2019, Vol. 40
氧化亚氮(N2O)不仅是重要的温室气体, 还是破坏平流层臭氧的首要反应物[1].目前, 大气N2O浓度较工业革命前增加约20%, 并以每年0.26%的速率持续增长[2].一氧化氮(NO)是具有高度光化学活性的痕量气体, 与光化学烟雾、细粒子气溶胶和酸雨等大气污染密切相关[3].农田土壤是N2O和NO重要的人为排放源, 全球农田年排放量[以氮(N)计]分别为3.3 Tg和1.4 Tg[4].
土壤释放的N2O和NO主要由微生物硝化及反硝化作用产生[5].硝化过程是微生物在有氧条件下将铵态氮(NH4+-N)氧化成硝态氮(NO3--N)的过程, N2O和NO是副产品; 反硝化过程是微生物在厌氧条件下将NO3--N逐步还原为氮气(N2)的过程, N2O和NO是中间产物.阐明两种气体的排放特征有助于定量分析土壤N元素生物地球化学循环过程.影响N2O和NO排放的因素包括N底物浓度、氧化还原状态、土壤有机碳(SOC)含量、温度和湿度等[6~9].农田管理措施可改变土壤条件进而强烈影响N2O和NO排放, 如施用化肥在土壤中引入丰富的N底物, 是造成气体排放量大幅增加的主要原因[10].反之, 合理的N肥管理则具有较高的减排潜力[11].由于粮食作物的N肥利用率仅为30%~50%[12], 直接减少化肥用量在理论和技术上是可行的, 但却可能引发社会公众对粮食生产和食品安全的担忧[13].
与此相比, 施用粪肥能够在保障粮食生产的前提下全部或部分替代化肥, 在现代农业生产中得到广泛关注[14].粪肥可增加SOC含量, 改善土壤通气状况, 促进微生物和作物生长[15, 16].已有的研究显示施用粪肥对N2O和NO排放的影响十分复杂.在欧洲南部进行的试验表明, 施用猪粪尿能够降低N2O和NO排放, 主要是因为在黏性土壤中施用液体粪肥有利于反硝化作用, 促进了N2O和NO还原为N2[17].在日本进行的试验表明, 施用鸡粪分别提高和降低了N2O和NO排放量, 主要是由于添加有机碳(C)促进了反硝化过程中NO还原为N2O[18].在我国西南地区进行的研究表明, 长期施用猪厩肥显著提高了N2O和NO排放量, 主要是因为猪厩肥C/N比较低, 在土壤中更易分解, 为硝化和反硝化作用提供较丰富的C、N底物[19].这些不同甚至相反的结论主要与硝化和反硝化作用在气体产生过程中的相对重要性有关, 而硝化和反硝化过程又受到粪肥性质和施入量、天气条件、土壤类型等因素的综合影响.因此, 定量研究特定区域内施用粪肥对N2O和NO排放的影响十分必要.
关中平原是西北地区重要的粮食产区, 夏玉米-冬小麦体系农田年均施N量达到211~734 kg·hm-2, N2O和NO排放存在较高风险[20].该地区针对单一气体的排放已有部分研究, 主要表现为施用粪肥提高了N2O和NO排放, 但仅对NO排放有显著影响[21, 22].目前, 对两种气体综合排放的认识仍然不足.本研究对长期定位施用牛粪农田N2O和NO排放通量同时观测, 目的是阐明N2O和NO的排放特征及其影响因子, 定量评估施用牛粪对气体综合排放的影响.
1 材料与方法 1.1 试验地概况本研究依托“国家黄土肥力与肥料效益监测基地”, 田间试验位于陕西省杨凌区五泉镇(34°17'51"N, 108°00'48"E, 海拔516 m).该地区属暖温带大陆性季风气候, 多年平均气温13℃, 年均降水量550 mm, 降水主要集中在7~10月, 对西北半湿润区有很好的代表性.供试农田土壤为旱耕土垫人为土, 黄土母质.
