2019, Vol. 40
2. 江苏省水处理技术与材料协同创新中心, 苏州 215009;
3. 江苏省环境科学与工程重点实验室, 苏州 215009
, JIANG Zhi-yun1,2 , CHENG Cheng1,2 , ZHU Lin1,2 , LIU Wen-ru1,2,3 , SHEN Yao-liang1,2,3
2. Jiangsu Collaborative Innovation Center of Water Treatment Technology and Material, Suzhou 215009, China;
3. Key Laboratory of Environmental Science and Engineering of Jiangsu Province, Suzhou 215009, China
20世纪90年代, Kuba等[1]提出了反硝化除磷的概念, 反硝化聚磷菌(DPBs)与传统聚磷菌(PAOs)具有相似的代谢机制[2], 在厌氧条件下DPBs通过聚磷(Poly-P)的分解及糖原(Gly)的酵解获得能量, 吸收挥发性脂肪酸(VFA)以聚-β-羟基链烷酸酯(PHA)的形式存储在胞内, 在缺氧条件下, DPBs利用NOx--N作为电子将厌氧段合成的PHA氢化, 产生的能量实现磷的过量吸收, 并伴随着糖原的再生及细胞的增值[3, 4]. DPBs因其采用NO2--N/NO3--N代替O2作为电子受体而能够同时实现氮、磷的去除, 解决了传统脱氮除磷工艺关于碳源及泥龄上的矛盾, 节省了30%的曝气能耗、50%的碳源需求及污泥产量[5~8].
目前启动反硝化除磷多采用序批式(SBR)工艺, 以厌氧/好氧(A/O)交替运行方式, 富集PAO; 之后以厌氧/缺氧交替(A/A)运行方式, 驯化DPBs.然而SBR较高的运行费用、复杂的控制条件使得其成为工业化的难题, 并且有研究[3, 9~11]采用此启动方式, 当去除好氧段时, 系统除磷性能逐渐恶化, 甚至出现了崩溃现象, 引起这种情况的原因尚无定论.现阶段, 国内外对在连续流条件下, 以A/A运行方式能否稳定启动反硝化除磷的研究鲜有报道.厌氧折流板反应器(ABR)具有微生物相分离的功能[12], 有利于在不同隔室形成优势微生物种群, 膜生物反应器(MBR)因其占地面积小、容积负荷高、高效的生物截留效果, 并随着运行费用的下降而被广泛应用[13].有研究表明[12], ABR结合好氧反应器具有深度脱氮除磷的优势.因此本研究采用ABR-MBR耦合工艺, 以A/A运行方式启动反硝化除磷, 重点考察了DPBs的驯化培养特性及ABR-MBR系统去碳-脱氮-除磷特性, 以期为该工艺的快速启动及工程应用提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 实验装置及运行ABR-MBR工艺实验装置及处理流程如图 1所示, 其由7隔室ABR反应器及好氧MBR反应器组成.反应器总有效容积为11.4 L, 其中ABR有效容积为7.6 L, A1~A4为厌氧区, A5~A7为缺氧区, MBR设有沉淀区进行硝化液回流, 有效容积为3.8 L, 采用间歇抽吸出水, 抽吸周期为10 min(8 min抽吸出水和2 min反冲洗), 研究所用膜组件为PVDF帘式中空纤维膜, 膜孔径为0.2 μm, 过滤面积为0.2 m2, 采用真空压力表测跨膜压差(TMP)来反映膜的污染状况, 定期对膜组件进行清洗, 当TMP达到30 kPa时对膜组件进行化学清洗.
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图 1 ABR-MBR工艺实验装置 Fig. 1 Schematic diagram of ABR-MBR setup |
为保证良好的推流式完全混合反应条件, A2、A5、A6设有搅拌. ABR-MBR工艺为实现反硝化除磷设有3个回流R1、R2、R3.污泥回流R1:污泥从A7 A2, 旨在为DPB提供优质碳源; 污泥回流R2:污泥从A3 A5, 消除传统反硝化菌对DPB的竞争; 硝化液回流R3从MBR沉淀区回流至A5, 为DPB提供电子受体.本实验用生活污水通过蠕动泵进入A1进行水解发酵产生优质碳源, A2、A3进行厌氧释磷, A4实现对剩余COD的进一步去除, A5~A7通过MBR提供的硝化液进行缺氧吸磷, 通过排出剩余污泥实现磷的有效去除.
