2019, Vol. 40
大气中绝大部分臭氧(O3)位于平流层, 大约占O3总量的90%以上. O3是重要的温室气体, 可以吸收太阳紫外辐射.平流层O3浓度的变化, 会影响大气温度场和大气环流[1~4].另外约10%的O3位于近地面, 对人类和环境有十分重要的影响.近地面O3是大气中最重要的氧化性物质, 能够促进SO2、NOx等气态污染物的氧化, 从而转化为硫酸盐、硝酸盐等颗粒物, 导致颗粒物浓度的急剧上升[5~7].另外, 近地面O3浓度的升高, 会导致农作物减产和人群死亡率的升高[8, 9].
过去, 由于缺乏大范围、长期以及公开的监测网络, 对O3的研究往往需要借助卫星数据[10~13], 如美国Aura卫星搭载的O3监测仪(OMI)、中国“风云三号”气象卫星搭载的紫外O3总量探测仪(TOU)等. Shen等[11]用TES卫星数据研究我国西部、华北和华南地区2005~2010年对流层O3变化, 刘小正等[12]通过OMI探究了我国中东部近地面O3在2005~2014年的变化趋势. 2012年我国颁布了新的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[14], 对PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3等空气污染物规定了新的限值.自2013年起, 环境保护部开始在全国大范围展开监测各污染物浓度, 到目前为止已经扩展到全国300多个城市的2 000多个站点.当前, 已有多项研究基于环保部监测的O3数据探究我国各地区O3的浓度和分布[15~22], 但对近年来我国O3污染的变化趋势的研究较少[23, 24], 且多只集中于某一城市或区域[16, 25, 26].
人类生产和社会活动排放的NOx、VOCs等污染物是大气中O3的前体物.近年来, 尤其是2000年以来, 随着人口数量的增长、工业生产的发展和机动车保有量的增加, NOx和VOCs的排放也迅速增长, 从而导致了我国O3污染的加剧[11, 12]. 2013年, 我国颁布了《大气污染防治行动计划》, 对PM2.5及其前体物的排放进行控制, 以应对严重的灰霾污染.作为PM2.5的重要前体物之一, NOx的排放得到有效控制, 卫星观测到我国大部分地区NOx柱浓度自2012年起显著下降[27, 28], 但VOCs的排放却仍然处于上升趋势[29].到2017年底, 全国大部分地区的PM2.5浓度都有明显的降低[30, 31], 然而O3的污染日益凸显[31].因此, 有必要对2013年以来我国O3污染的整体状况和变化趋势进行总结分析, 期望能够为我国O3污染控制提供一定的建议.本研究将分别从卫星和地面观测的角度探究我国O3的时空分布特征, 并通过2013~2018年地表观测O3数据分析近年来我国O3污染的变化趋势.本研究的创新之处在于结合卫星和地面观测数据分析我国O3的时空分布特征, 并对4个O3污染严重的重点关注城市进行对比分析.
1 材料与方法 1.1 数据来源和研究区域卫星观测对流层O3的数据往往通过间接方法获得, 即用整层O3柱总量减去平流层O3, 从而得到对流层O3浓度.本研究采用的对流层卫星观测O3浓度来自Ziemke等[32]的计算数据集.他们以搭载在Aura卫星上的O3监测仪(OMI)提供的整层O3柱总量, 以及微波临边探测器(MLS)探测的平流层O3为基础, 通过二者之差计算出对流层O3总量.该数据集当前提供2004年10月~2017年12月的逐月对流层O3数据, 其水平分辨率为1°×1.25°.该数据集在全球得到广泛验证、引用和采纳使用, 数据可靠性较高[33~36].本研究使用的是2013年1月~2017年12月数据, 数据采用多步森单位(Dobson unit, DU, 1DU=2.69×1016 cm-1).地面观测数据来源于环境保护部发布的O3逐小时浓度, 时间范围是2013年4月~2018年6月.站点数目包括2013年全国74个城市, 2014年全国188个城市, 2015~2018年全国354个城市.
本研究重点关注的区域包括:华北地区(115°~120°E, 36°~42°N)、华东(117°~122°E, 27°~34°N)、华南地区(109°~119°E, 21°~26°N)、四川盆地(101°~110°E, 28°~34°N), 如图 1黑色方框所示, 以及位于这4个区域的4个重点城市, 如图 1深绿色圆点：北京(116.42°E, 40.02°N)、上海(121.52°E, 31.22°N)、广州(113.33°E, 23.15°N)和成都(104.08°E, 30.66°N).
