2019, Vol. 40
2. 山西师范大学地理科学学院, 临汾 041004;
3. 中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室, 西安 710061
2. College of Geographical Sciences, Shanxi Normal University, Linfen 041004, China;
3. Key Laboratory of Aerosol Chemistry and Physics, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710061, China
近地面O3主要来源于光化学反应[1].由于城市化和工业化的快速发展, 能源消费迅速增长, 人类活动排放的NOx、VOCs和CO等污染物激增, 许多城市的光化学污染越来越严重, O3已成为中国仅次于PM2.5的重要大气污染物[2]. O3是强氧化剂和温室气体, 近地面大气中的O3浓度过高, 将会加快材料老化, 损害人体健康, 影响植物生长, 严重危害生态环境, 甚至对全球气候变化造成不良影响[3, 4].科学实施污染治理, 不断提升城市空气质量, 是中国绿色转型发展的重要目标之一.由于中国城市经济发展水平参差不齐, 气象和地形条件复杂多样, O3浓度空间分异显著, 其主导驱动因素在不同的区域也不尽相同[5].揭示不同地区O3浓度的变化特征, 识别O3浓度空间分异的主导因素, 对科学制定O3污染防控与治理措施具有重要的理论和现实意义[6].
O3浓度的改变是光化学反应和区域传输综合作用的结果[7], 国内外学者基于气象[2]、本地源排放[8]、O3生成敏感性[9]、区域输送条件[10]等方面, 从不同的时空尺度对O3浓度的影响因素做了广泛的研究.小尺度的一般以单个城市作为研究对象, 着重探讨O3浓度与气象因子、前体物浓度的关系[11], 及垂直输送[12]、区域输送[13]、机动车[14]、前体物构成[15]、城市化引起的土地利用和局地环流[16, 17]等对O3的影响, 其中气象因素与O3浓度的关系最密切, 是造成O3浓度出现季节变化和昼夜循环的主要原因, 不少学者以气象因子作为城市O3污染预警的主要指标[18, 19].由于跨区域输送的影响, O3污染一般具有空间关联性[6], 区域尺度O3污染问题也引起了重视, 有学者基于气象、地形、流场、机动车、城市化、产业结构、O3生成敏感性等方面, 利用不同的模型对不同地区乃至全国O3浓度的变化特征及影响因素进行过研究[5, 20~24].
现有研究成果为深入认识O3浓度时空变化规律及其影响因素奠定了理论和方法基础, 为城市化地区O3污染的科学防控提供了理论借鉴.但已有研究注重不同时空尺度O3浓度规律的分析, 对其影响机制的揭示多从某一方面的因素进行考察, 在区域尺度上对自然和人文因素综合作用下的O3浓度分布规律与机制的研究仍显不足.本文采用2015~2017年中国356个监测城市O3日值数据, 运用克里金插值、空间自相关分析、热点分析和地理探测器等方法, 分析中国城市O3浓度的时空演变特征, 总结O3浓度的空间集聚规律, 揭示O3浓度变化的驱动机制, 识别不同区域O3浓度空间分异的主导因素, 以期为制定科学有效的O3污染防控措施提供理论参考和决策支持.
1 材料与方法 1.1 数据来源和评价标准如图 1所示, O3浓度数据来源于全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/), 数据起止时间为2015年1月1日至2017年12月31日. O3日评价指标采用O3日最大8 h(滑动)平均浓度, 年评价指标为O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数, 数据统计的有效性按《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)执行. 2015~2017年全国城市空气质量实时发布平台发布的监测城市共367个, 由于部分城市有数据缺失, 本文选取其中356个数据较完备的城市(图 1)来研究O3浓度时空变化特征.根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012), O3浓度划分优(0~100μg·m-3)、良(101~160μg·m-3)、轻度污染(161~215μg·m-3)、中度污染(216~265μg·m-3)、重度污染(266~800μg·m-3)和严重污染(800μg·m-3以上)等6个等级, 其中轻度污染及其以上为超标.受研究资料限制, 本文的研究区域不包括港澳台地区.
