2019, Vol. 40
2. 浙江大学化学工程与生物工程学院, 生物质化工教育部重点实验室, 工业生态与环境研究所, 杭州 310027;
3. 三捷环境工程咨询(杭州)有限公司, 杭州 310012;
4. 浙江省舟山海洋生态环境监测站, 舟山 316021
, DONG Min-li2 , LI Su-jing2 , WU Cheng-zhi3 , WANG Gang3 , CHEN Bi-xin3 , LI Wei2
, GAO Xiang1 , YE Rong-min4
2. Key Laboratory of Biomass Chemical Engineering of Ministry of Education, Institute of Industrial Ecology and Environment, College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China;
3. Trinity Consultants, Inc. (China office), Hangzhou 310012, China;
4. Zhejiang Provincial Zhoushan Marine Ecological Environmental Monitoring Station, Zhoushan 316021, China
除了颗粒物(PM)污染[1, 2], 臭氧(O3)污染[3, 4]也越来越受到重视, 已然成为我国复合型大气污染的重要污染物之一[5].但区别于PM, O3并非来自污染源直接排放, 而是二次转化后的产物[6, 7].挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)作为O3的主要前体物, 本身的复杂性使得大气中O3的形成过程尤为复杂.同时, O3的形成需要一定的时间, 考虑到大气环境的传输与扩散, 区域O3污染的形成还受到外来源的影响[8].因此, O3污染形成及防治的研究是我国空气质量改善的一大难点.
早期, 针对O3与其前体物之间的关系, Atkinson[9]和Carter[10, 11]分别从·OH的反应性及增量反应的角度探究VOCs、NOx与O3形成的关系, 开展了一系列的研究, 形成了分别利用·OH反应速率和最大增量反应(maximum incremental reactivity, MIR)的两类计算臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)的理论体系.随着对臭氧生成系列反应研究的深入, 以及数学统计和计算机技术的应用, 形成了多种描述臭氧生成规律的模拟方法, 包括目前应用较多的EKMA(empirical kinetic modeling approach)曲线模拟[12]、烟雾箱[13, 14]、OBM(observation-based model)[15, 16]、以及多种模拟大气污染形成及其迁移转化的模式[17~19], 如CMAQ(community multiscale air quality)、CAMx(comprehensive air quality model with extension)等.其中, 模式模拟方法由于能够模拟大气环境中的化学反应、嵌套气象模块、网格化地理信息等优势而被广泛应用于臭氧扩散模拟及来源解析等研究.
舟山市位于我国长三角沿海地区, 东经121°30'~123°25', 北纬29°32'~31°04', 属亚热带季风气候区, 年均气温为16.7℃, 年均降水日140.6 d[20]. 2017年全年日照时数1980.3 h, 其中5、7、8月的日照超过200 h[21].作为我国典型的海岛城市, 舟山市拥有得天独厚的港口、海岛、海洋资源, 形成了依托发达港口的捕捞、水产加工、船舶修造、船舶运输、化学工业以及海洋型旅游业等特有的产业结构.其中, 船舶修造、船舶运输、化学工业等均存在典型的工艺过程排放VOCs、NOx等O3前体物, 影响舟山市的O3污染形成.舟山市空气质量较好, 但仍存在轻度污染及以上事件, 以O3为首要污染物的污染天数往往大于PM2.5为首要污染物的污染天数[22], O3已成为舟山市最重要的空气质量防治污染物.同时, 发达的旅游业又对空气质量要求更高, 且海岛的特殊气候使得污染物扩散更为复杂, 舟山市的臭氧污染控制面临更为严峻的挑战[23].
本文以舟山市臭氧污染为研究对象, 探究在复杂扩散条件及特殊工业结构下臭氧污染特征, 并结合CMAQ模式模拟对臭氧开展来源解析, 追踪各类来源的贡献值与分担率.
1 材料与方法 1.1 模拟设置Models-3/CMAQ是美国环保署和北卡罗来纳大学环境模拟中心合作研发的基于一个大气理念的第三代空气质量模式[24, 25].同时, 采用WRF-ARW (weather research and forecasting model-advanced research WRF)中尺度气象模式模拟气象场作为CMAQ的气象模块输入. CMAQ和WRF均采用兰伯特投影坐标系.化学机制采用CB05, 气溶胶机制采用AER06, 包含156个化学反应和52个化学物种. CCTM (CMAQ chemical-transport model)化学传输模块中采用了ISAM (integrated source apportionment method)源贡献算法[26].
