随着我国城市化进程的加快, 城市不透水面比例持续增加, 在降低地表下渗率的同时增加了地表径流量^{[1, 2]}.径流在汇流过程中冲刷、裹挟了来自屋面、道路等不同下垫面上累积的大量污染物^[3], 通过管网进入城市水体, 进而形成面源污染, 破坏城市水生态环境^{[4, 5]}.

城市面源污染已经成为城市水体污染的主要原因之一^[6].其中, 城市屋面作为承接大气干湿沉降的载体, 成为城市面源污染的重要来源^[7].我国对于屋面径流水质的研究起步较晚, 近年来, 在北京^[8]、重庆^[9]和南京^{[10, 11]}等地, 针对城市面源污染的控制问题, 分别进行了关于屋面径流的试验研究, 研究内容包括屋面径流的初期冲刷效应, 不同屋面材料对屋面径流水质的影响等.

目前大多数关于屋面材料对屋面径流水质的影响研究没有区分瓦屋面的具体类型, 均认为瓦屋面径流污染物浓度随降雨量变化呈指数型变化规律, 即初期径流污染物浓度较高, 随着降雨持续进行, 污染物浓度减小并趋于稳定^{[12, 13]}.而实际上不同材料瓦屋面的径流污染物冲刷规律、径流水质特征和初期冲刷效应均存在很大差别.在屋面径流污染特性研究中, 进行不同类型的屋面材料的区分, 能够提高面源污染负荷估算精度.

本文以扬州市作为研究区域, 分析不同材料屋面对径流水质的影响, 揭示屋面材料对屋面初期冲刷的影响规律, 确定不同材料屋面初期径流截流百分比, 以期为城市面源污染精细化防控和水环境治理效率提升提供支撑.

扬州市地处江苏省中部, 位于长江北岸、江淮平原南端.近年来, 城市水环境污染成为其水生态文明发展的瓶颈, 而降雨径流引起的城市面源污染是导致其城市水环境恶化的主要因素^[14].本文选择扬州人口密集, 水环境问题较为突出的“一河两片”地区中的北片作为研究区域.研究区域总面积82.48 km², 其中屋面面积约为31.45 km², 占总面积的38.1%. 1980~2016年期间, 扬州市年平均降雨量为1 142.5 mm, 总降雨天数5 437 d, 其中小雨(24 h降雨量小于10 mm)天数占比高达77.2%, 24 h降雨量小于5 mm的天数占小雨天数的83.8%以上.

根据扬州市区域服务功能和土地利用现状, 在研究区域选取距离相对较近的3种屋面(图 1)进行降雨径流监测, 以减少大气沉降和降雨空间差异的影响.其中监测点1位于扬州市市级机关住宅区附近, 屋面材料为小青瓦; 监测点2位于扬州大学荷花池校区, 屋面材料为混凝土; 监测点3位于邗江区景祥苑小区, 屋面材料为水泥瓦.小青瓦屋面和水泥瓦屋面为坡顶屋面, 而混凝土屋面为平顶屋面.

图 1

Fig. 1

图 1 研究区域及监测点位屋面材料示意 Fig. 1 Schematic diagram of the research area and roof materials at the monitoring points

研究区域中小雨事件出现概率较高, 暴雨事件是城市面源污染的主要驱动因素, 因此选择小雨事件和暴雨事件进行径流监测, 所反映的污染物冲刷规律以及污染负荷特性具有代表意义.因此于2017年3月12日和8月7日分别对3种屋面进行降雨径流人工监测, 降雨数据由扬州市水文局提供, 其中3月12日24 h降雨量为4.0 mm(08:00~次日08:00), 8月7日24 h降雨量为63.5 mm(08:00~次日08:00), 分别满足《降水量等级》(GB/T 28592-2012)中规定的小雨和暴雨标准^[15](表 1).

