2019, Vol. 40
2. 广州禾信仪器股份有限公司, 广州 510530;
3. 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所, 广州 510632;
4. 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心, 广州 510632;
5. 中国民用航空西北地区空中交通管理局宁夏分局气象台, 银川 750009
2. Guangzhou Hexin Instrument Co., Ltd., Guangzhou 510530, China;
3. Institute of Mass Spectrometer and Atmospheric Environment, Jinan University, Guangzhou 510632, China;
4. Guangdong Provincial Engineering Research Center for On-line Source Apportionment System of Air Pollution, Guangzhou 510632, China;
5. Meteorological Observatory of Ningxia Branch Northwest Air Traffic Management Bureau Civil Aviation Administration of China, Yinchuan 750009, China
大气颗粒物是影响我国环境空气质量的重要污染物[1~3], 大气颗粒物能够通过散射和吸收太阳辐射或作为云凝结核间接影响气候系统, 并且其能够降低大气能见度, 危害人体健康而引起人们的广泛关注[4, 5], 由于大气气溶胶的来源和化学转化过程不同, 其形态、大小、化学组成和混合状态有着明显的特征, 因此对单颗粒气溶胶的分析和研究对于认识气溶胶的形成机制、老化过程以及识别和解析排放来源有着重要意义[6].
与目前发展迅速的颗粒物在线观测相比, 许多研究学者对于气溶胶粒子分析仍然主要采用离线采集-分析方法, 即利用Teflon膜、石英纤维滤膜等采集大气颗粒物, 样品经处理后用离子质谱、离子色谱、热光碳分析仪、X射线荧光法、ICP-MS等仪器分析样品化学成分[7~11], 但以上方法时间分辨率较低, 颗粒物的理化性质可能会在分析过程中发生改变[12].传统颗粒物源解析较为常用的方法是经上述化学分析后再运用受体模型解析其污染来源[13], 其缺点是从样品采集、化学组分分析到模型结果的获取周期长, 一定时间内平均化的数据无法捕捉瞬时(如几分钟或几小时)的高浓度污染过程, 难以满足对短时间内突发重污染事件来源解析的需求[14].南京作为长三角经济区重要的大都市之一, 同时也是国家重要的区域中心城市, 虽长期进行大气污染治理工作, 但在极为有限的环境容量下, 当前的污染排放总量仍旧较大, 大气污染形势依旧严峻.目前对于南京地区单颗粒质谱的研究已有诸多成果, 如龚宇麟等[15]利用单颗粒气溶胶质谱仪于2015年秋季对南京北郊大气细颗粒物的连续观测发现, 污染天气下EC和Metal(富金属颗粒)颗粒对细颗粒物污染贡献较大, 除OC颗粒外, 粒径普遍向大粒径段偏移, 强降水对于各类颗粒物尤其是大粒径段颗粒物具有明显的清除作用.秦鑫等[16]通过对含Pb气溶胶粒子数据进行质谱分类分析发现, 南京北郊含Pb气溶胶粒子主要来自于钢铁冶炼、城市扬尘、燃油排放和化工排放.此类研究主要针对污染颗粒物的来源与空间分布进行分析, 但目前缺乏气溶胶混合状态研究以及对于理化特性的更进一步讨论.单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometry, SPAMS)具备检测单个颗粒物粒径大小及其化学组成的能力, 并具备极高的时间分辨率, 已有众多研究将其应用于颗粒物源解析[17]、颗粒物化学组分[18]以及颗粒物的混合状态等领域[19].因此, 本研究采用广州禾信分析仪器有限公司研制的单颗粒气溶胶质谱仪, 测量了2015年南京江北新区冬季气溶胶污染过程中单颗粒气溶胶的粒径分布和化学组成及其混合状态, 以期为南京北郊污染治理提供可靠的技术支撑.
1 材料与方法 1.1 单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)简介SPAMS的工作原理、基本性能和质量控制已有文献进行了详细地阐述[20~22].简单来说, 气溶胶颗粒通过0.1 mm的进样微孔引入到空气动力学透镜, 被聚焦成为笔直运动的粒子束进入真空测径系统.粒子束触发双测径激光完成粒径测定和颗粒数目统计, 并触发电离激光, 在电离腔内将颗粒物打击成离子碎片, 再由双极飞行时间质量分析器对气溶胶颗粒化学组分进行检测.
