近年来, 伴随着我国经济和城市化的快速发展, 大气污染日趋严重^[1~3].京津冀及周边地区是全国空气重污染高发地区, 2015年区域内70个地级以上城市共发生1 710 d重度及以上污染, 占年全国的44.1%, 其中京津冀地区13个城市超标天数比例为47.6%, 以PM_2.5为首要污染物的超标天数占68.4%^[4].北京市政府在固定源(工业源和居民源)、移动源(主要是道路移动源)、无组织源(主要是无组织扬尘)分别采取了燃煤锅炉改造、退出污染企业、“煤改电”工程、淘汰老旧车、加强道路清扫等系列措施, 2017年全市空气中的细颗粒物年均浓度控制在60 μg·m^-3左右, 大气污染程度得到有效缓解^[5].但污染物排放总量大、三面环山的地形及不利的气象条件, 导致大气重污染过程仍旧频发.因此, 开展红色预警应急措施的有效性和效果评估, 对于冬季空气重污染天气防治及应对决策具有重要的意义.

目前, 围绕红色预警开展了大量研究, 如Nie等^[6]的研究发现2015年2次红色预警, 大气污染物日均排放量有所下降, 但主要污染物的排放水平仍然较高, 应急措施实施导致污染物排放减少了36%. Qi等^[7]发现第3次红色预警期间, NO₃^-在重度污染时对气溶胶吸湿增长起着重要作用. Cheng等^[8]的研究发现, 第1、2次预警期间应急措施实施后, 总排放量减少了10%~30%, PM_2.5浓度峰值降低了10%~20%, 而且在红色预警前1~2 d实施减排措施, 可显著降低PM_2.5峰值. Zhong等^[9]的研究发现, 第3次红色预警污染累积开始后的10 h内, 稳定的边界层贡献了约84%的PM_2.5质量, 地面温度下降和低边界层高度发展增加了PM_2.5浓度水平. Wang等^[10]的研究发现, 第1次红色预警污染物受南部传输影响, 第2次红色预警受西南传输影响.然而上述研究多针对于同一年的红色预警应急措施的减排效果进行评估, 缺乏对多次不同年之间红色预警的PM_2.5成因和效果评估.本研究对北京市2015~2016年3次红色预警的重污染成因及效果评估进行对比分析, 以期为日后制定更加科学、有效的重污染天气污染控制管理提供科学依据.

依据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)^[11]和《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)^[12], 将空气质量按照空气质量分指数(individual air quality index, IAQI)分为6级, 其中PM_2.5质量浓度≥150 μg·m^-3为空气重污染.依据污染程度及持续时间, 将空气重污染预警由轻到重分为：蓝色预警(四级)、黄色预警(三级)、橙色预警(二级)及红色预警(一级), 其中红色预警是指预测AQI日均值>200将持续4 d及以上, 且日均值>300将持续2 d及以上或AQI日均值>500将持续1 d及以上^[13].

北京市第1次红色预警启动时间为2015年12月8日07:00至10日12:00, 共54 h.第2次红色预警提前24 h发布, 规定启动时间为2015年12月19日07:00至22日24:00, 共90 h.第3次红色预警提前31 h发布, 规定启动时间为2016年12月16日20:00到22日00:00, 共124 h.与前2次红色预警相比, 第3次预警提前发布时间与预警持续时间均更长.

大气污染物PM_2.5及CO浓度数据来自北京市环境保护监测中心发布的逐时数据, 本文选取12个国控站点(官园、天坛、海淀万柳、万寿西宫、顺义新城、怀柔、昌平、定陵、奥体中心、农展馆、东四和古城)平均值代表北京市监测值.气象逐时数据(温度、风向风速、相对湿度、能见度及大气压)来自underground网站(https://www.wunderground.com/).日最大混合层高度是根据北京首都国际机场(40°04′N, 116°35′E)提供的AMDAR数据, 依据干绝热线法获得^[14].天气形势图来自韩国气象局网站(http://web.kma.go.kr/chn/index.jsp)每3 h发布的资料.

本文采用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)共同研发的HYSPLIT-4后向轨迹模型对北京市大气气团来源及轨迹变化进行分析^[15], 追踪3次预警期间(2015年12月9日19:00、2015年12月22日17:00和2016年12月21日13:00)PM_2.5浓度最高时刻的48 h后向气流轨迹.以北京市天安门广场(39°54′ N, 116°23′ E)为轨迹起始点, 选取地面以上100、500和1 000 m这3个高度, 对大气污染物传输来向进行分析.后向轨迹HYSPLIT模型气象资料通过ftp://gus.arlhq.noaa.gov./网站获得.