表 1 (Table 1)

表 1 降雨事件相关特征 Table 1 Characteristics of rainfall events 监测日期(年-月-日) 24 h降雨量/mm 干期长度/d 前次降雨事件雨型(降雨量)/mm 屋面材料(水样数量/个) 2017-03-12 4.0 19 小雨(6.9) 小青瓦(8)、水泥瓦(14) 2017-08-07 63.5 28 小雨(8.1) 小青瓦(20)、水泥瓦(22)、混凝土(15)

表 1 降雨事件相关特征 Table 1 Characteristics of rainfall events

在小青瓦和水泥瓦屋面屋檐下方和混凝土屋面雨落管出水口处用500 mL聚乙烯瓶收集径流雨水, 降雨前期, 污染物浓度较高且变化较快, 监测频率为1~3 min一次; 降雨中期, 径流污染物浓度下降, 监测频率调整为3~5 min一次; 降雨后期, 污染物浓度趋于稳定, 监测频率为10~15 min一次^[16], 监测过程中记录每次样品采集的起止时间以及采样耗时, 采样过程遵守《水质采样技术指导》(HJ 494-2009)^[17].两次监测中每个监测点收集的水样数量如表 1所示, 由于混凝土屋面为平坡屋面, 小雨事件中, 汇流时间较长, 收集到的水样数量相对较少, 难以反映屋面径流污染物浓度变化规律, 因此仅选择小青瓦和水泥瓦屋面收集的水样进行小雨径流水质指标分析.具体水质指标包括总氮(TN)、总磷(TP)、高锰酸盐指数、总悬浮物(TSS)、氨氮(NH₄⁺-N)和硝态氮(NO₃^--N), 检测方法参照文献[18].

一场降雨引起的地表径流过程中, 雨强随机变化, 径流中污染物浓度随时间变化范围较大, 因此通常采用径流事件平均浓度(event mean concentration, EMC)来表征污染物的浓度, 采用下式可近似计算EMC值：

(1)

式中, M表示整个径流过程中污染物的量, g; V表示径流总量, m³; t表示时间, min; t_r表示1次径流的时持续时间, min; c表示t时刻污染物浓度, mg ·L^-1; Q_t为t时刻径流流量, m³ ·s^-1; Δt为监测间隔时间, s.

不同材料屋面暴雨事件中径流污染物浓度变化趋势如图 2所示, 其中水泥瓦和混凝土屋面径流中TN、TP、高锰酸盐指数、TSS、NH₄⁺-N和NO₃^--N浓度随时间均呈指数型下降趋势^[19], 而小青瓦屋面径流污染物浓度随时间变化波动较大, 尤其是TP、高锰酸盐指数和TSS这3种污染物的浓度在变化过程中存在多处明显峰值.

图 2

Fig. 2

图 2 不同材料屋面径流污染物浓度变化趋势 Fig. 2 Variation trends of pollutant concentrations in runoff from roofs of different materials

前期研究中发现混凝土屋面径流污染物浓度变化趋势在不同雨强下呈现出一致性^[16], 因此本文通过分析不同雨强下水泥瓦和小青瓦的径流污染物浓度变化趋势, 探明不同材料瓦屋面径流污染物浓度变化受雨强的影响. 图 3和图 4分别为不同雨强下水泥瓦和小青瓦屋面径流中TP、TSS浓度和高锰酸盐指数变化趋势对比图. 图 3中水泥瓦屋面径流污染物浓度变化呈指数型下降趋势, 且TP、TSS浓度和高锰酸盐指数在不同雨强条件下变化趋势相似, 无显著差异(P>0.05), 说明水泥瓦屋面径流污染物浓度变化规律受雨强影响较小.由图 4可以看出, 小雨事件中小青瓦屋面径流污染物浓度变化呈一般性的指数型下降趋势, 而暴雨事件中, 其变化趋势与雨强变化趋势类似, 其中TP和TSS浓度变化趋势与雨强变化趋势的Pearson相关性系数r分别为0.853和0.822.小青瓦屋面径流中TP、TSS浓度和高锰酸盐指数在小雨和暴雨期间存在显著差异(P＜0.05), 表明小青瓦屋面径流污染物浓度变化规律受雨强影响较大.

图 3

Fig. 3

(a)~(c)表示小雨, (d)~(f)表示暴雨 图 3 不同雨强下水泥瓦屋面TP、TSS浓度及高锰酸盐指数变化曲线 Fig. 3 Concentration curves of TP, TSS, and permanganate index of cement tile roof under different rainfall intensities

图 4

Fig. 4

(a)~(c)表示小雨, (d)~(f)表示暴雨 图 4 不同雨强下小青瓦屋面TP、TSS浓度及高锰酸盐指数变化曲线 Fig. 4 Concentration curves of TP, TSS, and permanganate index of Chinese style tile roof under different rainfall intensities

表 2为屋面径流中6种污染物EMC值的计算结果.暴雨期间, 小青瓦屋面径流各污染物中, 除了NH₄⁺-N(2.72 mg ·L^-1)略低于混凝土屋面之外, TN、TP等其他5种污染物的EMC均为最高, 其中TN、TP、TSS和高锰酸盐指数的EMC约为水泥瓦屋面的4~9倍.水泥瓦屋面径流中6种污染物的EMC在3种屋面中均为最低.总体而言, 暴雨期间3种屋面的径流污染物EMC呈小青瓦屋面>混凝土屋面>水泥瓦屋面.小雨期间, 水泥瓦屋面和小青瓦屋面径流中的TN、TP、高锰酸盐指数、NH₄⁺-N和NO₃^--N的EMC相差均较小.

