2019, Vol. 40
2. 东南大学能源与环境学院, 能源热转换及其过程测控教育部重点实验室, 南京 210096
, TAN Hou-zhang1
, DUAN Yu-feng2 , DU Yong-le1 , LIU He-xin1 , XIAO Jia-fan1 , YANG Fu-xin1 , ZHANG Peng1
2. Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China
不同于有些国家拥有丰富的天然气资源或水利资源, 我国富煤、贫油、少气, 以发电行业为例, 2016年我国煤电装机总量占总装机量的57.3%, 占火电装机总量的92.5%, 燃煤发电量贡献了总发电量的65%[1].目前我国能源仍主要由煤炭提供, 燃煤产生的污染物如果不加以控制就排放大气中, 会造成相当大的环境污染[2].据统计, “十一五”期间仅COD、SO2两项污染物减排带来的社会环境效益, 就比减排投资费用多出5倍以上, 污染物治理能带来显著的环境、经济效益[3].近年随着环保知识的普及与生活条件的提高, 大气污染问题逐渐受到关注. 2014年, 国家发改委出台了《煤电节能减排升级与改造行动计划(2014~2020年)》[4]; 2015年, 国家环境保护部制定了《全面实施燃煤电厂超低排放和节能改造工作方案》[5], 明确了燃煤电厂减排改造的目标.同时, 国内主要发电集团也自发开展比标准更严的改造运动, 神华集团在GB 13223-2011基础上提出燃煤机组近零排放概念(6%O2下, PM、SO2、NOx排放浓度低于5、35、50 mg·m-3), 揭开了燃煤电厂近零排放改造的序幕.近零排放是目前全世界最严格的火电排放标准, 为实现这一指标, 需对锅炉及后续烟气处理系统进行全面提效改造.目前针对煤粉锅炉超低排放改造有多条技术路线, 差异主要体现在除尘技术上[6]：①以低氮燃烧器、全负荷SCR、三相电源低低温ESP、脱硫系统提效、WESP的技术路线, 能适应宽范围煤种变化和宽负荷条件下的近零排放要求; ②以低氮燃烧器、全负荷SCR、三相电源低低温ESP、脱硫系统提效的技术路线对煤质稳定性要求较高, 能实现脱硫塔高效协同脱除SO2与PM; ③以低氮燃烧器、全负荷SCR、电袋除尘器、提效脱硫塔、WESP的技术路线通过电袋除尘器保证高效脱除PM, 根据脱硫塔设计运行情况选择性安装WESP, 保证最终污染物排放达标.
针对火电厂超低排放改造后烟气处理设备的颗粒物脱除性能, 国内学者开展了大量研究.赵磊等[7]研究了某300 MW超低排放机组的WESP对细颗粒物的脱除效果, 发现不同负荷下颗粒物的脱除效率均在88%以上.张军等[8]监测了某1 000 MW燃煤超低排放机组SCR、ESP、WFGD、WESP进出口的多种污染物, 结果表明WFGD、WESP对PM10、PM2.5均有脱除效果, 由于WESP入口颗粒物质量浓度低, 超细颗粒物脱除效果不明显.朱杰等[9]对比了7个超低排放燃煤机组WFGD的颗粒物脱除性能, 改造后WFGD具有较好的协同除尘效果.陈鸿伟等[10]研究了烟气调质对某600 MW超低排放机组ESP除尘性能的影响, 发现在ESP入口喷入适量的SO3和NH3能够降低飞灰比电阻, ESP出口颗粒物质量浓度低于20 mg·m-3.已有研究大都关注单一或某几个烟气处理设备, 少有关注整套烟气处理系统.超低排放改造后, 不同烟气处理设备间的协同除尘对燃煤电厂颗粒物超低排放具有关键作用, 研究不同烟气处理设备对颗粒物的影响对超低排放技术的进一步优化具有重要意义.
