环境科学  2019, Vol. 40 Issue (2): 573-581   PDF    
水汽源地和局地蒸发对大气降水氢氧稳定同位素组分的影响
胡勇博1, 肖薇1,2, 钱雨妃1, 刘强1, 谢成玉1, 张秀芳1, 张文庆1, 温学发3, 刘寿东1,2, 李旭辉1     
1. 南京信息工程大学大气环境中心, 南京 210044;
2. 南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044;
3. 中国科学院地理科学与资源研究生态系统网络观测与模拟重点实验室, 北京 100101
摘要: 降水氢氧稳定同位素组分是一种良好的示踪剂,对水汽循环的研究有重要意义.本研究基于2016年在南京、溧阳、宜兴和东山这4个站点按降水事件采集的降水样品,测定了降水HDO和H218O组分,分析了降水HDO、H218O组分以及过量氘的时间变化特征;探讨了水汽源地和局地蒸发对降水稳定同位素组分的影响.结果表明:①冬夏季风期间水汽源地的差异使4个站点降水HDO、H218O组分及过量氘有明显的季节变化,主要表现为HDO和H218O组分夏季风期间贫化,冬季风期间富集;过量氘夏季风期间小于冬季风期间;②夏季风期间,太湖蒸发补给使下游地区的降水过量氘变大,局地大气降水线方程的截距变高;冬季风期间,局地蒸发对降水同位素影响很小,降水HDO、H218O组分以及过量氘的空间变化不明显;③ 4个站点局地大气降水线方程的斜率和截距均较高,原因可能是冬夏季风期间的降水水汽来源的差异和冬季风期间水汽再循环过程的影响.
关键词: 降水      氢氧同位素      过量氘      大气降水线      水汽源地      局地蒸发     
Effects of Water Vapor Source and Local Evaporation on the Stable Hydrogen and Oxygen Isotopic Compositions of Precipitation
HU Yong-bo1 , XIAO Wei1,2 , QIAN Yu-fei1 , LIU Qiang1 , XIE Cheng-yu1 , ZHANG Xiu-fang1 , ZHANG Wen-qing1 , WEN Xue-fa3 , LIU Shou-dong1,2 , LEE Xu-hui1     
1. Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
2. Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology(CICAEET), Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
3. Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China
Abstract: Stable hydrogen and oxygen isotopic compositions in precipitation are good tracers and can provide unique information about the water cycle. Precipitation samples were collected at the Nanjing, Liyang, Yixing, and Dongshan sites in 2016, and the HDO and H218O compositions of precipitation were measured. The temporal variability of HDO and H218O compositions and deuterium-excess of precipitation were analyzed, and the influence of the water vapor source and local evaporation on stable isotopic composition of precipitation were discussed. The results indicated that:① Seasonal variations in the HDO composition, H218O composition, and deuterium-excess of precipitation occurred due to different water vapor sources during the summer and winter monsoon seasons. The HDO and H218O compositions were depleted during the summer monsoon season and enriched during the winter monsoon season. The deuterium-excess during the summer monsoon season was lower compared to the winter monsoon season. ② During the summer monsoon, the evaporation of Lake Taihu made the deuterium-excess of downwind precipitation and the downwind intercept of the local meteoric water line higher. During the winter monsoon season, local evaporation had little influence on HDO and H218O components in precipitation. ③ Both of the intercepts and slopes of the local meteoric water line were higher than those of the global meteoric water line, due to moisture recycling during the winter monsoon season and different water vapor sources between the summer and winter monsoon seasons.
Key words: precipitation      hydrogen and oxygen stable isotopic compositions      deuterium-excess      local meteoric water line      water vapor source      local evaporation     

大气降水是内陆水循环的重要水分输入项, 在降水的形成过程中, 伴随着蒸发和凝结过程等会产生同位素的分馏作用[1, 2], 使降水中的稳定氢氧同位素组分(HDO和H218 O)有不同的特征, 从而可以被视为一种良好的示踪剂, 被广泛应用于水汽源地的示踪[3~5]以及局地水汽循环[6~8]的研究.