本文采用中尺度模型WRFv3.3模拟气象场, 该模式具有全面的物理参数化方案^[16].地图投影采用兰勃托投影, 初始背景场由美国国家环境预报中心提供的时间分辨率为6h的1°×1°FNL全球分析资料、地形资料、土地利用数据来自美国USGS的全球地形和土地利用数据^[17]. WRF气象场垂直分为28层, 通过CMAQ预处理模块将气象场28层数据差值为14层, 用作空气质量模式CMAQ模型的输入数据.

CMAQ模型基于“一个大气”的概念, 对各种复杂尺度的物理、化学以及区域传输过程均有较好的模拟效果^[18].本文选用CMAQv4.7, 模拟采用双层嵌套网格见图 1, 网格中心坐标为(39.02°N, 116.44°E), 其中外层嵌套网格(Do1)分辨率为12 km×12 km, 主要覆盖了我国华北、华中、华东、西北及川渝地区大部分地区; 内层网格(Do2)分辨率为4 km×4 km, 主要覆盖了京津冀地区及周边城市.其中京津冀区域采用实验室建立的“自下而上”的大气污染源排放清单计算方法^[19], 清单的基准年为2014年, 物种包括TSP、PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO_x、CO、VOCs和NH₃, 区域外采用清华大学建立的高分辨率排放源MEIC清单^[20], 其基准年为2012年.考虑初始条件的影响, 提前5日启动模型, 模拟时间段为2016年12月8~26日.本文共设置两个不同的模拟情景：情景1为基准情景, 不考虑红色预警应急措施; 情景2为考虑应急措施实施的控制场景(包括京津冀及周边城市), 根据应急措施实施前后PM_2.5浓度变化对应急效果进行评估.

图 1

Fig. 1

图 1 模式系统的双重嵌套模拟区域 Fig. 1 Double-nested simulation area of the model

图 2对比了重污染过程PM_2.5模拟浓度与监测值, 本研究参考美国EPA(Environmental Protection Agency)评价标准^[21], 利用标准化平均偏差(normalized mean bias, NMB)、标准化平均误差(normalized mean error, NME)和相关系数(correlation coefficient, COR)这3个统计指标进行验证.选取模拟评估时段为非预警期间(2016年12月8~15日及22~26日), PM_2.5模拟与监测平均浓度为76.4 μg·m^-3和89.7 μg·m^-3, NMB为-17.3%, NME为57.2%, COR为-0.7, 与同类研究相比^[22], 本次模拟误差在可接受范围之内, 模拟系统可靠.本文已经考虑了北京及周边省市红色预警应急措施, 并对源清单进行了调整.现有误差可能由于：污染源排放清单不确定性、数值模型中缺少重污染时段二次污染物转化机制及应急措施实际实施情况与预期之间的差异^[23].

图 2

Fig. 2

图 2 PM2.5浓度模拟值与监测值对比 Fig. 2 Contrast between the PM2.5 concentration simulation value and monitoring values

本文预警期间, 指上文提到的预警启动时间, 预警前、后分别指预警期间前72 h和后48 h, 重污染时段指PM_2.5小时浓度≥150 μg·m^-3的持续时间, 严重污染时段指PM_2.5小时浓度≥250 μg·m^-3的持续时间.

北京市3次红色预警PM_2.5小时浓度和气象要素变化如图 3所示.整体来看, 3红色预警期间PM_2.5平均质量浓度均最高, 是预警前后的1.8~6.3倍.预警期间, 低平均风速、日最大混合层高度和大气压, 抑制了污染物在水平和垂直方向扩散, 同时主导风向为偏南风, 将南部污染较重城市的污染物传输到本地, 造成污染物在地面不断积累, 较高的相对湿度利于污染物的吸湿增长及气溶胶的二次反应, 加剧了前体物的转化, 造成PM_2.5浓度升高.预警期间, 第1次预警PM_2.5平均和峰值浓度分别为232.3 μg·m^-3和281.8 μg·m^-3, 重污染和严重污染时段分别为50 h和21 h, 占预警期间总时段的92.6%和38.9%.第2次预警PM_2.5平均和峰值浓度为216.6 μg·m^-3和417.8 μg·m^-3, 重污染和严重污染时段分别为75 h和26 h, 占预警期间总时段的55.5%和28.9%.第3次预警PM_2.5平均和峰值浓度为273.6 μg·m^-3和432.2 μg·m^-3, 重污染和严重污染时段分别为114 h和61 h, 占预警期间总时段的91.2%和48.8%.与前2次预警相比, 第3次红色预警大气压及日最大混合层高度均最低, 分别为1 025.3 hPa和487 m, 其中混合层高度比前2次预警降低了38.9%和31.4%, 垂直方向不利的扩散条件, 造成PM_2.5更易在近地面积累, 导致其浓度和重污染持续时间均最高.