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图 1 中国空气质量监测站点位置示意 Fig. 1 Spatial distribution of air quality monitoring sites in China |
气象数据来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn)公布的中国地面气候资料日值数据集(V3.0).地貌类型来源于中国科学院资源环境科学数据中心(http://www.resdc.cn)发布的中国100万地貌类型空间分布数据. NOx和VOCs排放数据来源于清华大学MEIC模型网站(http://www.meicmodel.org)提供的网格化排放清单.社会经济统计数据主要来源于文献[25], 缺失部分采用相应省市的统计年鉴或国民经济和社会发展统计公报补充.考虑到空气质量监测站点主要在城区, 模型计算使用市辖区统计口径数据.由于社会经济统计数据以行政区为统计单元, 为使数据具有可比性, 本文仅对地级以上城市O3浓度分布的驱动因素进行评价. 2016年中国大陆共有297个地级以上城市, 因有7个城市的社会经济统计数据缺失较多, 2个城市O3监测数据缺失较多, 驱动因素实际评价的城市共288个.研究O3浓度分布驱动因素的空间差异时, 将中国大陆划分为7大地理分区[6].
1.2 研究方法 1.2.1 空间插值由于监测数据为点状, 本文采用普通克里金插值法(OKM)将O3浓度插值成为连续的数据表面, 以反映中国O3浓度的整体分布格局. OKM是一种基于半变异函数理论, 在空间数据分布不均的情况下能对插值点属性进行全面分析的无偏最优估计算法[26].空间插值借助ArcGIS 10.2进行, 计算时随机选取10个监测城市对结果进行交叉验证, 精度在85%以上, 插值结果能满足分析要求.
1.2.2 空间自相关分析地理事物或现象在空间分布上一般具有相关性, 且距离越近相关性越强.全局Moran's I是表征地理事物或现象空间自相关性的一个常用且有效的指标[27], 本文使用全局Moran's I来测度中国城市O3浓度的空间自相关性.计算公式如下：
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式中, I为全局Moran's I; n为监测城市个数; xi、xj分别为城市i、j的O3浓度值; ωij为空间权重矩阵; x为平均值. I∈[-1, 1], I > 0表示正相关, I < 0表示负相关, |I|越大表示相关性越强, I=0表示不相关.采用Z检验对全局Moran's I进行显著性检验, 计算公式为：
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式中, Z(I)为全局Moran's I的Z检验值; E(I)为其数学期望; VAR(I)为其方差.
1.2.3 热点和冷点分析虽然全局Moran's I能从整体上反映研究区事物或现象的空间自相关性, 但无法识别局部的集聚状态和程度.本文采用Getis-Ord Gi*来识别区域内不同空间位置的高值簇和低值簇[28], 即热点区(hot spots)和冷点区(cold spots), 计算公式如下：
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式中, n为监测城市个数; xj为城市j的O3浓度值; ωij为空间权重矩阵; x为平均值; S=
地理探测器是揭示空间分异性及其驱动力的一组统计学方法, 其核心思想是：如果自变量对因变量有重要影响, 那么自变量的空间分布应该和因变量具有相似性[29].地理探测器已被广泛应用于自然和人为因素影响机制的研究[30].本文采用其中的因子探测器计算各评价因子对O3浓度变化的解释力, 计算公式如下：
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式中, PD, U为影响因子D对O3浓度的解释力; U为影响因子D的分区; N为全国有效监测城市数量; ND, i为次一级分区城市数量; m为次级分区数量; σU2为全国有效监测城市O3浓度的方差; σUD, i2为次一级分区O3浓度方差.因O3年评价指标为O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数, 因此, 计算评价因子的影响力时O3浓度也使用该指标. PD, U的值域为[0, 1], 值越大说明影响因子D对O3浓度变化的解释力越强.
因地理探测器不能识别探测因子的影响方向, 本文采用相关分析为数值型因子确定影响方向, 探测因子与O3浓度呈正相关关系确定为正向影响, 负相关关系为负向影响.
