2019, Vol. 40
2. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084, China
京津冀地区细颗粒物(PM2.5)污染频发, 污染程度重. 2015年北京市、天津市和河北省环境质量公报显示[1~3], 京津冀PM2.5年均浓度值(81、70和77 μg·m-3)严重超过国家环境空气质量二级标准的年均限值(35 μg·m-3), 污染形势严峻.京津冀地区PM2.5重污染过程多发生在秋冬两季.据统计, 京津冀地区在2013~2014年期间长时间大范围的重污染过程共发生31次, 其中23次均发生在秋冬两季[4].
细颗粒物来源解析对PM2.5减排和污染控制具有重要意义.受体模型作为主要的源解析方法在京津冀地区源解析工作中被广泛使用[5~14].受体模型解析结果表明, 燃煤、交通、扬尘以及二次气溶胶是京津冀地区PM2.5的主要来源, 且近年来京津冀地区PM2.5污染从燃煤主导[5, 6]的煤烟型污染发展为燃煤和机动车[7~14]复合型污染.污染源构成的复杂性与变化性, 要求大气PM2.5源解析工作不断更新, 以反映污染源的实际变化.
现有京津冀地区的源解析研究多集中在城市地区[6~12], 针对郊区或者农村地区的源解析[5, 13, 14]工作较少.然而因为生产、生活方式的不同, 城镇和郊区的大气PM2.5来源可能有较大差异[5, 13].为识别京津冀郊区大气PM2.5的来源, 本研究在京津冀地区布置了4个郊区站点, 开展了秋冬季大气PM2.5的样品采集工作, 并利用化学质量平衡模型(chemical mass balance, CMB)进行了分季节以及分污染程度的源解析, 旨在为京津冀郊区地区大气PM2.5的控制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究在北京、天津、廊坊设置了4个站点(如图 1), 其中北京市包括琉璃河和永乐店站.琉璃河站位于北京市西南部房山区的琉璃河镇, 与河北省涿州市接壤, 交通发达.永乐店站位于北京市东南部通州区的永乐店镇, 交通上临近首都环线高速(1.6 km).天津市的站点位于宁河区岳龙镇(宁河站), 是天津市与河北东部交界处.河北省的站点则位于廊坊市大城县(廊坊站), 地处河北省与天津市东南部交界处.以上4个站点均位于郊区, 周围村庄较为密集.
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图 1 京津冀地区4个站点分布情况 Fig. 1 Site location in Beijing-Tianjin-Hebei region |
本研究于2个采样时间段进行PM2.5的采集(2014年10月10日~11月14日和2015年1月4日~2月4日), 分别代表京津冀地区秋冬季PM2.5的污染情况.采样仪器为Thermo RP2300(琉璃河、永乐店、宁河)和Thermo RP2000(廊坊).采样器设两通道, 其中一通道置Teflon膜(47 mm), 采样流量16.7 L·min-1; 二通道置石英膜(47 mm), 采样流量10 L·min-1.采样时间为每天上午10:00至次日上午9:30, 时长共计23.5 h.采样前, 将铝箔纸包覆的石英膜放入马弗炉里在550℃的条件下加热6 h以上, 去除膜上的残留的杂质.将Teflon膜在采样前后分别使用精度为0.01 mg或0.001 mg的电子天平在恒温、恒湿控制实验室中进行称重, 用于测定PM2.5质量浓度.在离线采样的同时, 采用美国热电公司生产的Thermo 42/43/48/49 I(琉璃河、永乐店、宁河)和美国Teledyne公司生产的API T100/200/300/400(廊坊)进行常规六项气体污染物的监测(SO2、NO2、O3、PM2.5、PM10和CO), 监测分辨率分别为5 min(琉璃河、永乐店)和1 h(宁河、廊坊).
1.2 PM2.5样品中碳组分、无机离子组分和无机元素的化学分析PM2.5样品中的碳组分分析选用美国沙漠研究所(desert research institute, DRI)开发的Model2001A型热/光碳分析仪, 并按照IMPROVE-A分析程序和反射修正法(TOR)进行炭化校正.取石英膜超声1 h后的上清液, 采用美国DIONEX公司的Dionex ICS-3000离子色谱仪进行无机离子的分析, 共分析了包括F-、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、K+、Na+、Ca2+、Mg2+在内的9种离子.无机元素的测定采用X射线荧光法(X-ray fluorescence spectrometer, XRF), 分析仪器为日本Rigaku公司生产的RIX3000, 测定了包括Mg、Al、Si、P、S、K、等27种元素.