大气降水中的稳定同位素组分受多种因素的影响.传统的研究认为降水氢氧同位素组分主要是由局地气象或地理因素控制, 表现有温度效应、降水量效应、纬度效应和高程效应[1, 9, 10].但最近的研究表明, 在低纬度地区或亚热带季风气候区, 局地降水量对降水稳定氢氧同位素组分的影响很弱甚至是不存在的[11~13], 而主要会受到水汽源地[14~17]、大尺度的对流[18, 19]、传输过程中的降水量[14, 20, 21]和局地蒸发[22~24]的影响.

大尺度的水汽输送项是大气降水的主要来源[25, 26], 水汽源地的不同会使大气降水中的稳定同位素组分明显的差异.卫克勤等[27]的研究表明, 我国季风气候区4月的降水同位素组分比8月富集; Tang等[14]的研究表明南京夏季风期间来自孟加拉湾的水汽形成降水的同位素组分比来自南海的水汽形成的降水贫化.局地水汽贡献相对大气降水的贡献虽然很小[25, 26], 但对区域或局地的水循环却起着不可忽视的作用[28~30]. Gat等[22]在五大湖区的研究表明, 五大湖的蒸发补给作用会使下游地区的降水中的过量氘升高; Wang等[24]对于天山地区的研究表明, 局地蒸发会在一定程度抵消由于降水的掉落而对降水同位素组分贫化作用.

为了更好地了解水汽源地和局地蒸发对亚热带季风气候区降水中的稳定同位素的影响, 多站点高时间分辨率的观测就显得非常重要.但目前对于太湖流域和南京地区的研究多是基于全球大气降水同位素观测网(Global Network of Isotopes in Precipitation, GNIP)南京站[31~33]或中国大气降水同位素观测网(China Network of Isotopes in Precipitation, CHNIP)常熟站[34]的低时空分辨率的降水同位素数据, 或是单站点的高时间分辨率的大气降水同位素数据[14].

本文选取的4个研究站点(南京、溧阳、宜兴和东山)位于典型的亚热带季风气候区, 夏半年(6~9月)和冬半年(12月~次年3月)受夏季风和冬季风的交替控制, 且4个站点分布于我国第三大淡水湖泊太湖附近, 太湖面积2 338 km2, 平均水深为1.89 m[35], 年蒸发量为1 000 mm左右[36~38].本文利用2016年在4个降水采样站点收集到的降水稳定同位素数据, 分析4个站点的降水稳定同位素的时空变化特征, 探讨水汽源地的差异及局地蒸发的贡献对降水同位素的影响.

1 材料与方法 1.1 研究站点

本研究选取了位于太湖流域的溧阳、宜兴和东山, 以及距离太湖较远的南京为降水采样站点, 其中溧阳、宜兴和东山3个降水采样站点分别位于溧阳气象站(119.48°E, 31.43°N, 与太湖岸边直线距离约为45 km)、宜兴气象站(119.82°E, 31.37°N, 与太湖岸边直线距离约为12 km)和东山气象站(120.43°E, 31.07°N, 与太湖岸边直线距离约为1.5 km)内, 南京的大气降水采样站点位于南京信息工程大学校园内(118.71°E, 32.20°N, 与太湖岸边直线距离约为150 km). 4个降水采样站点分布如图 1所示, 在研究区域的主风方向(东南-西北)上.