在系统启动及运行过程中, 按照理想的除磷理论, 碳源和硝酸盐不能同时出现, 否则存在常规反硝化菌与反硝化除磷菌之间对电子供体及电子受体的竞争, 不利于反硝化除磷菌的富集[14], 因此逐步提升硝化液回流比, 使得A7剩余NO3--N控制在1~2 mg ·L-1, 防止A7过剩的硝酸盐随着污泥回流R1进入A2隔室, 破坏DPBs最佳的富集条件, R3最后稳定在300%, R1及R2取80%.反应器内温度控制在30℃±2℃, MBR溶解氧为1~2 mg ·L-1, 反硝化除磷功能区(A2、A3、A5~A7)污泥龄(SRT)为25 d, ABR反应器HRT为12 h, MBR反应器HRT为6 h.
1.2 实验用水和接种污泥本实验用水为苏州某高校生活污水, 采用葡萄糖、淀粉、蛋白胨及碳酸氢铵、磷酸二氢钾适当补充碳源、氮、磷(表 1). A1及A4隔室接种具有良好除碳性能的污泥. MLSS为7 800 mg ·L-1, SVI为85 mL ·g-1. MBR及除磷功能区(A2、A3、A5~A7)污泥接种于苏州市某污水处理厂A2/O工艺的二沉池, 具有良好的硝化能力及除磷能力. MLSS分别为3 200 mg ·L-1和4 020 mg ·L-1, SVI分别为80 mL ·g-1和75 mL ·g-1, 污泥沉降性能良好.
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表 1 进水水质 Table 1 Characteristics of the raw wastewater |
1.3 分析方法
COD、NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P、TN等指标采用标准方法[15]测定, 水样采用0.45 μm中速滤纸过滤, 以去除悬浮物的影响, 其中COD采用快速消解法; NH4+-N采用纳氏试剂光度法测定; NO2--N采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法测定; NO3--N采用紫外分光光度法; PO43--P采用钼锑抗分光; TN采用过硫酸钾氧化-紫外分光光度法; MLSS采用滤纸称重法测定.胞内多聚磷酸盐的测定参照文献[16]中的方法, Gly采用蒽酮比色法[17]测定, VFA采用分光光度法测定, pH及DO采用便携式测定仪进行测定.
批次实验根据文献[18]中的方法确定DPBs占PAOs的比例, 具体方法是从缺氧区中取2 L混合液, 用蒸馏水清洗两遍, 以去除残余的NO3--N及其他物质的影响, 并定容至2 L密闭的SBR反应器中, 放在磁力搅拌器上, 加入丙酸钠, 使得初始COD为170 mg ·L-1, pH为7.5±0.1, 进行90 min的厌氧反应; 反应结束后, 将混合液均分为2份, 其中一份进行好氧曝气, 控制DO在1.5~2.5 mg ·L-1, 另一份适量加入KNO3, 缺氧搅拌, 反应时间均为90 min.缺氧最大吸磷速率与好氧最大吸磷速率的比值(Kano/Kaer)可粗略地反映出系统中DPBs占PAOs的比例.
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式中, Pa, t1、Pa, t2、Po, t1、Po, t2分别为在t1、t2时间下, 在缺氧及好氧条件下PO43--P的质量浓度, mg ·L-1.
根据物料平衡, 计算系统中缺氧吸磷量、缺氧脱氮量, 计算公式为:
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式中, r1为污泥回流比; r3为硝化液回流比; ca为厌氧末PO43--P质量浓度, mg ·L-1; cb为MBR反应器内PO43--P质量浓度, mg ·L-1; cc为缺氧末PO43--P质量浓度, mg ·L-1; cd为MBR反应器内NOx--N质量浓度, mg ·L-1; ce为厌氧末NOx--N质量浓度, mg ·L-1; cf为缺氧末NOx--N质量浓度, mg ·L-1.
2 结果与讨论 2.1 ABR-MBR系统对污染物的去除特性 2.1.1 系统对COD的去除特性COD在ABR-MBR系统中的去除由5部分组成: ①一定数量在水解产酸阶段(A1)中转化为CO2, 产酸菌亦利用部分基质合成新的细胞物质[12]; ②大部分在厌氧段(A2、A3)被DPBs合成内碳源(PHA)存储于胞内的同时进行释磷; ③产甲烷阶段(A4)将部分剩余COD转化为CH4; ④少量在缺氧段(A5~A7)作为反硝化脱氮的碳源; ⑤最后一部分用于维持MBR内好氧异养菌的生长.