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图 1 卫星观测2013~2017年平均对流层O3浓度 Fig. 1 Satellite observed mean troposphere ozone from 2013 to 2017 |
对于卫星数据, 月平均和年平均浓度的计算是基于Ziemke等[32]发布的逐月数据, 季节的划分为春季(3~5月)、夏季(6~8月)、秋季(9~11月)和冬季(12月~次年2月).
对于地面观测数据, 月平均、季节平均和年平均浓度的计算均是基于逐小时观测浓度.根据文献[14, 37]的规定, 对于8 h滑动平均数据的计算保证每8 h至少有6 h平均浓度值; 日平均浓度计算则剔除日数据量小于20的站点; 年平均浓度计算只保留每年有324个日均浓度(每月至少27个日均浓度, 2月至少25个日均浓度)以上的站点.
1.2.2 趋势估计本研究采用Openair这一大气污染分析工具[38, 39]对O3柱浓度和近地面浓度数据进行趋势分析.采用基于非参数估计的泰尔森回归模型计算O3地面观测浓度的变化趋势.泰尔森回归是一种线性回归方法, 其最大的优点是能够剔除数据中异常值的影响, 稳健性强.泰尔森回归模型的基本公式为：
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式中, α和β为模型的参数, ε为随机误差. xi和xj为自变量, yi和yj为因变量.
2 结果与讨论 2.1 O3时空分布特征 2.1.1 区域和季节分布2013~2017年的5 a平均卫星观测对流层O3和地面观测近地面O3浓度分布分别如图 1和图 2所示.卫星和地面观测O3浓度的区域分布较为一致, 均显示我国O3的高浓度主要分布在东部地区.这些地区人口密集、经济发达, 人类活动水平和能源消耗量都高于其他区域, O3前体物的浓度及排放量都很大, 从而导致较高的O3浓度.另一方面, 由于平流层O3输入的影响, 对流层O3总浓度和地面观测O3浓度分布之间也存在一定的差异.观测显示青藏高原区域O3地面观测浓度较高, 而卫星观测则显示该区域O3浓度最低.地面观测O3浓度的区域性差异也高于卫星观测：卫星观测对流层O3的浓度在23~43DU之间, 最大值约为最小值的2倍; 地面观测O3浓度的变化幅度稍大, 在35~100 μg·m-3之间, 最大值约为最小值的3倍.
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图 2 2013年4月~2018年6月平均地表O3观测浓度 Fig. 2 Mean O3 concentration observed at the surface from April 2013 to June 2018 |
图 3展示了卫星观测4个重点关注区域5a平均对流层O3逐月分布, 并给出其95%置信区间. 5年中, 4个重点关注区域的对流层O3浓度波动较小, 几乎全部在±3DU之间.在季节变化上, 呈现“钟型”单峰分布, 具体逐月分布趋势稍有不同. O3最高浓度出现的时间自南向北逐渐后延.如, 华南地区[图 3(c)]最高浓度出现在5月, 华东[图 3(b)]和四川盆地[图 3(d)](二者纬度相近)最高值出现在6月, 而华北地区[图 3(a)]对流层O3最高值则出现在7月. 4个区域的对流层O3浓度最低值都出现在冬季的12月或1月. 4个区域的年平均对流层O3浓度约为36~41DU, 华东地区最高, 四川盆地最低; O3浓度的逐月变化范围约为28~52DU, 最大月浓度和最小月浓度的比值为1.4~1.9, 华北地区的O3浓度季节差异最大, 华南地区最小.
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误差棒显示的是月平均浓度的95%置信区间 图 3 卫星观测4个重点关注区域2013~2017年平均对流层O3逐月浓度分布 Fig. 3 Satellite observed monthly mean troposphere O3 concentration over the four regions of interest |
与对流层O3总浓度形成鲜明对比, 地面观测O3浓度[图 4(a)]中变化较大, 尤其是在O3浓度较高的季节.在季节变化上, 4个重点关注城市也有一定的差异.对于北京市[图 4(a)], 与华北地区对流层O3浓度分布的季节变化相似, 呈明显的“钟型”单峰分布, 最高值一般出现在夏季的6~8月, 最低值一般出现在冬季12月.自2014年起, 北京市观测O3最高月浓度均超过100.0 μg·m-3, 最高浓度是2018年6月的118.0 μg·m-3, 最低浓度一般在20.0 μg·m-3左右.北京市地面O3浓度的季节变化非常大, 每年(2014~2017年)的最高月平均浓度与最低月平均浓度之比在4.5~7.6之间.段晓瞳等[18]研究发现, 地面O3浓度与温度有很好的正相关关系, 华北地区冬夏温差较大, 从而导致O3浓度的季节差异.另一方面, 冬季为灰霾多发期, 颗粒物浓度较高, 从而导致气溶胶光学厚度升高, 光化学反应减弱, O3浓度降低; 另外, 冬季颗粒物的非均相化学反应也会对O3造成消耗[15, 40].
