2. 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 北京 100875;
3. 水沙科学教育部重点实验室, 北京 100875
2. State Key Laboratory of Water Environment Simulation and Pollutant Control, Beijing 100875, China;
3. Key Laboratory of Water-Sediment Science, Ministry of Education, Beijing 100875, China
河流等地表水体是病原微生物传播扩散的重要途径, 水体微生物污染逐渐成为研究者关注的热点问题[1].有研究表明, 病原微生物经口摄入或其他途径感染人类[2], 引发肠道感染等传染性疾病, 进而给人类的生存环境和健康安全造成严重的威胁[3].和常规物理化学污染物指标不同, 微生物不仅涉及到污染物在地表的累积和冲刷[4], 还涉及了生长/死亡等过程, 其分布特征也更为复杂[5].当前由于监测数据的缺乏、机理探索的不足, 针对水体中病原微生物的长期、系统研究在我国仍是缺乏的, 尤其是人口高度集中的城市河流微生物污染情况不清晰[6], 极不利于流域水环境保护和公共卫生管理[7].
海河流域属于半干旱区域, 年内降水季节变化显著, 受京津冀等大城市群影响, 其城市河流往往表现为以污水处理厂退水为主的非常规水源补给特征.作为海河流域的重要支流, 北运河水系贯穿整个北京, 承担着中心城区90%的排水任务, 沙河、清河、通惠河、凉水河等几大支流的雨污水均由北运河下泄, 全流域污水排入量约300万t·d-1, 是北京市污染最严重的河流, 也是病原微生物健康风险较大的河流[8, 9].因此, 本研究以北运河水系典型河流断面为研究对象, 选取我国现阶段采用的粪大肠菌群(fecal indicator bacteria, FIB)作为指示微生物, 开展了历时1 a的野外监测和降雨过程监测, 并结合定量微生物风险评价和景观要素分析, 系统评估了北运河微生物污染健康风险及其影响因素, 以期为海河流域城市河流微生物污染风险管理及合理安全地用水方法提供借鉴.
1 材料与方法 1.1 水样采集及微生物测试本研究参照国家标准《水质采样方案设计技术规范》(HJ 495-2009), 结合北运河水系土地类型、水功能区特性, 共选择18个采样断面, 具体情况如图 1所示.其中, 温榆河上段位于农林区域, 清河上段、万泉河、坝河上段、通惠河上段、凉水河上段、莲花河、马草河等位于城市区域, 通惠河下段、凤河上段、凤河下段和凤港减河位于农业区.采样时间为2016年6月到2017年5月, 采样频次为每月1次.所有断面采样集中在3 d内完成, 减少了采样时间间隔带来的影响.同时为了探究汛期降雨径流(非点源)过程对河流微生物的影响, 选择2017年5月20日降雨事件前后开展了河流断面样品采集.
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图 1 北运河水系土地利用类型分布和采样点位分布 Fig. 1 Distribution of land use and sampling points in the Beiyun River |
本次的采样容器为无菌采样瓶, 获得水样置于便携冰箱确保低温保存, 24 h完成样品测试.按照国标《水质粪大肠菌群的测定多管发酵法和滤膜法(试行)》(HJ/T 347-2007)推荐的方法, 采用多管发酵定量粪大肠菌群.
1.2 分布特征分析方法根据北京市降雨特征, 将整个采样周期分为丰水期、平水期和枯水期, 通过对比不同水文期和降雨前后流域粪源微生物超标情况, 进而识别北运河水系粪源微生物污染的关键时期.其中《地表水环境质量标准(GB 3838-2002)》中规定的粪大肠菌群Ⅰ类、Ⅱ类、Ⅲ类、Ⅳ类、Ⅴ类质量标准的临界值分别为200、2 000、10 000、20 000、40 000个·L-1.
