2019, Vol. 40
2. 中国科学院地球环境研究所, 黄土与第四纪地质国家重点实验室, 西安 710061
2. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710061, China
有机气溶胶(organic aerosol, OA)是颗粒物的重要组成部分, 城市地区OA占PM2.5质量浓度的20%~90%[1], 在灰霾的形成过程中起着十分重要的作用, 对空气质量及人类身体健康产生不利影响[2].糖类和正构烷烃是OA的重要组分, 其中, 糖类化合物是水溶性有机碳(water soluble organic carbon, WSOC)的组分之一, 在影响区域降水、改变地球辐射平衡等效应中发挥着重要作用[3].有研究表明, 随着正构烷烃分子量的增大, 其麻醉性也随之增强.当碳数大于16时, 正构烷烃对人体的危害随含碳量的增多而增强, 不仅能严重损伤皮肤, 甚至还可以提高皮肤癌的发病率[4].因此, 研究城市地区PM2.5中糖类及正构烷烃的化学组成及来源不仅对全球气候变化, 而且对人类健康具有重要意义.
自20世纪80、90年代环境学者相继展开了对大气气溶胶中的有机物的研究[5, 6]. 1984年, Simoneit[7]对汽车尾气和烟羽样品进行分析, 得出气溶胶中的脂类化合物可以用来判断有机气溶胶的来源, 主要来源包括生物源(花粉、细菌等)和人为排放(燃煤等).后来的学者也对不同区域有机气溶胶的组成、分布特征及来源解析方面做了大量的研究工作, 美国加利福尼亚大学的Rogge研究发现, 城市大气的有机气溶胶来源非常复杂, 包括机动车尾气排放[8]、天然植物排放[9]、木材燃烧[10]、食物烹饪[11].我国从90年代末期开始, 许多科学家陆续对城市大气颗粒物中有机物进行研究.如Wang等[12]对我国沿海和内陆14个城市有机气溶胶进行了具体的空间和季节对比分析, 研究发现城市气溶胶主要成分包括正构烷烃、糖类、脂肪酸和邻苯二甲酸.其中, 除邻苯二甲酸和多元醇、多元酸外, 其余有机物的质量浓度冬季比夏季高2~15倍, 这是由于大量使用燃煤和大气逆温的增强.由于各地的经济、能源结构、地理环境和生活方式有很大差异, 所以研究不同地区的有机气溶胶污染特征、来源及形成机制对我国城市颗粒物污染控制有着重要意义, 也是我国迫切需要解决的问题.
聊城市位于山东省西部, 被列为京津冀大气污染传输通道城市(“2+26”城市)之一, 其空气质量在全国367个城市统计排名中, 位于第340名之后(https://www.aqistudy.cn/).目前, 关于聊城市PM2.5化学成分及其来源的研究, 主要侧重于无机离子、碳质成分及无机元素上[13~15], 而关于聊城市PM2.5中有机化合物的研究鲜见报道, 尤其对于烟花爆竹对聊城市PM2.5的质量浓度及有机化合物的影响更是未见报道.另外, 其他城市对于春节期间大气气溶胶的研究主要集中在水溶性无机离子及元素[16~18]上, 对有机物的研究相对较少.因此, 本文对2017年聊城市冬季PM2.5中正构烷烃和糖类等典型有机化合物进行分析, 包括典型事件(灰霾、春节和元宵节)时期的污染特征, 结合主成分分析(PCA)和后向轨迹方法, 阐明聊城市PM2.5的污染特征及来源, 以期为聊城市进一步开展大气气溶胶化学组成特征分析及来源解析工作提供基础数据, 并为聊城市乃至整个京津冀地区的PM2.5污染治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集采样地点设在聊城大学环境与规划学院实验楼(34.42°N, 116.01°E)楼顶(距离地面约12 m), 距其约300 m南面有一条交通主干道, 东、西、北1km内为聊城大学的校园, 周围无高大建筑物且无明显污染排放源, 能客观反映聊城市市区的大气污染状况.于2017年1月17日~2月16日使用流量为100 L ·min-1的中流量采样器(青岛崂山电子仪器公司生产)分昼夜采集PM2.5样品, 每个样品采集时间约为11.8 h(08:00~19:50, 20:00~次日07:50), 共采集60个PM2.5样品及2个环境空白样品.所用石英滤膜采样前均置于马弗炉中450℃灼烧6 h以去除有机污染物.采样后为了防止滤膜受到污染及化学物质的挥发, 将滤膜冷藏于-20℃冰箱中待分析.在样品采集及分析过程中, 所使用的不锈钢镊子、玻璃器皿、剪刀必须用甲醇和二氯甲烷各淋洗3遍, 防止样品相互污染及人为污染.所有预处理玻璃器皿在使用前均经过严格的清洗, 并于马弗炉中450℃灼烧6 h以上, 确保器皿干净.最后空白样品中检出的量要远低于样品中的量(＜5%).