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图 4 地面观测4个重点关注城市2013年4月~2018年6月O3逐月浓度分布 Fig. 4 Surface observed monthly O3 concentrations at the four cities of interest from April 2013 to June 2018 |
上海市[图 4(b)]地面观测O3浓度一般在5~9月出现高值, 但整体上O3平均浓度在4~10月间变化较小, 都处于较高浓度水平.上海市最低值同样出现在冬季.与北京市相比, 上海市地面O3浓度的月变化幅度较小, 每年最高月浓度与最低月浓度之比约为2.3~3.6.上海市观测到的地面O3浓度月最高值一般低于北京市, 但在2018年6月, 也同样出现了110.0 μg·m-3以上的高值; 上海市地面观测O3浓度的最低值通常高于北京市, 一般在30.0 μg·m-3左右.与上海市纬度相近的成都市[图 4(d)], 其地面观测O3浓度的季节变化与上海市相似, 在每年5~8月间O3浓度都处于较高水平.成都市O3浓度较上海市稍低, 最高值为96.9 μg·m-3(2017年7月), 但其每年最高浓度与最低浓度之比为3.3~5.3, 高于上海市.
广州市地面观测O3浓度的最高值出现在7~10月, 其最高月浓度(81.8 μg·m-3, 2014年10月)明显低于其他3个城市.广州市近地面O3浓度最高值出现的时间晚于其他3个城市, 可能是由于夏季风带来清洁的海洋气团导致夏季O3浓度较低[40], 而秋季来自大陆上风向的区域传输以及局地污染导致O3浓度的聚集[41, 42].另外, 由于广州市所处纬度较低, 气温的季节差异较小, 因此广州市地面O3浓度的极差最小, 最高值仅为最低值的1.7~2.7倍.
我国地面O3浓度在纬度分布上有一定的规律：随着纬度的提高, O3浓度水平逐渐升高、最高月浓度出现的时间提前、最高月与最低月浓度的比值升高.
总体来讲, 卫星观测对流层O3总浓度和地面观测近地面O3浓度在区域和季节分布上具有较好的一致性, 二者可以相互印证.两者之间在区域和季节分布上的差异主要是由于平流层O3向对流层输入导致[2, 4].
2.1.2 日变化图 5展示了4个城市周末和工作日O3浓度的日变化.段玉森等[43]曾发现东西部地区城市O3浓度最大值出现的时间有一定的差异.而在本研究中, 4个城市的O3日变化都呈现典型的单峰分布, 日最大值都出现在每日15:00~16:00, 最低值都出现在凌晨04:00~08:00, 没有明显的区域差异.
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图 5 4个城市工作日和周末O3浓度日变化 Fig. 5 Diurnal variation of surface observed O3 in the four cities on weekdays and weekends |
Cleveland等[44]曾提出O3浓度的“周末效应”, 即由于非工作日道路机动车数目减少, NOx排放降低, 光化学反应减弱, 从而导致的O3浓度升高的现象.很多大城市如亚特兰大[45]、洛杉矶[46]、旧金山[47]、香港[48]、北京[49, 50]、南京[51]和上海[52]等都观测到过O3浓度周末和工作日的差别.本研究同样关注了4个城市O3浓度在周末和工作日的差别.首先, Anderson-Darling统计检验方法发现4个城市的O3浓度分布并不服从正态分布, 这与Wang等[53]对北京市的研究结果类似; 然而, Mann-Whitney U统计检验方法表明, 在α=0.05的显著性水平下, 4个城市中, 仅有上海市[图 5(b)]O3浓度在周末和工作日存在显著差异(P=0.04).与唐文苑等[52]的发现相反, 上海市工作日O3浓度高于周末. 4个季节O3浓度在工作日和周末24个时次均不存在显著差异.雷瑜等[50]发现2009~2012年北京市O3年均体积分数为44.5×10-9, 周六和周日分别为46.4×10-9和48.7×10-9, 周五仅有40.8×10-9; 本研究计算2013年4月~2018年6月北京市周末和工作日的平均浓度分别为59.6 μg·m-3和58.6 μg·m-3, 周末和工作日的浓度差异小于雷瑜等[50]的结果, 这可能是由于后者是基于较早的观测数据, 而随着经济和社会的发展, 工作日和非工作日的人类活动频繁程度已没有明显区别, 机动车排放导致的O3前体物排放区别也逐渐变小, 从而导致O3浓度的“周末效应”减弱.另外, 吕慧珂等[48]通过对香港从2000~2014年连续多年O3的观测研究发现的确存在“周末效应”减弱的现象.
