2019, Vol. 40
2. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049
2. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
工矿业排放是土壤重金属污染的重要来源[1~3].近年来我国西部干旱地区由于工矿业发展引起的土壤重金属污染问题受到了广泛关注[4~6].西部干旱区由于常年风速较大, 并且降雨量较少, 工矿业排放的重金属主要以大气颗粒物为介质通过干湿沉降的途径扩散, 譬如, 徐玉霞等[7]对关中西部某铅锌冶炼区土壤重金属污染特征的调查研究结果发现, 下风向0~200 m范围内土壤重金属含量急剧下降; 新疆红沙泉露天煤矿区煤矸石堆场下风向350 m处土壤Pb和Hg含量最高[8]; 蒲瑞丰等[9]对石羊河流域典型工业区调查的结果也发现, 土壤重金属污染物Ni、Co和Cu含量以冶炼厂为中心呈扇形分布, 下风向含量大, 背风向含量小.此外, 尾矿库和废渣堆周围50 m范围内土壤重金属含量一般不受风向影响, 对内蒙古包头尾矿库区土壤重金属污染调查结果发现, 尾矿区各个方位土壤受重金属污染最严重为距离尾矿库边缘50 m范围内的区域[10].
土壤重金属污染物识别、来源分析以及污染程度评估是土壤污染物调查分析的重要内容.土壤重金属污染识别和来源分析的主要方法包括多元统计分析方法、空间分布分析法、统计数据频率分布法等.王幼奇等[11]通过数理统计和地统计学方法评价了银川市区不同功能区土壤重金属Zn、Cd等污染现状及其来源.刘亚纳等[12]通过主成分分析法研究了河南洛阳市不同功能区土壤重金属污染的成因和来源.郭彦海等[13]利用Pearson相关性分析和空间插值法等对上海某生活垃圾焚烧厂周边土壤重金属来源进行了解析.主成分/绝对主成分受体模型(PCA/APCS)于20世纪80年代由Thurston等[14]提出, 是定量分析大气污染物来源及每个来源的贡献率的一种方法.该方法随后被一些学者用于土壤重金属污染来源及贡献率的定量研究.譬如, 瞿明凯等[15]采用该模型分析了武汉市东湖高新技术开发区土壤重金属Cd的主要来源为电子工业源、大气沉降源以及成土母质源, 并获得相应的贡献率; 陈秀端等[16]也采用该模型分析了西安城市居民区土壤中10种重金属的来源及贡献率, 并指出采用该方法能够明晰城市土壤中重金属累积贡献率最高的人类活动. 20世纪60年代由Muller[17]提出的地积累指数法是定量评价沉积物中重金属污染程度的重要指标, 该方法通过土壤重金属实测值与地质背景值的比较获得地积累指数, 通过与指数等级比较来评价土壤重金属污染程度.由于地积累指数法较简单, 数据容易获得, 目前该方法已经广泛应用于土壤重金属污染程度的初步评估中.
相对于东部沿海经济发达地区, 对西部地区经济发展所产生的环境危害的关注度相对较弱.然而, 西部干旱地区生态系统结构单一, 稳定性低, 是典型的生态脆弱区, 其特征之一为系统抗干扰能力弱, 因此, 西部地区土壤重金属污染容易对当地生态系统造成不可逆转的危害[18~20].新疆克拉玛依地区蕴藏着丰富的矿产资源, 资源开发不可避免地会对地表环境产生危害, 本文以新疆克拉玛依某矿冶场区周边土壤为研究对象, 通过布点采样, 调查分析该矿冶场的长期生产活动对周边环境的污染情况, 调查研究结果对保护该地区生态环境、保证农产品和畜牧业安全及人群健康十分重要.
1 材料与方法 1.1 样点分布和土壤采集研究区域位于克拉玛依市西60 km处(84.441 7°E, 45.399 8°N), 属于温带大陆性半干旱气候, 林地较少, 草地居多, 土壤以碱性砂质土为主, pH值在7.7~8.9之间.矿冶场面积约为0.5 km2.在场区四周布置土壤样品的采集点, 具体布点方式如图 1所示, 以矿冶场区为中心, 除西边外, 在东、南、北这3个方向分别布置两层样点, 每个方向每层5个样点, 分别为E1~E10、S1~S10、N1~N10, 第一层样点距离场区50 m左右, 两层之间相隔50~100 m; 西边由于与采矿区相连, 属于场区内部, 因此只布置4个采样点, 分别为W1~W4, 总计34个采样点.土壤样品采集采用10 m×10 m矩形5点混合采样法, 采集表层0~10 cm土壤样品.
