2019, Vol. 40
2. 中国气象局广州热带海洋气象研究所, 广州 510640;
3. 广东省生态气象中心, 广州 510640
, TAN Hao-bo3 , DENG Xue-jiao2 , ZOU Yu2 , LIU Li1,2 , CAI Ming-fu1 , ZHANG Zhi-yan2 , ZHOU Sheng-zhen1
2. Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou 510640, China;
3. Guangdong Ecological Meteorological Center, Guangzhou 510640, China
大气气溶胶能够通过散射和吸收地气系统的能量来直接影响太阳辐射; 尤其是可以活化作为云凝结核的大气气溶胶数浓度, 能够影响云滴的数浓度、云的光学特性和生命期, 从而间接影响地气系统的辐射平衡[1~14].作为大气气溶胶的基本特征, 大气气溶胶数浓度谱分布PNSD(particle number size distribution)对于研究气溶胶对云和辐射的影响具有重要作用[15~18].此外, PNSD对于人体健康, 特别是心血管和肺部的疾病有明显的相关[19~20], 而且根据已有研究表明, 气溶胶数谱分布特征的影响更甚于质量谱分布特征[21, 22].
近年来, PNSD被越来越多地作为基本参数用于大气辐射和光学计算, 比如气候变化模式的反馈机制、大气化学传输模式等模式[23, 24]中.其中, PNSD在MIE(基于Mie散射原理)模式中被用于计算消光系数进而得到大气能见度[25~27]. PNSD对于大气能见度计算至关重要, MIE模式通过假设气溶胶未被活化的情况下, 利用干气溶胶粒径谱分布、环境相对湿度、气溶胶吸湿增长函数等数据集计算得到气溶胶消光系数, 进而计算大气能见度.然而对于能见度影响显著的粒径范围(小于2.5 μm)PNSD观测获取, 需要多种基于不同原理的仪器同步观测才能得到, 观测手段昂贵, 不利于业务化的应用.但是如果能够使用较容易得到的测量参数来替代PNSD, 将能有效补充PNSD观测的不足, 对于需要PNSD信息的研究工作比如大气能见度的计算更有重要价值. PM (干气溶胶)的质量浓度测量在PRD(珠江三角洲地区)较为普遍, 可以基于PM2.5质量浓度(空气动力学粒径小于等于2.5 μm的气溶胶质量浓度)观测来评估气溶胶数浓度和消光系数并得到更加广泛的运用.尽管如此, 忽略气溶胶粒径谱分布型的变化, 同样的质量浓度也可能会在消光系数的计算中引入不确定性[23].而且PM的布网多类型仪器的观测情况, 其测值与粒径谱分布的关系也有待进一步的分析和确定, 为了量化气溶胶粒径谱分布型的不确定性程度以及其与气溶胶质量浓度的关系, 亟需对历史性的气溶胶粒径谱分布情况和PM结合进行统计分析.
1 材料与方法 1.1 观测仪器本文用于分析气溶胶粒径谱和质量浓度特征及其关系的观测数据, 主要来自于德国GRIMM公司出产的GRIMM180(单颗粒激光法气溶胶质量浓度监测仪), 美国BGI公司出产的PQ200(半自动膜采样仪器), 美国TSI公司出产的SMPS 3936(电迁移率粒径扫描法气溶胶粒径谱测量系统, 10~500 nm)和APS 3321 (空气动力学法气溶胶粒径谱测量系统, 0.5~10 μm)在观测站点监测的资料.
由于以上观测仪器大多为利用抽气泵将环境空气采集至放置在室内的仪器主机中进行检测, 而观测站点位于华南高温高湿地区, 观测室内通过空调控制温度.样气从室外进入室内温湿变化较大, 目前的观测手段暂时无法很好地保证样气进样过程中的温湿度不变, 所以该观测期间, 除PQ200将采样膜做恒温恒湿处理外, 其它各仪器在样气进入室内后均使用除湿管进行干燥, 以保证观测结果对环境空气的代表性和多仪器间的可比性.所以本文中的分析讨论均只针对环境空气中的干气溶胶.