2 中国城市O3浓度时空变化特征 2.1 时间变化特征2015~2017年, 中国城市O3浓度加速上升, 年评价指标超标的城市快速增加, 优良率下降(表 1).各城市O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值由2015年的137μg·m-3, 上升到2016和2017年的140μg·m-3和151μg·m-3, 分别比上一年增加了2.2%和7.9%.年评价指标为优和良的城市分别由2015年的26个和256个下降到2017年的8个和227个, 优和良的比例分别下降了5.1个百分点和8.1个百分点; 超标城市则由74个增加到121个, 超标城市比例上升了13.2个百分点.
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表 1 2015~2017年中国城市O3年评价结果 Table 1 Annual evaluation results of ozone during the years 2015 to 2017 in China |
2015~2017年O3日评价结果以优良为主(表 2), 但超标天数比例稳步提高, 中、重度污染天数比重加大. O3日评价指标为优的平均天数由2015年的248 d, 下降到2017年的224 d, 减少了24 d. O3平均超标天数则由2015年的19 d(超标天数比例5.2%), 上升到2017年的30 d(超标天数比例8.2%), 增幅为57.9%, 其中O3轻度污染平均天数由17 d上升到24 d, 增幅为41.2%;中度污染由2 d上升到5d, 增幅为150.0%;重度污染由0 d上升到1 d. O3中、重度污染天数在总污染天数中的比重由11.8%上升到20.0%.以O3为首要污染物的污染天数占总污染天数的比例由19.1%上升到34.4%, 仅次于PM2.5.
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表 2 2015~2017年中国城市O3日评价结果1) Table 2 Daily evaluation results of ozone during the years 2015 to 2017 in China |
O3浓度和超标天数的月变化图显示(图 2), O3污染主要发生在4~9月, 且2016年后集中程度更高. 2015年中国城市O3累计超标天数为6 784d, 其中有5 931 d发生在4~9月, 占全年超标天数的87.5%, 2016年和2017年这一比例提高到95.3%和95.1%. 图 2还可以看出, 除在个别月份O3浓度变化曲线有交叉外, 各月平均浓度总体呈逐年上升趋势.其中, 5~7月上升最快, 平均浓度由2015年的107μg·m-3上升到2017年的123μg·m-3, 平均超标天数比例由10.6%上升到20.5%. O3中度和重度污染主要发生在5~7月, 2017年5~7月O3中度和重度污染累计天数分别为1 375 d和191 d, 分别占全年的83.0%和91.0%.可见, O3污染主要发生在仲春至初秋, 且污染越严重的季节, 污染加重趋势越明显.
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图 2 2015~2017年O3浓度和超标天数的月变化 Fig. 2 Monthly variation of ozone concentration and the number of days with ozone non-attainment during the years 2015 to 2017 in China |
分别对2015~2017年中国城市O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数进行插值, 用以反映O3浓度的空间分布格局的演变过程, 结果表明[图 3(a)~3(c)], O3污染具有城市群污染特征, 且高污染范围和强度逐年扩大和增强.一般认为, 京津冀、长三角和珠三角地区是我国三大O3污染最严重的区域, 随着华北平原O3浓度的快速上升, 京津冀、长三角地区O3高污染区域已连成一片, 形成了包括环渤海地区、中原城市群、长三角城市群、山西、关中地区和内蒙古中部集中连片分布的O3高污染区, 也是我国O3污染最严重的区域. 2017年该区域内80%以上的城市年评价指标超标, O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值由2015年的151μg·m-3上升到2017年的172μg·m-3, 平均超标天数比例由8.7%上升到14.2%[图 3(d)~3(f)].其中, 山西中南部、关中平原、河北南部、河南北部和安徽省的O3浓度上升最快, 各城市O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值由2015年的125μg·m-3上升到2017年的185μg·m-3, 年均上升22%, 平均超标天数比例由3.5%上升到17.7%.珠三角地区O3污染持续增加, 年评价指标超标城市由2015年的1个增加到2017年的4个, O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值由145μg·m-3上升到165μg·m-3, 平均超标天数比例由6.2%上升到11.2%, 稳居华南O3污染中心.成渝城市群O3污染逐年加重, 特别是重庆市, O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数已由2015年的127μg·m-3上升到2017年的162μg·m-3, 与成都和德阳一起, 成为我国新的O3污染中心.此外, 江西和福建O3浓度上升也较快, 虽然目前污染率仍较低, 但也应引起重视.西藏、青海、新疆、云南、贵州、广西、海南及东北地区中北部O3空气质量总体保持良好, O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数多在130μg·m-3以下, 大部分城市未出现O3超标现象.