图 3

Fig. 3

图 3 3次红色预警PM2.5小时浓度和气象要素 Fig. 3 Correlation coefficient between the three red alert PM2.5 concentrations and main meteorological elements

进一步对PM_2.5浓度与气象要素进行相关性分析, 表 1显示PM_2.5浓度与平均风速和日最大混合层高度呈显著的负相关性, 与大气压总体上呈负相关性, 与相对湿度呈显著正相关性, 与气温的相关性有正负, 因此气温高低不能反映重污染程度, 而预警期间较高的相对湿度和较低的混合层高度对PM_2.5浓度上升影响较大.

表 1 (Table 1)

表 1 3次红色预警PM2.5浓度与主要气象要素的相关系数1) Table 1 Correlation coefficient between the three red alert PM2.5 concentrations and main meteorological elements 项目 时段 大气压 气温 相对湿度 平均风速 日最大混合层高度 第1、2次预警 预警期间 -0.278 -0.267 0.870* -0.459 -0.972** 预警前后 -0.358 0.219 0.849** -0.611 -0.828** 整个阶段 -0.387 -0.114 0.903** -0.601** -0.909** 预警期间 0.602 0.505 0.954** -0.456 -0.640 第3次预警 预警前后 -0.381 -0.014 0.894* -0.937* -0.626 整个阶段 -0.462 0.412 0.953** -0.624* -0.818** 1)**表示在0.01水平上显著相关, *表示在0.05水平上显著相关

表 1 3次红色预警PM2.5浓度与主要气象要素的相关系数1) Table 1 Correlation coefficient between the three red alert PM2.5 concentrations and main meteorological elements

PM_2.5来源于一次排放和二次反应生成, 而CO主要来自一次排放, 利用PM_2.5/CO可以定性评估PM_2.5的二次转化强度^[24].由图 4可以看出, 预警前后CO及PM_2.5/CO比值均较低, 预警期间随着CO浓度升高, PM_2.5/CO比值先上升后下降, 平均值分别为0.06、0.05、0.05, 是预警前后的1.5、1.3和1.3倍, 说明预警期间污染物二次转化程度高于预警前后, 且第1次预警最明显.第2、3次预警期间PM_2.5及CO浓度较高, 而PM_2.5/CO比值却低于第1次预警, 说明预警期间PM_2.5浓度升高除了污染物二次转化, 还主要受气象条件影响.

图 4

Fig. 4

图 4 3次红色预警PM2.5/CO比值变化 Fig. 4 Variation of the PM2.5/CO ratios during the three red alerts

大气重污染的形成与天气形势及其演变过程有着密切的联系^[25].本文分别选取红色预警前PM_2.5小时浓度低于35 μg·m^-3(时刻Ⅰ)、PM_2.5小时浓度达到150 μg·m^-3(时刻Ⅱ)、PM_2.5小时浓度达到峰值(时刻Ⅲ)及预警后PM_2.5小时浓度首次低于75 μg·m^-3(时刻Ⅳ)这4个典型时段, 对重污染形成、发展、积聚和消散过程近地面天气形势进行分析.

如图 5所示, 预警前、后(时刻Ⅰ和时刻Ⅳ)近地面多受高压控制, 气象扩散条件较好, 预警期间(时刻Ⅱ~时刻Ⅲ)地面多受均压和低压场控制, 扩散条件较差, 污染物易在近地面积累.第1次红色预警, 时刻Ⅰ, 近地面由受东北弱高压控制, 等压线分布稀疏, 地面以南风为主, 扩散条件不利, 污染物浓度开始上升.时刻Ⅱ~时刻Ⅲ, 地面受均压场控制, 等压线分布较为稀疏, 稳定的大气环境背景场, 阻碍了污染物水平运动, 导致污染物在近地面停滞, 污染物浓度达到峰值.时刻Ⅳ, 受高压前部控制, 等压线分布密集, 地面以北风为主, 加速了污染物在水平方向上扩散, 缓解了此次重污染过程.第2次红色预警, 时刻Ⅰ, 近地面受西北弱高压控制, 扩散条件有利.时刻Ⅱ~时刻Ⅲ, 京津冀受均压场控制, 等压线稀疏, 气压梯度小, 地面风速小, 扩散条件不利, 污染物不断积聚, 浓度上升.时刻Ⅳ, 受西北方向高压前部控制, 近地面以西北风为主, 污染物浓度逐渐从西北向东南递减, 污染程度逐渐减轻.第3次红色预警, 时刻Ⅰ, 近地面受高压前部控制, 时刻Ⅱ~时刻Ⅲ, 华北大部分地区受高压后部转低压控制, 等压线稀疏, 地面风速小, 水平扩散条件差, 污染物浓度维持在较高水平, 时刻Ⅳ受西北高压前部控制, 污染物浓度迅速下降.

