环境科学  2019, Vol. 40 Issue (3): 1024-1034   PDF    
引用本文
李颖若, 汪君霞, 韩婷婷, 王垚, 何迪, 权维俊, 马志强. 利用多元线性回归方法评估气象条件和控制措施对APEC期间北京空气质量的影响[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1024-1034.
LI Ying-ruo, WANG Jun-xia, HAN Ting-ting, WANG Yao, HE Di, QUAN Wei-jun, MA Zhi-qiang. Using Multiple Linear Regression Method to Evaluate the Impact of Meteorological Conditions and Control Measures on Air Quality in Beijing During APEC 2014[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1024-1034.
利用多元线性回归方法评估气象条件和控制措施对APEC期间北京空气质量的影响
李颖若1,2, 汪君霞3, 韩婷婷1,2, 王垚1,2, 何迪1,2, 权维俊1,2, 马志强1,2     
1. 中国气象局北京城市气象研究所, 北京 100089;
2. 京津冀环境气象预报预警中心, 北京 100089;
3. 北京大学环境科学与工程学院, 北京 100081
收稿日期: 2018-07-06; 修订日期: 2018-09-14
基金项目: 国家自然科学基金项目（41475135，41571130024，91744101）；北京市科技新星计划项目（xx2017079）；国家级气象科研院所基本科研业务费专项（IUMKY201733）
作者简介: 李颖若(1984~), 女, 博士, 工程师, 主要研究方向为超大城市及区域空气污染, E-mail:lyr@pku.edu.cn
通信作者: 马志强, E-mail:zqma@ium.cn
摘要: 气象条件对大气污染物的扩散和传输有重要影响，准确分离和定量气象因素对空气质量的影响是评估大气污染控制政策有效性的前提.本研究利用APEC会议期间及前后（2014-10-15~2014-11-30）北京城区朝阳观测站点SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10以及气象因素的观测数据，采用多元线性回归分析方法，定量评估了气象条件和空气污染控制措施对APEC期间北京空气质量的影响.在假定排放条件不变的情况下，基于气象因素参数建立的预测污染物浓度的多元线性回归模型模拟效果较为理想，决定系数R2在0.494~0.783之间.控制措施使得APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别降低48.3%、53.5%、18.7%、40.6%、3.6%、34.8%、28.8%和40.6%，气象因素使得APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别降低1.7%、-2.8%、18.7%、4.5%、18.6%、27.5%、30.6%和35.6%.气象因素和控制措施共同作用使得APEC控制期北京空气质量得到了明显改善.控制措施对SO2和氮氧化物浓度的下降起主导作用，气象因素对CO浓度的下降起主导作用，气象因素和控制措施对颗粒物浓度降低的贡献相当.本研究还利用相对权重方法研究了气象因素对污染物浓度影响的贡献，结果表明影响不同污染物浓度的决定性气象因素不同.
关键词: 多元线性回归方法      相对权重方法      气象条件      控制措施      APEC会议     
Using Multiple Linear Regression Method to Evaluate the Impact of Meteorological Conditions and Control Measures on Air Quality in Beijing During APEC 2014
LI Ying-ruo1,2 , WANG Jun-xia3 , HAN Ting-ting1,2 , WANG Yao1,2 , HE Di1,2 , QUAN Wei-jun1,2 , MA Zhi-qiang1,2     
1. Institute of Urban Meteorology, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China;
2. Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China;
3. College of Environmental Science and Engineering, Peking University, Beijing 100081, China
Abstract: Meteorological conditions have important impact on the diffusion and transport of air pollutants, thus separating and quantifying the impact of meteorological factors is a prerequisite for evaluation of air pollution control measures. Using observation data on SO2, NO, NO2, NOx, CO, PM2.5, PM1, and PM10 as well as meteorological factors at the Chaoyang site, an urban site in Beijing, we evaluated the impact of meteorological conditions and control measures on air quality in Beijing during APEC 2014 (from 15 October to 30 November, 2014) by the multiple linear regression method. The simulation performance of a multivariate linear regression model based on the parameters of meteorological factors for predicting pollutant concentration assuming constant emission conditions were ideal, produced a range of determination coefficient (R2) of 0.494-0.783. Our results suggested that air pollution control measures reduced the concentration of SO2, NO, NO2, NOx, CO, PM2.5, PM1, and PM10 by 48.3%, 53.5%, 18.7%, 40.6%, 3.6%, 34.8%, 28.8%, and 40.6%, while meteorological conditions reduced the concentration of SO2, NO, NO2, NOx, CO, PM2.5, PM1, and PM10 by 1.7%, -2.8%, 18.7%, 4.5%, 18.6%, 27.5%, 30.6%, and 35.6%. The combination of meteorological factors and control measures has significantly improved the air quality in Beijing during the APEC period. Control measures played a leading role in the reduction of SO2 and nitrogen oxides, and meteorological factors played a leading role in the reduction of CO. Meteorological factors and control measures made roughly equal contributions to the reduction of particulate matter. We also used the relative weight method to study the contribution of meteorological factors to the pollutant concentration. The results showed that the decisive meteorological factors on the concentrations of different pollutants were different.
Key words: multiple linear regression method      relative weight method      meteorological conditions      air pollution control measures      the APEC 2014 summit     