1.2 模拟区域及时段本研究采用三层嵌套网格, 如图 1所示, 第一层为我国东部地区, 范围1782 km×1620 km, 分辨率27 km; 第二层为浙江地区, 范围702 km×594 km, 分辨率9 km; 第三层包括舟山的2个市辖区(定海区、普陀区)、2个县(岱山县、嵊泗县), 范围162 km×162 km, 分辨率3 km.最外层采用默认的预设值作为边界条件, 第二层边界条件采用第一层的浓度输出结果, 第三层边界条件采用第二层的浓度输出结果.在垂直方向上设置16层.核心关注区域为舟山市, 关注点为舟山市国家环境空气监测站：定海檀枫站点(檀枫站)、临城新区站点(临城站)和普陀东港站点(普陀站).模拟时段为2014年.
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d01、d02和d03分别表示第一层、第二层和第三层网格边界 图 1 模拟三层网格及核心关注区 Fig. 1 Simulation domain of three layers and core region |
第一层和第二层的污染源数据以MEIC排放清单为基准[27, 28], 同时根据长三角地区、浙江省历年环境统计数据, 重点污染源调研数据等对MEIC数据库进行合理的修正与更新.利用对舟山市本地人为排放源的现有统计数据整理及企业现场调研, 根据相关国家规范指南, 以排放因子法为主[29~31], 根据舟山市的污染源特征, 采用分级体系对污染源类型进行划分, 一级大气污染源包括电厂锅炉、工业燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源、居民生活源、农牧源、扬尘源、自然源、油品储运源以及废弃物处置源.分别统计各源类7种污染物(SO2、NOx、PM10、PM2.5、CO、VOCs以及NH3)的排放量, 从而建立第三层排放清单.针对臭氧的主要前体物来看, NOx的首要来源是船舶, 占53.0%, 其次是电厂和道路移动源, 分别占18.2%和13.6%.而工业生产(如船舶修造业的涂装过程、石化过程等)、油品储运是VOCs的主要贡献源, 分别占34.6%和30.2%.统计结果也体现了舟山作为港口城市的特点.
同时采用MEGAN生物源处理模式计算各层自然源清单, 从而建立更为准确更符合实际的排放清单数据输入.源成分谱则依赖美国环保署开发的基于污染源分类的SPECIATED数据库[32].气象数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)提供的ds083.2数据集, 时间分辨率为6 h, 空间分辨率为1°, 垂直方向分为26层.地形、土地利用等数据利用官方地理数据.从而构成CMAQ模拟所需的原始数据输入.
1.4 模型验证根据模型需求格式化数据后开展模拟, CMAQ模拟尚存在较大的不确定性, 主要包括污染源排放清单的不确定性, 气象场模拟的不确定性, 扩散机制的简化以及化学反应的简化.因此需要对模型的模拟结果进行验证.利用在线监测站常规监测数据与CMAQ模拟结果进行比较, 采用相关统计参数量化评价拟合的可靠性, 统计参数包括标归一化平均偏差NMB(normalized mean bias)、归一化平均误差NME(normalized mean error)、FB(fractional bias)、FE(fractional error)、平均偏差MB(mean bias)、平均误差ME(mean error)、相关系数R(correlation coefficient)[33].
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式中, P为污染物模拟浓度, O为污染物监测浓度, n为样本个数.
利用式(1)~(6)评估模拟的可靠性, 在线监测数据来自舟山市3个国家环境空气监测站点, 分别计算3个站点的统计参数及舟山市平均臭氧浓度的统计参数, 计算结果如表 1所示.模拟结果与监测数据相关性总体达0.68. NMB在±15以内, NME在30以内, MB在35以内, ME在45以内, 可以认为模拟的结果可靠[34, 35].
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表 1 CMAQ模拟结果与监测数据统计计算 Table 1 Comparison between CMAQ simulation results and monitoring data |
2 结果与讨论 2.1 舟山市臭氧污染时空分布
根据舟山市3个国控点的监测数据统计, 如图 2所示, 春秋季节的臭氧浓度相对较高, 冬季臭氧浓度最低.一般城市以夏秋季节的臭氧浓度较高[36, 37], 而舟山市夏季受台风影响明显, 且夏季午后常伴有雷雨天气[20], 反而不利于臭氧浓度积累, 不易形成高浓度臭氧污染, 因此舟山市夏季臭氧浓度并不高. 3个站点相比, 檀枫站春秋季节的臭氧浓度相近, 临城站春季的臭氧浓度最高, 而普陀站则以秋季的臭氧浓度最高.总体而言, 臭氧平均浓度普陀站最高, 而位于中心城区的临城站最低, 与其他城市研究结果一致[38].据国控点2014年NOx监测浓度分析, 临城站的年均NOx浓度(22 μg·m-3)最高, 而普陀站NOx浓度最低(16 μg·m-3), 如表 2所示, 推测原因是主城区机动车尾气排放高于郊区.对比NOx和O3浓度的时空分布说明中心城区臭氧浓度较低一定程度上受到NOx的影响.统计24 h中臭氧浓度随时间的变化, 如图 2所示, 臭氧浓度高值出现在午后13:00~15:00, 此时光照强度强, 温度高, 相对湿度较低, 有利于光化学反应的进行[39].