结合ArcGIS 10.0的子流域划分功能和水系分布矢量数据, 利用ArcGIS进行配准、数字化和投影, 得到北运河水系子流域分布矢量图(图 1); 结合ArcGIS 10.0软件分析粪源微生物空间分布特征, 并采用IBM SPSS Statistics 20软件进行数据统计, 识别北运河水系粪源微生物污染的关键断面.借助Clip功能将子流域矢量图与土地利用图进行融合, 并采用ArcToolbox中的空间分析工具获取北运河水系各子流域的景观要素类型及其面积, 最终利用Biplot图量化了各子流域景观要素比例对典型河流断面粪源微生物分布特征的影响.
1.3 健康风险评价方法采用定量微生物风险评价方法(QMRA)量化河流微生物对于人体健康的潜在影响[10].健康风险评估是一种对人体暴露在危险环境中的不良健康反映的概率或产生程度的量化评价方法.常规定量微生物评价主要分为4个阶段, 包括鉴定危险源、评价剂量反应、评价暴露风险和表征[11].关于微生物定量风险评估, 基于其不同暴露途径有不同的剂量反应方程, 需要结合具体事件和人群暴露情况特征[12, 13], 这是QMRA中最复杂也是不确定程度最高的环节, 也是数据缺失最多的环节[14].本文研究水体北运河水系为城市地表河流水体, 从国内外的研究案例来看对此类水体的暴露途径包括游泳、河道保洁、游船驾驶、钓鱼划船等[10, 15].
基于游泳的暴露途径的具体计算参照方程(1):
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(1) |
式中, Ps代表在每1 000人中出现肠胃疾病症状的数量; M代表 100 mL水样中的FC浓度(个·L-1).
对于其他暴露途径, 依据孙傅等[16]对该暴露途径的修正方程进行计算, 修正方程见公式(2):
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(2) |
式中, 水体中修正后微生物浓度和实际的微生物浓度分别用M′和M表示, 游泳和其它途径的摄入水量分别用Vswim和Vnon-swim表示.
通过实地调研, 在丰水期和平水期, 人体暴露途径主要考虑河内游泳(游泳)、河道工作人员保洁(河道保洁)、游船人员驾驶(游船驾驶)、钓鱼和划船等; 在枯水期, 暴露途径主要考虑河道保洁.
同时因为河流往往是下游地区的饮用水源, 河水经处理后作为饮用水, 其中微生物暴露所引起的健康风险更应该引起足够的重视.本文研究断面和沿岸污水处理厂较多, 考虑到人力有限以及污水处理厂水样在获取上具有很大难度, 污水处理厂出水中涉及到的饮用途径健康风险还待下一步深入探讨.
2 结果与讨论 2.1 时间分布特征北运河水系粪源指示微生物时空分布特征如图 2所示.从时间分布来看, 2016年6月开始北运河水系的大部分断面为劣Ⅴ类水质, 7月全部断面水质均为劣Ⅴ类, 直到9月整个水系中水质好转, 但仍以劣Ⅴ类水质断面居多.从10月开始至次年4月, 随着降雨量减少以及水温的下降, 粪源微生物的非点源输入量和繁殖速度降低, 北运河水系各个断面水质逐渐变好, 其中温榆河上段、永引河和清河的粪大肠杆菌群量均下降到104 MPN·L-1. MPN指最大可能数(most probable number), 是通过对样品进行连续系列稀释, 加入培养基进行培养, 从规定的反应呈阳性管数的出现率, 用概率论来推算样品中菌数最相近似的数值的方法.随着北京雨季的提早来临, 2017年5月北运河水系各个断面受粪源微生物污染加重, 整体呈现Ⅴ类或劣Ⅴ类水质.从总量来看, 北运河水系大部分断面在丰水期粪大肠菌群量超过105 MPN·L-1, 污染最为严重.主要原因是北京丰水期以短促暴雨为主, 降雨频繁且降雨量较大, 这种短时强降雨会加重初期冲刷效应, 降雨携带大量地表微生物进入受纳水体, 从而造成河流中微生物量普遍增加[17, 18].此外, 丰水期河流水温较高, 高温也会引起粪源微生物的繁殖, 从而加重微生物污染[19].而平水期和枯水期粪大肠菌群量约为103~105 MPN·L-1, 微生物污染相对较轻, 且两个时期微生物污染含量差异性较小.这与前人在温榆河水系的分析结果类似[20].