北京是世界超大城市之一, 目前面临严峻的空气污染问题[1~4].在大型活动期间, 为了保障良好的空气质量, 北京以及周边地区往往会执行一系列严格的空气污染控制措施[5~11].这为评估空气污染控制措施的有效性提供了很好的实验机会.准确定量评估大型活动期间空气污染控制措施的有效性, 对未来空气污染控制政策的制定具有十分重要的指导意义.

有研究表明气象条件对大气污染扩散和传输有重要影响[12, 13], 准确评估控制政策有效性的挑战之一是分离和定量气象条件对空气质量的影响[5, 14~18].已往一些研究采用定性比较, 模型模拟和统计分析等方法, 分离和定量气象条件和空气污染控制措施对空气质量的影响, 评估大气污染控制政策的效果[5, 19~26].定性分析方法常借助气象因素观测数据或者天气系统图等资料, 进行不同气象条件类型分类, 通过比较相似气象条件下污染物浓度的变化剔除气象因素的影响, 对大气污染控制政策进行评估.王占山等[24]通过相邻时间段内(2014-11-08~2014-11-10和2014-11-18~2014-11-20)相似天气系统下污染物浓度的对比测算了APEC(Asia-Pacific Economic Cooperation Forum)期间减排措施的“净环境效益”, 发现减排措施使得SO2、NO2、PM10和PM2.5浓度分别降低了74.1%、48.0%、66.6%和64.7%.由于该方法在短时间内可供比较的数据较少, 对短期污染控制措施的评估结果往往存在一定的不确定性.模型模拟通常采用不同情境模拟污染物浓度, 通过不同情境之间差减获取气象条件和控制措施对空气质量的影响. Huang等[5]利用WRF-CMAQ模型研究发现, 在2014年南京青奥会期间, 气象因素使SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO浓度上升17.5%、16.9%、18.5%、18.8%和7.8%, 控制措施使其下降24.6%、12.1%、15.1%、8.1%和7.2%.由于源排放清单以及气象输入场等的不确定性, 模型评估结果往往也存在较大误差.

由于定性对比方法存在多依赖主观判断的缺点, 而空气质量模型参数设定比较复杂、计算成本高、模拟不确定性较大.许多研究利用统计模型的方法开展气象因素和控制措施效果评估的研究[27~30].统计模型通常可以建立污染物浓度与气象因素之间的关系, 从而可以定量气象因素对污染物浓度的影响.已经有许多研究采用统计模型, 包括多元线性回归模型、广义线性模型以及人工神经网络等方法建立污染物浓度与气象因素之间的关系[27~30]. Liang等[29]利用广义线性回归模型的方法, 建立了只基于气象因素参数的模型来预测控制期间的污染物浓度, 评估气象条件和污染控制措施对污染物浓度下降的贡献, 其研究发现APEC期间的气象条件和污染控制措施对PM2.5浓度下降分别贡献了30%和28%;阅兵期间的气象条件和污染控制措施对PM2.5浓度下降分别贡献了38%和25%.本研究采用的多元线性回归方法是统计分析中确定因变量和多个自变量相互依赖的定量关系的常用方法, 在分析多因素模型时, 更加简单和方便, 模型经过加入构造变量和变量变换后可很好地预测污染物浓度.

本研究利用APEC会议前后(2014-10-15~2014-11-30)北京朝阳大气成分观测站SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10和气象因素风速(ws)、风向(wd)、温度(T)、露点温度(td)、气压(bp)、相对湿度(rh)和能见度(vis)观测数据, 采用多元线性回归分析的方法, 定量评估气象条件和空气污染控制措施对APEC期间北京空气质量的影响.

1 材料与方法 1.1 数据获取

污染物SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10观测数据来自北京市朝阳大气成分观测站(39.95°N, 116.50°E), 观测仪器的型号、检出限、精确度和时间分辨率等信息如表 1所示.所有污染物根据测定要求对仪器进行定期标定, 数据缺失主要由于电力中断和仪器故障.气象因素观测数据来自北京南郊气象观测站(39.80°N, 116.47°E), 主要包括风速(ws)、风向(wd)、温度(T)、露点温度(td)、气压(bp)、相对湿度(rh)和能见度(vis).本研究中将污染物和气象因素的观测数据处理成小时值.边界层高度(pblh)数据来自美国环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction, NCEP)的全球资料同化系统(Global Data Assimilation System, GDAS, www.ready.arl.noaa.gov/READYamet.php).从该同化资料中提取获得了朝阳观测站点每3 h的边界层高度数据, 并利用线性插值的方法获得了边界层高度的小时值.