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图 1 采样点空间分布示意 Fig. 1 Soil sampling map |
土壤样品于室内自然风干后, 除去土样中石子、树枝等, 磨碎后过2 mm尼龙筛, 再取过筛后的部分土用玛瑙研钵研磨, 并过100目尼龙筛.
采用四酸法电热板加热法消解分析土壤重金属, 称取0.25 g土壤样品(过100目筛)于聚四氟乙烯坩锅中, 滴入少量超纯水润湿, 加入10 mL HCl于通风橱中静置过夜; 分别加入HF和HNO3各3 mL、HClO4 1 mL, 放置电热板上消解至大量白烟冒出, 蒸至近干, 重复加入氢氟酸和HNO3 1~2次, 直至样品呈晶体状, 冷却后加入HCl溶液(1:1)1~2滴, 以5‰的HNO3溶液定容至50 mL[21].采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS, NexION 300x, PerkinElmer, USA)测定Zn、Cr、Ni、Co、Cd和Pb的含量, 采用电感耦合等离子体光谱(ICP-OES, Prodigy7, Leemanlabs, USA)测定As、Mn、Cu的含量.每批样设置3个空白对照和标准物质, 以及10%样品的重复, 采用GSS-18(国家土壤标准物质)作为质量控制.样品回收率除了Pb为76%, 其余重金属的回收率在84%~120%之间.
采用水土比2.5:1分析土壤pH值, 称取风干土样8.00 g(过2 mm筛, 精确至0.01), 放入50 mL康宁离心管中, 并加入无CO2蒸馏水20 mL, 用玻璃棒迅速搅拌1~2 min, 放置30 min后用Seven Easy pH仪测定(S20K, Mettler, Switzerland).
1.3 地积累指数计算地积累指数计算公式[17]：
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(1) |
式中, Cn为土壤重金属含量; Bn为地质背景值; 1.5为修正系数.
根据Forstner等[22]对重金属污染级别的划分标准来进行土壤重金属污染程度的确定及其分级(表 1).
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表 1 地积累指数分级 Table 1 Geoaccumulation index grades |
1.4 主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型
对土壤重金属含量做标准化处理, 即采用PCA分析得到归一化的因子分数：
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(2) |
式中, Zij为土壤重金属标准化后的含量(无纲量); Cij为土壤重金属含量; Ci为土壤重金属含量的平均值; σi为标准偏差.
对所分析的每种重金属元素引入一个含量为0的人为样本, 并计算该样本的因子分数：
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(3) |
每个土壤重金属的样本的因子分数和0含量样本的因子分数的差为每个重金属元素的APCS; 再用APCS与重金属含量进行多元线性回归, 得到的回归系数和常数项可将APCS转化为每个污染源对每个重金属样本的含量贡献：
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(4) |
式中, b0i为做多元线性回归得到的常数项; bpi为回归系数; APCSp为调整后的因子p的分数; APCSp×bpi表示源p对Ci的含量贡献; 所有样本的APCSp×bpi平均值则为源平均绝对贡献量.
1.5 数据处理土壤重金属原始数据经过对数标准化后进行空间分析, 因子分析的数据采用2.2节中的标准化方法.采用K-S检验数据正态分布, 当K-S检验为不显著(P≥0.05)时, 样本数据来源于正态分布, 当P < 0.05时, 样本数据来源于非正态分布[23].采用普通克里格插值法(ArcGIS 10. 4)进行重金属含量的空间分布分析; 因子分析和多元回归分析采用SPSS 18.0, 应用SigmaPlot 12.5对每种重金属地积累指数的分布情况进行作图; 其它计算采用Excel 2013.
2 结果与分析 2.1 统计学分布及与背景值比较所检测的重金属元素与新疆地区相应的背景值比较结果如表 2所示.首先, Cr的最小值比背景值略高, 但中位值、平均值和最大值均低于背景值; Mn只有最小值大于背景值, 中位值、最大值和平均值均与背景值相仿或小于背景值; Co最大值和平均值大于背景值, 其余均小于背景值或与背景值相仿.其次, Ni的统计学分布中除了中位值与背景值相仿以外, 其余分布全部高于背景值; Cd除最大值与背景值相仿以外, 其余的统计学分布均高于背景值; Zn除了最小值低于背景值, 其余分布都超过背景值; Pb的最小值低于背景值, 中位值与背景值相仿, 而最大值、平均值和标准差均大于背景值.最后, Cu、As最小值都与背景值相仿, 其余远远大于背景值, Cu的最大值和平均值分别达到1 809 mg·kg-1和221 mg·kg-1, 分别为背景值的23倍和8倍; As的最大值和平均值分别为1 730 mg·kg-1和184 mg·kg-1, 均为背景值的40倍以上, Cu和As元素的标准差也分别达到381 mg·kg-1和535 mg·kg-1.此外, 除了Mn元素以外, 所有元素的变异系数都大于背景值, 其中, Zn、Ni、Cd、Pb这4种元素的变异系数大于50%, 而Cu和As的变异系数分别为172%和114%, 意味着这些元素样点之间的含量差异较大, 存在某些样点累积较高的现象.与背景值比较以及变异系数分析结果表明, Mn的累积较低与背景值相仿, Co、Cr、Ni、Cd、Zn、Pb这6种元素在个别样点存在累积现象, 但是总体上累积水平较低, 然而Cu、As的累积较为严重.