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紫色、淡绿色、绿色、橙色和红色分别代表Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅴ和Ⅴ类水质 图 2 北运河水系粪大肠菌群的时空分布特征 Fig. 2 Spatial-temporal distribution of the fecal coliform in the Beiyun River |
如图 2所示, 北运河水系微生物污染呈现出显著的空间分布差异.总体而言, 清河下段较清河上游严重, 下段出现劣Ⅴ类水体概率为66.7%, 上段为16.7%, 凉水河下游水质差于凉水河上游, 下游出现劣Ⅴ类水体概率为79.2%, 上游为58.0%, 温榆河下游粪源微生物高于温榆河上游, 下游出现Ⅴ类及劣Ⅴ类水体总概率为95.8%, 上游为58.3%, 坝河下游比北小河污染严重, 坝河下游出现劣Ⅴ类水体概率为70.8%, 北小河为54.2%, 凤河上游相较于凤河下游污染较重, 凤河上游所有采样结果均为劣Ⅴ类水体, 下游劣Ⅴ类水体出现概率为41.7%.有研究表明, 河流中微生物的污染程度与其周围污水处理厂分布[21]、土地利用类型等有密切关系[22, 23].结合实地调研发现, 清河上段、凉水河上段来水主要为污水处理厂的达标排水, 河道来水单一, 超负荷运转状态导致污水处理厂部分未经处理的污水直排入河[4].且清河下段和凉水河中下段位于城郊区域, 部分未经处理的雨水和污水存在直排入水体的现象, 特别是雨季强降雨时更甚, 造成下游断面水质较差.考虑到水系连通性, 清河会流入到温榆河下段, 由于清河下游粪源微生物污染较为严重, 从而使得温榆河下游较上游污染严重; 坝河下游和清河下游类似, 也以污水处理厂二级出水为来水, 因而比北小河污染更为严重.
从图 1土地利用情况来看, 永引河下游、莲花河和马草河位于城区, 属于城市景观河流; 而凤河和凤港减河位于农业区, 主要接纳农村污水、养殖厂排放废水和农田灌溉退水, 由于农村污水处理设施不完善, 且农业区会施用大量农家肥[24], 导致雨季农业区域产生的非点源污染严重, 凤河和凤港减河常年处于Ⅴ类或劣Ⅴ类水质, 其粪源微生物污染情况在北运河水系众多断面中相对最为严重.
2.3 关键景观要素分析结果降雨前后的粪源微生物污染情况如图 3所示.降雨后清河下段、莲花河、永引河、马草河、温榆河下段、坝河下段、北小河和凉水河上段监测断面大肠杆菌群量均超过106 MPN·L-1.其中粪源微生物数量变化较大的断面包括:清河下段、莲花河、永引河、马草河、温榆河下、北小河流、凉水河上段, 甚至永引河、马草河、北小河流等河流断面的粪源微生物数量从103 MPN·L-1增长为106 MPN·L-1, 表明非点源污染是北运河水系粪源微生物超标的重要原因.结合子流域景观要素类型比例发现, 这些粪源微生物浓度变化较大的断面主要位于城市区域, 表明城市河流断面受降雨径流污染影响更大.
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图 3 北运河子流域景观要素与粪源微生物变化Biplot图 Fig. 3 Landscape elements of the sub-watershed in the Beiyun River and the Biplot of changes in fecal microorganisms |
利用Biplot图对景观要素和粪源微生物浓度增量的相关性进行了定量化分析, 结果如图 3所示.结果表明, 粪源微生物浓度增加值、浓度扩增倍数均与建筑用地面积比例这一景观要素相关性最大.原因为城镇化带来人口和建筑用地的增多, 人群密集带来微生物来源增加, 而不透水面积则使得微生物更易被冲刷进入受纳水体中, 引起水体水质的改变[25].由此推测, 城市非点源污染输出是北运河水系丰水期粪源微生物污染超标的主要原因.