采样期间气象参数(温度、相对湿度、风速)的数据在聊城市环境保护局的网站平台上(http://www.lchbj.gov.cn)获得, 时间分辨率为1 h, 所用分析数据为24 h的日均值.为分析不同阶段PM2.5的化学组分及其来源, 本文把整个采样期间划分为4个阶段, 分别为清洁天、灰霾天、烟火Ⅰ期和烟火Ⅱ期.根据中国气象局发布的《霾的观测和预报等级》(QX/T 113-2010), 将相对湿度小于80%且能见度小于10 km的天气归为灰霾天.在2017年1月27日(农历腊月三十)的20:00至次日(农历正月初一)的20:00期间、2017年2月11日(农历正月十五)的08: 00至次日08: 00期间, 因为有大量且集中的烟花爆竹燃放, 所以将其分别命名为烟火Ⅰ期、烟火Ⅱ期.除此之外, 本文将其归为清洁天.
1.2 颗粒物质量浓度分析PM2.5质量浓度采用重量分析法, 使用电子微量天平(Mettle M3, Switzerland, 灵敏度1 μg)对采样前后的滤膜进行称重.所有滤膜在称重前都必须在恒温恒湿箱(T: 20~23℃, RH: 35%~45%)中平衡24 h以上.每张滤膜至少称重两次, 且两次称量误差分别小于15 μg(空白滤膜)和20 μg(采样滤膜), 如果超过规定范围需要重新称量.所有样品的质量均需减去环境空白的质量.
1.3 正构烷烃和糖类化合物的分析参照Wang等[19]对有机化合物的分析方法, 取1/8滤膜剪碎并置于15 mL样品瓶中, 加入二氯甲烷(dichloromethane, DCM)与甲醇(methanol)混合溶液(体积比为2 :1)至滤膜被完全浸没, 超声萃取3次, 每次15 min.萃取后溶液用巴氏滴管经玻璃棉过滤至梨形瓶中.将梨形瓶中过滤液置于旋转蒸发仪上, 经真空浓缩至少量, 并转移至气相色谱瓶内.浓缩后溶液用氮气吹扫仪吹干, 并加入60 μL N, O-双(三甲基硅基)三氟乙酰胺[N, O-bis-(trimethylsilyl) trifluoroacetamide, BSTFA]:吡啶(pyridine, 体积比为5 :1)溶液, 置于70℃干燥箱中衍生反应3 h.反应后溶液待冷却后加入40 μL十三烷(tridecane, 1.512 ng ·μL-1)作为内标, 混合均匀后于冰箱中保存以待检测.