1.2 采样时间和地点在线单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪放置在南京信息工程大学内气象楼12楼中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室内; β射线颗粒物连续监测仪放置在南京信息工程大学内气象楼楼顶, 其时间分辨率为30 min; CAWSD600型自动气象站观测地点位于南京信息工程大学内的中国气象局综合观测培训实习基地, 其采样间隔为1 h, 本研究采用24 h平均值, 并剔除明显的异常值.仪器采样时段均为2015年12月1~31日, 监测地点位于江苏省南京市浦口区南京信息工程大学(32°03′N, 118°46′E), 海拔高度62 m, 东面紧邻宁六公路, 东北和东南方向则分布着扬子石化, 南京钢铁集团等大型化工、能源企业, 南面毗邻龙王山风景区, 西北两侧则为住宅区及农田.该地区处于西风带, 属于季风性气候, 春夏季多为东南风, 秋冬季则以偏北风为主, 位置见图 1.
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图 1 监测地点示意 Fig. 1 Geographical location of the observation site |
颗粒的粒径及质谱信息输入到MATLAB r2011a上运行的SPAMS Data Analysis V3.1软件包进行处理.首先通过自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对采集到的颗粒进行自动分类[23], 该算法能够根据颗粒质谱中离子峰的种类及强度自动将相似的颗粒归为同一类, 本研究中使用的ART-2a算法参数如下：警戒因子为0.60, 学习率为0.05, 迭代次数为20. ART-2a将所有的颗粒分成了数百种颗粒类型, 然后再通过人工根据化学成分特征将其合并为7类：元素碳(element carbon, EC)、有机碳(organic carbon, OC)、混合碳(mixed carbon, ECOC)、富钾颗粒(K-rich, K)、左旋葡聚糖颗粒(levoglucosan, LEV)、重金属颗粒(heavy mental, HM)和矿物质颗粒(mineral dust, MD), 它们占总颗粒数的90%以上.然后, 根据各类污染源的排放特征, 采用示踪离子法将采集到的环境颗粒物分为扬尘、生物质燃烧、汽车尾气、燃煤、工业工艺源、二次无机源源及其他7种来源.
2 结果与讨论 2.1 采样期间空气质量图 2为监测期间PM2.5质量浓度小时均值及SPAMS采集的颗粒物数浓度时间序列.采样期间平均PM2.5质量浓度为85.8 μg ·m-3, 高于2012年公布的《GB 3095-2012环境空气质量标准》[24]所规定二类标准24 h平均限值(75 μg ·m-3).根据环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)[25], 空气质量分指数(IAQI)为100时, 对应的PM2.5质量浓度恰为二类环境空气功能区24 h的平均值(75 μg ·m-3).南京江北新区冬季PM2.5在研究期间均为每日的首要污染物, 因此, PM2.5的空气质量分指数(IAQI)即为AQI.空气质量指数、级别、大气污染程度与PM2.5质量浓度的对应关系如表 1所示.观测期间优、良天气占比为50.8%, 污染天气占比为49.2%, 说明南京江北新区2015年冬季空气质量较差, PM2.5小时平均浓度最高达到266 μg ·m-3, 达到了严重污染水平, 出现在12月25日13:00.
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图 2 2015年12月颗粒物个数与PM2.5质量浓度随时间变化 Fig. 2 Time series of the particle number and the PM2.5 mass concentrations in December 2015 |
监测期间共采集了2046.4万个颗粒, 其中有正、负谱图信息的颗粒物747.8万个.由SPAMS采样获得的颗粒物个数和PM2.5质量浓度随时间变化(图 2)看出, SPAMS所测得颗粒物数浓度与PM2.5质量浓度变化趋势较为一致(相关系数r=0.83), 说明SPAMS所得颗粒物数浓度在一定程度上可以反映大气细颗粒物的污染状况.
监测期间气温、气压、相对湿度与风速风向变化如图 3所示, 南京北郊2015年12月平均气温6.0℃, 平均相对湿度为67.7%, 平均风速仅为1.6 m ·s-1, 气压范围为994.9~1021.3 hPa; 主导风向为西风和西北风, 且风速高值也较多集中于该风向.以监测期间PM2.5质量浓度最高值出现时间12月25日为例, 当日平均温度, 风速分别为7℃与1.8 m ·s-1, 平均相对湿度则达到71%.