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图 3 2015~2017年O3浓度空间格局的演变 Fig. 3 Spatial evolution of ozone concentration from the years 2015 to 2017 in China |
本文以2016年为例说明O3浓度空间格局的季节演变过程(图 4), 浓度插值指标采用O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数. 图 4显示, 春、夏季O3浓度分布格局与年度分布格局大体相同, 华北平原是全国O3污染中心, 在经济发达的长三角城市群、珠三角城市群和成渝城市群形成局部O3污染中心, 东北中北部、华南和西南的大部分地区是O3浓度的低值区.但夏季O3浓度、超标天数比例明显更高, 污染范围也更广, 各城市O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值由春季的141μg·m-3上升到夏季的151μg·m-3, 平均超标天数比例由6.7%上升到11.5%.超标天数比例大于20%的城市由春季的24个, 扩大到夏季的83个, 分布范围由华北平原和长三角地区, 向北扩展到辽宁南部, 向西扩展到关中平原地区, 成渝城市群、珠三角城市群也有部分城市超标天数比例超过了20%.秋季, 除华南和华中略有上升外, 其余地区O3浓度总体开始下降, 纬度越高下降的速度越快, 其中东北、华北降幅最大, 分别为45μg·m-3和44μg·m-3, 全国O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值降至128μg·m-3, 平均超标天数比例降至4.5%.由于O3浓度的下降, 华北平原O3高污染范围明显缩小, 但仍是全国O3高污最严重的区域.而随着华中O3浓度的上升, 在长江中游城市群形成了O3污染次中心, 全国O3浓度高值中心有经华中地区南移的趋势.冬季, 全国O3浓度持续下降, O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值降至88μg·m-3, O3污染基本消失, 平均超标天数比例为0.08%.但华中、华东和华北下降速度快于华南, O3浓度分布格局演变为南高北低.
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图 4 2016年O3浓度空间格局的季节演变 Fig. 4 Seasonal evolution of ozone concentration in China in 2016 |
表 3列出了2015~2017年中国城市O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的全局Moran's I.由表 3可知, Moran's I均大于0, 且通过了99%的显著性检验, 表明中国城市O3浓度存在极显著的正空间自相关, 空间上具有相似值的集聚特征.全局Moran's I逐年增大, 说明O3集聚性逐年增强.
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表 3 2015~2017年中国城市O3浓度全局Moran's I1) Table 3 Moran's I of ozone concentrations in China from 2015 to 2017 |
利用Getis-Ord Gi*探测O3浓度具体的集聚区域, 结果表明(图 5), 2015~2017年中国城市O3浓度热点区主要分布于华北平原和长江中下游平原, 冷点区主要分布于东北、西南和华南, 但热点区在逐年扩大、冷点区也有局部调整. 2017年热点区向西扩展至陕西中北部和内蒙古中部, 向南扩展至长江中游城市群北部, 北面则收缩至辽宁的南部; 西南冷点区扩展至湖南中部, 东北地区的冷点区则扩展至辽宁境内, 华南及华东南部沿海地区大部分冷点消退, 新疆境内的冷点大体保持不变.
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图 5 2015~2017年O3浓度空间集聚的演变 Fig. 5 Spatial agglomeration of annual ozone concentrations in China from 2015 to 2017 |
O3浓度空间集聚的季节演变过程如图 6所示, 春、夏季O3浓度集聚格局与年度集聚格局大体相同, 热点主要分布在以华北平原为中心, 南至长三角城市群, 北至东北南部, 西至关中平原的广大区域, 冷点主要分布在华南、西南、东北中北部和新疆北部.但与春季相比, 夏季冷点明显向南收缩.秋季, 热点区北部向南收缩, 南部经华中向南扩展至华南, 冷点具有由内陆向北转移的趋势.冬季, 除东北保持为冷点外, 其余地区冷、热点格局与春、夏季相反, 热点主要分布在南方, 华北平原等北方地区多演变为冷点.