1.3 PM2.5样品质量控制将各站点秋冬季离线样品称重结果和颗粒物在线监测质量浓度进行对比, 发现各站点二者相关性均较好, 秋季R2在0.79以上, 冬季永乐店R2略低为0.66, 其他站点R2均在0.89以上.将PM2.5离线质量和各组分质量浓度加和相比较, 发现各站点秋冬季两者相关性均良好, 秋季R2在0.79~0.98, 冬季R2在0.86~0.97.阴阳离子平衡分析显示, 各站点秋冬两季阴阳离子相关性较好, R2在0.90~0.99.基于以上分析, 剔除离群点, 得到秋季各站点有效样品109个, 冬季有效样品112个.
1.4 来源解析模型CMB模型由一组线性方程组的最小二乘解组成, 它表示受体颗粒物中某种化学组分的浓度等于所有污染源中该化学组分的质量分数和该污染源对受体的贡献浓度值的乘积的线性和[15], 其数学表达式为：
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式中, ci为大气颗粒物中化学组分i的质量浓度, μg·m-3; Fij为污染源j排放的颗粒物中化学组分i的质量分数, g·g-1; Sj为颗粒物污染源j贡献的质量浓度, μg·m-3.将颗粒物污染源中化学成分的质量分数及其不确定度与大气颗粒物样品中化学成分的浓度及其不确定度输入到CMB模型中, 采用有效方差最小二乘法[15]进行计算, 可以得到各污染源对大气颗粒物中不同化学组分的贡献浓度值与总贡献率以及不确定度.
1.5 颗粒物源成分谱根据2012年京津冀地区PM2.5排放清单[16]可知, 京津冀地区PM2.5的主要一次污染源有工业、机动车、扬尘等.其中工业部门以工业燃煤为主, 同时考虑钢铁和水泥生产.由于郊区存在秋季秸秆焚烧现象以及冬季散煤采暖现象, 污染源也考虑了民用燃煤和生物质燃烧源.基于以上, 本研究考虑的一次污染源有城市扬尘、工业燃煤、钢铁生产、民用燃煤、汽油车、柴油车以及生物质燃烧.对于二次气溶胶没有直接对应的源, 则考虑二次硫酸盐以及二次硝酸盐的虚拟源谱.对于二次有机物, 采用最小OC/EC比值法[12]进行估算.
通过调研[11, 16, 18~29], 收集以上污染源源谱, 结果见表 1.其中城市扬尘、民用燃煤、生物质燃烧直接采用文献[11, 22, 23]中的结果.由于汽油车PM2.5排放较低, 很少有本地PM2.5全组分研究, 所以参考美国环保署Speciate4.4源谱库中汽油车排放的综合源谱[24].在搜集已有相关研究结果[25~28]的基础上, 根据京津冀地区清单结果中不同排放标准柴油车对柴油车总PM2.5排放量的贡献比例[16], 对不同排放标准的柴油车源谱进行加权平均, 得到了柴油车综合源谱.针对钢铁生产, 根据各个生产环节(烧结、高炉、炼钢以及配料、整粒等)PM2.5的排放量[16]对各环节排放颗粒物的源谱[20, 21]进行了加权平均.
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表 1 京津冀地区PM2.5主要污染源源谱/% Table 1 Source profiles of PM2.5 of Beijing-Tianjin-Hebei region/% |
2 结果与讨论 2.1 NO2与PM2.5中NO3-、SO2与PM2.5中SO42相关性分析
秋冬季各站点NO2与NO3-、SO2与SO42-均显示出一定的时间同步性(图 2, 以琉璃河站秋季样品为例).相关性分析发现(表 2), NO2与NO3-相关性较强, 除宁河站点秋季受样品数量影响外, 其他站点秋冬两季二者的相关性系数均在0.628~0.869(P < 0.05), 且冬季相关性较秋季更为明显.此相关性与下文提到的二次硝酸盐对大气PM2.5的贡献较为突出相吻合. SO2与SO42-之间的相关性较NO2与NO3-弱, 除宁河、廊坊站点秋季, 琉璃河冬季样品外, 弱或中等相关性显著(R2为0.394~0.636, P < 0.05).