ABR-MBR启动过程中对COD去除规律如图 2所示, 从中可知, 系统进水COD质量浓度为322.77~440.55 mg ·L-1, 平均为379.83 mg ·L-1. ABR反应器在厌氧条件下运行可实现微生物相分离, 利用A1隔室进行水解酸化, 将复杂的有机物分解成简单的有机物, 并在产酸菌的作用下生成VFA, 从而为DBPs提供优质碳源. A1隔室产生了大量VFA, 对系统COD的去除贡献率为29.98%, 出水COD为275.61 mg ·L-1.经历释磷阶段, 出水平均COD仅剩101.17 mg ·L-1, 50.2%的COD在此阶段被DPBs利用形成PHA存储于胞内, 为后续的缺氧吸磷提供电子供体, 实现一碳两用[19].本实验基于前期研究的基础上[20, 21], 通过A4隔室消除厌氧释磷过程中未被吸收转化的残余COD对缺氧吸磷的影响, 保证反硝化聚磷菌处于最佳的富集条件, 有利于DPBs淘汰普通反硝化菌成为优势菌群, 其中12.53%的COD在A4隔室降解, 平均出水COD为57.64 mg ·L-1.大部分COD已在缺氧前端去除, 从而避免了碳源与硝态氮同时存在的情形, 仅有5.19%的COD用于同步反硝化脱氮吸磷, 并不会对DPBs的富集产生影响, 缺氧末出水COD为39.60 mg ·L-1. MBR内存在除了有自氧硝化菌之外还存在好氧异养菌, COD主要用维持好氧异养菌的生长, 其对COD的去除贡献率为2.1%, 系统平均出水COD为32.3 mg ·L-1.
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图 2 ABR-MBR系统中COD的去除特性 Fig. 2 Removal characteristics of COD in the ABR-MBR system |
在ABR-MBR系统中, TN的去除有4个途径: ①缺氧段DPB内源性反硝化吸磷快速脱氮; ②反硝化菌利用有限的外碳源少量脱氮; ③合成新的微生物, 通过排泥脱氮[22]; ④MBR反应器内存在DO浓度梯度, 通过同步硝化反硝化, 使得TN进一步去除.
图 3为运行期间系统对氮的去除情况.在MBR中外碳源存在时, 会刺激异养菌大量增殖, 削弱生长速率较低的自养型硝化菌的竞争能力, 对硝化性能的稳定极其不利[23], 因此ABR的高效去碳为MBR实现氨氮完全转化提供了保障.从中可知, 接种前期MBR对NH4+-N转化率较低, 但是7 d后出水氨氮仅剩余2.35 mg ·L-1, 之后氨氮转化率一直稳定在98.3%左右, 出水TN基本以NO3--N的形式存在.系统进水TN质量浓度为50.11~67.78 mg ·L-1, 平均为60.59 mg ·L-1, 启动成功后, 出水TN从30.8 mg ·L-1降低至17.4 mg ·L-1.系统启动开始即进行硝化液回流, 为DPBs提供电子受体.由于启动前期DPBs较少, 利用NO3--N进行除磷的能力较弱, 且COD经过A4的进一步降解, 所以能通过常规反硝化菌去除的NO3--N较少, 导致缺氧末端剩余NO3--N较多.根据Comeau等[24]的研究, NO3--N的质量浓度大于5 mg ·L-1即可抑制磷反释的现象, 因此, 控制缺氧末NO3--N在1~2 mg ·L-1, 通过采用硝化液回流比逐步提升的方式, 从启动时的150%逐步提升稳定至300%.本研究发现即使缺氧末端NO3--N小于1 mg ·L-1时, 也并未出现磷反释, 而当A6隔室NO3--N消耗殆尽的时候, A7隔室出现了明显的磷反释现象.从接种第1 d至第46 d, 出水TN明显降低, 去除率从41.4%升至70.2%, 表现出了明显的脱氮现象, 熊付娟等[25]的研究表明没有磷酸盐存在的情况下微生物较难利用内碳源进行反硝化, 因此TN的去除率的升高与反硝化除磷率的上升相吻合, 为典型的反硝化除磷现象.