本研究选取京津冀某超低排放机组, 对烟气沿程的颗粒物进行取样, 分析超低排放改造后烟气处理系统对颗粒物的影响与作用机制, 以期为超低排放技术做出贡献.
1 材料与方法 1.1 测试条件与工况选取京津冀某机组容量2×660 MW电厂, 该电厂通过全负荷脱硝改造(将原来SCR前部27%的省煤器移到SCR后); 加装LLTe(深度降低烟温, 加热汽轮机凝结水); ESP三相电源改造; 脱硫系统提效改造(增设一层喷淋层, 将原有两层平板式除雾器改为两层屋脊式+一层管式除雾器); 加装WESP等措施, 实现了超低排放.本研究在SCR、LLTe、ESP、WFGD、WESP进出口对烟气中的PM进行取样, 采样点如图 1所示.
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图 1 颗粒物采样点位置示意 Fig. 1 PM sampling position |
结合分布式控制系统(DCS)数据和崂应3012H(崂应, 青岛)获得各设备进出口烟气参数, 如表 1所示.
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表 1 烟气处理设备进出口烟气参数1) Table 1 Flue gas parameters of fume cleaning devices |
该电厂入炉煤是两种煤的混煤, 以1、2号表示, 测试期间混煤质量比平均为4:1, 总耗煤量195 t·h-1. 1、2号煤的工业分析数据如表 2所示, 1号煤的灰分较低为8.66%; 2号煤灰含量较高为18.98%.掺烧方式既可以降低成本又可以保证发电量, 是目前我国火电行业燃用劣质煤的主要方法[11].
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表 2 煤质工业分析1) Table 2 Proximate analysis of coal |
1.2 采样方法
参照DL/T1520-2016[12], 依据等速取样原理选用相应尺寸的烟气采样头, 烟气经过PM10旋风分离器去除空气动力学粒径大于10 μm的飞灰颗粒, 随后PM10在DLPI取样装置内被分为13级, 实验装置如图 2(a)所示.参考EPA-Method 5和EPA Method 0010, 在WFGD、WESP进出口采用直径47 mm石英膜(MK 360, Munktell)收集颗粒物, 用于分析固态颗粒中的水溶性组分[13], 实验装置如图 2(b)所示.取样管路保温130℃, 防止水汽和酸雾冷凝[14].为了获得足够量样品并防止DLPI过载, ESP前飞灰质量浓度高的测点取样时间控制在30 s~2 min, ESP后测点的取样时间控制在30~60 min; 取样铝膜涂有松脂(Apiezon resin, 英国), 减小颗粒物反弹带来的测试偏差.采样前检查DLPI和滤膜取样系统的气密性, 达标后开始取样; 各测点采样3次, 为保证数据的重复性, 采样期间锅炉负荷稳定在80%附近, 燃用相同批次煤种, 控制吹灰、振打、喷淋等操作, 防止以上操作带来的颗粒物质量浓度波动.取样后的石英滤膜与空白石英膜放入滤膜盒中待后续分析.
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图 2 颗粒物取样系统 Fig. 2 Schematic of the PM sampling system |
国内外固定污染源PM采样方法可以分为[15]：①直接采样法, ②稀释采样法.本实验采用的是烟道外直接采样法, 这有两方面考虑：①我国电厂标准测孔直径为80 mm, 采样探头+PM10旋风分离器(Dekati, 芬兰)的尺寸大于80 mm, 取样器无法进入烟道, ②脱硫装置出口烟气温度一般低于50℃且湿度饱和, 采用烟道内取样会导致滤膜潮湿, 进一步吸收烟气里可凝结气体, 导致测试结果偏大.本研究的烟道外直接采样法可收集烟气中的可过滤颗粒物, 无法收集可凝结气态物质转化的颗粒物[16].