1.2 观测地点简述本文观测数据来自广州番禺大气成分野外科学试验基地(113°21′E, 23°00′N), 该基地包括成分站和实验室:番禺大气成分站2005年底建成并投入试运行, 可在一定程度上代表珠江三角洲城市群环境大气平均状况.该观测站为钢平台上放置的方舱, 舱顶仪器进气口海拔约150 m, 在距离该观测站约50 m处.
1.3 资料处理方法(1) PNSD处理方法
由于目前仪器测量原理的限制, 0.01~2.5 μm的PNSD无法由一台仪器完全测量.本文中该粒径段的PNSD, 通过联合TSI的SMPS 3936和APS 3321获取.其中, 使用SMPS测量斯托克斯粒径为10~500 nm的气溶胶数谱; 使用APS获取斯托克斯粒径为0.5~2.5 μm的气溶胶数谱, 由于APS测量的是空气学动力等效粒径为0.5~10 μm的气溶胶数谱, 所以通过假设气溶胶密度为1.7 μg ·m-3[9], 先将空气动力学等效粒径转换为斯托克斯粒径, 再选取对应粒径的气溶胶数谱.同步数谱数据分辨率为5 min, 观测期间有效数据为10 470次, 有效采集效率高于85%.
(2) PM2.5处理订正
GRIMM180仪器采用单粒子散射光学法自动测量PM10/PM2.5/PM1的质量浓度, 数据分辨率为5 min, 观测期间有效数据8 632次, 有效采集效率高于70%. PQ200仪器采用Impactor的切割头, 通过控制采样泵每日自动膜采样后称重获取PM2.5.由于观测原理的差异, 本文基于称重结果对GRIMM180的原始小时值进行订正.
(3) PNSD拟合方法
本文通过分解模态后以对数正态分布模型[式(1)]来拟合出PNSD和大气气溶胶体积分数谱PVSD(particle volume size distribution), 并从中得到拟合的参数范围.
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式中, C为对数正态分布的总数浓度N(μm ·cm-3)或对数正态分布的总体积分数V(μm3 ·cm-3), D为气溶胶干粒径(μm), Dg为对数正态分布的几何平均粒径(μm)，σg为对数正态分布的几何标准差.
本文选取观测期的前段2014年11月22日~12月23日期间的实测PNSD分布的原始分辨率数据进行拟合; PNSD数据可分为三或四模态分析, 但通过评估发现, 拟合时使用三模态(10~30 nm, 模态1; 30~130 nm, 模态2; 0.13~2.5 μm, 模态3)比四模态的优度R2较高(如图 1). R2为1减去样本回归平方和在样本总平方和中所占的比率, 可用来衡量拟合结果的优度.从图 1中可看到三模态的R2大多高于四模态的结果, 更加接近1, 说明三模态拟合方法的拟合优度较高.因此本文的拟合特征的分析与讨论内容中对于PNSD将基于分解为三模态拟合的结果, 对于PVSD基于单模态拟合的结果.
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线性趋势线强制过原点 图 1 三模态、四模态分解拟合方法与实测PNSD计算得R2的对比分析 Fig. 1 Comparison between R2 calculated from observation values with 3-mode and 4-mode fitting values |
本文通过拟合统计观测期前段(统计段)数据的特征参数, 尝试建立由PM2.5计算得到PNSD的算法, 并使用观测器后段(评估段)资料进行试算PNSD_inv(反演数谱结果)后, 与同期的观测PNSD_obs对比进行初步验证评估.
本文的反演PNSD算法主要参照马楠[19]的方法, 通过使用符合正态分布的单模态[式(2)]来拟合计算气溶胶体积分数(PVSD), 再利用[式(3)]反演计算PNSD.
