2019, Vol. 40
天然水体中稳定同位素(δD、δ18O和δ17O)广泛地应用于研究全球水文循环和气候变化[1~6].大气降水是自然水循环中的一个重要环节, 其氢、氧稳定同位素关系在水文系统的同位素关系中具有主导地位, 既有全球特征也发生地方的、区域的演化分异, 因此利用降水同位素的空间依赖性和时间变化性可以更好地理解水文、气象和生态过程[7, 8].
全球大气降水线揭示在全球平均状况下, 水汽在其源地非平衡蒸发及在凝结过程中平衡分馏条件下降水中δD和δ18O之间的关系. Craig[9]首次提出全球大气水线(GMWL)：δD=8δ18O+10.事实上, 大气降水稳定同位素的组成随时间和空间的变化很大, 不同地区的地区大气降水线(LMWL)往往会不同程度地偏离GMWL[10].我国的LMWL由郑淑惠等[11]在分析了北京、南京等8个地区1980年采集的101个降水样品后首次得到：δD=7.9δ18O+8.2.也有很多小区域的大气降水研究, 例如：黑河半干旱区[12]、我国西北内陆[13]等.为量化LMWL相对于GMWL的在斜率和截距上的偏移程度, Dansgaard[7]提出了氘盈余(d)的概念, 定义为:d=δD-8δ18O.这一参数受水汽源地的温度、相对湿度、风速等气象条件以及水汽路径中大陆蒸发水汽的影响[10], 分析次降水的d值, 可以更直观反映地区降水蒸发凝结过程的不平衡程度.
17O在自然界中的丰度仅为0.039%, 分馏范围小, 其测定也受到同位素分析技术的制约.自从发现了氧同位素非质量分馏效应, 随着测试分析技术的精度不断提高, 利用冰芯17O组成研究过去的湿度[14], 通过叶片、茎秆研究蒸散发[15], 天然水体中三氧同位素组成特征及其机制逐渐成为研究热点. Barkan等[16]根据不同气候地区大气降水的δ17O和δ18O值定义了17O盈余(17O-excess)：17O-excess=δ′17O-0.528δ′18O, 由于17O-excess的量级非常小, 所以最终结果一般乘以106表示, 单位为10-3‰或×10-6. δ17O及17O盈余因具有更低的温度敏感性, 在后期水循环特征探索时所传递的信息将优于传统氘氧同位素.
基于全球降水同位素监测网(Global Network of Isotopes in Precipitation, GNIP)在1986~1998年监测的月均值数据, 吴旭东[17]得出成都地区的大气降水线：δD=7.53δ18O+1.42;夏季降水的δD和δ18O值比冬季小.但是, 月均的监测资料无法精准地反映降水氢氧同位素对天气尺度的响应, 而且水文数据是不断变化的, 过去的监测资料很大程度上限制了对现在天气情况的分析研究.
本文以成都市为研究区, 基于次降雨事件展开, 根据2016年9月至2017年10月固定点小尺度次降雨氢氧稳定同位素数据以及相关的气象数据, 分析了成都市大气降水中δD、δ17O、δ18O、d-excess和特征及其与相关气象要素之间的关系, 探讨我国受季风影响下成都地区的大气次降水同位素变化特征及17O-excess对于小天气尺度降水过程的指示意义.
1 材料与方法 1.1 研究区概况成都市位于四川盆地西部, 四川省中部, 川西川北高原向四川盆地过渡的交接地带, 东经103.61°~104.10°, 北纬30.60°~31.00°(图 1).该地区年平均气温约17.5℃, 年平均降水量为1 124.6 mm, 降水的年际变化不大.本次布置的大气降水采样点位于成都市中心, 四川大学水力学与山区河流开发保护国家重点实验室的试验场内(104.08°E, 30.63°N), 远离局部污染源, 四周无遮挡雨、雪的高大树木或建筑物.