预处理后样品采用气相色谱-质谱联用仪分析, 使用仪器为Agilent公司生产的7890A气相色谱仪串联5975C质谱检测器.分析时采用HP-5MS熔融石英毛细管柱, 气相色谱内炉温在50℃下维持2 min后, 以15℃ ·min-1升温至120℃, 再以5℃ ·min-1升至300℃, 维持16 min.用针管向进样口注入2 μL处理后样品溶液, 等待仪器分析.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5的污染特征2017年聊城市冬季PM2.5的平均质量浓度为(140.9±64.5)μg ·m-3, 变化范围为40.6~342.2 μg ·m-3, 约为国家空气质量二级标准(GB 3095-2012, 75 μg ·m-3)的1.9倍, 其中有28 d超过国家二级标准, 超标率高达93%.如图 2所示, 整个采样期间夜间PM2.5的平均质量浓度[(144.7±67.3)ng ·m-3]略高于白天[(138.2±60.9)ng ·m-3], 昼夜差异不显著(t检验, P＞0.05).如表 1所示, 灰霾天PM2.5的质量浓度[(181.2±61.0) μg ·m-3)]为清洁天[(95.6±32.1) μg ·m-3)]的1.9倍, 表明聊城市冬季大气污染相当严重.另外, 通过后向轨迹(图 1)可知, 灰霾天的污染物主要来自本地源.有研究表明, 烟花爆竹是PM2.5污染的重要来源之一, 不仅排放出大量的无机离子(如K+、Cl-和SO42-等)和重金属元素(如Mg、K和Ba等)还能排放出大量的含碳物质(元素碳、有机碳)及有机化合物(如芳烃、醛酮和呋喃等)[20].烟火Ⅰ期和烟火Ⅱ期的PM2.5质量浓度分别为(173.7±49.1) μg ·m-3和(178.6±43.5) μg ·m-3, 分别为清洁天的1.8倍和1.9倍.在与其他城市同年春节期间PM2.5质量浓度对比(表 2)发现, 聊城市PM2.5质量浓度高于上海、广州、天津、南京、太原和济南, 低于北京、石家庄, 表明聊城市春节期间PM2.5污染在我国处于较高水平.这是由于传统节日期间大量燃放烟花爆竹, 导致大气中细颗粒物浓度急剧增加, 从而影响聊城市的环境空气质量.
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图 1 采样期间后向轨迹模拟及采样点位置示意 Fig. 1 Air mass backward trajectories during sampling periods and distribution of sampling sites |
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图 2 采样期间PM2.5质量浓度与气象条件的时间序列 Fig. 2 PM2.5 mass concentration and meteorological conditions during sampling periods |
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表 1 聊城市冬季PM2.5、正构烷烃和糖类的浓度水平 Table 1 Concentrations of PM2.5, n-alkanes and sugars in Liaocheng City during the winter |
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表 2 春节期间(烟火Ⅰ期)聊城市PM2.5质量浓度与其他城市的对比1) Table 2 Comparison of concentrations of PM2.5 during the Spring Festival in Liaocheng City with other cities |
2.2 正构烷烃的污染特征及来源
本次采样区域的样品中检测到的正构烷烃的碳数组成范围为C18~C36(表 1), 总质量浓度为(456.9±252.5)ng ·m-3, 变化范围为142.8~1 250.9 ng ·m-3.其中, 灰霾天正构烷烃的质量浓度为(848.1±297.7)ng ·m-3, 为清洁天的2倍, 这是因为灰霾天风速较小且相对湿度较大(图 2), 不利于污染物的扩散, 致使正构烷烃的浓度显著增加.烟火Ⅰ期[(391.0±77.6)ng ·m-3]与烟火Ⅱ期[(508.0±87.5)ng ·m-3]正构烷烃的质量浓度分别为清洁天的0.9倍和1.2倍, 这是由于烟火Ⅰ期大部分工厂停产及机动车出行减少, 使得正构烷烃的人为来源(化石燃料燃烧)减少, 导致正构烷烃的浓度大幅度降低.而在烟火Ⅱ期, 人类生产、生活活动恢复正常及不利的气象因素(如风速)导致正构烷烃的浓度上升[18].另外, 正构烷烃在烟火期间与清洁天的比值小于同期PM2.5与清洁天的比值, 表明烟火期间PM2.5中正构烷烃的增长率远小于其他污染物的增长率, 从此可以推论出烟花爆竹的燃放不是大气颗粒物中正构烷烃的排放来源.聊城市冬季正构烷烃的质量浓度与同季节其他城市的对比如表 3所示, 聊城市正构烷烃的质量浓度高于北京和南方城市(如上海、杭州、台州), 但低于北方的重污染城市(如西安、保定), 说明聊城市正构烷烃质量浓度在全国范围内处于较高水平, 污染较严重.