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(2) |
式中, 涉及3个参数:气溶胶总体积分数V、几何平均粒径Dg和几何标准差σg均需要确定设置方案.通过初步的尝试3个参数设置为一定的变化范围, 进行反演计算.但通过分析发现用于PVSD计算的3个参数均设置为一定的变化范围, 结果离散度相当大且与观测值相关性很差.所以为提高PVSD的计算与观测值的相关性, 在参数设置方案里尽量减少数值变化的参数数量很有必要.通过对实测资料的统计, 本文采用图 2的反演计算流程, 通过PM2.5质量浓度确定参数方案中的参数之一V, 再通过PM2.5数谱浓度统计特征给出其余2个参数的选取范围, 具体结果将在结果与讨论部分详细说明.
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图 2 反演计算气溶胶数浓度谱的流程 Fig. 2 Flow diagram of the PNSD inversion |
为建立PM2.5与PNSD的关系, 本文首先统计分析观测期间PM2.5的变化特征.结果表明, PM2.5质量浓度此期间在1.0~205.5 μg ·m-3范围内变化, 最高值出现在12月31日, 平均值为(59.4±28.0) μg ·m-3; 从频数图来看(图 3), 观测期间PM2.5质量浓度30~80 μg ·m-3出现频率超过70%, 其中40~60 μg ·m-3出现的频率相对较高, 频率达34.7%. 30 μg ·m-3以下和80 μg ·m-3以上出现的频率分别为9.6%和18.2%.以上统计结果显示本文PNSD计算方法对应的PM2.5分布范围特征, 并且出现频率较高的PM2.5样本, 对于建立PM2.5与PNSD的关系代表性将比较高, 反之将较低.
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图 3 观测期间PM2.5质量浓度频率分布 Fig. 3 Probability distribution of the PM2.5 mass concentration during the observation period |
为进一步建立PM2.5与PNSD的关系, 本文对PM2.5的数浓度分布PNSD、体积分数分布PVSD的变化特征也进行统计分析.鉴于图 1对比结果, 本文对于PNSD统一使用3个模态描述, 主要分为成核模态(10~30 nm, N_Nuc)、爱根核模态(30~130 nm, N_Ait)和积聚模态(0.13~2.5 μm, N_Acc), 各模态粒子数浓度之和为总粒子数浓度(0.01~2.5 μm, N_tot). PVSD使用单模态, 根据观测期间PM2.5的数浓度结果, 使用[式(3)]计算:
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(3) |
式中, Dp为数浓度谱测量仪器在0.01~2.5 μm之间扫描的斯托克斯粒径, N为对应Dp的数浓度.从表 1和表 2可看到观测期间PNSD和PVSD的统计结果, 图 4展示了观测期内气溶胶各模态粒子数浓度随时间变化情况, 积聚模态数浓度的峰值出现时间与PM2.5高浓度值的相对一致, 主要因为这两个模态对应粒径较大, 假设密度稳定的情况下, 其数浓度的变化和增加对PM2.5质量浓度的变化和增加贡献较多; 而成核模态和爱根核模态数浓度的变化, 尤其是峰值出现的时间, 则出现在PM2.5质量浓度的峰值出现时间之前, 这与PM2.5质量浓度从低到高的积累前期, 可能出现新粒子生成事件而体现的成核模态和爱根核模态数浓度的剧增有关.
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图 4 观测期间气溶胶数浓度分布特征 Fig. 4 Characteristic pattern of PNSD during the observation period |
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表 1 气溶胶数浓度特征统计/μm ·cm-3 Table 1 Characteristic statistics of PNSD/μm ·cm-3 |
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表 2 气溶胶体积分数特征统计/μm3 ·cm-3 Table 2 Characteristic statistics of PVSD/μm3 ·cm-3 |
通过正态分布的模型来拟合统计段期间的实测PNSD和PVSD, 可以得到PNSD和PVSD分布的拟合参数特征, 为评估段的反演计算参数方案提供重要的参考依据.对统计段期间的实测PNSD和PVSD原始分辨率数据进行拟合如图 5; 得到拟合参数统计结果包括正态分布的总数浓度N(μm ·cm-3)、几何中值粒径Dg (μm)和几何标准差σg, 如表 3和表 4.