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降水取样点位于棕色区域中心 图 1 成都地理位置及地形特征示意 Fig. 1 Location and topographical characteristics of Chengdu |
设置简易的集水装置：选用直径50 cm, 高75 cm的PE深桶, 上覆光洁的制成漏斗状的PE膜集水, 膜下500 mL的集雨瓶连接直径15 cm的漏斗, 漏斗内放置乒乓球防止已收集雨水的蒸发.深桶内放置压重块, 确保其稳定性.每次降雨结束后立即收集水样, 如果降雨发生在晚上则第2 d早上收集.将雨水装入PE瓶中, 封口膜密封瓶口并放置于冰箱低温保存.
样品在四川大学水利水电学院水资源实验室进行测定分析, 使用液态水同位素分析仪(Triple-Liquid Water Isotopie Analyzer), 由Los Gatos Research(LGR)公司研发生产, 型号T-LWIA-45-EP(912-0050), 根据操作人员的编程自动连续测量, 由LGR Post-Processing后处理软件分析后, 得到水体氢氧稳定同位素的测定样品中δD、δ18O及δ17O的值. LGR公司采用VSMOW-2及SLAP-2这两种标准水样作为校准, 并利用OA-ICOS技术测定并制备了一系列参比标样. IAEA及中国科学院青藏高原研究所检测的成都地大气降水的δD范围为-85.1‰~6.3‰, 故选用LGR3C、LGR4C、LGR5C作为参比标样.其中LGR3C、LGR5C为校准标样, 其同位素值的范围在待测样品同位素值的两端, 且与待测样品同位素值相差不远; LGR4C为控制标样, 其同位素值在两个校准标样的范围内, 且与待测样品的期望值相近.本次测试环境温度为25℃, 以避免样品蒸发引起的同位素分馏.测试结果以千分偏差值(δ值)表示, 测量精度为：δD＜0.3‰, δ18O＜0.08‰, δ17O＜0.08‰.
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式中, Rsample和Rstandard分别表示降水样品和标准样品的同位素比率(元素的稀有同位素原子丰度与丰富同位素原子丰度的比值), 标准样品为维也纳标准平均海洋水(vienna standard mean ocean water, VSMOW).
Luz等[18]指出在处理多种同位素系统中的高精度比率时, 应该使用修正后的δ, 被定义为δ′：
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本研究期内共采集到次降水量大于0.1 mm的降雨样品113个, 并同步记录了气温、湿度、降雨量等气象要素.
2 结果与分析 2.1 氢氧同位素特征分析研究期内113个降水样品(δD、δ18O和δ17O)的实际检测值, 次降水δD, δ18O和δ17O值的年际变化较大(表 1)：相比于δD的137.7‰的变化幅度, δ18O和δ17O值的变化幅度则很小, 分别为18.6‰和9.3‰, 这一显著差异主要是由氢氧同位素性质的不同导致的. D和1H的相对原子质量相差50%, 是所有同位素中相差最大的, 故其分馏作用比氧同位素强得多, 因此D在降雨过程中对环境变化的响应更加灵敏, 全年的变化幅度也更大.
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表 1 成都地区次降水中δD、δ18O和δ17O值的变化情况 Table 1 Variations of δD, δ18O, and δ17O in event-based precipitation in Chengdu Area/‰ |
根据成都的气候特征, 将研究期分为旱季(11月~次年3月)和雨季(4~10月), δD、δ18O和δ17O的变化存在明显的季节性差异, 并且与降水量的季节性变化刚好相反, 降水量较少的旱季同位素富集, 而雨季同位素相对贫化.不同的水汽来源在某种程度上是决定降水同位素组成的关键因素, 来自海洋性气团的降水δ值较低, 来自局地蒸发形成的降水δ值较高[19].成都雨季受太平洋高压与印度洋低压双重影响, 季风降水主要为来自海洋的暖湿气流, 湿度大, 在沿程移动中不断降水, 重同位素不断贫化, 使得降水中同位素的δ值较低; 旱季受蒙古高压和阿留申低压影响, 从偏北方向吹来的强劲干冷冬季风, 湿度低, 蒸发性强, 分馏系数较大, 沿程降水少, 使气团较为富集重同位素, 因此旱季降水δ值较高.