1.3 分析方法取样前后的铝膜、石英膜均在105℃烘箱中干燥2 h, 置于干燥器中冷却至室温, 用高精度百万分之一天平(Sartorius M2P, 德国)获得采样前后膜片质量.颗粒物中的水溶性离子通过离子色谱(Thermo Scientific Dionex Integrion, 美国)分析, 前处理步骤如下：用陶瓷剪刀将47 mm石英膜剪碎, 置于15 mL烧杯中, 倒入5 mL去离子水(电阻率≥18.2 MΩ·cm), 超声波冰浴提取30 min后用定量滤纸过滤, 用0.22 μm水系滤头过滤所得清液, 得到待测溶液样品.所用阴离子淋洗液为30 mmol·L-1 KOH, 流速1 mL·min-1; 阳离子淋洗液为30 mmol·L-1甲基磺酸, 流速0.64 mL·min-1.
2 结果与讨论 2.1 选择性催化还原装置(SCR)机组低负荷工况下, 常规SCR装置入口烟气温度较低, 无法保证催化剂在有效工作范围内(320~400℃)[17], 导致脱硝效率恶化, 喷氨量增加, 氨逃逸超标, 易造成空预器堵塞等问题.该机组通过省煤器给水旁路改造, SCR可以在40%~100%宽负荷工况下正常投运.如表 1所示, 测试期间, SCR入口烟温360℃, 出口烟温305℃(SCR出口测点与SCR催化剂之间有一级低温省煤器); 催化剂层阻力578 Pa.
采样期间SCR进出口NOx质量浓度与氨逃逸量如表 3所示. 80%负荷下NOx脱除效率为85.4%, 氨逃逸量0.3 mg·m-3, 低于国家限值2.5 mg·m-3[18], 表明SCR入口烟气流速和NH3、NOx分布均匀[19].
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表 3 SCR脱硝效率与氨逃逸量 Table 3 Denitrification efficiency and ammonia escape of SCR |
SCR对颗粒物的影响如图 3所示. PM10以超微米颗粒物为主, 经过SCR后PM1的质量浓度增加了52.11%, 增加的PM1主要来自烟气中气态物质的转化. SCR催化剂能将SO2氧化为SO3[20], 比例为1%~2%; SCR出口烟温低于(NH4)2SO4、(NH4)HSO4分解温度, SO3与NH3在催化剂内部生成(NH4)2SO4、(NH4)HSO4[21], 增加PM1含量[22], 形成的颗粒物容易逃逸出后续烟气处理设备, 成为大气一次颗粒物, 或参与大气物理化学反应形成二次颗粒物[21].同时, 从SCR逃逸的SO3和NH3在水分参与的条件下会在脱硝装置下游继续形成(NH4)2SO4和(NH4)HSO4[23], 在空余器换热元件表面冷凝析出, 造成空预器堵塞、腐蚀等问题, 影响引风机、空预器正常运行.我国电站SCR装置大多采用高尘布置, 催化剂层对颗粒物有拦截作用[24], SCR出口PM1~2.5、PM2.5~10分别降低了12.87%、27.43%.电厂运行时根据SCR催化剂层压差对催化剂层进行清灰, 防止飞灰颗粒堵塞催化剂层[25].
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图 3 SCR进出口PM10质量粒径分布与颗粒物脱除效率 Fig. 3 Mass-size distribution of PM10 and PM removal efficiency of the SCR |
如表 1所示, 测试期间LLTe入口烟温115℃, 出口烟温90℃.常规ESP进口烟温为120~150℃, 高于酸露点, LLTe安装在空气预热器与ESP之间, 能深度降低烟温, 促进SO3冷凝, 有利于飞灰颗粒吸附、捕获SO3, 降低飞灰比电阻, 减少反电晕现象.降低烟温会减少烟气的体积流量, 增加ESP中烟气的停留时间[26], 提高ESP除尘效率. LLTe对颗粒物质量浓度的影响如图 4所示. LLTe能够增加14.46%的PM1~2.5、减少13.03%的PM2.5~10, 烟温降低到酸露点以下, 促进了烟气中酸性气体析出, 有利于颗粒物团聚长大, 导致PM1~2.5质量浓度增加.