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图 6 2016年O3浓度空间集聚的季节演变 Fig. 6 Seasonal evolution of the spatial agglomeration of ozone concentration in China in 2016 |
O3污染的根源在于工业化和城市化等人类活动排放的O3前体物增加, 自然因素则对O3的生成、积累、扩散有重要影响[2].总结发现, O3浓度分布的驱动因素涉及气温、太阳辐射、大气环流、降雨、地形地貌等自然因素, 还与产业活动、机动车尾气排放、燃料燃烧等人为因素关系密切.据此, 本文选取对O3浓度影响较大的气温(X1)、日照时数(X2)、风速(X3)、降水量(X4)、相对湿度(X5)、地貌类型(X6)等自然因素, 年平均人口(X7)、建成区面积(X8)、绿地面积(X9)、人均地区生产总值(X10)、民用汽车拥有量(X11)等城市化因素, 第二产业占GRP比重(X12)、规模以上工业总产值(X13)、工业二氧化硫排放量(X14)、工业烟(粉)尘排放量(X15)、供气总量(X16)等工业化因素, 以及NOx排放量(X17)和VOCs排放量(X18)等O3前体物排放量指标, 共18个指标.各指标使用分位数(quantile)法等分为5级.
3.2 中国城市O3浓度空间格局驱动因素解析从全国尺度来看, 有16个因子的解释力通过了显著性检验(表 4), 气象、工业化、城市化因素和O3前体物排放量对O3浓度分布都有显著影响.其中, O3前体物排放量指标的影响力最大, VOCs排放量(0.323***)和NOx排放量(0.292***)P值居前2位, 表明前体物排放是造成中国城市O3污染的主要驱动力. VOCs排放量影响力大于NOx, 可能与O3生成敏感型有关, 已有的中国城市O3生成敏感型研究成果统计表明[24], 城区O3生成敏感型多属于VOCs控制型, O3浓度对VOCs排放量更敏感.工业化因素的影响力次之, 其中供气总量(0.249***)和规模以上工业总产值(0.187***)的P值仅次于O3前体物排放量指标, 此外, 工业二氧化硫排放量(0.081***)和工业烟(粉)尘排放量(0.065***)的影响力也通过了显著性检验.第二产业占GRP比重的影响力未通过显著性检验, 可能是因为目前我国正处于经济结构调整时期, 经济发达地区第二产业占GRP比重虽已率先下降, 但整体上对工业的依赖度仍然较高, 污染仍比较严重, 导致第二产业占GRP比重对O3浓度分布的区分度不高.城市化因素的影响力第三, 所有评价因子的影响力都通过了显著性检验, 其中民用汽车拥有量(0.179***)最大, 其余依次为建成区面积(0.121***)、年平均人口(0.120***)、人均地区生产总值(0.097***)和绿地面积(0.091***).气象因素的影响力最小, 其中气温(0.166***)相对较大, 降水量(-0.080***)、风速(0.054*)、相对湿度(-0.040**)和日照时数(0.035**)依次.所有通过显著性检验的影响因子中, 只有降水和相对湿度的影响是负向的, 二者都是O3的重要清除因子.云雨天气一方面能使日照时数减少, 光化学反应减弱, 另一方面降雨本身对O3和O3前体物都有冲刷作用, 能直接和间接地使O3浓度降低.而水汽所含的自由基H、OH等能迅速将O3分解[2], 消耗O3.我国西南和华南地区冷点的形成就主要受其驱动.值得注意的是, 风速的影响力是正向的, 这与许多城市的研究结论不同, 一般认为风有助于污染物的扩散, 能显著降低污染物浓度[2, 18].对于污染较严重的城市来说确实如此, 但同时也对下风向城市造成输入型污染, 使污染物浓度升高, 这种正相关关系在临安得到证实[31].这说明, 从大的空间尺度来看, 风对O3的扩散作用并非对O3清除, 而是使区域O3污染出现趋同性, 造成区域性污染的重要原因.地貌类型因子未通过显著性检验, 说明地形地貌对局部O3浓度的变化可能有一定影响[20], 但从全国尺度来看其影响并不明显, 这与段晓瞳等[23]的研究结论一致.