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图 5 PNSD和PVSD的原始数据拟合示例 Fig. 5 PNSD and PVSD fitting samples with raw data |
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表 3 气溶胶数浓度拟合结果(三模态)统计 Table 3 Statistics of the 3-mode fitting results of PNSD |
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表 4 气溶胶体积分数拟合结果统计 Table 4 Statistics of the fitting results of PVSD |
根据PNSD的拟合结果(如图 5), 90%以上的R2不低于0.98.从表 3和表 4可以看到PNSD的拟合结果统计值, 模态1、2、3中, 对数正态分布的N、Dg和σg变化范围均是模态3的最大, 而N和σg的均值则是模态2最大, 说明模态2的参数在拟合结果中变化最显著.根据PVSD的拟合结果(如图 5), R2均值为0.90, 结合表 4和图 6中可以看到, PVSD拟合对数正态分布单模态的V均值为30.2 μm3 ·cm-3, 15~40 μm3 ·cm-3出现频率较高; Dg均值在320 nm, 频率出现较高的范围在0.24~0.34 μm, σg在1.0~3.8范围内变化, 其中1.6~2.2出现频率最高, 均值为2.0.这些参数范围将为更好反演计算PNSD和PVSD提供相应数值的参考设置范围.
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图 6 气溶胶体积谱分布拟合结果(总体积分数、几何标准差、几何中值粒径)概率分布 Fig. 6 Probability distribution of the PVSD fitting results(V, σg, and Dg) |
从统计段的资料统计来看, 实测的PM2.5与拟合的气溶胶总体积分数V2.5_fit有较好地线性关系. 图 7是样本量为8752组的PM2.5与V2.5_fit的数据, 二者的散点图线性相关达0.90, 做过原点的拟合线性方程[式(4)].
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图 7 PM2.5质量浓度与总体积分数(拟合)的相关 Fig. 7 Correlation between the PM2.5 mass concentration and fitting V |
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(4) |
式中, y为PM2.5, x为V2.5_fit.说明PM2.5在0~150 μg ·m-3范围内, 与V2.5_fit有较好的线性相关, 所以本文PNSD反演算法的参数之一气溶胶总体积分数V, 可尝试利用式(4)通过PM2.5计算得到对应确认值.
需要说明的是, 对于参数V的反演计算方法, 如果能够使用经典称重法原理测量PM2.5质量浓度将更加精确合理.而本文的PM2.5质量浓度资料是由GRIMM180仪器观测所得, 该仪器原理是基于光学测量数谱后再计算得到质量浓度.本文使用该资料主要考虑原因如下: ①考虑光学测量数谱原理的局限性主要是在对质量浓度影响较小的细粒子范围; ②对比该仪器和经典称重法测量原理的仪器结果[24], 并且使用同期称重的膜采样结果进行数据订正已尽量减小该仪器测量原理所带来的影响. ③本文重点在于给出一种利用质量浓度的反演算法, 该仪器在国内各观测站点使用广泛, 对于本文所述反演算法有很好的推广性和适用性.
2.3 反演计算效果讨论根据以上的3个参数的选择方案, 通过评估段每个观测时次的PM2.5, 得到44套组合参数方案计算的44组结果PVSD_inv和PNSD_inv(如图 8).
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蓝点为平均值, 红点为中值, 黑上下限为5%和95%的百分位数, 灰上下限为25%和75%的百分位数 图 8 PNSD和PVSD反演计算与实测的相关系数分析 Fig. 8 Analysis of the correlation index between the inversed and measured PNSD and PVSD data |
通过反演计算PNSD_inv和PVSD_inv与观测结果的比对分析, 从图 8中可看到44套参数方案反算与观测的一致性和相关系数的情况.结果表明总体来说, 反演计算的结果与实测的一致性较好, 相对来说, PVSD的反演结果与实测有较高的相关性, 但也存在部分差异较大, 说明该反演计算方法存在一定的适用性.