1.2 试验设计长期定位施肥试验开始于1990年, 耕作制度为夏玉米-冬小麦一年两熟制.采用随机区组试验设计, 设置对照(CK)、全化肥(NPK)和化肥加牛粪(NPKM)这3个处理, 每个处理小区面积为14 m×14 m.其中CK处理全年不施肥.夏玉米季, NPK和NPKM处理均施入化肥, 分别为尿素(188 kg·hm-2)、过磷酸钙(25 kg·hm-2)和硫酸钾(78 kg·hm-2), 施肥方式为穴施.冬小麦季, NPK和NPKM处理施N量均为165 kg·hm-2, 其中NPK处理全部为尿素N, 而NPKM处理尿素N与牛粪N的比例为3: 7;两种处理均施入过磷酸钙(58 kg·hm-2)和硫酸钾(68 kg·hm-2), 由牛粪引入的磷、钾未计入.施肥方式为撒施, 后由旋耕机翻入土壤中(约20 cm).两季作物均无秸秆还田.
本试验观测期为2017年6月至2018年6月, 夏玉米于2017年6月13日翻耕、播种, 品种为郑丹958, 7月19日施肥, 10月16日收获; 冬小麦于10月22日施肥、翻耕和播种, 品种为小偃22, 2018年6月11日收获.两季作物均有灌溉, 灌溉次数和灌溉量视天气和作物长势而定, 灌溉方式为地下水漫灌. 2017年试验开始前表层土壤(0~20 cm)理化性质列于表 1.
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表 1 2017年各处理表层土壤(0~20 cm)的理化性状 Table 1 Soil properties (0 - 20 cm layer) in 2017 |
1.3 气体采集与分析
气体样品收集采用静态暗箱法.采样装置由基座(50 cm ×50 cm ×10 cm)、中段箱(50 cm ×50 cm× 50 cm)和顶箱(50 cm ×50 cm ×50 cm)组成, 均为不锈钢材质, 中段箱和顶箱包覆绝热反光膜.顶箱侧面打孔设置采样管, 采样管连接三通接口.采样管和三通接口均使用黑色胶带缠绕以避光.顶箱上部留有1个直径为2 cm的圆孔以平衡气压.中段箱仅在植株高度超过50 cm后使用.采样点附近铺设木质栈道, 供采样人员进出.
每个处理随机设置3个基座, 埋入土壤约10 cm.通常情况下, 每周采样1次; 施肥或灌溉后每天采样1次, 直至气体排放通量降至背景值.采样一般在08:00~11:00进行.采样时将顶箱放在基座上, 向水槽注水达到密封效果.即刻用真空泵(N86KNDC, KNF Neuberger GmbH, Freiburg, Germany)将采样箱周围的气体(约2.5 L)抽入采样袋(5 L, 大连普莱特气体包装有限公司), 之后使用注射器采集箱内气体(约40 mL)4次, 每次间隔时间为10~15min, 最后再次使用真空泵将箱内气体(约2.5 L)抽入采样袋, 准确记录采集时间.
注射器和采样袋保存的样品分别用于检测N2O和NO浓度, 检测设备分别为气相色谱仪(7890B, Agilent Technologies Inc., USA)和NO-NO2-NOx分析仪(Model 42i, Thermo Environmental Instruments Inc., USA).
1.4 辅助观测气体采集的同时测量土壤水分含量和温度.使用土壤水分速测仪(ML3, Delta-T Devices, UK)测量体积含水率(0~5 cm), 每个处理随机测定9次.使用数字温度计(JM624, 天津今明仪器有限公司)测量土壤温度(0~10 cm), 每个处理随机测定4次.
每2周采集1次表层土壤样品(0~20 cm), 每个处理随机取3个混合样品, 鲜土经氯化钾溶液(1 mol·L-1)浸提后, 使用流动分析仪(AA3, SEAL Analytical, Germany)检测NH4+-N和NO3--N含量.
1.5 数据处理和统计分析气体排放通量(F, [g·(hm2·d)-1])的计算公式为:
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(1) |
式中, P和T分别为采样时的气压(kPa)和温度(K); H为采样箱高度(m); ρ为标准状况下(T0=273 K, P0=101.3 kPa)目标气体的密度(g·L-1); dc/dt为目标气体浓度随时间的变化率, 其中N2O浓度随时间的变化率由4个注射器中样品的浓度确定, 而NO浓度随时间的变化率由2个采样袋中样品的浓度确定; k为单位换算系数.
以相邻观测日的排放通量为基准, 采用线性内插法估算未观测日的排放通量.将日排放通量累加得到周期内排放总量.
排放系数(EFd)的计算公式为:
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(2) |
式中, FN和Fck分别为施肥和不施肥处理气体年排放量(kg·hm-2); N为施氮总量(kg·hm-2), 包括化肥和粪肥.