δ低值集中出现在季风期末(9~10月), 重同位素含量明显低于其他月份, 最低值亦低于GNIP的历史监测数据, 季风期末全国大量降水发生, 水汽团到达成都地区已贫化重同位素, 同时受降雨量效应影响, 使得此时大气降水中的δ最低; δ高值出现在雨季初期的4月, 因为此时同位素经历了整个旱季的分馏富集, 富集月份的同位素组成相对稳定, δD、δ18O和δ17O分别基本在－9‰、+1‰和+0.1‰微弱变化(图 2).
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图 2 次降水事件的δD、δ18O和δ17O值 Fig. 2 Values of δD, δ18O, and δ17O in event-based precipitation |
δ值在2016年9月出现了个别的偏正值, 这可能是受到了厄尔尼诺现象的影响, 2016年厄尔尼诺还没有结束, 在此期间东南信风减弱, 其越过赤道形成的西南季风也减弱, 使西南季风带来的降水也相对较少, 而成都在受由海陆热力性质差异所形成的东南季风的影响下, 来自太平洋的降水较多, 太平洋与印度洋水汽输送距离相比, 前者距离我国成都地区较近, 使得其同位素δ值偏正.
2.2 氢氧同位素关系 2.2.1 δD和δ18O相关关系分别拟合成都全年和旱、雨两季的δD-δ18O关系(图 3和表 2), 成都地区全年D-O大气降水线(LMWL)为δD=7.83δ18O+8.79 (n=113, R2=0.97, P < 0.001), 与GMWL[9]：δD=8δ18O+10和我国LMWL[11]：δD=7.9 δ18O+8.2很接近, 但斜率和截距均偏小.卫克勤等[20]得到的北京地区LMWL的斜率和截距也比GMWL低, 认为在采样过程中, 可能存在自由液面的蒸发, 而本研究的采样装置使用了乒乓球装置避免蒸发, 且在降雨结束时及时取回, 基本可排除受到自由液面蒸发的影响.孟玉川等[21]的研究表明小降雨事件有明显的云下二次蒸发现象, 并且伴随着强烈的同位素动力分馏效应, 会使降水线的斜率和截距变小.本次监测的113场次降雨中有100场是降雨量≤10 mm的小降雨事件, 占到总样本数量的85%以上, 故认为雨滴降落时受到了严重的二次蒸发影响, 氢同位素发生了不平衡分馏, 从而造成斜率和截距偏低.此外, LMWL的斜率小于8表明成都地区的降水来源于具有不同稳定同位素比率的源地[22].与GMWL相比, 旱季和雨季的D-O大气降水线的斜率和截距也都偏小, 雨季的斜率略大于旱季, 这是由于雨季降雨量较大, 持续降雨使大气中水汽含量趋于饱和或过饱和, 水汽压变大, 云下二次蒸发减弱, 同位素分馏效应也减弱.旱季大气降水线的截距相比于雨季偏大, 且更接近10, 表明成都地区旱季的水汽团形成时湿度较低, 动力分馏作用强.
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图 3 成都地区δD-δ18O大气降水线 Fig. 3 Local meteoric water line for δD and δ18O of the Chengdu area |
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表 2 成都地区大气降水线 Table 2 Local meteoric water line of the Chengdu area |
2.2.2 δ17O和δ18O相关关系
Luz等[23]通过测试全球多个国家地区大气降水样品的氧同位素组成, 得出氧同位素的全球大气降水线为: δ′17O=0.528δ′18O+0.000 033 (R2=0.999 99), 当在海面上海水蒸发达到平衡分馏(RH=100%)时其斜率是0.529, 当扩散到干空气后斜率会逐渐降低至0.518.
对成都全年、旱季和雨季次降水中的氧同位素进行拟合(图 4和表 2)发现, 全年的三氧同位素大气降水线的斜率略小于0.529, 表明成都地区处于海洋气团向内陆干旱区迁移的路径上, 大气降水主要来自海洋气团.雨季的大气降水线的斜率和截距均与Luz等[23]得出的降水线比较接近, 说明成都雨季次降水的氧同位素主要受到平衡分馏的影响; 而旱季空气湿度较小, 存在不平衡的动力分馏, 因此旱季三氧同位素大气降水线的斜率相对偏低.