为进一步讨论其适用性, 笔者通过两个指标: ①求同时次的反演计算与观测结果相关系数, ②统计PNSD各模态总数浓度反演计算与观测结果的比例, 来评估反演计算结果和分析差异产生的可能原因.如图 8, 可看到每个时次44套参数组合反演计算与观测结果(C_io)的相关系数, 分别从PNSD、PVSD每时次44个相关系数的最高值(C_max)统计来看, PNSD的C_max置信区间除在缺测前后两个时次(2014年12月26日07:55和2015年1月1日11:20)为0.87和0.96, 其余均高于0.99, 说明PNSD的C_max大部分通过显著性检验; 总体来说, PNSD的C_max数值较高且波动较小, 高于0.8的样本约为总样本量的70%, 反演计算结果基本较观测结果偏低.此外, PVSD的C_max大部分高于0.9, 且变化范围不大.根据本文PNSD的反演算法的流程, PNSD的C_io大小基于PVSD的计算, 所以PVSD的C_max稳定且维持在较高水平对PNSD的C_max为有利的影响, 同时表明利用PM2.5质量浓度来确定每个时次唯一V值的方法适用性较好, 能反演出与实测较一致的PNSD分布特征, 但在绝对数值上还存在一定的差异.
对PNSD各模态总数浓度反演计算与实测的比例计算结果表明:平均来说, 总粒子数浓度反演计算比观测结果高22.1%;成核模态反演计算为观测结果的73.4%;爱根核模态反演计算比观测结果高46.3%, 而对于消光影响较显著的积聚模态, 反演计算比观测结果相当, 达99.9%.进一步分析发现气溶胶数浓度谱型分布特征与统计的平均分布特征差异较大的时候, 反算与观测结果的相关性则较差, 这可能与统计样本量不足导致PM2.5质量浓度高值适用性较差, 统计的气溶胶体积分数谱型没有做归一化而产生的差异等方面的原因相关.根据统计结果表明, 参数方案中效果较好的σg为1.8和2.0占比超过50%, Dg为0.34、0.31和0.32 μm占比较高.因此在参数方案的适用中可考虑以上参数的搭配以提高反算结果的计算效果.
由于工作内容和文章讨论的重点等原因, 本文尚未将反演计算的PNSD结果不确定性程度对MIE模式计算中可能产生的影响做讨论分析, 根据本文中的讨论分析, 认为相关的计算评估有待进一步地探讨研究.
3 结论(1) 尝试通过干气溶胶粒子PM2.5质量浓度、σg、Dg, 建立使用PM2.5的质量浓度反演计算气溶胶数浓度谱分布PNSD的方法.
(2) 通过对比反演计算和实测结果的相关性程度表明:总体来说, 本文讨论的反演方法对珠三角气溶胶PNSD的计算具有一定的适用性和稳定性, 利用PM2.5质量浓度来确定每个时次唯一V值的方法适用性较好, 但在绝对值上仍存在一定差异; 产生差异的原因, 可能与统计样本量不足导致PM2.5质量浓度高值适用性较差, 统计的气溶胶体积分数谱型没有做归一化而产生的差异等方面的原因相关.
(3) 对PNSD各模态总数浓度反演计算与观测结果的比例计算结果表明:平均来说, 总粒子数浓度、成核模态、爱根核模态、积聚模态分别为122.1%、73.4%、146.3%、99.9%;对于消光影响较显著的积聚模态, 反演计算比观测结果相当.
(4) 根据统计结果表明, 参数方案中效果较好的是σg为1.8和2.0占比超过50%, Dg为0.34、0.31和0.32 μm占比较高.因此在参数方案的适用中可考虑以上参数的搭配以提高反算结果的计算效果.
(5) 根据本文中的讨论分析, 认为PM2.5质量浓度如果使用经典称重法原理测量结果将更加精确合理; 此外, 关于反演计算的PNSD结果不确定性程度对MIE模式计算中可能产生的影响评估有待进一步地探讨研究.
致谢: 感谢吴兑教授在早期对于本文研究涉及的观测站网建立和仪器调研选型过程中给予的指导和贡献！感谢吴兑教授在早期对于本文研究涉及的观测站网建立和仪器调研选型过程中给予的指导和贡献！| [1] | Chylek P, Coakley Jr J A. Aerosols and climate[J]. Science, 1974, 183(4120): 75-77. DOI:10.1126/science.183.4120.75 |
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