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图 3 测期间气温、气压、相对湿度时间序列及风玫瑰图 Fig. 3 Time series of meteorological factors: temperature, relative humidity, pressure, and wind rose diagram during the measurement period |
图 4为监测期间南京江北新区PM2.5源解析结果, 可以看出, 南京北郊冬季的首要污染物来源为燃煤源, 占比超过四分之一, 机动车尾气源次之, 这两种主要污染源占所有源贡献的50%左右, 因此对于南京江北新区冬季污染治理需要加强对燃煤燃烧的控制以及限制机动车尾气的排放.工业工艺源贡献率为16%, 仅次于燃煤燃烧与机动车尾气排放, 值得注意的是二次无机源的贡献率达到12.7%, 说明SO2和NOx等二次转化生成的气溶胶粒子对南京冬季大气污染也具有一定贡献.贡献率最低的为其他源、生物质燃烧以及扬尘源, 贡献率均不足10%.
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图 4 2015年12月南京江北新区大气颗粒物来源解析 Fig. 4 Source apportionment of the particulate matter in December 2015 in the Nanjing Jiangbei New Area |
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表 1 空气质量指数、级别与PM2.5浓度对应关系 Table 1 Air quality index, air quality level, and the corresponding PM2.5 mass concentrations |
在线源解析的优势在于高时间分辨率, 可以得到每类污染源以及颗粒物成分实时的贡献比例的变化趋势, 故对监测期间南京江北新区冬季各类污染源及颗粒物成分变化趋势进行了分析, 见图 5和图 6.其中横轴为时间, 纵轴为各类源或成分所占比例, 纵轴跨度越大, 代表贡献率越高.从图 5可以看出, 监测期间数浓度出现最高的两个污染源为燃煤燃烧与机动车尾气排放, 生物质燃烧以及扬尘源中出现数量最低.燃煤源、机动车尾气排放源以及生物质燃烧源的占比随时间变化波动幅度较为明显, 其余污染源随时间变化波动幅度较为平稳, 燃煤源占比最高时间段为12月的4~6日与16~20日, 其中以12月20日占比最高为46.2%;机动车尾气排放源占比最高的时间段为12月的1~2日与21~31日, 其于12月1日达到最高占比为38.6%;生物质燃烧所占比例较高的时间段为12月的3~5日与17~19日, 其余时间段占比几乎可以忽略.整体来看, PM2.5质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的同步升高.由图 6可知, 不同粒径中燃煤源、扬尘源以及工业工艺源所占比例波动幅度较大.以燃煤源为例, 与0.5 μm粒径段以下所占比例相比, 0.5~2.5 μm粒径段中燃煤源所占比例出现了较为明显的下降, 说明燃煤产生的颗粒物在0.5 μm以下的粒径中占有较大优势.而扬尘源则随颗粒物粒径增大表现出比例增高的趋势, 这与扬尘主要存在于粗粒子中有关.
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图 5 观测期间颗粒物来源比例及PM2.5质量浓度随时间变化 Fig. 5 PM2.5 mass concentration, number concentration of particles, and percentage of different sources during the measurement period |
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图 6 在各粒径段分布中颗粒物来源的比例 Fig. 6 Percentages of the pollutant sources in different size bins |
由不同污染源中颗粒物混合状态可以发现(图 7), 生物质燃烧(BB)、扬尘(dust)、汽车尾气排放(weiqi)、燃煤燃烧(ranmei)以及工业源(gongye)中颗粒物混合状态较为类似, EC、ECOC、OC、Lev(左旋葡聚糖)、HM(重金属)和K(富钾颗粒)均与NO2-、NO3-以及SO4-有较高的混合程度, 与Ca+、Fe+以及Pb+混合程度则较低, 说明在这些污染源中, 当粒子从排放位置扩散到观测地点的过程中与大量的硝酸盐和硫酸盐发生了一系列的化学或物理反应; 而在二次污染中EC、ECOC、OC、Lev、HM和K与3种主要二次离子SO4-、NO3-和NH4+保持较高的混合度, 其中与NO3-混合度最高, 均在70%以上.从单项上看, 燃煤源中, 含碳颗粒(EC、ECOC、OC)除了与二次无机盐(NO2-、NO3-以及SO4-)混合度较高外, 与Pb+、Fe+、Cl-也保持一定的混合度, 工业源与之类似, 含碳物质与NO3-和SO4-具有较高的混合度, 结合观测地毗邻工业园区, 说明工业污染主要来自于周围化工厂排放的SO2与NO2.