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图 4 成都地区三氧同位素大气降水线 Fig. 4 Triple oxygen isotope on the local meteoric water line of the Chengdu area |
本研究次降水的d值变化范围(图 5)：-7.6‰~25.4‰, 平均值为9.8‰, 接近全球平均值10‰, 表明成都地区的水汽来源应该是海洋气团主导. d值表现出与氢氧同位素一致的季节性差异(表 2), 同样是因为成都两季降水的水汽来源及蒸发条件不同, 这也是季风区降水的一个明显特点[24].具体分析发现, 雨季有45场(占雨季总次降水数量的48%)次降水的d值都高于全球平均水平10‰, 有个别极高值：18.4‰(2017年4月24日)、17.8‰(2017年6月4日)、16.6‰(2016年9月18日)和16.1‰(2016年10月20日), 这与下垫面蒸发水汽的混合补给有关, 局地蒸发速率大于凝结速率时, 水汽处于不平衡状态, 受分子扩散速度影响, 蒸发相中18O相对D贫化, 从而水汽中含有较高的d值[25].旱季次降水中, 在2017年2月23日和2016年11月7日d-excess出现了极低值, 分别为2.7‰和3.7‰.旱季出现d低值的两场次降水的降水量都很小, 分别为1.5和2.2 mm, 且都是持续降水过程, 那么这些低值都是受到了严重的云下二次蒸发效应的影响.此外, 根据成都气象局发布的人影作业预报, 出现d低值期间成都进行了多次人工降雨, d低值很可能是受到了人工增雨的影响, 因为使用人工催化技术, 借助火箭高炮等发射工具, 会改变云层天然成雨的条件, 使得水汽团温度快速降低, 水汽迅速冷凝形成降水, D和18O的分馏速率之比减小, 使d值偏低.
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图 5 次降水d-excess、17O-excess值年内时间变化 Fig. 5 Variation of d-excess and 17O-excess values in event-based precipitation during the year |
成都地区年内次降水的17O-excess值平均为1.3×10-6, 远较海水的17O-excess(一般为负值)大, 说明海洋气团到达成都的过程中同位素经历了严重的富集. 17O-excess的负值占总数的42.5%, 由前述分析得出成都地区全年主要受到平衡分馏的影响, 一般平衡过程中17O-excess值相对偏负[26]. Angert等[27]的研究认为, 当冷却空气中通过简单的瑞利蒸馏使得δ′18O减少时, 则17O-excess会增加.成都地区全年都有蒸发, 而且有大量的二次蒸发, 会导致水残留比率降低, δ′18O增加, 从而17O-excess值降低达到负值.
从图 5可以看出, 17O-excess值与d-excess表现出基本同步的变化趋势. 17O-excess主要受控于水汽源区的相对湿度(RH), 与之成反比[28], 成都雨季水汽源区的相对湿度大于旱季, 因此, 雨季的17O-excess值比旱季的偏小.但是个别17O-excess值反而在湿度大的雨季偏高, 湿度小的旱季偏低, 无法只用相对湿度解释其变化, Landais等认为17O-excess可能还会受到上游水汽团对流的影响, 因为δ18O对于对流过程的响应很敏感, 从而可能进一步影响到17O-excess值的变化.雨季初期(4月初)正是上游大量大气对流现象发生的阶段, 也就解释了图 5中在雨季初期17O-excess几乎保持稳定而d-excess变化较大的原因.此外, 17O-excess值介于-970.6×10-6~642.5×10-6之间, 极值之间相差较大, 这是由于次降水相比于月降水而言, 更容易受相对湿度以及水汽来源等短期天气因素的影响, 离散程度相对较大.从图 5中可以看出, 大幅度的波动主要集中在5~7月, 其余时间的17O-excess值变幅则很小. 5~7月正处于成都的雨季中期, 大气对流现象较少, 因此17O-excess值几乎完全取决于水汽源地的相对湿度和降水发生地的再蒸发程度.这一时期成都地区受太平洋高压和印度洋低压的双重影响, 水汽来源复杂; 且降水频繁, 各次降水的降水量差异较大, 使得再蒸发程度不同, 导致17O-excess波动较大.