土壤充水孔隙度(WFPS)的计算公式为:
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(3) |
式中, VSWC为体积含水率, BD为土壤容重(g·cm-3); 假定土壤密度为2.65 g·cm-3.
利用SYSTAT 12.0 (Systat Software Inc., USA)对气体排放量及环境因子进行单因素方差分析(ANOVA), 检验不同处理间的差异及显著性.利用线性或非线性回归分析拟合气体排放通量与环境因子的相关关系并检验其显著性.
2 结果与分析 2.1 土壤温度和水分含量变化土壤温度变化范围为-1.3~34.7℃, 夏玉米季和冬小麦季平均值分别为24.4℃和9.8℃, 各处理变化趋势一致且无显著差异[图 1(a)].土壤WFPS变化范围在0.09~0.77之间, 主要与降水和灌溉有关, 各处理变化趋势一致且无显著差异[图 1(b)].夏玉米季和冬小麦季WFPS平均值分别为0.51和0.37.
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箭头向下表示灌溉, 下同 图 1 各处理土壤温度(10 cm)和土壤充水孔隙度(WFPS, 5 cm)的季节动态 Fig. 1 Seasonal variations in soil temperature (10 cm depth) and water-filled pore space (5 cm depth) across three treatments |
各处理土壤NH4+-N含量较低且无显著差异, 全年平均值为1.9 mg·kg-1[图 2(a)]. CK处理NO3--N含量较低, 全年平均值为8.3 mg·kg-1[图 2(b)]; NPK和NPKM处理的NO3--N含量有明显季节变化, 全年平均值分别为30.1 mg·kg-1和26.0 mg·kg-1, 显著高于CK处理(P＜0.01).与NH4+-N含量相比, NPK和NPKM处理的NO3--N含量存在较高的空间异质性.
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箭头向上表示施肥, 下同 图 2 各处理表层土壤(0~20 cm)铵态氮(NH4+-N)、硝态氮(NO3--N)含量的季节动态 Fig. 2 Seasonal variations in soil ammonium and nitrate nitrogen contents (0-20 cm layer) across three treatments |
CK处理N2O排放通量全年处于较低水平, 平均值为0.8 g·(hm2·d)-1[图 3(a)]. NPK和NPKM处理N2O排放变化趋势基本一致:夏玉米季N2O多次出现排放峰, 最高值出现在NPKM处理, 达到103.0 g·(hm2·d)-1; 冬小麦季仅在施肥和返青季灌溉后出现排放峰, 最高值出现在NPK处理, 达到66.5 g·(hm2·d)-1.绝大多数时间内排放通量低于10.0 g·(hm2·d)-1.
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图 3 各处理N2O和NO排放通量的季节变化 Fig. 3 Seasonal variations in N2O and NO fluxes across three treatments |
CK处理NO排放通量全年处于较低水平, 平均值为1.1 g·(hm2·d)-1[图 3(b)].夏玉米季施肥后, NPK和NPKM处理NO排放通量多次出现排放峰, 最高值出现在NPKM处理, 达到71.0 g·(hm2·d)-1; 冬小麦季, NPK和NPKM处理仅在施肥后出现较弱的排放峰.绝大多数时间内排放通量低于2.0 g·(hm2·d)-1.
2.4 排放总量和排放系数CK处理N2O年排放总量仅为0.21 kg·hm-2(表 2), 远低于农田平均背景值(1.35 kg·hm-2)[23]. NPK和NPKM处理的年排放总量分别为2.32 kg·hm-2和2.15 kg·hm-2, 显著高于CK处理(P＜0.05); NPKM处理排放较NPK处理减少7%, 差异不显著(P=0.74). NPK和NPKM处理年排放系数分别为0.60%和0.55%, 低于全球平均值1%[4].夏玉米季3个处理N2O排放总量为0.12~1.44 kg·hm-2, 占全年排放总量的60%~64%.冬小麦季3个处理N2O排放总量为0.08~0.88 kg·hm-2.两季作物均有施肥处理排放总量显著高于CK处理(P＜0.05), 但NPK和NPKM处理排放总量差异不显著(P＞0.25).