表 2 (Table 2)

表 2 屋面降雨径流EMC值统计/mg ·L-1 Table 2 EMC value statistics table on roof rainfall-runoff/mg ·L-1 降雨事件 屋面材料 TN TP 高锰酸盐指数 TSS NH4+-N NO3--N 暴雨 小青瓦 16.07 1.12 27.30 117.04 2.72 1.68 水泥瓦 3.66 0.12 4.48 29.69 1.85 0.42 混凝土 6.73 0.27 18.52 45.69 3.29 1.16 小雨 小青瓦 7.82 0.18 7.03 6.71 1.03 4.73 水泥瓦 7.78 0.22 9.60 13.01 0.77 4.45

表 2 屋面降雨径流EMC值统计/mg ·L-1 Table 2 EMC value statistics table on roof rainfall-runoff/mg ·L-1

小青瓦屋面(监测点1)所在区域为扬州市古建筑聚集区, 该区域面积约为7.74 km², 其中屋面面积约为5.24 km², 约占该区域面积的67.8%. 表 3为是否考虑不同屋面材料的影响下计算的古建筑聚集区屋面径流污染负荷量统计结果.结果表明, 如果不对两种瓦屋面(小青瓦和水泥瓦)进行区分, 仅利用水泥瓦屋面的EMC估算整个古建筑聚集区的屋面径流污染负荷量, 那么本研究的暴雨事件中估算的TN、TP、高锰酸盐指数和TSS负荷分别降低0.84、0.08、1.62和5.74 t, 很大程度地低估了实际屋面径流的污染负荷量.

表 3 (Table 3)

表 3 古建筑聚集区径流污染负荷量统计/t Table 3 Statistical table of runoff pollution loads in the congregate area of ancient buildings/t 项目 古建筑聚集区屋面径流污染负荷量 TN TP 高锰酸盐指数 TSS NH4+-N NO3--N 采用屋面分类EMC 1.26 0.09 2.14 9.17 0.21 0.13 未采用屋面分类EMC 0.42 0.01 0.52 3.43 0.21 0.05

表 3 古建筑聚集区径流污染负荷量统计/t Table 3 Statistical table of runoff pollution loads in the congregate area of ancient buildings/t

不同材料屋面径流污染物随时间的累积情况如图 5所示, 可以看出屋面各污染物负荷的时间累积规律类似, 除了小青瓦屋面径流中的TSS之外, 其余屋面污染物初期斜率均大于1, 累积分布曲线均在45°对角线上方. Deletic^[20]提出初期20.0%降雨径流携带至少40.0%的污染负荷才出现明显的初期冲刷.暴雨期间3种屋面初期冲刷程度如图 6所示, 小青瓦屋面径流污染物均未发生初期冲刷, 其中只有9.6%的TSS和24.4%的NH₄⁺-N被前20.0%径流冲刷.相比之下, 水泥瓦屋面径流中各污染物均发生了初期冲刷, 有66.5%的TN、59.8%的NH₄⁺-N和73.1%的NO₃^--N可以被前20.0%径流携带进入排水管网.另外, 混凝土屋面径流中TP、高锰酸盐指数、TSS和NO₃^--N分别发生了不同程度的初期冲刷.