2.4.2 影响17O-excess的区域气象因素17O-excess可以反映不同降水的形成机制, 如在非洲出现的雨滴再蒸发效应[与相对湿度(RH)呈正相关][29], 极地过饱和的固体凝结(与温度正相关)[30, 31], 以及在中纬度地区与温度的负相关[32].为了更好地识别降水过程中17O-excess的影响因素, 利用SPSS分析了研究期间它对相对湿度, 温度和降水量的敏感性(表 3).本研究期内17O-excess全年几乎不受区域气象因子的影响, 其相关性均较弱(|r| < 0.30), 而旱、雨两季的17O-excess对区域气象因子的敏感性比整个研究期内的更复杂.旱季, 17O-excess与RH呈正相关(r=0.56), 说明旱季成都水汽来源中掺杂的海洋水汽较少, 主要来源于内陆, RH大时, 降水从云层底部降落到地面的二次蒸发效应弱, 相应地17O-excess值大; RH小时, 需要经历强烈的二次蒸发以形成降水, 使得17O-excess值偏小甚至为负值.而雨季, 17O-excess基本没有受到成都地区气象因子的影响(|r| < 0.30), 因此, 雨季降水的17O-excess可以作为水源蒸发状况的示踪剂.
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表 3 研究期17O-excess和区域气象因素(相对湿度、温度、降水量)之间的相关关系 Table 3 Relationships between the 17O-excess and local meteorological parameters (relative humidity, temperature and precipitation amount) over the study period |
2.4.3 17O-excess与δ18O及d-excess之间的关系
成都地区年内水汽来源较复杂, 为了探寻水汽源的蒸发状况, 定量分析了降水中17O-excess与δ18O和d-excess之间的关系(表 4).
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表 4 全年及旱雨两季17O-excess与δ18O、d-excess之间的相关关系 Table 4 Relationships between 17O-excess, δ18O, and d-excess during the year in two seasons(dry and wet) |
从表 4和图 6中可以看出, 雨季降水的17O-excess与δ18O的正相关关系很微弱(r=0.062), 这表明除了水汽源区的动力分馏效应外, 多种因素也会影响降水同位素组成.旱季的降水17O-excess与δ18O存在负相关关系(r=-0.362), 而且旱季成都地区的相对湿度为80%~98%, δ′17O-δ′18O三氧同位素大气降水线的斜率为0.520 8(表 2), 小于海水平衡分馏的斜率0.529, 这表明, 成都地区旱季的降水过程大多受到了动力分馏效应影响, 但在相对湿度较高时也存在稳定的平衡分馏.雨季降水17O-excess与d-excess之间存在显著的正相关关系(r=0.449. P < 0.001), 大于旱季的相关性(r=0.401. P=0.099), 进一步证明了平衡动力分馏效应对降水同位素组成的影响.
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图 6 全年及旱雨两季降水的17O-excess与δ18O相关关系 Fig. 6 Relationships between 17O-excess and δ18O of event-based precipitation during the year in two seasons(dry and wet) |
本文分析得出的成都次降水同位素变化特征与吴旭东[17]的研究结果相同, 雨季低旱季高, 也和中低纬季风区的降水同位素特征一致, 说明成都地区主要受季风活动影响, 两季的水汽来源和蒸发条件不同. δ最低值出现在季风期末且小于GNIP历史监测值, 季风期末大量降水贫化了重同位素, 且受降水量效应影响出现了δ低值, 这一情况也在王昕卉对海河流域的大气降水同位素展开研究时出现[33].此季风期末还出现了个别偏正的δ值, 研究认为是受到了厄尔尼诺现象的影响, 这与之前的研究结果相近, 例如：温艳茹等[34]发现重庆2015年的大气降水在厄尔尼诺影响下, 其δ值明显偏正. GNIP历史监测数据中1997年为厄尔尼诺年, 也出现了δ值偏正的情况.