2.2 近地面O3变化趋势 2.2.1 近地面O3平均浓度变化趋势2013~2018年逐年平均近地面O3浓度分布如图 6所示.全国各区域近地面O3浓度均有明显的上升, 其中上升最明显的是华北和华东区域. 图 7以4个重点关注城市为例, 估算近地面O3浓度的变化趋势.由2.1.1节可知, 近地面O3浓度有非常明显的季节变化, 因此, 在估计其变化趋势时将其季节变化去除. 4个城市中, 北京[图 7(a)]、上海[图 7(b)]和成都[图 7(d)]近地面O3浓度都呈现显著的上升趋势, 而广州市[图 7(c)]O3浓度的变化趋势不明显.这与其他研究[11~13, 16, 25, 26]有很好的一致性和连续性.刘小正等[12]用OMI卫星数据分析2005~2014年北京所在的京津冀地区和上海所在的长三角区域近地面O3浓度都有明显的上升趋势, 而广州所在的珠三角地区近地面O3浓度变化并不明显; Shen等[11]同样发现TES卫星观测近地面O3 2005~2010年在华北地区和西部地区上升明显, 而华南地区仍然没有显著的变化趋势.刘湾湾等[13]也发现上海地区OMI卫星观测近地面O3浓度2008~2016年有明显地上升趋势, 地面观测2010~2016年上海市O3也呈现出显著的上升[26].
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图 6 基于1 h平均浓度的2013年4月~2018年6月逐年平均近地面O3浓度区域分布 Fig. 6 Surface observed mean O3 concentration over China from April 2013 to June 2018 based on 1 h hour data |
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红色实线代表估计的变化趋势, 红色虚线代表变化趋势的95%置信区间; 括号内外的数字分别表示变化趋势及其95%置信区间; P值代表趋势的显著性水平 图 7 基于1 h平均浓度的4个重点关注城市地面观测O3浓度变化趋势 Fig. 7 Trend of surface observed O3at the four cities based on 1-hour mean data |
由于O3浓度有明显的季节变化, 且2013和2018年数据量不全, 因此用2014~2017年数据计算4个城市近地面O3浓度的变化趋势, 图 7展示了4个城市基于地面观测1 h平均O3浓度的2014~2017年变化趋势.从中可以看出, 除广州市外, 其他3个城市近地面O3浓度均有显著上升.北京、上海、成都这3个城市O3浓度上升速率分别达到2.36、3.3和3.62μg·(m3·a)-1.为更好地对比3个城市的O3浓度变化, 用以下公式计算其相对变化比例：
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式中, cend和cstart分别表示末尾和起始时间的O3浓度(μg·m-3), Nyears代表观测的持续年数.由此可得3个城市的近地面O3浓度相对增长比例为4.35%·a-1(北京)、5.07%·a-1(上海)和8.44%·a-1(成都).因此, 尽管成都市O3浓度低于北京和上海市, 但其O3浓度相对增长比例明显高于其他两个城市.
表 1总结了4个城市不同季节近地面O3浓度的变化趋势.从各个季节上来看, 北京市近地面O3浓度的上升主要是在春、夏、冬三季, 其中冬季上升速率最快, 为4.91μg·(m3·a)-1(14.18%·a-1), 这主要是由于华北地区冬季O3浓度由VOCs控制[30], NOx排放和浓度的降低导致了O3浓度的升高; 尽管夏季北京市O3浓度远高于其他季节, 但夏季O3浓度上升只有2.86%·a-1.同样, 上海、广州和成都这3个城市近地面O3浓度在冬季也都呈现明显的上升趋势.从整体趋势上看, 广州市近地面O3浓度并没有明显的变化趋势, 但在春季和冬季均表现出大幅度上升, 分别达到13.35μg·(m3·a)-1(29.06%·a-1)和7.88μg·(m3·a)-1(17.91%·a-1). Shen等[11]的研究认为, 华南地区近地面O3变化趋势不明显可能是受到季风环流和自然源排放的影响, 本研究中广州市近地面O3在可能受到这两项因素较大影响的夏、秋季没有显著变化趋势, 在季风环流和自然源排放都比较弱的冬季和春季则明显上升, 这在一定程度上佐证了Shen等[11]的结论.