图 5

Fig. 5

图 5 3次红色预警典型时段地面天气形势 Fig. 5 Surface field pressure pattern under typical operation modes of the three red alerts

总体而言, 第1、2次预警期间, 京津冀大部分地区主要受均压场控制, PM_2.5平均浓度接近, 分别为232.3 μg·m^-3和216.6 μg·m^-3; 第3次预警期间, 近地面受高压后部转低压控制, 影响范围从京津冀扩大到华北大部分地区, 持续时间为124 h, 远高于前两次预警的54 h和90 h, 影响范围和持续时间增大, 导致PM_2.5浓度上升, 峰值浓度达到432.2 μg·m^-3.

基于上文分析结果, 通过HYSPLIT后向轨迹模型进一步对3次红色预警污染最严重的时刻Ⅲ, 进行污染气团来向定性分析.

如图 6所示, 3次预警PM_2.5浓度峰值阶段均有来自南部气团传输影响.第1次红色预警区域高空、低空和近地面均以西南气团为主. 500 m和100 m处气团皆起始于陕西省, 12月9日14:00到达北京后, 在低于1 000 m的近地面移动, 对地面污染影响较大.第2次红色预警区域高空、低空和近地面均以南部气团为主, 气团传输距离均较近, 移动速度较慢, 区域气象条件稳定, 风速较小, 由于途经省市污染较重且长时间在近地面移动, 为北京市输送污染较多.第3次红色预警区域高空、低空为西南气团, 传输距离较远高度较高, 对地面污染影响有限.近地面为局地气团, 始于沧州市, 一直在河北省境内停滞, 加重了北京本地污染.

图 6

Fig. 6

图 6 3次红色预警期间PM2.5浓度最大值对应的气团轨迹 Fig. 6 Air mass trajectory corresponding to the maximum PM2.5 concentration during the three red alerts

第1、2次红色预警期间分别受西南和南部传输影响, 第3次预警受西南传输和局地累积叠加影响.前2次预警天气形势相似, 但是第2次污染过程更严重, 说明南部气团携带污染物浓度更高.而第1次和第3次预警气团轨迹相似, 但第3次预警污染浓度更高, 一方面, 地面受大范围低压场控制, 扩散条件更加不利; 另一方面, 局地气团传输距离近、移动速度慢, 污染物在本地持续积累, 造成了污染物浓度升高.

北京市第1、2次红色预警应急措施主要有^[26]机动车单双号限行, 且本市公务用车在单双号限行的基础上, 再停驶车辆总数的30%、施工工地停止室外施工作业、建筑垃圾和渣土运输车、混凝土罐车、砂石运输车等非道路移动源禁止上路、重点道路每日增加1次清扫、工业企业按红色预警期间停产限产名单实施停产限产、禁止燃放烟花爆竹和露天烧烤等.第3次红色预警应急措施在前两次的基础上更加严格, 增加了国Ⅰ国Ⅱ轻型汽油车禁止上路、工业企业停产限产名单由111家增长到170家, 及协调加大外调电力度, 降低本市发电量负荷等^[13].此外预警期间北京周边地区(天津、河北省等)也采取了相应的应急措施^[27~30].根据北京市空气重污染应急措施, 结合实验室前期(APEC会议及9·3阅兵)测算基础^[17]及已有的污染源排放清单, 对北京市3次红色预警期间污染物日平均减排量进行了计算, 结果见图 7.