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表 4 不同尺度O3浓度空间分布驱动因素的地理探测结果 Table 4 Geographical detector analysis of driving factors for the spatial distribution of ozone concentration at various levels |
3.3 O3浓度空间分布驱动因素的区域差异
为了解中国不同地理分区O3浓度空间分布的驱动因素, 本文利用地理探测器分别对中国7大地理分区进行了探测, 结果如表 4所示.
(1) 东北地区通过显著性检验的驱动因子有气温(0.665***)、NOx排放量(0.517***)、VOCs排放量(0.519***)、人均地区生产总值(0.376**)、工业烟(粉)尘排放量(0.342**)、规模以上工业总产值(0.323*)和相对湿度(-0.269*)等7个.其中气温的解释力远大于其他因素, 说明气温是东北地区O3浓度分布的主导因素.东北地区尤其是东北地区中北部年均气温较低, 夏季高温持续的时间短, 光化学反应较弱, O3浓度全年普遍较低. NOx排放量、VOCs排放量、人均地区生产总值、工业烟(粉)尘排放量和规模以上工业总产值对东北地区O3浓度分布也有重要影响, 其中辽宁南部O3污染较严重, 除因气温相对较高外, 其地处环勃海经济圈, 经济较发达、工业密集、工业污染物排放量较大也是重要原因; 大庆、鹤岗、佳木斯等能源型或经济相对发达的城市O3浓度明显比周边城市高, 也是受其驱动的结果.
(2) 华北地区O3浓度分布主要受规模以上工业总产值(0.423*)、VOCs(0.413*)、第二产业占GRP比重(0.364*)和NOx(0.349*)驱动, 只有这4个因素通过了显著性检验.京津冀地区工业发达、人口密布、城市化水平高, 是我国经济发平水展最高的地区之一, 也是我国环境污染最严重的区域.山西、内蒙古中部大多是重工业城市, 空气污染也比较严重.导致华北地区O3浓度分布具有明显的工业指向性, 工业总产值越高、第二产业占GRP比重越大的城市, O3前体物的排放量往往越大, O3浓度就越高.气象因素的影响力不大, 尤其是降水和相对湿度对O3的清除弱, 这可能也是华北地区O3污染较严重的原因.
(3) 华东地区信度超过90%的驱动因素有15个, P值在0.154~0.379之间.气象要素的影响明显高于其它因子, P值最大的5个影响因子中有4个是气象要素因子, 分别为气温(-0.379***)、降水量(-0.360***)、相对湿度(-0.309***)和日照时数(0.292***).然而与传统的认识不同, 华东地区气温的驱动是负向, 这是由于气温的影响被降水量、相对湿度和日照时数的影响抵消所致.华东地区年均气温由南部最高的22.5℃ (漳州), 降到北部最低的13.3℃ (烟台), 南北年均气温虽然相差9.2℃, 但O3污染主要发生在夏季午后13~16点, 这个时段华东地区温度相差并不大, 且多超过25℃, 都具备强烈光化学反应的温度条件[18].降水量和相对湿度的南北差异却很大, 降水量由南部最高的2 875.4 mm(龙岩), 下降到北部最低的531.1 mm(烟台), 两者相差5.4倍, 相对湿度由南部最高的80.5%(三明), 下降到北部最低的57.1%(济南).因此, 降水和相对湿度对O3的清除作用远大于气温对光化学反应的正向影响, 致使气温的影响力被降水量“挟持”而呈负向, 并非其真实作用的反映.此外, 华东地区日照时数的空间分布与气温相反, 由南部最小的1187h(宁德), 逐渐增加到北部最大的2 665 h(东营), 更长的日照时数使北部的光化学反应更强烈, O3浓度更高, 这也是华东地区O3浓度北高南低的重要原因.工业化和城市化影响因素中, 供气总量的驱动力(0.351***)最大, 建成区面积(0.287***)、民用汽车拥有量(0.284***)、规模以上工业总产值(0.252***)、年平均人口(0.251***)依次, 工业二氧化硫排放量(0.199***)和人均地区生产总值(0.154**)也有较大影响.综合反映到O3前体物的排放量上, NOx排放量(0.257***)和VOCs排放量(0.246***)对O3浓度分布有显著的驱动力.在降水量较大的长三角地区, O3浓度污染却较严重, 就是工业化、城市化和前体物排放量因素驱动的结果.