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图 3 ABR-MBR系统中氮的去除特性 Fig. 3 Removal characteristics of nitrogen in the ABR-MBR system |
ABR-MBR系统对磷的去除特性如图 4所示, 从中可知, 系统进水PO43--P质量浓度为6.25~8.65 mg ·L-1, 平均为7.68 mg ·L-1, 在反应器运行第3 d, 净释磷量达到16.08 mg ·L-1, 吸磷量为13.13 mg ·L-1, 具有一定的缺氧吸磷能力, 说明该接种污泥中含有大量PAO, 且其中含有一定数量的DPBs, 但是去除率为-34.8%, 且在第1、7 d磷酸盐的去除率皆为负值, 说明了系统占主导地位的仍是PAOs, 其释磷效果依然存在, 但是在缺氧条件下能利用NO3--N进行吸磷的能力较差, DPBs较少.随着运行时间的增加, 虽然净释磷量在前期存在波动, 但是净吸磷量仍然呈上升趋势, 净吸磷量从第13 d的10.66 mg ·L-1增加到第24 d的11.07 mg ·L-1, 第34 d的净吸磷量达到15.87 mg ·L-1, 磷酸盐的去除率逐渐出现好转, 达到64.1%, 同时可以看到随着系统的运行, 除磷效率一直处于上升的趋势, 至第46 d驯化结束时, 净释磷量为20.56 mg ·L-1, 净吸磷量升至27.74 mg ·L-1, 磷的去除率为92.8%, 启动成功后稳定运行50 d, 去除率也一直稳定在90%以上, 出水平均PO43--P为0.44 mg ·L-1, 表明以NO3--N的反硝化聚磷菌已经成为优势菌属, 系统表现出稳定高效的除磷能力. Zafiriadis等[26]的研究表明采用双污泥DEPHANOX工艺以厌氧/缺氧的运行方式处理生活污水连续稳定运行80 d, 反硝化除磷效率并未出现下降趋势. DPBs能够在A/A运行条件下富集, 是因为: ①硝化菌在A/A条件下已被淘汰, 而NO3--N在A7隔室控制在1~2 mg ·L-1, 随回流污泥进入A2的NO3--N更低, 为前端提供严格厌氧条件的同时削弱了NO3--N对释磷的影响; ②DPBs相比于其他的异养菌, 可以适应特殊的生长条件, 在厌氧条件下优于其他非除磷菌吸收VFA, 在体内转化为PHA, 在缺氧段将PHA分解进行生长繁殖, 而其他非除磷菌不适应长期处于这种交替环境, 缺少可利用的有机物逐渐被淘汰[27].
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图 4 ABR-MBR系统中磷的去除特性 Fig. 4 Removal characteristics of phosphorus in the ABR-MBR system |
经过46 d左右的驯化, 系统脱氮除磷性能较为稳定, 综合图 2~4可知COD、TN、PO43--P的去除率稳定在91.8%、71.5%、94.2%. 图 5给出系统稳定运行后具有代表性的各项水质参数沿程变化情况.
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图 5 ABR-MBR系统内各参数沿程变化情况 Fig. 5 Variation of parameters along the path of the ABR-MBR system |
由图 5(a)可知, 进水VFA较低, 而DPBs可吸收的碳源只有VFA, 其他形式的有机碳源必须经水解酸化成VFA后才能用于反硝化除磷[28].原水经过A1隔室水解酸化而产生大量VFA, VFA达到179.4 mg ·L-1, 部分COD在此隔室降解, PO43--P无明显变化; 经过释磷阶段, DPBs充分利用优质碳源VFA进行释磷, PO43--P从7.8 mg ·L-1升到35.34 mg ·L-1, COD也降低至85.34 mg ·L-1, 剩余少量VFA; A4隔室经过产甲烷菌的作用, 进一步降解COD至51.35 mg ·L-1; 缺氧段, DPBs利用硝化液回流提供的硝态氮进行脱氮除磷, 缺氧末PO43--P降至0.43 mg ·L-1, NO3--N仅为1.12 mg ·L-1, MBR内的NO3--N为19.2 mg ·L-1, 出水COD为30.1 mg ·L-1, PO43--P为0.44 mg ·L-1, TN为18.7 mg ·L-1. MBR反应器对磷酸盐的去除贡献率几乎为0, 所以该系统反硝化除磷对磷的去除占主导地位.根据物料平衡计算可知, 缺氧初PO43--P及NO3--N分别为13.47 mg ·L-1和11.9 mg ·L-1, 而缺氧末PO43--P及NO3--N分别为0.43 mg ·L-1和1.12 mg ·L-1, 因此本研究中缺氧脱氮量/缺氧吸磷量=0.83, 即吸收1 mg的PO43--P大约需要0.83 mg的NO3--N, 与Zhou等[29]的研究采用A/O-SBR吸收1 mg的PO43--P需要0.89 mg的NO3--N大致相符, 系统表现出了明显的缺氧吸磷.