图 5

Fig. 5

图 5 不同材料屋面降雨径流污染负荷累积分布曲线 Fig. 5 Cumulative distribution curves of rainfall runoff pollution load on roofs of different materials

图 6

Fig. 6

图 6 不同材料屋面前20%径流携带污染负荷量累积百分比柱形图 Fig. 6 Cumulative percentage column chart of pollution load in the first 20% of runoff from roofs of different materials

水泥瓦屋面和混凝土屋面径流污染物浓度在降雨期间均呈指数型下降, 主要因为屋面污染物随着降雨过程的进行不断减少^[21]. TP在屋面径流中多以颗粒态形式存在, 且其浓度变化规律常与TSS类似^{[22, 23]}.小青瓦屋面径流中TP和TSS浓度在小雨期间呈指数型下降, 而在暴雨期间的浓度变化受雨强影响较大, 雨强较大时污染物浓度出现峰值(如图 4).主要原因是雨强较小时, 小青瓦仅表面污染物被冲刷, 随着雨强增大, 小青瓦表面孔隙中的污染物逐渐被带动从孔隙中分离并进入径流中.城市面源污染监测频次主要依据城市下垫面的冲刷曲线确定^[24], 对于水泥瓦屋面和混凝土屋面, 降雨初期监测频次较密, 随着降雨过程持续进行, 逐渐降低监测频次, 可以较完整地绘制屋面径流污染物浓度变化曲线, 合理地反映降雨事件平均浓度.而对于小青瓦屋面, 由于其表面径流中TP和TSS浓度变化规律受雨强影响较大, 在监测过程中应根据雨强及时调整监测频次.如果雨强峰值集中在降雨后期, 采用常规的监测方案, 将使得绘制的污染物浓度曲线错过峰值, 不能真实地反映径流污染物浓度变化规律, 从而影响EMC的取值精度, 导致初期冲刷效应分析和污染负荷量估算产生较大偏差.

通过收集国内近几年包括重庆^{[9, 25, 26]}、武汉^[27]和南京^{[10, 11]}在内的各个城市屋面径流水质研究数据, 得到混凝土屋面径流污染物EMC平均值分别为TN(5.85 mg ·L^-1)、TP(0.14 mg ·L^-1)、TSS(52.62 mg ·L^-1)和NH₄⁺-N(1.47 mg ·L^-1), 瓦屋面径流污染物EMC平均值为TN(4.09 mg ·L^-1)、TP(0.15 mg ·L^-1)、TSS(47.62 mg ·L^-1)和NH₄⁺-N(1.22 mg ·L^-1).本研究中, 混凝土屋面径流中TN、TP和TSS的EMC(表 2)均与各城市平均值接近, NH₄⁺-N(3.29 mg ·L^-1)略高于各城市平均值, 张静等^[28]指出厕所排气口排放的氨气是城市大气氨氮污染的一个主要来源, 由于混凝土屋面所在区域为学校住宅区, 氨气有可能通过厕所排气口进入大气中, 并随着降雨进入径流.水泥瓦屋面径流污染物EMC与各城市平均值接近, 受雨强影响较小.小雨期间小青瓦屋面径流中TSS的EMC为6.71 mg ·L^-1, 低于各城市平均值, TN、TP和NH₄⁺-N的EMC与平均值接近, 而暴雨期间4种污染物EMC分别为TN(16.07 mg ·L^-1)、TP(1.12 mg ·L^-1)、TSS(117.04 mg ·L^-1)和NH₄⁺-N(2.72 mg ·L^-1), 均高于各城市平均值, 约为平均值的2~7倍.水泥瓦屋面和小青瓦屋面所在区域的人口密度、交通强度和监测点屋面高度等条件接近, 两者的主要差异是瓦屋面材料不同, Chang等指出径流水质受屋面材料影响较大^[29].水泥瓦主要由硅酸盐水泥和黄沙制成, 其表面涂有丙烯酸作为密封性保护膜, 既防止泛碱, 又封闭瓦体表面孔隙, 污染物在其表面不易滞留^[30].小青瓦的主要原料是粘土, 烧制过程中未达到瓷化温度, 表面粗糙, 留有未完全烧结的细小孔隙, 污染物在干期容易累积在其中, 尤其是TP和TSS等^[31].雨强较小时, 仅小青瓦瓦体表面污染物被径流冲刷, 孔隙中的污染物逐渐积累, 在雨强足够大时被冲刷进入地表径流.因此, 暴雨事件中小青瓦屋面径流污染物EMC远高于小雨事件, 本研究中约为小雨事件中的4~17倍.小青瓦屋面径流污染物EMC及浓度变化趋势受雨强变化影响程度远大于水泥瓦屋面, 说明屋面材料是影响屋面径流水质的一个重要因素.