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(a)生物质燃烧, (b)扬尘, (c)机动车尾气, (d)燃煤, (e)工业工艺, (f)二次无机源 图 7 不同来源颗粒物混合程度 Fig. 7 Mixed state of the aerosol particles from different pollutant sources |
表 2为污染过程中高峰、低谷时间段及对应的PM2.5质量浓度, PM2.5质量浓度时间序列及特征时段源解析(图 8).从时段编号1~3, PM2.5质量浓度显著上升, 在此期间, 燃煤的贡献率由18.7%逐渐上升并在时段编号3中达到最高值29.4%, 同样保持持续上升趋势的还有二次无机源, 其贡献率由11%上升至15.3%.因此, 燃煤燃烧及来自于周边化工厂SO2与NO2的大量排放可能是造成PM2.5质量浓度不断攀升并于12月25日达到最高值的原因, 机动车尾气源贡献率随时间变化大幅降低, 降幅达28%.时段编号4~5期间, PM2.5质量浓度不断下降, 同时燃煤源贡献率也从28.3%逐渐下降至时段编号5中的14.4%, 而机动车尾气排放源与其他源的贡献率则相反, 呈现出上升趋势, 其中机动车尾气排放贡献率在此期间提升了11.6%, 这可能与早间监测点附近宁六公路较大的机动车流量有关.此后一段时间内PM2.5质量浓度变化较为平稳, 至12月30日PM2.5质量浓度再次出现明显上升.时段编号5~6期间的二次无机源贡献率上升幅度较大, 由14.6%上升至25.1%, 结合相对湿度可以看出时段编号6相对湿度持续升高并保持在90%以上, 此外燃煤源呈现小幅上升, 可见时段编号6主要受到高湿天气下气态污染物二次转化的影响.至时段编号7, 燃煤源明显升高并成为首要污染源, 二次无机源贡献随着相对湿度的降低明显减少.综上所述, 此次典型污染过程中PM2.5质量浓度上升可能主要与燃煤燃烧、工业工艺源的影响以及气态污染物的二次转化有关.
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表 2 PM2.5小时质量浓度高峰、低谷分析时间段1) Table 2 Peaks and valleys of the PM2.5 mass concentrations |
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图中1~7对应表 2中的时段编号 图 8 干净天气时段与污染天气时段污染源贡献率变化 Fig. 8 Proportion of pollutant sources during clean and polluted time periods |
(1) 监测期间南京江北新区日平均PM2.5质量浓度为85.8 μg ·m-3, 其中优、良天气占比为50.8%, 污染天气占比为49.2%, 总体空气质量较差.
(2) 南京江北新区冬季首要污染源为燃煤燃烧, 机动车尾气排放源次之, 两者贡献率分别达47.5%.工业工艺源与二次无极污染源仅次于燃煤燃烧及机动车尾气排放, 占比分别为16%与12.7%.其他源、生物质燃烧以及扬尘源占比较低, 贡献率均不足10%.
(3) 燃煤源、机动车尾气排放源以及生物质燃烧源的占比随时间变化波动幅度较为明显, 其余污染源随时间变化波动幅度较为平稳, 整体来看, PM2.5质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的同步升高.不同粒径中燃煤源、扬尘源以及工业工艺源所占比例波动幅度较大.
(4) 冬季的重度污染过程中, PM2.5质量浓度升高的每个阶段均伴随燃煤燃烧源占比相应的升高.在时段1至时段3与时段6至时段7中, 其贡献率分别上升10.7%与8.6%, 同时伴随二次无机源或工业工艺源的升高; 时段4至时段5期间, PM2.5质量浓度不断下降, 燃煤源贡献率从28.3%逐渐下降至14.4%, 机动车尾气排放源与其他源的贡献率则呈现上升趋势.
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