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图 2 舟山市2014年臭氧浓度随时刻变化 Fig. 2 Variation of O3 concentration with time in Zhoushan during 2014 |
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表 2 舟山市2014年NO2和O3浓度/μg·m-3 Table 2 Concentration of NO2 and O3 in Zhoushan during 2014/μg·m-3 |
臭氧浓度常以日最大8 h平均值(MDA8, maximum daily average 8-hour)评价一天的臭氧浓度水平, 以第90百分位的MDA8(90th MDA8)评价一段时期的臭氧浓度水平, 计算结果如图 3所示. 6月的臭氧浓度最高, 10月次之, 12月最低.平均MDA8水平为98 μg·m-3, 而90th MDA8则明显高于平均水平.逐日分析可以发现, MDA8低值较低, 最低可低至17 μg·m-3 (临城站2014年7月18日), 正是超强台风影响沿海的时间.根据国家空气质量二级标准[40], 进一步统计每个站点不同月份的臭氧超标率可知, 5月的超标率最高, 檀枫站、临城站和普陀站分别超标6、5和5 d, 超标了19.36%、16.13%和16.13%, 而1、2、11和12月均没有超标.从全年来看, 普陀站的超标率较高, 檀枫站、临城站和普陀站分别超标15、10和19 d.因此, 舟山市受扩散条件影响明显, 臭氧浓度平均水平不高, 但同时易出现浓度高值, 危害环境健康.
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T表示檀枫站, L表示临城站, P表示普陀站 图 3 舟山市2014年每月臭氧浓度变化 Fig. 3 O3 concentration each month in Zhoushan during 2014 |
臭氧形成主要受到前体物VOCs和NOx的影响, 利用VOCs和NOx比值(VOCs/NOx)判断臭氧前体物控制区, 当比值大于8时, 一般认为是NOx控制区, 反之则为VOCs控制区[12, 41].利用模拟结果可以获得对应的VOCs和NOx浓度分布, 结果如图 4所示.其中虚线表示臭氧前体物控制区分界线, 左上方为NOx控制区, 右下方为VOCs控制区.显然, 舟山市基本处于VOCs控制区, 仅有少数时间基本处于NOx控制区.结果与相关研究结果一致[6].相较而言, 冬季有2次在VOCs浓度较高时出现NOx控制区, 分别出现在临城站和普陀站.其余NOx控制区均出现在VOCs和NOx浓度都较低的情况下, 在VOCs和NOx浓度均较低的情况下本地形成的O3量较少, 主要来自远距离输送.从季节上看, 春季偏离VOCs/NOx比值为8的分隔线最为明显, 均处在VOCs控制区, 其余季节有个别情况处于NOx控制区.空间上则以檀枫偏离VOCs/NOx比值为8的分隔线最为明显, 而以普陀出现NOx控制区的情况最多, 这主要是由于普陀站扩散条件好, 污染物扩散和输送明显, 偶尔出现VOCs/NOx比值大于8的情况, 但此时的O3浓度应主要受外来源的控制.因此, 舟山市本地臭氧形成基本受VOCs控制, 在臭氧浓度的控制上应以控制VOCs浓度为主.
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图 4 舟山市2014年VOCs/NOx分布 Fig. 4 Distribution of VOCs/NOx in Zhoushan during 2014 |
在模拟结果可靠的基础上开展臭氧的源解析, 利用ISAM源追踪算法将污染来源分配到外来源和本地源中, 其中本地源又包括工业燃烧源(包括电厂及供热锅炉等)、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源、居民生活源、农牧源和生物源.并结合舟山市的工业特征, 单列船舶源、石化源及储运源, 并在大类源类中去除对应的贡献.结果如图 5所示.外来源是舟山市臭氧污染形成的主要来源, 占总贡献的65.38%~72.57%.外来源占主导的结果与长三角、珠三角等地开展的研究结果一致[42, 43].春秋的外来源占比较大, 分别占总贡献的71.90%和71.34%, 而夏冬的外来源占比分别为67.00%和67.59%.从空间分布来看, 3个站点的外来源年均贡献值较为接近, 檀枫站、临城站和普陀站外来源年均贡献率分别为69.94%、69.58%和68.86%.舟山市全年平均占总贡献的69.46%.臭氧形成的来源中, 外来源往往是最主要的来源, 且由于臭氧的形成需要一定的时间, 往往长距离输送是外来源中的主要来源[6].舟山市作为海岛城市, 拥有发达的港口, 船舶往来频繁, 且船舶主要排放地是在航道上, 对舟山市而言属外来源.同时, 海域太阳短波辐射强, 更易形成高浓度的臭氧污染, 且舟山市主要受到季风气候和海陆风影响, 常年以东北风、东风和东南风为主[20], 在有利的扩散条件下极易影响舟山市本地的臭氧浓度.由上述舟山市臭氧平均浓度的空间分布特征表明, 最易受海域臭氧污染影响的普陀站年均浓度最高, 年MDA8和年90th MDA8也最高, 这也印证了海域向舟山市扩散臭氧的推论.因此, 对船舶排放的控制是舟山市臭氧污染防治的重要途径.