表 1 污染物观测仪器 Table 1 Measurement instruments used in this study

1.2 研究方法

多元线性回归分析方法是确定因变量和多个自变量之间相互依赖的定量关系的统计分析方法[31].假设因变量Y和k个自变量X1, X2, …, Xk之间存在线性相关关系, Y和X之间的函数关系可以表示为：

式中, β0为回归常数, β1, β2, …, βk为回归系数, ε为回归残差.若对因变量进行n次观测, 其观测值为Xi1, Xi2, …, Xik, 其中i=1, 2, …, n, 则n个观测值可以表示为：

式中, ε1, ε2, …, εn为回归残差, 假定它们相互独立且服从同一正态分布N(0, σ2).

多元线性回归分析就是通过回归拟合求解回归参数β的估计值, 建立多元线性回归方程, 并对建立的回归方程及其回归系数的显著性进行检验.多元线性回归的数据通常需要满足以下统计假设.①正态性：对于固定的自变量取值, 因变量值呈正态分布; ②线性：因变量和自变量之间线性相关; ③同方差性：因变量的方差不随自变量的水平不同而变化; ④独立性：因变量之间相互独立, 不存在多重共线性.

本研究利用多元回归分析方法, 将污染物浓度作为因变量, 气象因素以及气象因素相关的构造变量作为自变量, 进行多元线性回归拟合.气象因素包括风速(ws)、风向(wd)、温度(T)、露点温度(td)、气压(bp)、相对湿度(rh)、能见度(vis)和边界层高度(pblh), 为了建立污染物浓度和风向(wd)的线性关系, 根据不同风向污染物浓度水平, 对wd进行了分类, 转换为新的变量wd_2.设定静风条件下(ws < 0.5 m·s-1), wd_2=3;设定非静风条件下, 11.25° < wd≤236.25°时, wd_2=2;其余情况下, wd_2=1.由于污染物浓度和气象因素之间往往存在复杂的非线性关系, 为了满足多元线性回归模型的线性假设和同方差假设, 本研究在模型拟合时对污染物浓度进行了取对数变换和幂指数变换.考虑到自变量和因变量的非线性关系以及气象因素对空气质量影响的滞后效应, 模型拟合时加入了气象因素相关的构造变量, 包括气象因素的对数变换项、二次项、一阶和二阶滞后项以及差分项.多元回归拟合公式可以表示为：

式中, cij为第i种污染物浓度在第j小时的模拟浓度; p为幂指数; l、l′、m、m′、n、n′为进入模型的气象因素的个数; (Xk)2为气象因素的二次项、lg(Xk)为气象因素的对数变换项、diff(Xk, 1)为表征气象因素变率对污染物浓度影响的差分项、lag(Xk, 1)为表征j-1时刻气象因素对污染物浓度影响的一阶滞后项、lag(Xk, 2)为表征j-2时刻气象因素对污染物浓度影响的二阶滞后项.本研究中多元线性回归模型的建立和验证采用R语言软件的car包完成.

相对权重方法是评价多元线性回归模型中自变量相对重要性的一种有应用前景的新方法.该方法将自变量相对重要性看作每个自变量对R2的贡献.通过对所有可能子模型添加一个自变量, 计算其引起的R2平均增加量获得.本研究中利用car包的relweights函数计算自变量的相对权重.

1.3 APEC期间空气污染控制措施

2014年11月5~11日, APEC会议在北京举行, 为了保障APEC会议期间的空气质量, 中国政府实施了一系列的空气污染控制措施[32], 环保部制定并出台了《APEC会议空气质量保障方案》. APEC的空气污染控制措施执行区域覆盖了北京、天津、河北、山西、内蒙古、山东等地.本研究根据空气污染控制措施将观测研究时间段分为：①APEC前期(2014-10-15~2014-11-02), 该时间段主要针对APEC期间可能出现的重污染天气制定了一系列的预测预警机制和应急方案, 并筹备加强APEC期间的空气质量监测, 交通和燃煤控制政策随着APEC会期的临近逐步推进; ②APEC控制期(2014-11-02~2014-11-12), 该时间段为APEC空气污染控制措施全面执行时期, 政府针对工业排放、燃煤排放、机动车排放和扬尘排放制定了一系列的空气污染控制措施.关停了北京及周边区域重污染企业, 采取了单双号限行的机动车限行政策, 严格进行交通管控, 安排在京中央国家机关、事业单位、社会团体于2014年11月7日至12日放假调休等; ③APEC后期(2014-11-13~2014-11-30), 随着APEC会议的结束, 关停企业和工厂逐步恢复生产, 恢复正常的交通限行政策, 自2014年11月15日以后开始进行冬季集中供暖.