2.4 健康风险评价结果不同水文期的暴露途径和暴露风险存在差异, 通过采样过程中的实际调研, 同时参考相关区域前人已有的研究结果, 对每种暴露的频次进行分析, 并使用公式(1)和(2)进行暴露风险计算.单次暴露的风险数值代表在暴露途径下1 000个人中出现肠胃疾病症状的概率.不同水文期的北运河水系单次暴露健康风险结果如图 4所示.总体而言钓鱼、游船驾驶、河道保洁、划船、游泳的暴露风险表现为依次递增趋势.划船的暴露频次为14.9 d·a-1, 主要集中在春季郊游期; 钓鱼的暴露频次为75.3 d·a-1, 主要集中在夏季和秋季; 游泳的暴露频次为52.1 d·a-1, 主要集中在夏季; 游船驾驶除去河流冰冻期, 暴露频次为270 d·a-1; 河道保洁因其工作为全年不停歇, 故全年暴露于环境危险因子中[6].大部分断面在丰水期的单次暴露风险大于平水期, 表明丰水期是主要人体健康威胁期, 应重点关注.
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图 4 北运河水系不同水文期单次暴露健康风险 Fig. 4 Health risks of exposure in the Beiyun River during different hydrological periods |
凤河上、凤港减河、北运河、凉水河下以及小中河等断面丰水期的单次暴露健康风险与平水期接近, 如就游泳来说其单次暴露健康风险平均值分别为0.035、0.031、0.030、0.032、0.034.而清河上、万泉河、通惠河、北小河以及凤河下等断面丰水期的单次暴露健康风险远远大于平水期, 相对平水期其丰水期单次暴露健康风险变化率分别为23.5%、39.9%、32.4%、27.9%、23.4%.丰水期各个暴露途径的单次暴露健康风险结果如图 5所示.结果表明, 2017年丰水期, 北运河水系粪大肠菌群的单次暴露风险主要在0.015~0.035之间, 这与陈晨等[10]在2015年的分析结果相近.大部分城市河流断面暴露风险高于城郊区域断面, 温榆河上游、清河上游、万泉河、永引河、北运河下游等断面暴露风险相对较小, 但变化区间较大, 说明温榆河上游、清河上游、万泉河、永引河、北运河下断面健康风险并不稳定.然而, 坝河下游、北小河、凤港减河、凤河上游、凤河下游、莲花河、凉水河上游、凉水河下游、马草河、清河下游、温榆河下游和小中河等断面的单次暴露的健康风险在0.025以上.其中, 莲花河、马草河、清河下、温榆河下主要位于城区, 人群的接触频次相对较高, 考虑到接触频次, 其游泳暴露风险平均值分别为0.777、0.802、0.801、0.797, 其钓鱼的暴露风险平均值分别为0.854、0.881、0.877、0.879, 其划船的暴露风险平均值分别为0.337、0.355、0.357、0.351, 其河道保洁和游船驾驶的暴露风险均接近于1, 属于敏感断面, 需重点关注.
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图 5 丰水期北运河水系各个断面单次暴露健康风险 Fig. 5 Health risk of exposure for every section of the Beiyun River during the wet season |
(1) 北运河水系丰水期的粪源微生物污染严重, 大部分断面属于劣Ⅴ类水质, 平水期和枯水期粪源微生物变化不显著, 表明降雨径流引发的非点源污染是北运河粪源微生物的重要来源.
(2) 北运河水系粪源微生物污染空间差异明显, 农业河段粪源微生物最为严重, 城市河段降雨前后粪源微生物含量变化最为明显, 建筑用地比例是粪源微生物污染空间分布的重要解释变量.
(3) 丰水期是北运河水系的关键健康威胁期, 不同的暴露途径的风险排序为游泳>划船>河道保洁>游船驾驶>钓鱼, 莲花河、马草河、清河下、温榆河下属敏感断面, 需重点关注.
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