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图 2 秋季琉璃河站点大气SO2、NO2和PM2.5中硫酸根、硝酸根日均浓度 Fig. 2 Daily average concentration of SO2, NO2, sulfate and nitrate in PM2.5 at the Liulihe site in autumn |
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表 2 秋冬季各站点SO2, NO2与PM2.5中硫酸根、硝酸根相关性分析 Table 2 Correlation analysis of SO2, NO2 and sulfate, and nitrate in PM2.5 at all sites |
2.2 京津冀地区各站点秋冬季源解析结果
秋季各站点源解析结果如图 3(a)所示.二次源对PM2.5的贡献明显(38.2~59.1 μg·m-3), 占PM2.5总质量的36%~56%.其中, 二次硝酸盐在各站点均为首要的污染源(19.4~31.3 μg·m-3), 其贡献率在19%~27%;其次是二次有机物(14.9~19.4 μg·m-3), 贡献率在各站点较为相似(14%~17%).对于琉璃河和永乐店站点, 汽油车的贡献十分显著(15%和16%).这可能是由于琉璃河站点和永乐店站点位于省间边界, 临近省间运输要道(琉璃河站点距G107国道约2 km, 永乐店站点距离首都环线高速1.5 km), 省际运输排放强度较高[30]导致的.对于宁河和廊坊站点, 生物质燃烧是主要的一次贡献源, 其贡献值和贡献率分别为14.5~17.8 μg·m-3和15%~16%.参考美国国家航空航天局公布的卫星火点图可知[图 4(a)], 较高的生物质燃烧贡献可能与京津冀地区秋季秸秆开放燃烧现象有关.同时廊坊站点的工业燃煤贡献(13%)明显高于其他站点(3%~6%), 这与河北省高污染重工业较为密集相一致.
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图 3 京津冀地区4个郊区站点秋冬季PM2.5来源解析 Fig. 3 Source apportionment of PM2.5 at four suburban sites of Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn and winter |
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图 4 秋冬季采样期间京津冀地区卫星火点图[34] Fig. 4 Firemap of Beijing-Tianjin-Hebei region during the sampling period in autumn and winter |
冬季, 二次气溶胶对PM2.5的贡献仍旧明显[图 3(b)], 贡献值为50.1~82.8 μg·m-3, 分担率为41%~58%.其中, 永乐店和宁河站的二次硝酸盐贡献仍最为显著(23%和18%), 但琉璃河和廊坊站, 二次有机物的贡献(24%和17%)凸显.相比秋季, 宁河和廊坊站冬季二次气溶胶的贡献无明显变化, 但北京两站点冬季二次气溶胶的贡献明显增加, 增加值分别为19.3 μg·m-3和19.2 μg·m-3.冬季PM2.5的主要一次污染源仍是汽油车、民用燃煤和生物质燃烧, 其贡献值分别为15.4~32.7、14.4~18.7和7.2~12.8 μg·m-3.相比秋季, 冬季汽油车和民用燃煤对PM2.5的贡献值增加明显(5~17 μg·m-3和5~11 μg·m-3).这可能是因为冬季气温较低, 机动车排放因子有所增加[31], 民用散煤燃烧量增加, 且因为冬季静稳性天气形势频繁出现, 扩散条件较差[32], 导致近地面污染源对PM2.5贡献较显著.由于冬季采暖, 民用燃煤源冬季贡献理应增加更显著, 但可能是因为秋季采样时段临近采暖季, 散煤供暖的居民提前供暖导致秋季的结果也包含了采暖的影响, 所以秋冬季结果差异不明显.北京郊区PM2.5排放清单结果[33]也表明, 11月和1月民用燃煤对PM2.5排放量的贡献仅差10%, 但和其他月相差50%以上.冬季生物质燃烧源的贡献整体较秋季低(5%~9%), 这与图 4(b)中火点密度下降相一致.这说明进入冬季, 仍有一定的生物质开放燃烧现象, 但强度明显下降.
2.3 区分污染程度的京津冀郊区源解析结果根据国家“环境空气质量指数(air quality index, AQI)技术规定(试行)”中PM2.5在良和重度污染级别下的标准浓度(75 μg·m-3和150 μg·m-3), 将PM2.5样品分为三类：PM2.5质量浓度为0~75、75~150和大于150 μg·m-3.分别对这三类样品做源解析, 得到区分污染程度的秋冬季源解析结果(如图 5和图 6).