2 结果与讨论 2.1 污染物浓度和气象因素时间序列

图 1和表 2表明, APEC控制期的污染物浓度相比于APEC前期和APEC后期均明显下降. APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10的浓度分别为(7.5±6.4)、(56.4±58.3)、(45.3±27.3)、(101.8±75.7)、(1 349±937)、(36.8±27.1)、(34.6±27.4)和(48.9±29.5) μg·m-3, 相比APEC前期降低50%、50.1%、37.4%、45.1%、22.2%、62.3%、59.4%和66.2%, 相比APEC后期降低53.1%、65.9%、42.1%、58.2%、53.3%、69.5%、65.8%和79%.气象因素在APEC前期、控制期和后期也表现出明显的变化(表 2).气象条件和控制措施的实施导致了污染物浓度的明显变化, 在评估APEC期间空气污染控制政策的效果时要考虑气象因素的影响.

图 1 污染物浓度时间序列 Fig. 1 Time series of air pollutants

表 2 APEC前期、控制期、后期污染浓度和气象因素的变化1) Table 2 Changes of pollutant concentrations and meteorological factors for the period before APEC, during APEC and after APEC

2.2 APEC期间的天气条件分析

利用韩国气象厅的天气形势资料(http://222.195.136.24/forecast.html), 对观测期间的天气形势进行了对比定性分析. APEC前期、控制期和后期的天气形势如表 3所示.从中可见, 受天气系统交替的影响, 北京地区有利于污染物扩散和不利于污染物扩散的天气条件交替出现, 污染物浓度时间序列也相应地表现出“锯齿形”的变化.在APEC控制期, 11月4日和11月7~10日出现了两次不利于污染物扩散的天气过程.在污染控制政策评估时, 可以选取相似气象条件时间段的污染物浓度观测数据进行比对, 去除气象条件的影响, 评估空气污染措施的效果.比较观测期间的天气形势图发现, APEC前期10月28~31日和APEC控制期11月7~10日的气象条件较为相似, 500 hPa主要受西北偏西和西南气流控制, 地面主要处于鞍型场或者受弱高压控制.利用这两个时间段的数据去除气象影响, 可以估算控制措施使APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10的浓度分别降低了52.8%、57.0%、29.4%、46.0%、25.0%、19.6%、19.2%和22.9%, 和王占山等[24]的结果有一定差别, 可能是选取研究时间段不同导致.这种定性分析方法, 一方面在选择相似气象条件时间段时多根据主观判断, 很难找到完全等同的气象条件用于比较, 另外一方面在短时间段内可供比较的数据十分有限, 因此存在较大的不确定性和局限性.有必要采用更为客观的方法定量气象条件对污染物浓度的影响, 实现空气污染控制政策的准确评估.

表 3 观测期间气象条件 Table 3 Meteorological conditions during the observation period

2.3 控制措施和气象条件对APEC期间北京空气质量影响 2.3.1 模型描述

采用非控制期2014-10-15~2014-11-02和2014-11-13~2014-11-15时间段的数据进行多元线性回归拟合.由于该时间段没有执行严格的控制措施且不受冬季集中供暖排放的影响, 假定该时间段的污染物排放保持不变, 污染物浓度变化只受气象因素的影响.利用这部分数据建立基于气象因素预测污染物浓度的回归模型.模型采用双向逐步回归的方法进行自变量的筛选, 并对进入模型的自变量进行了显著性检验.经过模型验证和自变量选择得到污染物的多元线性拟合公式列于表 4.

表 4 污染物浓度多元线性回归模型拟合公式 Table 4 Multiple linear regression model fitting formula for pollutant concentrations

2.3.2 模型验证和评价

图 2是污染物观测浓度和利用表 4中的模型拟合公式模拟获得的污染物浓度的时间序列, 结果表明模型对于污染物浓度的模拟预测结果较为理想.污染物观测浓度和模拟浓度的变化趋势较为一致, 除了对于一些极大值存在一定程度的低估, 模型模拟浓度能够较好地反映实际大气污染物的浓度水平.为了进一步利用该模型分离气象因素和控制措施的影响, 进而评估APEC期间污染控制政策的有效性, 本研究对该模型进行了严格的模型验证和模拟效果评价.

蓝色实线：观测浓度, 红色虚线：模型模拟浓度 图 2 污染物观测浓度和多元线性回归模型模拟污染物浓度时间序列 Fig. 2 Time series of observed pollutant concentrations and simulated pollutant concentrations by multiple linear regression model

本研究主要对模型进行了正态性、线性、同方差性和独立性的统计假设检验, 并利用决定系数(R2)、校正复相关系数(Adjr. R2)等模型评价参数和交叉验证的方法进行了模型模拟效果的评估.从污染物多元线性回归模型残差正态性Q-Q检验(图 3)可以看出, 模型拟合残差的正态性检验的数据点呈直线分布且和第一象限平分线基本吻合, 数据点大多数落在95%的置信区间范围内, 说明模型满足正态性假设. 图 4以PM2.5为例给出了模型线性假设检验, 可以看出, 在对因变量(污染物浓度)和自变量(气象因素及其构造变量)进行了变换后, 自变量和因变量之间存在明显的线性关系.在模型构建过程中, 经过p次幂(Yp)变换, 使非恒定方差变得平稳.通过非恒定方差计分检测(NCV-test), 发现污染物多元线性回归模型的计分检验不显著(P>0.05), 说明模型满足方差不变假设(表 5).对于独立性, 通过方差膨胀因子(VIF)检验自变量的多重共线性, 一般如果VIF < 4, 认为因变量之间不存在多重共线性.从表 5可以看出, 污染物拟合模型的方差膨胀因子均小于4, 说明模型满足独立性假设.