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表 3 冬季聊城市正构烷烃质量浓度与其他城市的对比1) Table 3 Comparison of concentrations of n-alkanes during the winter in Liaocheng City with other cities |
聊城市冬季不同污染期间正构烷烃各碳数的昼夜质量浓度如图 3所示, 正构烷烃各碳数夜间的质量浓度均高于相应白天的质量浓度, 由于夜晚的平均风速[(1.2±0.5)m ·s-1]低于白天[(1.6±0.6) m ·s-1], 且夜间边界层高度降低[18], 致使夜晚大气的扩散能力较差, 导致了正构烷烃在夜晚的浓度比白天高. Simoneit等[25]最初将碳优势指数(carbon preference index, CPI)做为污染物的人为来源和天然来源的参考指标, CPI是奇数碳的正构烷烃浓度之和与偶数碳的正构烷烃浓度之和的比值.认为当CPI≈1时, 大气飘尘中的污染物主要来自于化石燃料燃烧等人为来源; 当CPI>5时, 可以判断气溶胶中正构烷烃主要来源于植物蜡的排放[26].聊城市冬季白天CPI平均值为1.2, 夜间CPI平均值为1.1, 昼夜CPI变化范围均为1.0~1.3, 表明白天和夜间正构烷烃的主要来源均为化石燃料的燃烧.
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图 3 聊城市冬季PM2.5中正构烷烃各碳数的昼夜质量浓度 Fig. 3 Diurnal concentrations of n-alkanes in PM2.5 during the winter in Liaocheng City |
由图 3(a)可知, 清洁天正构烷烃呈双峰型分布, 主峰碳为C23、C29, 高于C26的正构烷烃有奇碳数优势, CPI值为1.2, 变化范围为1.0~1.3. Simoneit等[26]通过对大气气溶胶中正构烷烃的研究发现, 生物源正构烷烃中CPI值一般＞5, 甚至高达10以上, 主峰碳数>27;石油及其产品的燃烧产生的正构烷烃, CPI值接近于1;混合源烷烃中CPI值则随生物源和人为源的相对贡献大小, 在两者之间变化[27].由此可知, 聊城市冬季清洁天正构烷烃具有植物蜡和化石燃料燃烧的双重来源.灰霾期间正构烷烃呈前锋型, 以C23为主峰碳, 且没有明显的奇碳数优势, 碳优势指数为1.2, 变化范围为1.1~1.2, 表明其正构烷烃主要来自化石燃料的燃烧.烟火Ⅰ期与Ⅱ期正构烷烃均呈后锋型, 以C29、C36为主峰碳, 具有较为明显的奇碳数优势, 碳优势指数分别为1.1和1.2, 表明烟火期正构烷烃的来源与灰霾期相似, 均主要来自化石燃料的燃烧.总体来说, 聊城市冬季CPI值略高于保定, 与北京、杭州、台州基本接近, 说明聊城市正构烷烃来源与以上城市相似, 主要来源于石油、煤等化石燃料的燃烧.
植物蜡排放的正构烷烃主要以大分子量烷烃为主(>C25), 且其奇数碳烷烃的含量远高于偶数碳烷烃; 反之, 化石燃料燃烧所释放的正构烷烃主要以小分子量(≤C25)烷烃为主, 且其奇数碳烷烃的含量与偶数碳烷烃相当[27].为明确植物蜡源与化石燃料源对正构烷烃的贡献, Simoneit等[26]提出大气中植物蜡排放的正构烷烃对总正构烷烃的贡献率(%Wax Cn)可由式(1)计算:
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(1) |
式中, Cn代表碳数为n的正构烷烃的质量浓度, Wax Cn代表植物来源的正构烷烃浓度, 该式计算了各烷烃的植物蜡质量浓度, 可用来估计生物源对正构烷烃的贡献率.由此可知, 聊城市冬季正构烷烃中植物蜡烷烃的质量浓度为(55.6±28.6)ng ·m-3, 贡献率为3.1%~36.0%, 远低于化石燃料烷烃, 这是由于冬季植被的新陈代谢及风化等作用较弱, 而工业生产、居民取暖等导致的化石燃料燃烧对正构烷烃的贡献较大.灰霾期间, 植物蜡烷烃的贡献率为6.1%~19.4%, 化石燃料烷烃的质量浓度约为植物蜡烷烃的质量浓度的7.7倍, 二者分别为清洁天的2倍和1.9倍.其中, 低分子量正构烷烃(C21~C26)剧增, 因此, 灰霾天正构烷烃浓度升高主要是由于化石燃料的燃烧.烟火Ⅰ期植物蜡烷烃的贡献率为6.6%~17.0%, 化石燃料烷烃的质量浓度约为植物蜡烷源贡献率的7.5倍, 二者分别为清洁天的0.7倍和0.9倍, 表明春节期间由于大部分工厂停工, 机动车出行减少, 导致化石燃料烷烃明显减少.烟火Ⅱ期植物蜡烷烃与化石燃料烷烃的质量浓度均较高, 分别为清洁天的1.4倍和1.2倍, 化石燃料源的贡献率约为植物蜡烷源贡献率的6倍, 另外, 植物蜡源贡献率增大可能是由于春节后气温升高, 致使部分高等植物生长且叶表风力磨损增强[7].