(4) 华中地区有6个影响因子通过了显著性检验, P值大小依次为日照时数(0.477***)、民用汽车拥有量(0.450***)、降水量(-0.385***)、气温(-0.352**)、NOx排放量(0.307**)和VOCs排放量(0.291*).华中地区日照时数北高南低, 且南北差异明显, 是华中地区O3浓度北高南低的主导因素.降水量作为抑制因子, 南高北低, 是华中地区O3浓度北高南低分布的另一个重要驱动因子.与华东地区相似, 受日照时数和降水量影响的“挟持”, 华中地区气温的驱动作用也表现为负向, 也并非其真实作用的反映.人为因素方面只有民用汽车拥有量通过了显著性检验, 河南是我国人口大省, 2016年民用汽车保有量达2150万辆, 在省级行政单元中居全国第三位, 远高于湖南的1179万辆和湖北的1104万辆, 汽车尾气的排放量大可能是河南省O3浓度较高的重要原因.
(5) 西南地区是我国另一个O3浓度低值区, 与东北地区以气温为主要驱动因素不同, 西南地区相对湿度(-0.410**)的影响最大.西南地区相对湿度较大, 特别是四川盆地和云贵高原地区, 受盆地地形和西南气流的影响, 湿度大、多阴雨天气、多云雾, 成为西南地区O3浓度分布的主要影响因子.第二产业占GRP比重(0.327*)也有较大的解释力, 西南地区经济发展对第二产业的依赖较大, 各城市第二产业占GRP比重平均为47.3%, 成渝城市群甚至达52.2%, 远大于全国的39.8%.经济发展对工业依赖过大, 这可能是近年来成渝城市群O3浓度上升较快的原因. O3前体物排放因子中, 只有VOCs(0.356**)的影响力通过了显著性检验, 短期内O3污染治理应优先控制VOCs排放量.除相对湿度、第二产业占GRP比重和VOCs排放量外, 其余因子的影响力未通过显著性检验.
(6) 华南地区O3浓度分布主要受工业化、城市化因素和O3前体物排量因子的驱动, 信度超过90%的影响因子均属于此, P值由大到小依次为规模以上工业总产值(0.433***)、供气总量(0.393**)、VOCs(0.355**)、建成区面积(0.341**)、NOx(0.305*)和民用汽车拥有量(0.289*).华南地区降水普遍较大, 雨季长, 大部分地区属O3浓度冷点区.但珠三角地区却是我国主要的O3高污染地区之一, 就主要受工业化、城市化等造成的O3前体物排放量增加的影响.
(7) 相较于东部沿海地区, 西北地区O3浓度分布的驱动因素并不明显, 信度超过90%的驱动因素只有第二产业占GRP比重(0.360*).可能是因为西北地区深居内陆, 面积广大, 地形复杂, 气候条件多变, 经济相对落后, 各城市O3浓度的影响因素不一, 难以形成强有力的、全局性的主导影响因素.
3.4 O3浓度空间分布驱动因素的季节差异由于工业化、城市化统计量一般按年度统计, 季度指标值难以获取, 因此季节O3浓度分布驱动因素的探测只针对气象和前体物排放量因子(表 5). 表 5显示, 不同季节O3浓度分布的主导因素不同.春、夏季O3浓度分布的主导因素是O3前体物排放因子, 其中春季NOx和VOCs排放量的影响力分别为0.225***和0.224***, 夏季分别为0.362***和0.337***; 秋季的主导因素为气温(0.264***)和VOCs排放量(0.217***); 冬季的主导因素为气温(0.365***).
