2019, Vol. 40
2. 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001
2. Research Institute of Environmental Science, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China
近年来, 我国大气颗粒物污染问题日益突出, 并以细颗粒物PM2.5污染为主. PM2.5是指环境空气动力学当量直径≤2.5 μm的颗粒物, 对大气能见度、人体健康和全球气候有着重要的影响[1~3].很多研究表明, 大气污染具有区域性特征, 污染物浓度不仅受本地排放源的影响, 还受到污染物的跨区域传输的影响[4~8].后向轨迹模型(HYSPLIT)、潜在源贡献因子分析(potential source contribution function, PSCF)和浓度权重轨迹(concentration-weighted trajectory, CWT)是研究污染物输送扩散和潜在源识别方面的有效手段, 已被广泛用于区域污染物分布、扩散及传输特征研究.任传斌等[9]利用后向轨迹模型分析了北京城区PM2.5传输途径和潜在源区贡献, 并发现来自华北及黄淮平原的污染传送是北京市城区四季PM2.5的主要贡献源; Liao等[10]利用PSCF和CWT分析方法发现四川盆地东南部和西部是成都冬季PM2.5主要潜在源区; Gao等[11]发现北京重污染期间较高的颗粒物浓度是由于一次污染物的累积、二次污染物的生成和北京周围地区排放的污染物的长距离传输共同作用的结果; 王郭臣等[12]使用后向轨迹模型发现天津气流输送存在明显的季节性特征, PM10和NO2的主要潜在源区集中在天津本地、邻近的河北省和山东省北部地区; Perrone等[13]利用后向轨迹模式分析了长距离输送对地中海中部地区PM2.5和PM1的影响并发现地中海东南部区域对这两种污染物的浓度水平影响较大.
郑州市位于我国中部, 为河南省省会, 2016年常住人口达972万人[14]; 经济发展迅速, 根据经济学人智库预测, 郑州市将在2020年成为与北上广等类似的新兴特大都市[15].而城市空气质量堪忧, 根据国家环保部发布的重点区域和74个城市空气质量状况排名显示[16], 郑州市空气质量年均排名分别为2013年倒数第10、2014年倒数第9、2015年倒数第5和2016年倒数第7, 主要污染物为细颗粒物.目前关于郑州市大气PM2.5的研究主要集中在PM2.5时空分布特征、组分特征和来源解析[17~22]及健康风险[23, 24], 而对重污染期间PM2.5的区域传输影响的综合系统研究鲜见报道.本文选取郑州市污染最严重的冬季为研究对象, 利用后向轨迹模型, 结合聚类分析、潜在源贡献因子分析和浓度权重轨迹方法, 探讨了影响郑州市冬季大气PM2.5浓度的主要气团轨迹, 分析了其潜在源区和污染传送特征, 以期为本区域冬季大气PM2.5污染联防联控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 数据来源郑州市2017年12月~2018年2月的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的质量浓度数据来自郑州市环境保护监测中心站(34.77°N, 113.70°E; 城区国控点), 该监测点位于郑州市中原区, 属于城市评价点, 可以反映郑州市城区的空气质量整体状况和变化趋势.温度、湿度、风速和降水的日均数据来自Weather Underground (https://www.wunderground.com)气象网站.后向轨迹模式所需的气象场数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS)气象数据(https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php).
1.2 后向轨迹模型本研究使用HYSPLIT模型来研究郑州市冬季污染物的来源和传输路径. HYSPLIT后向轨迹模式是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)与澳大利亚气象局联合研发的一种用于模拟分析气流运动、沉降和扩散的模式, 已广泛用于研究空气污染物的传输和来源分析.将郑州市环境空气质量监测站(34.77°N, 113.70°E)设为起始点.因为500 m高度能够准确地反映边界层的平均流场特征, 因此将模拟起始高度设置为500 m[25].分别以每天00:00、06:00、12:00、18:00为后向轨迹模拟起始时间, 模拟轨迹时长为48 h, 进行轨迹计算.使用TrajStat提供的Angle Distance算法对气流轨迹进行聚类分析[26], 并在此基础上对每类轨迹对应的污染物浓度特征进行了统计分析.