2.3 糖类化合物的污染特征及来源聊城市冬季PM2.5中被检测出的糖类化合物如表 1所示, 总质量浓度为(415.5±213.8)ng ·m-3, 变化范围为98.6~1 169.4 ng ·m-3, 高于北京(198ng ·m-3)[28]、天津(205ng ·m-3)[12]、上海(308ng ·m-3)[29]、香港(148ng ·m-3)[12], 低于广州(969ng ·m-3)[12]、西安(3 239 ng ·m-3)[24]、柳州(868.2ng ·m-3)[30], 表明聊城市生物质燃烧处于较高水平.其中, 灰霾期间糖类化合物的总质量浓度为(743.3±267.5)ng ·m-3, 约为清洁天[(383.7±191.5)ng ·m-3]的1.9倍, 这与不利的气象条件以及生物质燃烧的增多有关[18].糖类化合物的总浓度在烟火Ⅰ期与Ⅱ期分别为清洁天的0.9倍和1.4倍, 变化趋势与正构烷烃基本一致.
聊城市冬季PM2.5中糖类的昼夜质量浓度变化如图 4所示, 其中, 左旋葡聚糖质量浓度最高, 其昼夜质量浓度分别为(261.2±116.5)ng ·m-3和(346.1±158.8)ng ·m-3, 约占总糖的73.3%.左旋葡聚糖是植物纤维素燃烧的热解产物, 在高于300℃条件下, 经过复杂的纤维素燃烧热解过程, 包括转糖基作用、裂解等而形成的焦油状无水单糖[31].该化合物的化学性质非常稳定, 暴露于空气中8 h, 在大气光化学氧化剂下不会发生分解反应[32], 因此, 左旋葡聚糖常作为生物质燃烧的重要示踪物[33].聊城市冬季左旋葡聚糖平均质量浓度为(304.7±146.3)ng ·m-3, 且夜间的质量浓度为白天的1.3倍, 主要是由于夜间大气稳定度较高、边界层降低[18], 加之生物质燃烧取暖增多导致的.
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图 4 聊城市冬季PM2.5中糖类的昼夜质量浓度 Fig. 4 Diurnal concentrations of sugars in PM2.5 during the winter in Liaocheng City |
糖类化合物中除质量浓度最高的左旋葡聚糖外, 其次为半乳聚糖和甘露聚糖, 分别占总糖的11.9%和6.4%.甘露聚糖与半乳聚糖主要是生物质中的纤维素或半纤维素经过高温降解形成的[34, 35], 由表 4可知, 二者与其异构体左旋葡聚糖的相关性很好, 相关性系数为0.91、0.87, 且甘露聚糖与半乳聚糖相关性也高达0.97, 证实了三者具有共同来源, 均来自生物质燃烧.与左旋葡聚糖相似, 半乳聚糖与甘露聚糖夜间的质量浓度均高于白天(图 4).此外, 聊城市冬季大气PM2.5中半乳聚糖的昼夜质量浓度明显高于甘露聚糖(1.9倍), 说明聊城地区的生物质燃烧物更多地来自农业垃圾, 如农作物秸秆、生物质腐蚀物等, 与Oros等[36]的研究结果相似.