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图 4 低低温省煤器进出口PM10质量粒径分布与颗粒物脱除效率 Fig. 4 Mass-size distribution of PM10 and PM removal efficiency of the LLTe |
如表 1所示, 测试期间ESP进出烟温均为90℃, 说明ESP漏风系数低.该电厂ESP通过三相电源改造, 二次直流电压从60 kV提高到80 kV, 能改善飞灰颗粒的荷电效果, 提高电场力, 增大颗粒驱进速度, 提高除尘效率. ESP对颗粒物的脱除效果如图 5所示.颗粒物脱除效率总体与粒径呈反比, 对PM1、PM1~2.5、PM2.5~10的脱除效率分别为98.12%、98.79%、98.70%.
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图 5 ESP进出口PM10质量粒径分布与颗粒物脱除效率 Fig. 5 Mass-size distribution of PM10 and PM removal efficiency of the ESP |
粒径范围0.1~1 μm内的颗粒物处于扩散荷电与场致荷电机制的转变区内, 荷电效果差, 脱除效率低[27]. 图 6为低低温ESP对PM10的分级脱除效率. LLTe投运后, 0.1~1 μm穿透窗口内颗粒物的脱除效率没有明显降低, LLTe能够提高穿透区间内颗粒物的捕集效率[28].
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图 6 低低温电除尘颗粒物分级脱除效率 Fig. 6 Size-graded PM removal efficiency of the LLT-ESP |
如表 1所示, 测试期间WFGD出口烟温49℃, 绝对湿度由7.5%增加到12.0%, 经过浆液淋洗WFGD出口烟气湿度饱和; 脱硫系统烟气侧阻力836 Pa, 除雾器未出现堵塞现象.
WFGD不但能脱除SO2, 还具有除尘效果, 除尘效果与脱硫塔的结构设计、运行工况、入口烟气条件(烟温、飞灰质量浓度等)有关. 表 4是由DCS系统获得的SO2脱除效率.通过合理设计喷淋层、安装高效除雾器, 可以大大减少烟气对石膏浆液的携带[29], 脱硫塔对颗粒物, 尤其是粗颗粒的脱除效率得到提升.脱硫塔对烟气中颗粒物质量浓度的影响如图 7所示.从粒径分布曲线上可以看出, WFGD能脱除超微米颗粒物, 但会增加PM1.雾化喷嘴将脱硫浆液破碎为小液滴, 这些液滴的烟气跟随性好, 容易穿过除雾器, 逃逸出脱硫塔[30]; 此外塔内下行的脱硫浆液与热烟气逆流, 蒸发形成亚微米浆液滴, 吸收烟气中SO2并转化为亚微米CaSO4晶体, 这部分颗粒物容易从除雾器中逃逸, 增加PM1的排放[31].
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表 4 WFGD脱硫效率 Table 4 Desulfurization efficiency of WFGD |
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图 7 WFGD进出口PM10质量粒径分布与颗粒物脱除效率 Fig. 7 Mass-size distribution of PM10 and PM removal efficiency of WFGD |
本实验采用DLPI、滤膜取样系统测得WFGD进口PM10质量浓度为(11.72±2.40)mg·m-3(DLPI)和(9.40±2.75)mg·m-3(滤膜); WFGD出口PM10质量浓度为(5.56±1.53)mg·m-3(DLPI)和(4.96±1.87)mg·m-3(滤膜), 两套取样系统的结果基本一致, DLPI系统的结果略高.实验采用的石英膜对粒径大于300 nm的颗粒的拦截效率较高, 导致一部分超细颗粒物穿透石英膜未被捕集; 同时拆装过程中石英膜表面的粉饼可能存在松散脱落情况, 造成测量结果偏低[32].
2017年, 针对燃煤电厂广泛采用的湿法脱硫技术是否对雾-霾有重要贡献, 国内学术界进行了激烈讨论[33, 34], 促使2018年相关地区出台烟气消白政策[35]. WFGD能够脱除SO2, 但会增加烟气湿度, 可能对环境造成不良影响.