1.3 潜在源贡献分析法潜在源贡献函数(PSCF)是基于HYSPLIT模型用来确认污染物的区域来源的一种方法[27]. PSCF方法是把研究区域划分为相等的小网格.为研究对象设置一个标准值, 将超过标准值的轨迹定义为污染轨迹. PSCF值就是经过某一个网格ij的污染轨迹(mij)个数与总轨迹个数(nij)的比值, 即：
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PSCF是一种条件概率, 当分母nij较小时, 计算的PSCFij值会有很大的不确定性.为了减少不确定性, 引入权重因子, 将PSCF值乘以一个权重函数(Wij)[28, 29], 即WPSCF=Wij×PSCF. Wij定义如下：
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PSCF值是一种条件概率, 无法确定研究区域的污染程度.因此, 进一步使用浓度权重轨迹分析法(CWT)来确定不同区域贡献的相对大小. CWT模型是由Seibert等[29]与Hsu等[30]发展而来, 通过计算潜在源区气流轨迹权重浓度, 反映不同轨迹的污染程度.计算公式如下：
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式中, cij是网格ij的平均权重浓度, cl是轨迹l经过网格ij对应的污染物浓度, τij是轨迹l在网格ij的停留时间.同样, 为了减少较小的nij带来的不确定性, CWT值也乘以权重函数Wij.
2 结果与讨论 2.1 气象条件图 1展示了郑州市2017年冬季的气象参数变化.平均气温是(2.8±3.6)℃, 平均相对湿度是(45.1±21.7)%, 平均风速是(2.7±1.7)m·s-1. 3个月的总降水量是12.7 mm, 其中2017年12月的降水只有0.76 mm.能见度范围在1~28 km, 其中能见度在10 km以下的天数占比为68.6%.据报道, 将能见度小于10 km并且相对湿度小于90%定义为霾天[31~33].郑州市2017年冬季霾天共有56 d, 占比为62.2%, 说明冬季污染严重.经过统计分析, 霾天平均湿度和风速分别为52.5%和2.2 m·s-1, 非霾天平均湿度和风速分别为25.2%和3.6 m·s-1.由图 1可以看出, 较低的能见度对应着较高的湿度和较低的风速.使用斯皮尔曼相关性分析方法计算了风速、湿度与能见度的相关性.结果表明, 能见度与湿度呈现很强的显著负相关(r=-0.87, P<0.01), 能见度与风速呈现正相关性(r=0.53, P<0.01).因此, 较高的湿度和较低的风速是冬季能见度降低的重要原因.较高的湿度能够促进大气中颗粒物的吸湿增长和聚集[34], 持续较低的风速则不利于水平方向上污染物的扩散.另外, 较少的降水为污染天气颗粒物的累积提供有利的条件.
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图 1 郑州市冬季温度、降水、风速、相对湿度和能见度的逐日变化 Fig. 1 Daily variation of the temperature, precipitation, wind speed, relative humidity, and visibility in Zhengzhou during winter |
图 2展示了郑州市冬季PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的日均浓度, 表 1列出了各污染物的月均浓度.冬季PM2.5日均浓度范围在18.1~355.9 μg·m-3, 平均浓度是(99.6±75.9) μg·m-3. PM10日均浓度范围在44.8~407.3 μg·m-3, 平均浓度为(142.7±76.3) μg·m-3.其中在2018年1月的PM2.5和PM10污染最严重, 平均浓度分别为118.0 μg·m-3和152.7 μg·m-3; 2月, PM2.5浓度下降至(85.9±58.1) μg·m-3, PM10下降至(135.1±55.2) μg·m-3.根据我国2012年颁布的《环境空气质量标准》(GB 3095-2012), 研究期间有48.9%的天数超过了PM2.5的二级日均标准限值75 μg·m-3, 38.9%的天数超过了PM10二级标准限值150 μg·m-3.气体污染物NO2也处于较高污染水平, 其中25 d超过了日均值二级标准限值80 μg·m-3, 占比为16.9%. SO2日均浓度、O3小时均值和日最大8 h平均浓度均不超标.