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表 4 聊城市冬季PM2.5中各糖类组分相关系数矩阵1) Table 4 Correlation analysis of sugars in PM2.5 during the winter in Liaocheng City |
除以上脱水糖外, 其他糖类化合物(包括单糖：果糖和葡萄糖; 二糖：蔗糖和海藻糖以及糖醇, 如阿糖醇和甘露醇)主要来源于植物和动物的新陈代谢排放、以及土壤微生物等[37].其中质量分数较大的为葡萄糖, 占总糖的2.4%, 其次为阿糖醇和果糖.葡萄糖和果糖主要来自原生生物源, 如陆生植物花粉、水果和岩石碎屑[38], 且二者的相关性高达0.9.然而, 葡萄糖的来源除生物源外, 还包括生物质燃烧[39].葡萄糖与左旋葡聚糖的相关性较好(P＜0.01, R2=0.57), 由此可知, 聊城市PM2.5中葡萄糖与生物质燃烧有密切关系.海藻糖作为一种真菌代谢物, 广泛存在于真菌、细菌以及一些高等植物和无脊椎动物中, 常作为土壤颗粒再悬浮和沙尘传输的重要分子的示踪物[40].除了耐受干旱的物种, 其他大多数植物中不会积累可检测的海藻糖[41], 因此, 海藻糖一般存在于戈壁沙漠的粉尘中.从后向轨迹(图 1)可以看出, 聊城市冬季受到来自西北方向气流的影响, 因此, 海藻糖可能来源于沙漠和戈壁沙尘的长距离传输.
2.4 来源解析为解析聊城市冬季PM2.5中正构烷烃和糖类的来源, 本研究利用主成分分析(PCA)对C18~C36和各糖类有机物等数据进行分析, 主成分正交旋转因子荷载矩阵结果如表 5所示, 聊城市冬季正构烷烃和糖类共提取4个主因子, 这4个主成分因子共解释了正构烷烃、糖类来源的94%.由表 5可知, C18~C25、半乳聚糖、甘露聚糖、左旋葡聚糖、葡萄糖、肌醇在主成分1中均具有较高的载荷值, 由2.3节可知, C18~C25主要来自化石燃料燃烧, 半乳聚糖、甘露聚糖、左旋葡聚糖和部分葡萄糖来自生物质燃烧, 因此主成分1代表化石燃料燃烧和生物质燃烧源, 贡献率为69%;主成分2中因子载荷较大的化合物是高分子量烷烃C26~C36, 因此植物蜡是PM2.5的另一重要来源, 其贡献率为13%;在主成分3中, 阿糖醇、甘露醇、海藻糖具有较大的因子载荷, 甘露醇主要由真菌、孢子和细菌等土壤中的生物群产生, 常作为地面表土再悬浮的示踪物[42], 海藻糖是沙尘远距离传输的重要分子示踪物[40], 因此, 主成分3代表土壤粉尘源, 包括来自沙漠地区的远距离传输和局地粉尘排放, 贡献率为8%;主成分4中果糖、葡萄糖、蔗糖具有较大的因子载荷, 葡萄糖和果糖都是植物体内最常见的糖类化合物, 广泛地存在于植物的果实、种子、叶、花、根中[43].果糖是多种花粉中含量最高的化合物[44], 说明该因子主要来自于花粉和植物碎屑的排放源.
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表 5 聊城市冬季PM2.5中正构烷烃、糖类的主成分分析结果1) Table 5 Principal component analysis (PCA) for n-alkanes and sugars in PM2.5 during the winter in Liaocheng City |
3 结论
(1) 聊城市冬季PM2.5的质量浓度呈夜间略高于白天的变化特征, 有28 d超过国家二级标准, 超标率为93%.其中烟火Ⅰ期与Ⅱ期由于烟花爆竹的燃放, 导致大气中PM2.5质量浓度分别为清洁天的1.3倍和1.4倍.
(2) 正构烷烃的碳数组成范围为C18~C36, 各碳数夜间的质量浓度均高于相应白天的质量浓度. CPI变化范围为1.1~1.2, %Wax Cn的变化范围为3.1%~36.0%, 表明化石燃料燃烧对正构烷烃的贡献较大.
(3) 聊城市冬季大气气溶胶中检测出10种不同糖类化合物, 左旋葡聚糖所占百分比最高, 甘露聚糖和半乳聚糖次之, 脱水糖占总糖的91.6%, 表明生物质燃烧源对聊城市大气气溶胶具有重要贡献.
(4) 主成分分析(PCA)结果表明, 聊城市冬季PM2.5中糖类和正构烷烃主要来自化石燃料燃烧和生物质燃烧源、植物源和粉尘源.后向轨迹结果表明, 聊城市冬季主要受南北两个方向气流的影响, 其中灰霾主要来自本地源.
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