WFGD进出口PM10中水溶性离子质量浓度如图 8所示.脱硫塔对Na+、Ca2+、F-、NO3-有明显脱除作用, Na+降低了0.039 mg·m-3, F-降低了71%, 脱硫喷淋浆液对烟气具有洗涤作用, 可以脱除部分颗粒物, 尤其是水溶性组分.经过脱硫塔后, Mg2+、Cl-、SO42-分别增加了0.084、0.048和0.022 mg·Nm-3.脱硫循环浆液中Mg2+、Cl-、SO42-浓度最高, 浆液在塔内强烈的传热传质作用下会蒸发、破碎形成细小的颗粒物, 一部分穿过除雾器后转化为PM10, 导致WFGD出口PM10中水溶性组分升高. WFGD出口PM10中的水溶性Ca2+浓度有所降低, 前期研究表明脱硫塔出口烟气中含有大量的石膏颗粒, 超低排放改造对除雾器进行了提效, 将原有两层平板式除雾器改为两层屋脊式+一层管式除雾器, 同时对脱硫塔内流场进行优化, 能提高除雾器对石膏颗粒等细小颗粒物的脱除效果.
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图 8 脱硫塔进出口PM10中水溶性离子质量浓度和脱硫浆液离子成分 Fig. 8 Water-soluble ions concentrations of PM10 and ionic compositions of the desulfuration slurry |
WESP是超低排放技术的最后一个烟气处理设备, 由于烟气湿度高, 液滴、颗粒物容易荷电, 没有机械振打带来的二次扬尘, WESP对低尘浓度烟气有较好的净化效果[36].测试期间, WESP二次直流电压为45 kV, 二次电流1 057~1 240 mA. WESP进出口PM10的粒径分布曲线与脱除效率如图 9所示. WESP对不同粒径范围内的颗粒物均有较好的脱除效果, PM1、PM1~2.5、PM2.5~10的脱除效率分别达到55.77%、82.88%、45.01%. 80%负荷下, 该电厂烟囱入口最终排放的PM10质量浓度为(2.04±1.01)mg·m-3(DLPI)和(1.13±0.92)mg·m-3(滤膜), 低于近零排放要求的5 mg·m-3.
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图 9 WESP进出口PM10质量粒径分布与颗粒物脱除效率 Fig. 9 Mass-size distribution of PM10 and PM removal efficiency of WESP |
WESP出口烟气PM10中水溶性离子质量浓度与脱除效率如图 10所示. WESP出口烟气中Na+、Cl-、SO42-质量浓度相对较高, 分别为0.042 5、0.032 2、0.043 4 mg·m-3, 其中NH4+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、SO42-的脱除效率均超过了60%.
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图 10 湿式静电除尘器出口PM10中水溶性离子质量浓度与脱除效率 Fig. 10 Concentrations and removal efficiency of water-soluble ions in PM10 from WESP |
(1) SCR和WFGD均会大幅增加PM1质量浓度. SCR催化剂能将SO2氧化为SO3, 与NH3反应生成(NH4)2SO4、(NH4)HSO4, 导致SCR出口PM1增加; WFGD中形成的亚微米脱硫浆液滴容易被烟气携带逃逸出脱硫塔, 导致PM1质量浓度升高, 脱硫出口颗粒物中的水溶性组分受脱硫循环浆液影响.
(2) LLTe通过烟气调质降低飞灰比电阻、增加ESP中烟气的停留时间, 增强了ESP的颗粒物脱除效果, 能显著提高0.1~1 μm粒径范围内颗粒物的脱除效率.
(3) WFGD出口烟气湿度饱和, 显著改善了WESP内颗粒物的荷电效果; WESP采用阳极水膜除尘, 降低了颗粒物二次携带. WESP对WFGD出口低尘浓度烟气有较好的净化效果, 各粒径范围内颗粒物的脱除效率均高于45%.
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