图 1 大气降水采样站点分布示意 Fig. 1 Distribution of the precipitation sampling sites

1.2 降水样品的采集及稳定同位素组分的测定

自2016年1月1日至12月31日在南京、溧阳、宜兴和东山这4个站点采集降水样品并测量其HDO和H218O组分.降水样品按降水事件采集, 从降水开始时刻收集水样, 对于持续时间较短的降水过程, 每次降水过程结束后收集降水水样; 对于持续时间较长的降水过程, 则在每天北京时间08:00或20:00增加一次采样.降水样品的采集装置为改装的雨量桶, 雨量筒上半部(漏斗形状部分)内置塑料漏斗, 雨量筒下部放置塑料瓶, 塑料漏斗下端与塑料瓶口紧密相连, 没有空隙, 降水样品可以从漏斗直接流入塑料瓶内.漏斗口放置乒乓球, 避免蒸发引起降水样品的同位素分馏.样品采集后, 用Parafilm的塑封膜密封瓶口, 并放进4℃的冰箱进行保存.定期将降水样品送往中国科学院地理科学与资源研究所生态系统网络观测与模拟实验室, 采用基于离轴积分腔输出光谱技术的液态水同位素分析仪(型号DLT-100, Los Gatos Research, Mountain View, CA, USA)进行测量, 每个降水样品会进行6次进样测量, 取后4次测量的平均值作为该样品测量值, 每测量5个降水样品, 会再对3个已知不同HDO和H218 O组分的标准样品进行测量, 用于对降水样品测量值的校正, 其它的详细信息可从国际原子能机构(International Atomic Energy Agency, IAEA)的测量标准中获得[39].测量的结果用相对于维也纳标准海洋水的千分差(δ)表示:

(1)

式中, Rsample为大气降水样品中的稳定氢或氧同位素的比率(D/H、18O/16O), RV-SMOW表示维也纳标准海洋水中的稳定氢或氧同位素比率(对于D和18O, R值分别为0.000 155 76和0.002 005 2).该分析仪对δD和δ18O组分的测量精度分别为0.3‰和0.1‰.

1964年Dansgaard[1]根据Craig[9]的研究得到的全球大气降水线定义了过量氘:

(2)

大气降水中的δD(或δ18O)的降水量加权平均值为:

(3)

式中, pi是第i次降水的降水量, δi是第i次降水的δD(或δ18O).

1.3 后向轨迹模型

对于研究区域水汽源地的示踪采用的是后向轨迹模型.后向模型是由美国国家海洋及大气管理局空气资源实验室开发的混合单粒子拉格朗日积分轨迹模型(hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory, HYSPLIT), 该模型已被广泛运用于水汽源地的示踪研究[17, 40, 41].本研究中, 模式运行所用的再分析资料为美国国家环境预报中心/美国国家大气研究中心的全球资料同化系统(global data assimilation system, GDAS), 该再分析资料的空间分辨率为1°×1°, 模式运行高度为1 000 m, 模式运行的时间步长为6 h, 分别为世界标准时间的每日00:00、06:00、12:00和18:00, 即北京时间的每日08:00、14:00、20:00和02:00, 模式运行的时间为96 h.

2 结果与分析 2.1 降水稳定同位素组成的时间变化特征

2016年南京、溧阳、宜兴和东山4个站点的降水的氢氧同位素组分和过量氘(δD、δ18O和d-excess)的时间变化特征如图 2所示.从中可以看出, 4个站点降水δD和δ18O的均表现为夏半年贫化, 冬半年富集. δD和δ18O的最大值出现在3月, 对于南京、溧阳、宜兴和东山, δD的最大值分别为36.1‰、30.9‰、21.9‰和21.7‰, δ18O的最大值分别为1.9‰、0.8‰、-0.2‰和0.2‰; 而后δD和δ18O均逐渐减小, 在7月初的梅雨中后期达到一年中的最小值, δD的最小值分别为-166.1‰、-126.1‰、-121.8‰和-102.7‰, δ18O的最小值分别为-21.3‰、-17.1‰、-16.7‰和-14.1‰, 而后δD和δ18O的值又波动上升. 4个站点降水d-excess表现为夏半年低冬半年高, 在1~3月数值较高, 约为20‰, 在4~5月期间d-excess逐渐下降, 在而后6~9月, d-excess稳定在12‰左右, 在10月, d-excess的值又逐渐升高, 而后的11月和12月, d-excess又保持在20‰高值.