图 7

Fig. 7

图 7 应急措施始时期间污染源日平均排放量和减排量 Fig. 7 Average daily emissions and emission reduction during the implementation of emergency measures

由图 7可见, 第3次预警各污染源日排放量为2 036.7 t, 为前2次预警的1.1倍.虽然政府对污染物减排措施逐年严格, 导致污染源排放量降低, 但是机动车保有量和氨排放等快速增长, 仍增高了交通源和其他源排放量, 分别为前2次预警的1.9倍和1.5倍.与前2次预警相比, 第3次预警从污染源方面, 新增了燃煤源控制, 减排量为34.6 t, 占减排总量的5.1%, 同时加大了对交通源和其他源控制, 减排量分别为358.5 t和60.9 t; 从污染物方面, NO_x和VOCs日平均减排量增大, 分别是前2次预警的1.6倍和1.7倍.同时NO_x、VOCs、SO₂、PM₁₀和PM_2.5这5种污染物平均减排比例升高到27.2%, 高于前2次预警的26.0%.总体来说, 第3次预警各污染物排放量增大, 一次PM_2.5及其前体物发生二次反应生成的PM_2.5总量增加, 结合不利的气象条件, 导致第3次重污染相比于前2次更加严重.但是, 应急措施实施后, 污染物日平均减排量和减排比例分别为678.4 t和33%, 高于前2次预警的529.4 t和28%, 因此增加燃煤源及加大对交通源和其他源的控制, 有效缓解了空气重污染进一步加剧.

Jia等^[31]对2015年两次红色预警应急措施效果评估结果显示, 第1、2次应急措施实施后PM_2.5浓度平均下降了49.5 μg·m^-3和49.0 μg·m^-3, 平均下降比例为17.1%和22.2%.本文评估的第3次红色预警应急措施效果如图 8所示, PM_2.5平均质量浓度下降了79.1 μg·m^-3, 平均下降比例为26.9%, 是前2次预警的1.6倍和1.2倍. PM_2.5峰值质量浓度下降了133.0 μg·m^-3, 下降比例为29.2%. 12月16日20:00实施应急措施后, 4 h内PM_2.5质量浓度下降了55.9 μg·m^-3. 12月17日扩散条件转差, 应急措施在一定程度上缓解了PM_2.5浓度升高趋势, 其质量浓度下降了55.3 μg·m^-3. 12月18~21日, 近地面受大范围低压场控制, 伴随西南方向污染物传输和局地污染物累积影响, PM_2.5浓度达到本次预警的峰值, 与未实施应急措施相比, PM_2.5平均质量浓度下降了120.7 μg·m^-3, 下降比例高达27.8%.

图 8

Fig. 8

图 8 2016年第3次红色预警基准情景和减排情景下PM2.5浓度变化 Fig. 8 Variation of the PM2.5 concentrations under the reference and reduction scenarios during the third red alert in 2016

第3次红色预警应急措施实施后空气质量改善效果优于前2次预警, 主要是由于①减排力度更大：应急措施加大了交通源和其他源控制, 并新增了燃煤源控制, 减少了PM_2.5一次排放及其前体物排放量, 减少了二次反应生成的PM_2.5; ②联防联控区增多：北京及周边城市预警应急联动由前2次预警的30多个增长到60多个, 削减了污染源排放量; ③预警启动时间提前：北京市前2次预警启动时, 空气质量已经达到中度污染, PM_2.5浓度分别为215.9 μg·m^-3和131.1 μg·m^-3, 且周边城市还未实施应急措施.而第3次红色预警启动时, 周边河北、山东、山西等多省市已经在12月16日00:00实施应急措施, 此时北京市污染物还未大量积累, PM_2.5浓度仅为63.3 μg·m^-3.

(1) 3次预警期间污染物二次转化程度均高于预警前后, 且随着CO浓度升高PM_2.5/CO比值呈先上升后下降趋势, 说明预警期间造成高浓度PM_2.5的原因不仅是污染物的二次转化, 还主要受气象条件影响.

(2) 3次红色预警期间气象条件均不利于污染物扩散, 第1、2次预警期间近地面均受均压场控制, PM_2.5浓度达到峰值阶段分别受西南传输和南部传输影响.在低压场控制, 西南气团及局地气团叠加的条件下, 第3次预警污染过程最严重.

(3) 第3次预警污染物日平均排放量是前2次预警的1.1倍, 污染物排放量大导致第3次预警相比前2次更加严重.污染应急措施加大了交通源和其他源控制, 并新增了燃煤源控制, 减少了一次PM_2.5及其前体物的排放量, 从而减少PM_2.5生成量.同时提前启动预警, 区域间联防联控也缓解了PM_2.5浓度升高趋势.与前2次红色预警相比, 第3次预警应急措施实施后, PM_2.5平均浓度下降了79.1 μg·m^-3, 平均下降比例为26.9%, 空气质量改善更加明显.