黑色空心圆点：模型拟合残差, 蓝色实线：残差线性拟合线, 蓝色虚线：线性拟合95%置信区间 图 3 多元线性回归模型残差正态性Q-Q检验 Fig. 3 Normality Q-Q test diagram of multiple linear regression model

图 4 PM2.5多元线性回归模型线性假设检验图 Fig. 4 Linear hypothesis test diagram of multiple linear regression model for PM2.5

表 5 多元线性回归模型验证和评价 Table 5 Verification and evaluation of multiple linear regression model

决定系数(R2)、校正复相关系数(Adjr.R2)、Cp统计量、残差平方和(RSS)、赤池系数(AIC)和贝叶斯系数(BIC)是多元线性回归模型变量选择、模型优化和模型评价的重要参数. R2、Adjr.R2越接近1, 回归方程的拟合效果越好; 对于Cp统计量, p为所选模型的变量个数, 一般对应点(p, Cp)最接近第一象限角平分线, 且Cp值小的模型具有较好的模拟能力; 在回归拟合模型选择时, 一般选择RSS值小, AIC或者BIC值小的模型.基于上述统计量采用双向逐步筛选法对模型变量进行筛选, 同时采用F-检验和t-检验的方法, 保证进入模型的所有变量具有统计学意义.从表 5可以看出, SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10的拟合模型的R2在0.494~0.783之间, 说明模型对于污染物浓度具有较好的预测能力. Cp、RSS、AIC和BIC值也满足上述选择标准.此外, 将污染物模型拟合数据随机分为10组进行交叉验证(CV-test), 结果表明, 交叉验证时模型的R2变化很小(< 0.025), 说明污染物拟合模型具有很好的稳定性.

2.3.3 APEC期间大气污染政策评估

如上所述, 经过模型验证和模型效果评估, 可以发现利用多元线性回归方法构建的只基于气象因素的模型能够较好模拟预测污染物的浓度.因此可以利用该模型对APEC控制期的污染物浓度进行预测模拟, 获得的模型模拟值为APEC控制期只考虑气象因素时的污染物浓度, 观测浓度和模拟浓度的差值认为来自于控制措施的减排贡献.由此, 可以对气象因素和控制措施的影响进行分离和定量, 评估APEC期间的污染控制政策. 表 6给出了利用多元线性回归模型对APEC期间污染控制措施评估的结果, 可以看出, 模型模拟值对SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别低估了3.8%、11.6%、1.6%、5.8%、3.3%、7.4%、5.5%和1.7%, 除了NO, 污染物模拟的不确定度在10%以内, 进一步说明模型对大多数污染物浓度预测效果较为理想.利用多元线性回归模型只基于气象因素估算APEC期间SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别为(14.5±6.8)、(121.2±122.9)、(55.7±22)、(171.5±119)、(1 400±710)、(56.4±45.2)、(48.6±37.1)和(82.1±49) μg·m-3, 说明在假定不采取空气污染控制措施的情况下, APEC期间的污染物浓度会大幅上升.由此估算控制措施使得APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别降低48.3%、53.5%、18.7%、40.6%、3.6%、34.8%、28.8%和40.6%, 气象因素使APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别降低1.7%、-2.8%、18.7%、4.5%、18.6%、27.5%、30.6%和35.6%.本研究结果与Liang等[29]利用北大站点观测数据, 采用广义线性回归方法估算的结果类似(APEC期间控制措施使SO2、NOx和PM2.5分别下降了50%、56%和28%).污染物的来源和大气存在寿命的差异导致了气象条件和控制措施对于不同污染物减排效果的差异.对于气态污染物SO2、NOx和CO主要是燃烧源产生, 但是其来源不同. SO2主要来源于工业锅炉燃煤, NOx主要来源于机动车尾气和工业燃煤, CO主要来自机动车尾气和生物质燃烧过程. CO的大气存在时间为20~30 d[12], 较长的大气存在时间造成了CO受背景浓度累积的影响较大, 故控制措施对CO的减排贡献有限; 而NOx和SO2大气存在时间仅为数小时和1~2 d[12], 较短的大气存在时间使得污染物受气象条件影响有限.颗粒物的来源与气态物种不同, 除了一次排放, 二次转化对颗粒物的有着重要贡献.控制措施直接影响颗粒物的一次排放, 并通过影响颗粒物前体物浓度间接影响二次转化过程, 而气象因素主要影响颗粒物的二次转化过程. PMl由于其粒径与可见光的波长范围接近, 具有最大的质量消光效率, 是霾天气形成的关键因素[33].本研究观测发现, ρ(PM1)/ρ(PM2.5)在APEC前期、APEC控制和APEC后期分别为0.87、0.94和0.84, ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在APEC前期、APEC控制和APEC后期分别为0.68、0.75和0.52, 在APEC控制期细颗粒和亚微米细颗粒物的质量浓度占比上升(表 2).多元线性回归模型结果显示, 控制措施对PM1、PM2.5和PM10的贡献率分别为28.8%、34.8%和40.6%(表 6).上述结果说明针对交通、扬尘等粗颗粒物排放控制措施取得了明显的效果, 而对亚微米细颗粒物和细颗粒物的控制措施在未来的控制政策中仍然需要重点关注.