图 2 2016年4个站点降水δD、δ18O和d-excess的时间变化特征 Fig. 2 Temporal variability of δD, δ18O, and d-excess of precipitation at the four stations in 2016

2.2 夏季风和冬季风期间降水同位素比较

2016年4个站点在夏季风和冬季风期间的δD、δ18O和d-excess的变化及降水量加权平均值如图 3表 1所示.南京、溧阳、宜兴和东山这4个站点夏季风期间δD的变化范围为-166.1‰~-11.2‰、-126.1‰~-21.1‰、-121.8‰~-21.5‰和-98.5‰~-10.3‰, 降水量加权平均值分别为-81.0‰、-70.3‰、-74.4‰和-56.0‰, δ18O的变化范围为-21.3‰~-3.1‰、-17.0‰~-3.9‰、-16.7‰~-4.1‰和-14.1‰~-1.7‰, 降水量加权平均值分别为-11.7‰、-10.3‰、-10.9‰和-8.5‰, d-excess的变化范围为-4.9‰~21.9‰、1.5‰~19.5‰、-2.3‰~19.1‰和-8.6‰~19.1‰, 降水量加权平均值分别为12.3‰、12.1‰、12.3‰和11.2‰; 冬季风期间δD的变化范围为-89.4‰~36.1‰、-77.0‰~30.9‰、-78.6‰~21.9‰和-69.2‰~21.7‰, 降水量加权平均值分别为-5.9‰、-5.3‰、-5.6‰和-5.5‰, δ18O的变化范围为-13.2‰~1.9‰、-11.0‰~0.8‰、-12.3‰~-0.2‰和-11.5‰~0.2‰, 降水量加权平均值分别为-26.6‰、-20.6‰、-22.6‰和-22.3‰, d-excess的变化范围为11.2‰~31.3‰、10.2‰~36.3‰、10.0‰~32.2‰和7.0‰~36.9‰, 降水量加权平均值分别为20.7‰、21.6‰、22.0‰和22.0‰.对比夏季风和冬季风期间的δD、δ18O和d-excess可以看出, 4个站大气降水的δD和δ18O均表现为夏季风期间贫化, 冬季风期间富集, d-excess的降水量加权平均值在夏季风期间(约为12‰)低于冬季风期间(约为21‰); 此外, 对比4个站大气降水的δD、δ18O和d-excess发现, 夏季风期间, 大气降水中的δD和δ18O从东山经宜兴和溧阳到南京的过程中不断减小, d-excess从东山经太湖到宜兴的过程中升高了1.2‰, 而后的过程中基本保持不变; 而在冬季风期间南京大气降水δD、δ18O和d-excess较小, 其它3个站点大气降水δD、δ18O和d-excess的差异均很小.

红色:夏季风; 黑色:冬季风期间 图 3 2016年4个站点在夏季风和冬季风期间δD、δ18O和d-excess的箱式图 Fig. 3 Box plots of δD, δ18O, and d-excess at the four stations during the summer and winter monsoon periods in 2016

表 1 2016年4个降水采样站点的夏季风和冬季风期间δD、δ18O和d-excess的降水量加权平均值/‰ Table 1 Precipitation-weighted average of δD, δ18O, and d-excess at the four stations during the summer and winter monsoon periods in 2016/‰

2.3 降水δD-δ18O关系

2016年4个站点的全年、冬夏季风期间和过渡期间降水的δD-δ18O关系如表 2图 4所示.各站点的局地大气降水线方程分别为:南京δD=8.37δ18O+17.39, 溧阳δD=8.53δ18O+19.54, 宜兴δD=8.37δ18O+17.92, 东山δD=8.59δ18O+19.31, 与全球大气降水线方程[9]相比(δD=8δ18O+10), 4个站点局地大气降水线方程的斜率和截距均较高.夏季风期间的局地大气降水线方程与全球大气降水线方程更为接近, 但东山的局地大气降水线方程的截距相对其它3个站点更小; 冬季风期间的局地大气降水线方程均表现有高截距的特点.