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T表示檀枫站, L表示临城站, P表示普陀站 图 5 舟山市2014年臭氧源解析结果 Fig. 5 Source apportionment of O3 in Zhoushan in 2014ss |
有研究表明, 本地臭氧形成受到外来源的影响显著的同时, 也会传输大量的臭氧及其前体物进入周边区域, 影响周边区域的空气质量[37].因此, 本地源的构成对区域臭氧污染的控制尤为重要[3].舟山市植被覆盖面积较大[44], 导致其生物源贡献率在本地源贡献中最大, 全市2014年平均占总贡献的5.33%, 其次为工业燃烧源和船舶源, 全市年均分别占总贡献的4.46%和4.45%.相比以工业源排放贡献最大的上海市[32], 舟山市拥有较高的植被覆盖面积和相对较少的工业, 因此本研究结果亦是合理的.其中船舶源表现出明显的空间分布, 檀枫站年均贡献率最小, 而最靠近海域并邻近码头的普陀站年均贡献率最高.道路移动源平均贡献率为3.80%, 且夏季的贡献率明显高于其他季节, 为6.36%, 与旅游业的变化规律一致, 应是旅游旺季提高了舟山市车流量, 进而导致了道路移动源的排放增加, 可见机动车尾气的排放也是本地臭氧形成的一大来源.不包括船舶源的非道路移动源平均贡献率为3.06%, 包括各类农业机械、港口机械等.不包括石化源和储运源的工艺过程源平均贡献率为3.30%.石化源和储运源单项平均贡献率为1.01%和1.80%.居民生活源和农牧源平均贡献率较低, 为2.42%和0.90%.舟山市农牧业较少, 以渔业为主, 因此农牧源的贡献较少.
扣除外来源进一步计算各类本地源的占比, 结果如表 3所示.生物源占本地源贡献的17.45%, 且表现出明显的季节特点, 植物挥发量最大的夏季贡献率最高, 达本地源贡献的24.64%.船舶源作为二级分类从非道路移动源中单列而出, 其贡献率与工业燃烧源相差无几, 两者分别占本地源贡献的14.60%和14.57%, 可见船舶源在本地源中的贡献也是尤为显著.船舶源以冬季的贡献率最高而夏季最低, 主要与夏季边界层高, 风速大等有利扩散条件有关.石化源和储运源分别占本地排放源的3.31%和5.89%, 季节和空间变化不明显.道路移动源占本地源的12.44%, 工艺过程源和非道路移动源分别占10.81%和10.02%.
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表 3 舟山市2014年臭氧本地源贡献率/% Table 3 Source apportionment of local ozone formation in Zhoushan in 2014/% |
上述分析可知, 舟山市的臭氧污染形成主要受外来源的影响, 其中船舶在舟山市外的航行排放会对舟山市臭氧污染造成一定影响, 且本地源中船舶源的贡献亦不可小视.因此, 提高船舶排放标准、提高船舶燃料标准等控制船舶排放的手段将对舟山市臭氧污染控制有所帮助.
舟山市本地臭氧形成来源中, 工业燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源及船舶源的整体贡献率相差不大, 同时具有港口特征的船舶源、石化源和储运源也有明显的贡献, 而不同的排放源所排放的主要污染物不同, 不同污染物的排放影响环境空气中VOCs和NOx的浓度比值, 进而影响臭氧浓度水平.因此, 针对舟山市的臭氧污染还需采取与周边区域联防联控, 不同来源协同调控的方式科学的开展控制措施.
3 结论(1) 舟山市2014年春秋季节的臭氧浓度相对较高, 冬季臭氧浓度最低. 1 d内臭氧浓度高值一般出现在13:00~15:00, 空间分布表现为普陀站最高, 而位于中心城区的临城站最低.平均MDA8水平不高, 但易出现单日MDA8水平高值.
(2) 舟山市本地臭氧形成主要受VOCs浓度控制.舟山市全年平均外来源占总贡献的69.46%.本地臭氧形成来源中, 生物源贡献率最高, 达5.33%.工业燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源的整体贡献率相差不大, 并表现出显著的港口城市特征, 船舶源、石化源、储运源分别占本地源贡献的14.57%、3.31%和5.89%.
(3) 控制臭氧污染应采取与周边区域联防联控, 以控制VOCs排放为主, 不同来源协同调控的科学措施, 其中控制船舶排放的手段将是舟山市臭氧污染防治的有效手段之一.
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