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图 2 郑州市冬季PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO和O3的浓度逐日变化 Fig. 2 Daily variation of PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO, and O3 in Zhengzhou during winter |
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表 1 郑州市2017年冬季PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO和O3的平均浓度 Table 1 Average concentration of PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO, and O3 in Zhengzhou during winter 2017 |
图 2显示, 郑州市冬季出现多次颗粒物浓度持续增加的污染状况, 在颗粒物浓度上升期间, PM2.5/PM10的比值在不断增加, 说明了颗粒物污染加重时, 细颗粒物占比不断增加. SO2、NO2可以作为污染源的标识物, SO2主要由煤的燃烧排放, NO2主要来自机动车、燃煤电厂及天然气燃烧, 而CO来自于能源的不完全燃烧过程(如：燃煤和机动车燃油). 图 2中显示, SO2、NO2、CO浓度变化与PM浓度变化相对应. 表 2列出了污染物之间的相关性, 结果表明NO2和CO与PM2.5显著正相关, 相关性系数分别为0.60(P<0.01)和0.94(P<0.01), 说明PM2.5的浓度受到NO2和CO排放源的影响较大. SO2与PM2.5相关性较弱, 相关性系数仅为0.17.可能归因于郑州市对供暖使用的燃煤硫含量的控制以及脱硫效率的提高, 导致硫化物相比较颗粒物的排放量比重较低[35].另外, SO2和NO2是PM2.5的前体物, 可以通过气相氧化和多相反应在大气环境中被转化为硫酸盐和硝酸盐[36, 37].
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表 2 污染物之间的皮尔逊相关系数1) Table 2 Pearson's correlation coefficient for air pollutants |
表 3展示了气象条件与污染物之间的相关性, 除了O3外, 风速与其他污染物浓度都表现为负相关性, 说明强风对污染的扩散稀释作用.二次污染物O3与PM2.5呈现负相关性(r=-0.50, P < 0.01).这是由于颗粒物具有消光作用, 可以吸收和散射太阳辐射, 而对流层中的臭氧由光化学反应生成[38], 增加的颗粒物浓度会减弱太阳辐射从而影响O3的生成[39, 40]. O3与风速表现为正相关, 可能因为较高的风速吹散了大气中的颗粒物, 导致透射光照加强, 增强的太阳辐射有利于O3的生成.湿度与PM2.5表现为显著正相关, 较高的湿度不仅有利于半挥发性组分进入气溶胶相[41], 而且还会导致二次组分的生成和颗粒物的吸湿增长[2].
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表 3 气象参数与污染物的皮尔逊相关系数1) Table 3 Pearson's correlation coefficient for meteorological parameters and pollutants |
2.3 聚类分析
为了研究郑州市冬季大气PM2.5污染水平受区域传输的影响程度以及污染物的传输方向, 本研究运用HYSPLIT模型进行轨迹模拟, 并进行聚类分析, 得到6条主要传输路径, 详见图 3.为了研究不同轨迹对污染物的影响, 将不同轨迹与其对应的污染物浓度的算术平均值相结合进行分析(表 4).由图 3和表 4可知, 冬季来自西北方向的气流轨迹(轨迹1、4和5)最多, 占总轨迹线的60.8%.其次是来自京津冀地区的气流轨迹, 占比为25.6%.来自南边和东边的轨迹最少, 占比分别为7.50%和6.11%.其中来自南边的气流轨迹3对应的PM2.5和PM10浓度最高, 分别为127.4 μg·m-3和166.1 μg·m-3.轨迹3呈现相对较短的气流轨迹, 说明当时大气环境较为稳定, 易于污染物的积累; 对应较高的PM2.5和PM10质量浓度说明郑州市南部的排放源以及稳定的区域气象条件是郑州市高浓度颗粒物污染过程的重要原因.另外, 轨迹3对应的NO2浓度最高, 说明该轨迹经过的区域NO2排放量较大.由表 4可以看出, 轨迹1对应的PM2.5和PM10浓度最低, 低于2017年冬季的平均值, 说明来自此方向的气团较为清洁; 来自西北方向的轨迹1、4、5对应的PM2.5与PM10的比值相对较小, 可能归因于气流从西北方向的沙漠区域带来了更多的粗颗粒物, 而较长的气流轨迹说明风速较大, 也会造成更多扬尘污染; 轨迹4经过了京津冀传输通道, 其对应的SO2和CO浓度最高, 说明这些地区可能有更多的燃煤使用.