pH值从进水到A1隔室快速地下降, 因为在A1隔室水解酸化产生了大量的VFA, 伴随着VFA的吸收, A2隔室的pH值有明显的上升, 随着PO43--P的进一步释放, pH值降低, 在缺氧段由于DPBs对PO43--P的摄取及硝化液回流的稀释, pH快速升高, 与Wang等[30]通过在线pH控制反硝化除磷的研究一致.
从图 5(b)可以看出, PO43--P的变化趋势为典型的强化生物除磷现象.厌氧条件下, DPBs水解胞内聚磷进行释磷、合成PHA的同时进行Gly的降解, 厌氧末Poly-P含量降为62.78 mg ·g-1, Gly也降至142.12 mg ·g-1, 混合液中的PO43--P则升至35.34 mg ·L-1, 在缺氧条件下DPBs消耗PHA吸磷并合成Gly, Gly还原至180.31 mg ·g-1, 混合液中的PO43--P急剧下降为0.43 mg ·L-1, 其多聚磷酸盐的吸收量远远超过细胞所需的磷, Poly-P含量高达89.02 mg ·g-1, 并且这部分聚磷随富磷污泥一同排出体系从而达到除磷的目的.
2.3 反硝化除磷菌活性特性研究为了进一步了解ABR-MBR反硝化聚磷菌的相对代谢活性特性, 采用批次实验进行验证. 图 6为PAOs与DPBs的相对代谢活性实验, 比较了缺氧最大吸磷速率与好氧最大吸磷速率.缺氧最大吸磷速率Kano(以P/VSS计)为13.63 mg ·(g ·h)-1, 好氧最大吸磷速率Kaer(以P/VSS计)为16.08 mg ·(g ·h)-1, Kano/Kaer为84.8%, 因此该系统中约84.8%的PAOs能够利用NO3--N作为电子受体进行反硝化除磷, 较以往启动或运行存在好氧吸磷[9, 31, 32]的比例要高.推测为较长的污泥龄有利于DPBs大量增殖[33], 而该系统中DPBs长期处于厌氧/缺氧的运行条件下, 可能存在一部分只能利用NO3--N而不能利用O2的DPBs[34], DPBs相对较高的代谢活性提高了系统缺氧区同步脱氮除磷的能力, 进一步降低了需氧量, 节省了污水处理费用.
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图 6 厌氧释磷和缺氧/好氧吸磷序批实验结果 Fig. 6 Phosphorus release and uptake under anaerobic-anoxic/oxic conditions |
(1) 采用低C/N值生活污水为处理对象, 考察以厌氧/缺氧运行的ABR耦合好氧MBR系统的脱氮除磷特性及长期运行的稳定性.控制ABR段容积负荷为0.8 kg ·(m3 ·d)-1, 污泥回流比为80%, 硝化液回流比从150%逐步提升至300%, 除磷功能区SRT为25 d, 温度为30℃±2℃, MBR溶解氧为1~2 mg ·L-1, 46 d成功启动反硝化除磷, 且启动成功后稳定运行50 d.
(2) 稳定运行阶段, 各项出水指标COD、NH4+-N、TN和PO43--P平均值分别为32.32、0.56、17.17和0.44 mg ·L-1, 相应地去除率分别为91.8%、99.0%、71.5%和94.2%.系统缺氧反硝化除磷去除1 mg ·L-1的PO43--P, 同步消耗约0.83 mg ·L-1的NO3--N, 具有良好的同步脱氮除磷效果.
(3) 缺氧最大吸磷速率Kano为13.63 mg ·(g ·h)-1, 好氧最大吸磷速率Kaer为16.08 mg ·(g ·h)-1, Kano/Kaer为84.8%, 因此该系统中约84.8%的PAOs能够利用NO3--N作为电子受体进行反硝化除磷, 较以往启动或运行中存在好氧吸磷的比例要高.
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