表 6 APEC期间空气污染控制政策评估1) Table 6 Evaluation of air pollution control measures during APEC

通过相对权重的方法计算了自变量对模型方差的解释率, 评估气象因素对污染物浓度影响的贡献, 认为对模型方差的解释率越高的自变量对污染物浓度影响的贡献越大.以PM2.5为例, 自变量lag(vis, 2)、lg(bp)、lag(ws, 2)、lag(wd_2, 1)、lag(wd_2, 2)和d_vis对R2(0.71)的解释率分别为35%、32%、16%、9%、7%和1%.本研究中, 与ws相关的因变量可以一定程度表征风对污染物扩散和清除作用, 而与wd_2相关的因变量可以一定程度表征区域传输的贡献.从图 5可以看出, 对于SO2、CO、PM2.5、PM1和PM10, 与wd_2相关的因变量进入了模型, 并对模型方差解释有一定贡献, 说明对这些大气存在时间较长的污染物而言, 外来区域传输对北京地区污染物浓度有重要贡献.而对于大气存在时间较短的氮氧化物而言, ws对模型方差解释的贡献率超过20%, 说明风对氮氧化物存在明显的扩散清除作用, 推测北京的氮氧化物排放对周边区域有重要贡献.这一结果与Li等[12]利用北京榆垡站点对北京地区污染物区域输送的研究结果类似.此外, 能见度、边界层高度和温度等气象因素对污染物的浓度也有重要影响.

图 5 气象因素对污染物浓度影响贡献评估 Fig. 5 Contribution of meteorological factors to pollutant concentrations

3 结论

(1) 利用APEC会议期间及前后(2014-10-15~2014-11-30)在北京朝阳大气成分观测站点对SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10观测数据研究发现, APEC控制期污染物浓度相比APEC前期和后期显著降低, 表明气象条件和污染控制措施共同作用使APEC期间空气质量明显提升.

(2) 利用500 hPa和地面天气形势, 选取APEC前期和APEC控制期气象条件较为相似两个时间段的观测数据进行比较, 去除气象影响, 估算控制措施使APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10的浓度分别降低了52.8%、57.0%、29.4%、46.0%、25.0%、19.6%、19.2%和22.9%.鉴于该定性比较方法可供选取数据量少和不确定性高的局限性, 进一步利用多元线性回归的方法, 建立了基于气象因素预测污染物浓度的回归拟合模型.模型验证表明模型可以通过假设检验, 模型的决定系数R2在0.494~0.783之间, 对污染物浓度预测能力较为理想.利用该拟合模型对APEC控制期的污染控制政策进行评估, 研究表明控制措施使得APEC控制期SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别降低48.3%、53.5%、18.7%、40.6%、3.6%、34.8%、28.8%和40.6%, 气象因素使APEC控制期污染物SO2、NO、NO2、NOx、CO、PM2.5、PM1和PM10浓度分别降低1.7%、-2.8%、18.7%、4.5%、18.6%、27.5%、30.6%和35.6%.研究通过相对权重的方法评估了气象因素对污染物浓度影响的贡献, 表明影响不同污染物浓度的决定性气象因素不同.

(3) 在排放不变的情况下, 基于气象因素建立的多元线性回归模型可以较好地模拟污染物浓度.该方法经过变量的对数和幂指数变换, 可以考虑污染物浓度和气象因素之间的非线性关系, 同时将对污染物浓度有影响的构造变量加入模型, 可以充分考虑变量之间的非线性关系和滞后效应.同时利用相对权重的方法还可以分析气象因素对污染物浓度影响的相对重要性.该方法可以用于气象因素影响评价, 空气污染政策的评估, 以及空气污染质量预报.