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表 5 不同季节O3浓度空间分布驱动因素的地理探测结果 Table 5 Geographical detector analysis of driving factors for the seasonal distribution of ozone concentration |
此外, 同一因子在不同季节的驱动作用相差很大.我国气温、降水量和相对湿度的空间分布特征大体为南高北低, 日照时数则相反.气温、降水量和相对湿度在春、夏季都表现为负向影响, 说明在春、夏季, 降水对O3的冲刷作用及水汽对O3的消耗作用大于气温的正向作用, 使南方O3浓度普遍低于北方, 气温的影响力受其“挟持”而呈负向, 上文分析的降水量和相对湿度由南向北减少最明显的华中和华东就是最典型的地区.但在秋、冬季, 随着气温的降低, 气温成为影响光化学反应的主要因素, 是我国O3浓度分布影响力最大的正向影响因子.秋季在全国O3浓度普降的时候华南却有所上升, 冬季O3浓度形成南高北低的格局, 就主要受气温的驱动.与气温南高北低分布特征大体相同的降水量和相对湿度反而受气温的“挟持”而呈正向影响, 日照时数也受气温的“挟持”而呈负向影响, 都非其真实作用的反映. NOx和VOCs排放量在春、夏、秋季对O3浓度分布都有显著的正向影响, 且夏季影响力最大, 春季次之, 秋季再次.其中春季NOx和VOCs排放量的影响力基本相同, 夏季NOx排放量的影响力大于VOCs, 秋季VOCs排放量的影响力大于NOx.冬季NOx排放量表现为负向影响, 表明冬季NOx对O3主要表现为消耗作用, 冬季VOCs排放量的影响力未通过显著性检验.说明前体物对O3浓度的影响主要通过气象条件实现, 温度越高、太阳辐射越强烈, 前体物对O3浓度分布的影响越明显.
4 结论(1) 2015~2017年中国O3污染逐年加重.各城市O3日最大8 h(滑动)平均浓度第90百分位数的平均值已由2015年的137μg·m-3上升到2017年的151μg·m-3, 超标天数比例由5.2%上升到8.1%, 以O3为首要污染物的污染天数占总污染天数的比例由19.1%上升到34.4%.
(2) O3污染主要发生在4~9月, 超标天数分别占2015、2016、2017年总超标天数的87.45%、95.3%和95.1%.其中5~7月O3浓度上升最快、污染最严重, 超标天数比例由2015年的10.6%上升到2017年的20.5%, 2017年83.0%的中度污染和91.0%的重度污染发生在5~7月.
(3) 华北平原O3浓度上升最快, 其次是珠三角地区、成渝城市群和华东地区南部.华北平原O3浓度的持续上升, 使京津冀和长三角地区O3高污染区连成一片, 形成了包括环渤海地区、中原城市群、长三角城市群、山西、关中地区和内蒙古中部的连片O3高污染城市群, 成渝城市群的核心城市则初步形成我国新的O3污染中心.西藏、青海、新疆、云南、贵州、广西、海南及东北地区中北部空气质量总体保持良好.
(4) O3浓度空间集聚性逐年增强. 2015~2017年中国城市O3浓度热点主要分布于华北平原和长江中下游地区, 冷点主要分布于东北、西南及华南部分地区.春、夏季的空间集聚格局与年度空间集聚格局大体相同, 秋、冬季热点由华北平原和长江中下游地区经华中向南转移, 冷点则由西南及华南经内陆向北方转移, 东北地区中北部在各季节均为冷点.
(5) 气象、工业化、城市化因素和前体物排放因子对O3浓度分布均有显著驱动作用, 但不同尺度、不同地区的驱动因素明显不同, 同一因素在不同季节的影响力也不尽相同.从全国尺度来看, 前体物排放因子影响最大, 工业化因素和城市化因素依次, 气象因素最小.分区域来看, 气温和相对湿度分别是东北和西南地区形成O3低值区的主要驱动力, 华北O3浓度主要受工业化因素和前体物排放因子的影响, 华南则同时受工业化、城市化因素和前体物排量因子的驱动, 气象因素对华东和华中O3浓度分布影响最大, 西北地区未形成明显的主导驱动因素.从季节来看, 春、夏季O3浓度分布的主导因素是O3前体物排放因子, 秋季以气温和VOCs排放量为主导, 冬季则主要受气温驱动.
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