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表 2 土壤重金属含量特征及与背景值比较1) Table 2 Concentrations characteristics and comparison with background values of heavy metals in soils |
2.2 正态分布分析
样本数据是否符合正态分布是评价土壤中重金属是否存在人为干扰的依据之一, 当数据为非正态分布时说明存在人为干扰[25].偏度和峰度越接近0, 说明越接近正态分布.如表 3所示, 只有Mn元素的峰度较为接近0, 其它元素的峰度和偏度都偏离0较远.其中Mn、Cr、Zn、Ni、Cd元素的原始数据的K-S检验为不显著(P > 0.05), 呈现为正态分布, 说明受人为干扰较小; As、Cu、Co、Pb元素的原始数据的K-S检验表现为显著水平(P < 0.05), 均呈现为非正态分布, 因此可以认为这4种元素的累积较为明显地存在人为干扰.将As、Co、Cu、Pb元素的原始数据进行对数标准化后都呈现出了正态分布, 说明尽管存在人为干扰, 但是程度较小.
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表 3 土壤重金属含量的偏度、峰度及正态性检验(K-S检验)1) Table 3 Skewness, kurtosis and normal testing (K-S testing) of heavy metal concentrations in soils |
2.3 主成分分析/绝对主成分分数(PCA/APCS)受体模型分析
对原始数据进行标准化以后进行因子分析, Bartlett检验(P < 0.01)和KMO(0.792)检验表明, 对变量可以进行因子分析并且效果较好.主成分分析的结果如表 4所示, 一共可以提取2个因子, 可以解释总方差的86.4%, 其中第一个因子可以解释62.8%的方差, 第二个因子可以解释23.6%的方差.因此可以认为研究区域土壤中的重金属主要有两种来源, 来源1包括As、Co、Cu、Cr、Ni、Zn和Cd这7个元素, 来源2包括Pb和Mn这2个元素.
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表 4 土壤重金属元素含量旋转后的因子载荷分析 Table 4 Factor loading analysis of soil heavy metal concentrations after rotation |
根据与背景值比较和数据正态分布分析结果, 元素As、Cu的累积相对较为严重, Mn元素的累积无明显人为干扰.由此可见, 与As元素同一来源的元素如Co、Cu、Cr、Ni、Zn、Cd的来源与矿冶场污染有较大关联, 而Mn元素及与Mn元素一组的元素Pb主要来源于成土母质.
根据PCA/APCS受体模型, 所研究的9种重金属元素的绝对主成分分数与土壤含量之间的多元线性回归方程参数如表 5所示, As、Co、Cu、Zn、Cd和Pb这6个元素的常数项为负值, 并且As和Cu的常数项分别达到-265和-150, 从而导致这些元素的两个因子平均含量贡献量之和(ASPC1×b1+ASPC2×b2)超过了土壤中的总含量.元素Mn和Cr正相反, 由于多元回归拟合所得到常数项较大, 导致其中一个因子的平均含量贡献量呈负数.由此可见, PCA/APCS受体模型在本研究中并不能准确地定量评估不同来源的重金属对土壤重金属含量的贡献率.
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表 5 PCA/APCS受体模型计算结果 Table 5 Results of PCA/APCS receptor model calculations |
2.4 地积累指数分析
对所调查的9种重金属进行地积累指数的计算, 结果如图 2所示, 与背景值比较的结果类似：① As、Cu都存在轻微到极严重的污染, 污染程度样点比例组成较多, 其中, Cu轻微和轻度污染样点为6和2个, 中度污染样点8个, 严重和极为严重污染点各2个; 严重污染点编号为S6和E6, 极为严重污点编号为S7和S8; As的轻微、轻度和中度污染样点总计为14个, 18个样点为重度到极为严重污染, 其中重度污染点编号为E4、E8、E9、W1和W2, 严重污染点编号为W3, 极为严重污染点的编号为E6、E7和S1~S9; ② Cd、Zn、Pb这3个重金属元素存在轻微到中度污染样点, 其中Cd存在17个轻微污染点, 9个轻度污染点, 6个中度污染点; ③ Ni、Co和Cr元素在少数样点的累积存在轻微和轻度污染, 样点污染比例组成较少; Mn元素在所有样点的含量都未达到污染水平.