相对于开放的汇水面来说, 屋面是一个面积固定的区域, 其污染物主要来自于大气沉降, 污染物在晴天积累, 降雨时雨水径流很容易冲刷大部分污染物, 因此更容易产生初期冲刷现象^[23].水泥瓦屋面径流中6种污染物均发生了不同程度的初期冲刷(图 6), 混凝土屋面径流中TP、TSS和高锰酸盐指数也均发生了初期冲刷, 而小青瓦屋面所有污染物均未发生初期冲刷, 主要由于水泥瓦屋面比较光滑, 径流流动较快, 对其表面污染物冲刷彻底; 混凝土屋面较少受到人为踩压, 使得其表面TP和TSS等污染物可以被有效冲刷^[32]; 而小青瓦屋面吸水率较高, 且其铺设时, 一仰一覆, 使得降雨初期其表面径流深较小, 流动较慢, 干期积累在其表面孔隙中的污染物得不到有效冲刷, 尤其是TSS、TP等, 导致其表面径流污染物初期冲刷程度较弱.总体而言, 各屋面初期冲刷程度强弱排序依次为水泥瓦屋面>混凝土屋面>小青瓦屋面.

一般情况下, 在降雨形成径流初期, 污染物浓度最高, 何流等^[33]认为初期径流中污染物浓度在数量级上与未经处理的城市污水基本相同.相对于其余下垫面径流, 屋面径流具有水质较好、径流量较大和便于收集等特点, 因此截流屋面初期径流可以有效控制雨水污染, 且当径流污染物浓度趋于稳定后收集径流作中水回用, 可以缓解城市水资源紧张局势.对小青瓦屋面、水泥瓦屋面和混凝土屋面分别截流初期径流的60.4%、31.5%和58.0%可以完成削减60.0%屋面径流污染负荷量的目标, 其中水泥瓦屋面初期雨水截流量是小青瓦屋面的1/2左右, 截流初期雨水削减污染负荷量的投资最小且效果最好.

国内很多学者在进行城市屋面降雨径流污染特性分析时, 很少明确区分具体瓦屋面材料, 使得城市面源污染研究结果存在一定偏差.陆怡诚等^[34]在研究不同材料屋面对径流水质影响等过程中认为瓦材料本身无有机物释出, 属于环保材料, 对径流水质的有机污染程度较小.小青瓦屋面材料本身虽然无有机物释出, 但是干期积累在其表面孔隙中的污染物在雨强增大时会逐渐析出.从表 3可以看出, 如果不对瓦屋面材料进行具体区分, 仅用水泥瓦屋面径流的污染物EMC估算整个古建筑聚集区的屋面污染负荷量, 结果将出现很大差异, 表明精细化区分屋面材料对提高城市面源负荷估算精度具有重要意义.本研究对不同雨强的两次降雨事件进行了降雨径流监测, 结果可以反映不同雨强下, 小青瓦屋面径流污染物浓度变化趋势的差异, 通过对比说明小青瓦屋面径流污染物浓度变化受雨强影响程度大于水泥瓦屋面, 但是难以定量描述雨强对小青瓦屋面径流污染物浓度变化的影响.后续研究将对小青瓦屋面进行更多场次的降雨径流监测, 以获取更加准确的径流污染物EMC值和冲刷规律, 为城市面源污染负荷量估算提供更准确的理论支撑.

(1) 水泥瓦屋面和混凝土屋面径流污染物浓度随时间均呈指数型下降, 而小青瓦屋面径流污染物浓度变化规律受雨强影响较大, TSS、TP等污染物浓度变化趋势与雨强变化趋势类似; 屋面材料是影响屋面径流水质随时间变化的重要因素.

(2) 各种屋面初期冲刷强度呈现水泥瓦屋面>混凝土屋面>小青瓦屋面; 对小青瓦屋面、水泥瓦屋面、混凝土屋面分别截流60.4%、31.5%和58.0%的初期径流可以削减60.0%的总径流污染负荷量, 其中水泥瓦屋面截流初期径流削减污染负荷的投资最小.

(3) 瓦质屋面径流污染物EMC受雨强影响程度存在较大差异, 水泥瓦屋面径流EMC受雨强影响较小, 小青瓦屋面径流EMC受雨强影响显著, 暴雨事件EMC约为小雨事件的4~17倍; 精细区分屋面材料对提高城市面源负荷估算精度具有重要意义, 若不具体区分瓦屋面材料, 用水泥瓦屋面径流的污染物EMC估算整个古建筑聚集区的屋面污染负荷量, 将严重低估暴雨事件中TN、TP、TSS和高锰酸盐指数的实际排放量.