与吴旭东[17]得出的成都大气降水线相比, 本文拟合出的成都次降水LMWL的斜率和截距偏大, GNIP的监测时期(1986~1998年)与本次研究期相距时间较长, 且其每年10月~次年2月的大气降水数据多缺测, 本研究则对成都地区大气降水在一个水文年内进行的短期研究, 因此取样期差异及较为久远的时间跨度使得大气降水线的分析结果出现差异.此外, 本研究对象为次降水, 不同于GNIP的月降水数据, 二者所携带的信息不同, 次降水稳定同位素值及大气降水量更容易受到风速、湿度以及水汽来源等短期天气因素的影响, 表现为δ18O离散程度较大, 从而导致基于次降水所建立的LMWL的斜率和截距偏大[35].
研究期内17O-excess的负值占总数的42.5%, 而Luz等[23]研究的世界52个场次降水中只有黑山和印度2个17O-excess负值.其中印度受季风影响较大, 在湿度和蒸发的作用下出现了负值, 与成都相似, 数量比例上的差异是由研究区域尺度、研究期以及样品数量的不同导致的.个别次降水17O-excess值在湿度大的雨季偏低, 湿度小的旱季偏高, 故认为无法只用相对湿度解释17O-excess的变化, 它还可能与上游水汽团的对流强度有关, 因为δ18O对于对流过程的响应很敏感, 而δ18O会进一步影响到17O-excess值的变化.这一观点与Landais等[29]相同, 他们也认为, 相对湿度引起的再蒸发不能解释所有17O-excess值的变化.
整个研究期的降水17O-excess主要受水汽源和水分运输轨迹的大气条件影响, 而几乎没有受到当地气象因素的影响, 而季节性降水的17O-excess受到了部分区域气象因子的影响.这与美国中部观察到的情况相同[36].旱季17O-excess与δ18O呈反比, 与d-excess呈正相关, 且三氧同位素大气降水线的斜率0.520 8介于0.518 3~0.526 5之间, 根据稳定和非稳定条件下的概念蒸发模型理论[37], 这表明了旱季成都地区的降水主要受到由蒸发引起的动力分馏影响, 同时17O-excess也可以反映蒸发发生地的相对湿度.
本研究针对次降水事件展开, 某种程度上补充了GNIP在成都地区大气降水的缺测数据, 也补充了成都小天气尺度下氢氧同位素的变化规律以及对水汽来源的指示意义.本研究认为, 旱季出现的d低值很可能是受到了人工增雨的影响, 但研究期尚较短, 且有数次人工增雨后的降水样品未采集到, 且在非人工增雨密集时期的9月亦出现了d值偏低的情况, 若要深入研究人工增雨是否会改变在天然环境下大气降水的同位素组成还应延长观测时间, 并对成都人工增雨的历史及具体工作情况展开详细的调查.此外, 其他可能导致17O-excess发生变化的大尺度过程(如：上游气团对流、陆地水汽再循环等), 还有待进一步地研究.
4 结论(1) 成都次降水中的δD、δ18O、17O、d-excess和17O-excess都有一致的季节性变化, 雨季低旱季高, δ最低值集中在季风期末, 最高值集中在雨季初期.最低值低于GNIP历史监测数据, 可能与2016年厄尔尼诺现象有关.
(2) 成都LMWL的斜率和截距都比GMWL偏小, 表明其降水来源于具有不同稳定同位素比率的源地, 且受到了二次蒸发的影响; 全年三氧同位素大气降水线的斜率略小于0.529, 表明成都处于海洋气团向内陆干旱区迁移的路径上, 雨季斜率接近0.529, 而旱季斜率偏低, 表明雨季基本只受平衡分馏影响, 旱季多发生动力分馏.
(3) 次降水中d值接近全球平均值, 其中雨季的极高值很可能与下垫面蒸发水汽的混合补给有关; 旱季的极低值是受到二次蒸发效应影响, 也可能是受到了人工降雨作业的影响.
(4) 成都次降水的17O-excess值偏大, 说明海洋气团到达成都地区的过程中同位素经历了严重的富集.水汽源地的相对湿度是影响17O-excess变化的主要因素, 但无法解释所有次降水17O-excess的变化, 上游气团发生对流也会影响17O-excess的变化.
(5) 整个研究期的降水17O-excess基本不受区域气象因素的影响, 因此17O-excess可以指示成都水汽蒸发状况; 旱、雨两季17O-excess对区域气象因素的响应不同, 为研究区域大气降水过程提供了更多的信息.
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