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表 1 2014~2017年4个重点关注城市地面O3浓度分季节增长速率1)/μg·(m3·a)-1 Table 1 Rate of seasonal increase at the four cities from 2013 to 2017/μg·(m3·a)-1 |
2.2.2 O3日最大8 h滑动平均值及日最大8 h滑动平均的第90百分位数变化趋势
我国标准[14]规定O3日最大8 h滑动平均值的一级和二级标准分别为100 μg·m-3和160 μg·m-3, 并采用日最大8 h滑动平均值的第90百分位数进行O3浓度的年评价. 图 8给出了4个重点关注城市2013年4月~2018年6月O3日最大8 h滑动平均值分布.为叙述方便, 本研究将所有观测天数根据O3日最大8 h滑动平均值进行划分：低于100 μg·m-3的天数为第Ⅰ区间(Ⅰ区), 100~160 μg·m-3之间为第Ⅱ区间(Ⅱ区), 大于160 μg·m-3为第Ⅲ区间(Ⅲ区).另外, 由于2013年和2018年的观测日数不足324 d, 因此探讨年际变化时只比较2014~2017年.
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绿色虚线代表环境空气O3日最大8 h滑动平均浓度一级标准限值(100 μg·m-3), 红色虚线代表二级标准限值(160 μg·m-3) 图 8 2013年4月~2018年6月每日最大8 h滑动平均O3浓度 Fig. 8 Daily max rolling 8 h mean O3 concentration from April 2013 to June 2018 |
2014~2017年, 北京市Ⅰ区天数占比为60.6%(2015年)~64.2%(2016年), Ⅱ区天数占比为17.5%(2016年)~22.3%(2017年), Ⅲ区天数占比为15.6%(2017年)~18.3%(2016年).也就是说, 北京市2014~2017年约17.2%的天数均为O3超标(Ⅲ区), 高于程麟钧等[23]对2008~2016年的统计结果(15.6%).根据北京市近地面O3的季节分布情况来看, 绝大部分O3超标日出现在每年4~9月, 即“非灰霾污染期”(因为北京市灰霾污染多发于秋冬季节, 灰霾出现较少的4~9月可称为“非灰霾污染期”).值得注意的是, 2018年的前6个月中, 北京市已有19.5%的天数O3超标.另一方面, 北京市O3日最大8 h滑动平均浓度在各区间的占比有微弱的年际变化.整体来讲, Ⅰ区天数占比呈现下降趋势, Ⅱ区和Ⅲ区天数占比呈上升趋势, 但上升的趋势和比例都比较小.各区间O3日最大8 h滑动平均浓度的均值也呈现上升的趋势.如Ⅰ区平均浓度由2014年的51.8 μg·m-3上升到2017年的58.9 μg·m-3, 升幅达到14%; Ⅲ区平均浓度则由2014年的199.4 μg·m-3上升到2017年的210.3 μg·m-3, 涨幅也达到5.5%.北京市日最大8 h滑动平均的第90百分位数从2014年的188.3 μg·m-3, 上升到2016年的197.3 μg·m-3, 但2017年有所下降, 为190.1 μg·m-3, 下降比例为4%.
上海市各浓度区间占比分别为Ⅰ区46%(2017年)~55.4%(2016年), Ⅱ区33.6%(2016年)~39.8%(2014年), Ⅲ区6.5%(2014年)~14.8%(2017年).总体来讲, 上海市有10.7%的天数为O3浓度超标, 同样也高于程麟钧等[23]对2008~2016年的统计结果(7.7%).上海市的O3超标日也大部分出现在4~9月的“非灰霾污染期”.从年际变化来看, 上海市Ⅰ区天数占比呈现逐年下降的趋势, 从2014年的53.6%下降到2017年的46%, 下降了14.2%; Ⅲ区占比则从2014年的6.5%上升到2017年的14.8%, 增幅达到129%, Ⅱ区占比变化不明显.各区间平均浓度分别为71.9、123.9和193.7 μg·m-3, 其中Ⅰ区平均浓度明显高于北京市(32.3%), Ⅱ区和Ⅲ区浓度则比北京市稍低, 分别低3%和5.3%.另外, 上海市各区间O3平均浓度也同样呈现上升趋势, 其中Ⅰ区和Ⅲ区浓度2014年~2017年分别上升8.2%和7.1%, Ⅱ区浓度变化较小.同样, 上海市O3日最大8 h滑动平均的第90百分位数从2014年的146.3 μg·m-3上升到2017年的180.5 μg·m-3, 年平均增长率约为7.4%.另外, 2018年1~6月上海市各污染区间O3平均浓度相比于2017年平均都有一定的升高.