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图 5 秋季京津冀地区4个郊区站点不同污染水平大气PM2.5来源解析 Fig. 5 Source apportionment of PM2.5 in four suburban areas of the Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn based on different pollution levels |
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图 6 冬季京津冀地区4个郊区站点不同污染水平下的大气PM2.5来源解析 Fig. 6 Source apportionment of PM2.5 in four suburban areas of the Beijing-Tianjin-Hebei region in winter based on different pollution levels |
秋季, 对比重污染天和清洁天, 各站点二次污染源的贡献值增加幅度(47.2~115.7 μg·m-3)明显高于一次源(29.5~43.4 μg·m-3), 相应地重污染天的二次源PM2.5总质量分担率(38%~71%)也明显高于清洁天(33%~47%).这表明了SO2和NOx等气态前体物的二次转化是重污染天气PM2.5的重要成因. 4个站点二次硝酸盐的贡献在重污染时均有明显增加(清洁13%~21%, 重污染23%~31%), 二次硫酸盐的贡献除琉璃河站点外, 均有明显增加(清洁1%~11%, 重污染11%~25%).琉璃河站点的二次硫酸盐贡献无论是清洁天(3%)还是重污染天(4%)均不明显, 这与琉璃河站点大气SO2浓度(3.6 μg·m-3)较低有关.一次污染源中, 琉璃河和永乐店站民用燃煤和汽油车贡献在重污染天增加明显(13.1~13.8 μg·m-3和15.2~20.1 μg·m-3), 但宁河和廊坊站则是生物质燃烧和民用燃煤在重污染天增加明显(7.8~16.2 μg·m-3和7.8~9.7 μg·m-3).
冬季重污染期间各污染源的贡献情况明显较秋季复杂.重污染期间, 除永乐店站, 二次源的贡献值增加量(45.3~79.8 μg·m-3)仍高于一次源(76.1~82.0 μg·m-3), 但二者间的差异明显小于秋季.对于永乐店站, 重污染天二次源增加值明显(135.6 μg·m-3), 显著高于其他站点, 从增长率来看, 其中二次有机物增长比例最高(约为6倍), 这可能是与永乐店地区冬季VOCs污染显著有关[35].一次污染源中, 所有站点民用燃煤在重污染天的贡献值增加明显(15.3~26.1 μg·m-3), 其增加值也明显高于秋季.
整体来看, 冬季各站点间重污染天各污染源贡献的变化趋势较秋季同步性下降.这可能是因为冬季气温低, 二次气溶胶转化率下降, 导致冬季重污染过程中二次源贡献增加值不如秋季突出, 与此同时本地一次源的贡献较秋季显著.另一方面, 也可能是因为冬季风速较低, 区域传输影响较秋季小[36], 导致本地源主导.因此, 秋季重污染应急应在区域层面上调控, 而冬季则更应加强本地污染源控制.
2.4 城区与郊区来源解析结果对比将本研究北京两郊区站的源解析结果与相似采样时间的研究中北京市城区源解析结果[8, 13]相对比, 发现本研究得到的燃煤总贡献率(12%~15%)与文献中的结果(12%~23%)较为相似.但本研究区分了民用燃煤和工业燃煤的贡献, 发现琉璃河站和永乐店站民用燃煤贡献率均高于工业燃煤, 说明北京市燃煤排放控制的重点是民用散煤.相比已有研究中二次源的贡献率(16%~47%), 本研究二次源贡献(37%~58%)略高, 这可能是因为本研究两站点分别位于北京西南和东南传输通道上, 区域传输的影响比城区站点更明显.另外, 本研究交通源的贡献(15%~24%)略高于文献结果(9%~18%), 这可能是因为本文两郊区站均临近省间交通要道, 省际运输对站点周围大气PM2.5的影响较为明显.
3 结论(1) 4个郊区站点秋冬季源解析结果显示：二次颗粒物(36%~58%)、交通(8%~26%)、民用燃煤(8%~16%)和生物质燃烧(5%~16%)是京津冀郊区秋冬季PM2.5的主要来源.
(2) 针对重污染天的源解析发现, 二次气溶胶在重污染期间贡献率增加明显, 其中秋季二次源对重污染的贡献比冬季更为显著, 且秋季各站点的污染来源变化呈现出更强的同步性.
(3) 尽管琉璃河和永乐店两个郊区站点燃煤源对PM2.5的总贡献率与北京城区较为接近, 但郊区站点的燃煤源以民用燃煤为主, 说明通过清洁能源替代民用散煤对京津冀大气PM2.5控制有重要意义.
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