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表 2 不同施肥处理N2O的排放总量1) Table 2 Cumulative N2O emissions across three treatments |
CK处理NO年排放总量为0.23 kg·hm-2(表 3), 低于华北地区观测值(0.40 kg·hm-2)[24].而NPK和NPKM处理的年排放总量分别为0.80 kg·hm-2和1.46 kg·hm-2, 显著高于CK处理(P＜0.05); NPKM处理排放较NPK处理增加82%, 差异显著(P＜0.05). NPK和NPKM处理年排放系数分别为0.16%和0.35%, 低于全球平均值1.16%[25].玉米季3个处理NO排放总量为0.14~1.31 kg·hm-2, 占全年排放总量的61%~90%, 施肥处理排放总量显著高于CK处理(P＜0.05), 且NPKM排放总量显著高于NPK处理(P＜0.05).冬小麦季3个处理NO排放总量为0.09~0.20 kg·hm-2, 仅有NPK处理排放总量显著高于CK(P＜0.05).
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表 3 不同施肥处理NO的排放总量 Table 3 Cumulative NO emissions across three treatments |
3 讨论 3.1 土壤条件对气体排放的影响
土壤NH4+-N和NO3--N是微生物硝化和反硝化的反应底物, 大量研究显示N2O和NO的排放通量随NH4+-N和NO3--N含量增加呈线性或非线性增长[25, 26].但在本研究中, 各处理N2O和NO排放通量与土壤N底物浓度均未呈现显著相关关系.仅N2O年排放总量与NO3--N含量年平均值呈显著正相关关系(r2=0.99, P＜0.05), 说明在长时间尺度上N底物浓度对气体排放有促进作用. CK处理N2O和NO排放通量较低且无明显季节变化(图 3), 主要由于NH4+-N和NO3--N含量较低(图 2), 限制了微生物硝化和反硝化过程.因此, 本研究将重点讨论土壤条件对NPK和NPKM处理气体排放的影响.
土壤水分含量主要通过影响土壤通气状况、氧化还原状态和微生物活性进而影响N2O和NO的产生与排放.在本研究中, 土壤WFPS小于0.25时, N2O及NO排放通量均低于6.0 g·(hm2·d)-1, 较低的水分含量不仅抑制微生物活性, 还会限制N底物在土壤介质中的迁移[27]; 当WFPS小于0.60时, N2O与NO排放高值[排放通量>15.0 g·(hm2·d)-1, 由施肥处理N2O、NO平均排放通量之和确定]存在较好重合性(图 4), 最高值均出现在WFPS为0.30左右, 说明两种气体主要来自于硝化过程, 这与袁梦轩等[22]的研究结果一致; 而当WFPS>0.60时, 仅N2O排放出现高值, 最高值出现在WFPS为0.70左右, 说明N2O主要来自于反硝化过程, 一方面较高的土壤水分含量限制了硝化过程, 不利于NO的产生, 另一方面, 较严格的厌氧环境促进了反硝化过程中NO还原为N2O[3].因此, 硝化过程是本研究NO排放高峰的主要来源, 而硝化和反硝化过程对N2O排放高峰均有贡献.
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虚线表示排放通量为15.0 g·(hm2·d)-1 图 4 NPK和NPKM处理气体排放通量与WFPS的关系 Fig. 4 Relationship between fluxes and WFPS for NPK and NPKM treatments |
NO与N2O的通量摩尔比(NO/N2O)是衡量微生物硝化和反硝化作用相对重要性的指标之一[28].大量研究数据显示NO/N2O比随土壤水分含量增加而降低[25, 26], 说明反硝化过程逐渐占据主导地位.但在本研究NPK和NPKM处理中, NO/N2O比与WFPS均无显著相关关系(P＞0.30).当土壤温度低于20℃时, NO/N2O比随WFPS升高无明显变化, 可能是由于较低的温度不利于微生物活动; 而当土壤温度高于20℃时, 两处理NO/N2O比和WFPS均呈现极显著负相关关系(r2＞0.50, P＜0.01; 图 5), 说明NO/N2O比受到土壤水分含量和温度的共同影响.同时, NPKM处理NO/N2O比对水分含量的变化更敏感(斜率的绝对值更大; 图 5), 可能与该处理较高的SOC含量有关(表 1). SOC是反硝化过程的电子供体, 同时为异养反硝化细菌提供能量[5], 因而有利于反硝化过程中NO还原为N2O, NO/N2O比随之降低.另外, 当WFPS低于0.40时, NPK和NPKM处理均出现部分NO/N2O比为负值的情况, 通常表现为土壤吸收NO, 这可能是由于特定情况下硝化细菌反硝化作用导致NO的消耗[29].但土壤作为NO的汇, 其强度在全年尺度上几乎可以忽略不计[图 3(b)].