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图 3 后向轨迹聚类分析结果 Fig. 3 Results for back-trajectory clusters |
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表 4 各轨迹的占比和对应的污染物平均浓度 Table 4 Ratio and mean concentrations of the pollution for all trajectory clusters arriving in Zhengzhou |
2.4 潜在源分析(WPSCF和WCWT)
为了确定郑州市冬季大气PM2.5的潜在污染源分布, 利用PSCF模式进行了计算.将HYSPLIT计算的气流轨迹所覆盖的区域网格化, 网格大小为0.5°×0.5°, PM2.5标准值设为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的二级日均标准限值75 μg·m-3.计算结果见图 4(a), WPSCF值越大表明该区域污染轨迹占比越大, 即对郑州市PM2.5浓度的影响越大.从中可见, WPSCF高值区域主要集中在郑州市北部, 包括：新乡、开封、安阳、焦作、濮阳、鹤壁和邯郸这些京津冀传输通道中的城市, 其PSCF值在0.6以上.这说明除本地污染源排放以外, 这些区域污染传输对郑州PM2.5浓度有着较大的影响.郑州市周围区域, 包括洛阳、许昌、济源和商丘, 其WPSCF值超过0.5.另外, 河南与湖北、山西、安徽和山东交界处的WPSCF值也超过了0.4, 说明来自这些区域的污染传输在一定程度上也会导致郑州市大气PM2.5浓度增加.
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图 4 郑州市冬季PM2.5潜在源贡献和浓度权重轨迹分析结果 Fig. 4 Results of the WPSCF and WCWT for PM2.5 in Zhengzhou during winter |
将计算的气流轨迹所覆盖的区域网格化, 网格大小为0.5°×0.5°, 使用浓度权重轨迹方法确定潜在源区域对郑州PM2.5浓度贡献的大小.由图 4(b)可以看出, 与WPSCF结果类似, 具有较高WCWT值的区域位于郑州市北部的京津冀传输通道城市, 包括：焦作、新乡、开封、安阳、濮阳、鹤壁、邯郸和邢台, 其WCWT值大于100 μg·m-3; 洛阳和三门峡的北部区域、济源市、河南与山西交界处、河南与安徽交界处、河南与湖北交界处的WCWT值也大于100 μg·m-3. WCWT值较高说明这些区域对郑州市大气PM2.5浓度有着较大的贡献.而传输距离较长的西北区域WCWT值比较低(<50 μg·m-3), 对郑州市大气PM2.5浓度贡献相对较小.
3 结论(1) 郑州市冬季PM2.5和PM10的平均浓度分别为99.6 μg·m-3和142.7 μg·m-3, 其中48.9%和38.9%的日均值超过了PM2.5和PM10的二级标准限值; 不利的气象条件, 包括较低的风速、较高的湿度和较少的降水是造成颗粒物浓度较高的重要原因, 且细颗粒物的快速增加是颗粒物污染加重的重要原因.
(2) 超过60%的气流轨迹来自西北方向, 轨迹线对应PM2.5与PM10浓度较低; 来自南边(7.5%)和西边(6.1%)轨迹较少, 但对应的PM2.5和PM10平均浓度最高; 经过京津冀传输通道的轨迹(轨迹4)对应的SO2和CO浓度最高, 来自南边的气流轨迹(轨迹3)对应的NO2浓度最高.
(3) 郑州市冬季大气PM2.5的WPSCF和WCWT结果分布类似, 其贡献高值区域主要分布在京津冀传输通道城市, 其次为河南省与山西省、湖北省和安徽省交界处区域, 这些区域的污染物传输会加重郑州市的PM2.5污染水平.
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