参考文献
[1] Parrish D D, Zhu T. Clean air for megacities[J]. Science, 2009, 326(5953): 674-675.
[2] Liu J, Mauzerall D L, Chen Q, et al. Air pollutant emissions from Chinese households:a major and underappreciated ambient pollution source[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2016, 113(28): 7756-7761. DOI:10.1073/pnas.1604537113
[3] Zhu Y, Zhang J P, Wang J X, et al. Distribution and sources of air pollutants in the North China Plain based on on-road mobile measurements[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(19): 12551-12565. DOI:10.5194/acp-16-12551-2016
[4] Dai T, Schutgens N A J, Goto D, et al. Improvement of aerosol optical properties modeling over Eastern Asia with MODIS AOD assimilation in a global non-hydrostatic icosahedral aerosol transport model[J]. Environmental Pollution, 2014, 195: 319-329. DOI:10.1016/j.envpol.2014.06.021
[5] Huang Q, Wang T J, Chen P L, et al. Impacts of emission reduction and meteorological conditions on air quality improvement during the 2014 Youth Olympic Games in Nanjing, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(21): 13457-13471. DOI:10.5194/acp-17-13457-2017
[6] Li K, Li J L, Wang W G, et al. Evaluating the effectiveness of joint emission control policies on the reduction of ambient VOCs:implications from observation during the 2014 APEC summit in suburban Beijing[J]. Atmospheric Environment, 2017, 164: 117-127. DOI:10.1016/j.atmosenv.2017.05.050
[7] Li X, Qiao Y B, Zhu J M, et al. The "APEC blue" endeavor:causal effects of air pollution regulation on air quality in China[J]. Journal of Cleaner Production, 2017, 168: 1381-1388. DOI:10.1016/j.jclepro.2017.08.164
[8] Wang M, Zhu T, Zhang J P, et al. Using a mobile laboratory to characterize the distribution and transport of sulfur dioxide in and around Beijing[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011, 11(22): 11631-11645. DOI:10.5194/acp-11-11631-2011
[9] Wang G, Cheng S Y, Wei W, et al. Characteristics and emission-reduction measures evaluation of PM2.5 during the two major events:APEC and Parade[J]. Science of the Total Environment, 2017, 595: 81-92.
[10] Xu Z J, Shan W, Qi T, et al. Characteristics of individual particles in Beijing before, during and after the 2014 APEC meeting[J]. Atmospheric Research, 2018, 203: 254-260. DOI:10.1016/j.atmosres.2018.01.002
[11] Huang W, Fang D Q, Shang J, et al. Relative impact of short-term emissions controls on gas and particle-phase oxidative potential during the 2015 China Victory Day Parade in Beijing, China[J]. Atmospheric Environment, 2018, 183: 49-56. DOI:10.1016/j.atmosenv.2018.03.046
[12] Li Y R, Ye C X, Liu J, et al. Observation of regional air pollutant transport between the megacity Beijing and the North China Plain[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(22): 14265-14283. DOI:10.5194/acp-16-14265-2016
[13] Zhen Q, Deng Y, Wang Y Q, et al. Meteorological factors had more impact on airborne bacterial communities than air pollutants[J]. Science of the Total Environment, 2017, 601-602: 703-712. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.05.049
[14] 程念亮, 李云婷, 张大伟, 等. 2014年APEC期间北京市空气质量改善分析[J]. 环境科学, 2016, 37(1): 66-73.
Cheng N L, Li Y T, Zhang D W, et al. Improvement of air quality during APEC in Beijing in 2014[J]. Environmental Science, 2016, 37(1): 66-73.
[15] 李令军, 王占山, 张大伟, 等. 2013~2014年北京大气重污染特征研究[J]. 中国环境科学, 2016, 36(1): 27-35.
Li L J, Wang Z S, Zhang D W, et al. Analysis of heavy air pollution episodes in Beijing during 2013~2014[J]. China Environmental Science, 2016, 36(1): 27-35. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.01.005
[16] 王媛林, 王哲, 陈学舜, 等. 珠三角秋季典型气象条件对空气污染过程的影响分析[J]. 环境科学学报, 2017, 37(9): 3229-3239.
Wang Y L, Wang Z, Chen X S, et al. Impact of typical meteorological conditions on air pollution over Pearl River Delta in autumn[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(9): 3229-3239.
[17] Gao M, Liu Z R, Wang Y S, et al. Distinguishing the roles of meteorology, emission control measures, regional transport, and co-benefits of reduced aerosol feedbacks in "APEC Blue"[J]. Atmospheric Environment, 2017, 167: 476-486.
