排放的中等强度吸收性气溶胶粒子有关. 图 8为各站点SSA440nm逐月变化, 从中可见, 淳安逐月SSA440nm都要高于杭州, 说明吸收性气溶胶在城市地区比乡村地区占有更高比例.不同地区SSA440nm在3~4月相对偏低, 特别是桐庐和建德在3月SSA440nm仅为0.85和0.86. Reid等[40]的研究指出, 在沙尘气溶胶长距离传输过程中, 由于沉积作用使SSA相对偏低.特别是沙尘气溶胶中混合了矿物质, 由于铁氧化物的吸收作用导致440 nm波段SSA的低值[41].不同地区SSA440nm在6~8月由于气溶胶粒子的吸湿增长, 表现出更强的光散射能力[30].而12、1、2月杭州地区SSA440nm平均变化范围在0.90~0.95之间, 由于杭州没有采暖期, 排放产生的强吸收性气溶胶与北方城市相比不会明显增加, 因此SSA440nm仍高于北京[28].
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图 8 SSA逐月变化 Fig. 8 Monthly variations of SSA |
基于气溶胶光学厚度、粒径大小和吸收特性等大量表征气溶胶指标的参数可以对气溶胶进行分类[42, 43].通常利用气溶胶光学厚度与波长指数的相对值或吸收性与消光性波长指数的相对值相结合的方法来识别不同类型的气溶胶[44, 45].Pace等[46]和Kang等[47]认为绘制AOD500nm和AE440-870nm的散点分布能更好地表征气溶胶特性, 通过计算它们物理意义上的群分布即可确定特定区域气溶胶所属的类型(图 9).本文采用该方法分析杭州不同地区气溶胶的类型, 具体分型方法定义如下：AOD500nm＜0.3, AE440-870nm>1.0为清洁大陆型(continent clean, CC); AOD500nm＜0.3, AE440-870nm＜0.9为海洋型(marine, MA); AOD500nm>0.6, AE440-870nm>1.0属于生物质燃烧/城市工业型(biomass burning/urban industrial, BB/UI); AOD500nm>0.7, AE440-870nm＜0.7为沙尘型(desert dust, DD); AOD500nm和AE440-870nm数值不在上述范围内定义为混合型(mixed, MX). 图 9为各站点气溶胶类型散点图.
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图 9 气溶胶分类散点图 Fig. 9 Scatter diagram of the identified aerosol types |
表 1为各站点气溶胶类型占比, 从中可见, 杭州、桐庐、建德和淳安气溶胶类型主要以BB/UI和MX为主, 两种气溶胶类型累积占比分别为83.1%、85.1%、83.9%和76.5%.其中杭州BB/UI占比最高, 接近50%, 表明杭州上空存在更多的细模态气溶胶, 具有明显的城市工业型气溶胶特征.类似的特征在南京[47]也被发现.而桐庐和建德BB/UI比例较杭州下降~10%及以上, MX占比升高至50%左右, 说明城乡区域存在更多的混合型气溶胶.淳安BB/UI下降至20%以下, 而MX占比接近60%;此外CC在淳安占比为17.3%, 约为其他地区的2倍, 反映出乡村地区上空洁净时期要明显高于城市和城乡地区.虽然各地DD占比都较低(＜5%), 但一定程度上体现出沙尘气溶胶输送对本区域产生了影响.
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表 1 不同气溶胶类型所占的比例 Table 1 Percentages of the aerosol types |
3 结论
(1) 2012年杭州、桐庐、建德、淳安AOD440nm年均值分别为0.94±0.16、0.84±0.17、0.82±0.22、0.71±0.20, 呈现出至东北向西南逐渐下降的变化趋势.由于观测站点所覆盖的区域常受同一个天气系统控制, 因此AOD呈现较为一致的月变化规律.大量的人为和工业活动导致城市上空气溶胶负载要明显高于城乡和乡村地区, 但城市和城乡间气溶胶负载差异正在逐渐变小.
(2) 2012年杭州、桐庐、建德、淳安AE440-870nm年均值均大于1.0, 说明杭州地区主要以半径较小的气溶胶粒子为主.春季的3~4月AE出现相对低值, 与北方带来的沙尘粒子远距离输送影响有关.
(3) 杭州地区细模态粒子峰值半径春季、秋季和冬季均在0.15 μm左右, 夏季在0.19~0.25 μm左右, 这与高湿条件导致的气溶胶粒子吸湿增长有关.不同地区夏季细模态粒子体积浓度是粗模态粒的2.2~2.8倍; 杭州、桐庐和建德春季粗模态粒子体积浓度约为细模态粒子的1.2~1.4倍.
(4) 2012年杭州、桐庐、建德、淳安SSA440nm年均值0.91~0.93, 说明该区域气溶胶粒子为中等强度吸收性气溶胶.乡村地区SSA要高于城市地区, 说明吸收性气溶胶在城市地区比乡村地区占有更高比例.杭州气溶胶类型表现为生物质燃烧/城市工业型, 而桐庐、建德和淳安以混合型为主; 淳安清洁大陆型气溶胶类型是其他地区的2倍.
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