表 2 2016年4个降水采样站点夏季风、冬季风和过渡期间大气降水线方程的斜率和截距1) Table 2 Slopes and intercepts of local meteoric water line of the four stations during the summer monsoon, winter monsoon and transition periods in 2016

图 4 2016年4个降水采样站点的局地大气降水线方程 Fig. 4 Local meteoric water line of the four stations in 2016

3 讨论 3.1 水汽源地对降水同位素的影响

2016年夏季风和冬季风期间水汽源地的示踪结果如图 5所示(以宜兴为例), 该地区夏季风期间的水汽源地主要为相对湿度较高的海洋表面, 约占67%, 而冬季风期间的水汽主要来源于干燥的内陆地区.

红色轨迹:夏季风; 黑色轨迹:冬季风 图 5 利用HYSPLIT模型对宜兴站夏季风和冬季风期间水汽来源状况的分析 Fig. 5 Results of the water vapor source during the summer and winter monsoon periods by HYSPLIT at the Yixing station in 2016

水汽源地的差异会导致冬夏季风期间降水δD和δ18O数值明显不同.对于中高纬度的研究表明, 夏季水汽主要来自于海洋, 降水δD和δ18O较富集; 冬季水汽主要来自内陆, 通常会经历多次的蒸发循环, 使得冬季降水δD和δ18O贫化[32, 42], 而本研究区大气降水δD和δ18O却表现为夏季贫化冬季富集的特点, 除了水汽源地引起的降水δD和δ18O差异外, 这主要因为东亚季风区夏季风期间降水δD和δ18O会受上游地区降水过程的影响[14, 20, 21, 43], 根据降水δD和δ18O随降水过程变化的瑞利分馏原理[1]可知, 在凝结温度为10℃的情况下, 30%的水汽降落就会使δD的值降低100‰[44].我国季风区的降水特点为夏季风期间远多于冬季风期间, 夏季风期间水汽在传输过程中形成的降水要远多于冬季风期间, 更多的水汽在传输的过程中降落使得夏季风期间大气降水中的δD和δ18O更加贫化.降水δD和δ18O的夏季贫化冬季富集的特点在我国季风气候区广泛存在[14, 27, 34]

水汽源地的差异会导致冬夏季风期间降水d-excess的差异. d-excess主要是受动力分馏过程的控制[45], 对于近表面大气d-excess的研究表明, 在海洋[3, 4, 40]、内陆湖泊[46]和内陆生态系统[47~49]等下垫面上大气d-excess与相对湿度之间存在的显著负相关关系, 所以来自冬季风期间干旱内陆的水汽所形成的降水d-excess比来自夏季风期间湿润海洋的水汽形成的降水d-excess更大.

3.2 局地蒸发对降水同位素的影响

夏季风期间, 局地蒸发对降水同位素的影响主要表现在太湖蒸发对下游地区降水d-excess和局地大气降水线方程的影响.对比位于上风方向的东山站和下风方向的宜兴站, 降水d-excess升高了1.2‰, 根据徐敬争等[50]得到的夏季太湖的局地蒸发线方程δD=3.32δ18O-16.86可知, 下游地区大气降水d-excess升高主要是受到了太湖蒸发的补给作用.虽然降水降落过程和陆地生态系统的蒸散作用的水汽补也会改变降水同位素组分, 但是降水凝结过程属于平衡分馏, 而陆地生态系统的蒸散作用中蒸腾作用占主导作用, 且长时间尺度上的植物蒸腾又处于稳态, 因此这两个过程对d-excess的影响均很小[45, 51~53]. Gat等[22]在对夏季五大湖的研究中也发现, 湖泊蒸发会导致下游地区大气降水中的d-excess值比上游地区高, 差值最高可达3.5‰.东山夏季风期间的局地大气降水线方程δD=7.51δ18O+6.45同上海夏季的局地大气降水线方程[54]δD=7.83δ18O+8.63更为接近, 与下游地区的局地大气降水线方程相比截距偏小, 由此可见太湖蒸发补给会使夏季风期间下游地区局地大气降水线方程的截距升高.