[18] Liu H L, He J, Guo J P, et al. The blue skies in Beijing during APEC 2014:a quantitative assessment of emission control efficiency and meteorological influence[J]. Atmospheric Environment, 2017, 167: 235-244. DOI:10.1016/j.atmosenv.2017.08.032
[19] 韩旸, 吴宇峰, 董海燕, 等. APEC期间京津冀及周边城市PM2.5中化学组分特征[J]. 环境科学与技术, 2017, 40(8): 134-138, 158.
Han Y, Wu Y F, Dong H Y, et al. Characteristics of PM2.5 and its chemical composition during the Asia-Pacific Economic Cooperation Summit in Beijing-Tianjin-Hebei region and surrounding cities[J]. Environmental Science and Technology, 2017, 40(8): 134-138, 158.
[20] 聂滕, 李璇, 王占山, 等. APEC期间北京市PM2.5时空分布与过程分析[J]. 中国环境科学, 2016, 36(2): 349-355.
Nie T, Li X, Wang Z S, et al. Spatial and temporal distribution and process analysis of PM2.5 pollution over Beijing during APEC[J]. China Environmental Science, 2016, 36(2): 349-355. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.02.005
[21] 王浩, 李轶, 高健, 等. APEC会议期间石家庄市大气污染特征及空气质量保障措施效果评估[J]. 环境科学研究, 2016, 29(2): 164-174.
Wang H, Li Y, Gao J, et al. Characteristics of air pollution and evaluation of the effects of air quality assurance measures in Shijiazhuang city during the 2014 APEC meeting[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(2): 164-174.
[22] 杨懂艳, 刘保献, 张大伟, 等. 2014年APEC前后北京城区PM2.5中水溶性离子特征分析[J]. 环境科学, 2015, 36(12): 4325-4330.
Yang D Y, Liu B X, Zhang D W, et al. Characterization of water-soluble ions in PM2.5 of Beijing During 2014 APEC[J]. Environmental Science, 2015, 36(12): 4325-4330.
[23] 张东旭, 樊守彬, 林雅妮, 等. APEC会议期间北京市交通扬尘控制效果研究[J]. 环境科学学报, 2016, 36(2): 684-689.
Zhang D X, Fan S B, Lin Y N, et al. Evaluation of the effectiveness of road fugitive dust control measures during the APEC conference in Beijing[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(2): 684-689.
[24] 王占山, 李云婷, 张大伟, 等. 2014年APEC会议期间北京市空气质量分析[J]. 环境科学学报, 2016, 36(2): 675-683.
Wang Z S, Li Y T, Zhang D W, et al. Analysis on air quality in Beijing during the 2014 APEC conference[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(2): 675-683.
[25] 张礁石, 陆亦怀, 桂华侨, 等. APEC会议前后北京地区PM2.5污染特征及气象影响因素[J]. 环境科学研究, 2016, 29(5): 646-653.
Zhang J S, Lu Y H, Gui H Q, et al. Variations of PM2.5 pollution and related meteorological factors before and after the 2014 APEC conference in Beijing[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(5): 646-653.
[26] 张裕芬, 朱坦, 冯银厂, 等. 大气污染控制有效性的评估模型及应用[J]. 中国环境科学, 2009, 29(3): 225-230.
Zhang Y F, Zhu T, Feng Y C, et al. Evaluation model for the effectiveness of air pollution control and its application[J]. China Environmental Science, 2009, 29(3): 225-230. DOI:10.3321/j.issn:1000-6923.2009.03.001
[27] Liu Y, He K B, Li S S, et al. A statistical model to evaluate the effectiveness of PM2.5 emissions control during the Beijing 2008 Olympic Games[J]. Environment International, 2012, 44: 100-105.
[28] Nguyen T T N, Bui H Q, Pham H V, et al. Particulate matter concentration mapping from MODIS satellite data:a Vietnamese case study[J]. Environmental Research Letters, 2015, 10(9): 095016.
[29] Liang P F, Zhu T, Fang Y H, et al. The role of meteorological conditions and pollution control strategies in reducing air pollution in Beijing during APEC 2014 and Victory Parade 2015[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(22): 13921-13940. DOI:10.5194/acp-17-13921-2017
[30] Díaz-Robles L A, Ortega J C, Fu J S, et al. A hybrid ARIMA and artificial neural networks model to forecast particulate matter in urban areas:The case of Temuco, Chile[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(35): 8331-8340.
[31] Kabacoff R I. R in action:data analysis and graphics with R[M]. Shelter Island: Manning, 2011.
[32] 樊守彬, 田灵娣, 张东旭, 等. APEC会议期间北京机动车排放控制效果评估[J]. 环境科学, 2016, 37(1): 74-81.
Fan S B, Tian L D, Zhang D X, et al. Evaluation on the effectiveness of vehicle exhaust emission control measures during the APEC conference in Beijing[J]. Environmental Science, 2016, 37(1): 74-81.
[33] 李令军, 王英, 李金香, 等. 北京市冬春季大气颗粒物的粒径分布及消光作用[J]. 环境科学研究, 2008, 21(2): 90-94.
Li L J, Wang Y, Li J X, et al. The characteristic of atmospheric particle size distribution and their light extinction effect in Beijing during winter and spring time[J]. Research of Environmental Sciences, 2008, 21(2): 90-94.