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图 2 9种重金属的地积累指数的分布比例 Fig. 2 Distribution ratios of the geoaccumulation indexes of the nine heavy metals |
利用对数标准化后的土壤重金属含量进行普通克里格插值, 结果如图 3所示, 场区北边As含量最低, 场区西南边其次, As的最高含量样点都分布在场区南边和西边的大部分区域, 即接近南边尾砂库和西边收砷房的区域[图 3(a)]. Zn、Pb和Cd的分布与As类似, 含量最高80%~100%的区域也在尾砂库和收砷房附近[图 3(g)~3(i)]. Cu、Cr、Co和Ni含量最高80%~100%的区域分布在场区南边尾砂库周围, 而北边的重金属含量都较低, 东边和西边靠近南边尾砂库的区域重金属含量在60%~80%之间[图 3(b)~3(f)].但是Mn元素的分布与其它元素都不同, 最高含量在西边一小块面积的区域内, 其它区域的含量基本都在60%以下[图 3(c)].
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图 3 土壤重金属As、Cu、Mn、Ni、Cr、Co、Zn、Pb和Cd的空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of the heavy metals As, Cu, Mn, Ni, Cr, Co, Zn, Pb, and Cd in the soils |
与背景值相比以及数据正态分布分析的结果表明, 总体上场区周围人为干扰引起的重金属累积程度较轻, 相对而言Cu和As是累积程度最为严重的两种元素, 地积累指数评价的结果也表明这两种元素在有些样点存在严重和极为严重污染. As是许多有色金属的伴生矿, 在有色金属冶炼过程中, As以硫化物、氧化物、砷酸盐及亚砷酸盐等形态进入废气、废水、废渣中[26].据统计, 被开采出来的As约70%左右进入了尾矿和尾砂中, 2010年新疆地区黑色金属冶炼过程产生的废物中总As含量可达243 t[27]. Cu和As往往伴生出现, 铜精矿含有较高含量的As.廖晓勇等[28]对典型矿业城市的土壤重金属来源的研究结果发现, As、Cu等重金属污染区域主要集中在尾砂库区域; Triantafyllidis等[29]的研究结果也发现, 在尾砂库附近的水稻As、Cu等重金属严重超标.不同冶炼厂产生的重金属污染物种类也不同, 重金属Cd、Cr、Cu、Pb和Zn, 尤其是Cu、Cd、Pb是Zn/Pb冶炼厂的主要重金属污染物[30, 31].
场区周围土壤中Mn元素没有明显的累积, 地积累指数评价结果也表明Mn元素在所有样点都没有达到污染水平; 其余6种元素Cr、Co、Cu、Zn、Pb和Cd只在个别样点有轻微累积的现象, 总体上受到人为干扰较小.根据PCA/APCS受体模型, 场区周围重金属来源主要有两类.但是, 如图 3所示, 除了Mn元素以外, 重金属含量最高的样点都集中在南边尾砂库周围, 场区北边土壤中重金属元素基本在背景值范围内, 因此, 样点之间土壤重金属含量分布极度不均衡导致PCA/APCS受体模型不能够准确地定量计算出两个因子对各个元素的贡献量.根据Thurston等[14]的研究, 常数项为因子不能解释的其它来源所贡献的元素含量, 而且如果因子分析效果越好常数项越趋于0.因此, 尽管很多学者采用PCA/APCS受体模型进行土壤中重金属来源定量分析, 但是本研究结果表明, PCA/APCS受体模型与因子分析类似也只能获得定性评价结果.
4 结论本研究通过对矿冶场区周围土壤布点调查分析结果表明, 重金属Cu和As是主要的土壤污染物, Cr、Co、Ni、Zn、Pb和Cd的累积程度较轻, Mn元素没有明显累积, 所有样点的Mn元素地积累指数评估都为无污染; 尾砂库是周围土壤中除Mn以外多种重金属的主要来源, 尾砂库和收砷房的扬尘是重金属污染物向周围土壤扩散的主要途径, 为了控制污染物扩散, 因此有必要对尾砂库和收砷房进行封闭处理.此外, 本研究结果还表明PCA/APCS受体模型不适合作为本研究的来源贡献率定量分析手段.
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