广州市O3超标天数占比稍低于上海市, 约为8.8%, 从2015年的7.2%到2017年的9.0%, 并没有明显的逐年变化趋势.广州市O3污染多出现在6~10月, 但在2018年1~6月, 污染天数占比已达到了12.1%, 因此可以预计2018年广州市O3污染可能会比较严重.各区间平均浓度为：Ⅰ区56.2μg·m-3, 与北京市接近, 低于上海市; Ⅱ区126μg·m-3和Ⅲ区193μg·m-3, 都与上海市比较接近.各区间O3平均浓度的年际变化上来看, Ⅰ区和Ⅱ区浓度先下降后上升, 最低浓度都出现在2015年, 分别是54.3 μg·m-3和122.9 μg·m-3, 最高浓度都出现在2017年, 分别是59.1 μg·m-3和126.8 μg·m-3.而Ⅲ区浓度则呈现明显的上升趋势, 从2014年的185.7 μg·m-3上升到2017年的197.7 μg·m-3, 上升了6.6%.与北京市和上海市不同, 广州市O3日最大8 h滑动平均值的第90百分位数2014年最高(163.1 μg·m-3), 2015年最低(145.5 μg·m-3), 2017年则与2014年接近, 为158.4 μg·m-3.
成都市2014~2017年约有11.2%的天数为O3超标, 与上海市接近.成都市O3超标日集中于每年的4~8月, 每年超标日占比分别为14.8%(2014年)、16.8%(2015年)、13.4%(2016年)和12.1%(2017年).同样地, 成都市O3日最大8 h滑动平均值的第90百分位数在2015年(180.1 μg·m-3)远高于其他各年, 比最低的2014年高27.6%.各污染区间平均浓度为Ⅰ区55.9 μg·m-3, 与北京、广州类似; Ⅱ区128.5 μg·m-3, 与上海和广州市接近, Ⅲ区浓度187 μg·m-3, 稍低于其他3个城市.成都市Ⅰ区O3浓度逐年上升, Ⅱ区和Ⅲ区浓度没有明显的年际变化.
总体来讲, 4个城市的O3污染多集中于年中非灰霾污染时期, 并有逐年加重的趋势, 北京市超标天数最多、超标期间O3浓度最高, 成为O3污染最严重的城市.
4个重点关注城市的近地面O3浓度在总体或季节的趋势上呈现显著的上升趋势, 且O3污染也逐渐加重, 这可能是由于：①我国还没有充分地对O3的重要前体物VOCs进行控制, 飞速发展的工业和急剧上升的机动车数目导致VOCs排放的迅速增长, 从而导致O3浓度的上升; ②近年来我国排放控制的重点在于PM2.5及其前体物, PM2.5浓度大幅下降[30]、气溶胶光学厚度降低, 在一定程度上促进了光化学反应, 因此也会导致O3浓度上升[54].
3 结论(1) 卫星观测对流层O3总浓度和地面观测近地面O3浓度二者相互印证, 显示我国高浓度O3主要分布在东部人口密集、经济发达的区域, 并且呈现夏季高、冬季低的季节分布趋势.
(2) 4个重点关注城市北京、上海、广州和成都的近地面O3日变化呈现相似的单峰分布.统计结果表明, 除上海市之外, 其他3个城市O3浓度在周末和工作日没有显著差异.
(3) 2013年以来, 我国近地面O3浓度呈现明显的上升趋势. 2014~2017年, 北京、上海和成都市近地面O3浓度分别以2.36、3.3和3.6μg·(m3·a)-1的速度显著上升.
(4) 2014~2017年, 北京、上海、广州和成都O3超标天数占比分别为17.2%、10.7%、8.8%、11.2%, 北京市超标天数最多、超标期间O3浓度最高, 是O3污染最严重的城市.
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