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图 5 NPK和NPKM处理NO/N2O比与WFPS的关系 Fig. 5 Relationship between NO/N2O and WFPS for NPK and NPKM treatments |
本研究中, NPKM处理N2O年排放量略低于NPK处理(表 2), 但差异不显著(P=0.74).而相同处理2014~2015年的观测结果则显示NPKM处理N2O年排放量略高于NPK处理[21]. N2O排放年际间差异主要发生在玉米季, 这可能与土壤状况有关.如2015年玉米季土壤WFPS平均值为0.57, 最高值为0.99[21], 较高的土壤水分含量有利于反硝化过程, 因此, SOC含量更高的NPKM处理释放的N2O显著高于NPK处理(分别为2.5 kg·hm-2和2.0 kg·hm-2; 表 2); 而在本研究中玉米季土壤WFPS平均值为0.51, 最高值仅为0.77(图 1), 较低的土壤水分含量导致NPKM和NPK处理N2O排放无显著差异(分别为1.37 kg·hm-2和1.44 kg·hm-2; 表 2).其它原因可能还包括作物生长状况以及施肥、灌溉等管理措施与天气条件的配合等.如2015年玉米季在施肥1周后进行灌溉, 大量尿素经水解、硝化后以NO3--N形态累积, 灌溉后则通过反硝化作用产生N2O排放高峰, 最高峰值达到495.0 g·(hm2·d)-1[21]; 而本研究玉米季在施肥前进行灌溉, N2O排放最高峰值仅为103.0 g·(hm2·d)-1, 季节总量也较2015年玉米季偏低.总之, 两个观测周期的数据均显示, 长期施用牛粪对N2O年排放量无显著影响.侯苗苗等[30]的研究结果显示粪肥对N2O排放的影响可能与粪肥替代化肥的比例有关.
本研究中, NPKM处理NO年排放量较NPK处理增加82%(P＜0.05, 表 3), 与相同处理2016~2017年的观测结果一致[22], 表明长期施用牛粪促进了NO排放.两个冬小麦季中NPKM处理NO排放量均低于NPK处理(表 3), 说明施用牛粪降低了当季NO排放, 主要原因有: ①牛粪部分替代尿素降低了引入土壤中速效N的浓度; ②牛粪C/N比较高, 分解过程中微生物吸收土壤N底物, 进而限制了硝化和反硝化过程的N底物供给.两个夏玉米季NPKM处理NO排放量均显著高于NPK处理(表 3), 可能与玉米季仅施用化肥及NPKM处理较高的SOC含量有关[22].本研究NPKM和NPK处理NO排放量较2016~2017年的观测结果偏高136%~156%, 年际间差异主要发生在玉米季(表 3), 这可能与玉米季的土壤水分状况有关.本研究中玉米季土壤WFPS相对较低, 因而有利于硝化过程和NO的产生.但粪肥替代化肥的比例是否对NO排放有影响尚需进一步研究.
NPK处理N2O和NO气体年综合排放量为3.13 kg·hm-2, NPKM为3.62 kg·hm-2, 差异不显著(P=0.51).两处理气体综合排放系数分别为0.76%和0.90%, 远低于全球平均水平(2.58%)[25].由于气体排放存在较大的年际间差异, 准确评估施用粪肥对关中平原夏玉米-冬小麦体系农田N2O和NO排放的影响还需要连续多年的观测.
4 结论(1) 对照、全化肥和化肥加牛粪处理的N2O年排放总量分别为0.21、2.32和2.15 kg·hm-2; NO年排放总量分别为0.23、0.80和1.46 kg·hm-2.全化肥和化肥加牛粪处理的N2O年排放系数分别为0.60%和0.55%; NO年排放系数分别为0.16%和0.35%.长期定位施用牛粪对N2O排放无显著影响, 对NO排放有显著的促进作用.
(2) 土壤充水孔隙度在0.30和0.70时均出现N2O排放高峰, 说明N2O排放与硝化和反硝化过程有关; 而NO排放高峰仅出现在土壤充水孔隙度在0.30时, 说明NO排放仅与硝化过程有关.
(3) 土壤温度高于20℃时, 施肥处理NO/N2O比和土壤充水孔隙度呈现极显著负相关关系, 说明温度和土壤水分含量可调节硝化、反硝化作用的相对重要性.
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