冬季风期间, 局地蒸发对降水同位素的影响很小, 降水δD和δ18O并没有随传输过程中降水的不断掉落而逐渐贫化. Wang等[24]对受西风气流控制的西北干旱区的研究中也发现, 在局地蒸发对降水贡献较小的石河子地区降水δD和δ18O与其上游的伊宁相比差异较小.此外, 对于太湖蒸发的研究也表明[38], 冬季风期间湖泊的蒸发量也很小, 约占全年蒸发总量的17%.

3.3 局地大气降水线方程的斜率和截距分析

大气降水线方程的斜率和截距是分别反映了水汽凝结过程中的瑞利分馏及水汽形成过程中的动力分馏作用, 夏季风期间研究区域4个站点的局地大气降水线方程与全球大气降水线方程较为接近, 反映了夏季风来自海洋水汽的影响; 冬季风期间局地大气降水线方程均具有高截距特点, 体现了经历多次再循环的内陆水汽的影响.

本文4个站点的大气降水线方程普遍存在斜率和截距较高特点, 这在我国亚热带季风气候区的其他站点也存在(表 3).从季节尺度上来看, 无论是夏季风期间, 还是冬季风期间, 当水汽来源比较单一时, 局地大气降水线方程的斜率都不具有全年尺度上大气降水线方程的斜率较高的特点, 但在过渡期间或同时考虑夏季风和冬季风时, 大气降水线方程的斜率又会表现有与全年尺度上大气降水线方程相同的斜率较高的特点.目前已有的研究对于这种斜率较高的解释比较模糊, 本研究认为是冬、夏季风期间的降水水汽来源的不同, 造成了冬、夏季风期间稳定氢氧同位素组分的差异, 因此基于全年的数据回归会得到斜率较高的局地大气降水线方程.由此可知, 基于全年数据得到的斜率和截距较高的局地大气降水线方程, 并不表示各个季节的局地大气降水线方程都存在这样的特征, 其变化特征和影响因素需针对不同季节区别分析.

表 3 我国具有斜率和截距较高特点局地大气降水线方程的站点 Table 3 Stations in China that have local meteoric water line with higher slopes and intercepets

4 结论

通过对2016年南京、溧阳、宜兴和东山这4个站点采集到的大气降水稳定同位素数据的分析, 发现:水汽源地的差异引起大气降水δD、δ18O和d-excess的明显季节变化, 夏季风期间δD和δ18O表现为比冬季风期间贫化.局地蒸发也会对大气降水δD、δ18O和d-excess产生影响, 夏季风期间太湖蒸发会使下游降水中的d-excess升高1.2‰, 局地大气降水线方程的截距也会升高; 冬季风期间, 局地蒸发对降水同位素的影响很小, 降水同位素并没有随雨滴降落而贫化的效应.局地大气降水线方程的高截距主要是由于受冬季风期间来自内陆的经历了多次水汽再循环的水汽所形成的降水的影响; 斜率较高的主要原因是冬、夏季风期间的降水水汽来源的不同, 造成了冬、夏季风期间稳定氢氧同位素组分的差异, 因此基于全年的数据回归会得到较高斜率的局地大气降水线方程.此外, 量化局地蒸发对降水的贡献也十分重要, 对进一步探究局地蒸发对降水同位素和局地气候的影响有重要作用.

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