2018, Vol. 39
2. 太原师范学院生物系, 太原 030619;
3. 云南靖尚达环境咨询有限公司, 昆明 650228;
4. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012
, SHI Ying2 , TIAN Hai-jin3 , LI Hao1 , ZHANG Lei1 , NIU Jun-jie1 , GUO Guan-lin4 , ZHANG Chao4
2. Department of Biology, Taiyuan Normal University, Taiyuan 030619, China;
3. Yunnan Jingshangda Environmental Consulting Co., Ltd., Kunming 650228, China;
4. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
工业污染场地是一个全球性环境问题, 工业企业在生产过程中形成的各类型污染物对土壤、地下水等环境介质以及人体健康产生严重危害, 其造成的环境影响已受到广泛关注[1~3].我国随着相关产业转移等政策的实施, 涌现了数以万计的重污染、高风险的工业污染场地, 据统计, 中国需要修复的污染场地数量至少在十万块以上[4].精确识别场地的污染特征是认识污染物环境行为过程、评价污染风险以及制定相关修复治理决策的基础[5].目前相关学者针对污染场地污染危害识别及空间分布模拟[6, 7]、生态及健康风险评估[8~10]、修复治理技术[11, 12]等方面开展了深入的研究.
砷等一些重金属元素广泛存在于有色金属采选企业的生产过程当中, 该类型遗留场地由于具有污染范围大, 污染持续时间长、污染成因复杂、影响环境介质多等特征, 因此在染物迁移转化过程、暴露途径和风险受体、环境敏感点以及产生的生态环境损害等方面同一般城市工业污染场地不同[13, 14], 针对大型有色金属采选污染场地需要开展有针对性的污染特征识别及生态风险评价研究.在生物毒性显著的几种主要重金属及类金属元素中, 砷表现出其特殊的性质, 是一种典型的人类致癌物[15].我国也是世界上砷污染较为严重的国家之一, 土壤和地下水中砷污染问题所引起的人体健康威胁已受到广泛关注[16, 17], 针对土壤[18, 19]、水体[20, 21]、沉积物[22, 23]等环境介质以及在不同区域尺度上开展了砷污染特征和风险评价的研究.
在砷矿开采过程中会形成含有重金属元素的废渣及尾矿库, 由于长时期的露天堆放, 在降水淋溶作用下可能导致冶炼废渣等物质吸附的有毒有害元素解吸、迁移[24], 对场地内及周边土壤产生不同程度的污染.根据该类型场地环境污染特征, 精准识别特征污染物的空间分布范围, 分析污染物含量在不同土壤剖面深度垂向空间分布特征并量化污染物的生态环境风险, 对场地的风险管控和修复治理决策的制定具有重要的意义.目前, 在我国针对有色金属采选类型污染场地的污染特征识别及生态风险评价等方面的研究仍较为欠缺, 关于大型砷渣场地的研究还未有报道.因此, 本研究拟以我国西南某大型砷渣场地为案例, 系统揭示案例场地土壤中砷污染特征并评价其生态风险, 以期为该类型场地的风险评估和修复治理等工作提供科学指导.
1 材料与方法 1.1 研究区概况该场地已有60余年生产历史, 凭借当地丰富的矿产资源优势, 大力发展砷矿开采与冶炼活动, 生产工艺属于土法炼砷.生产过程中由于生产场地不断变化, 现存砷渣堆放点共有3号炉及4号炉等几个主要的堆放区.本研究选择堆放时间长、影响范围大且周边敏感目标较多的3号炉及4号炉为目标研究区域.场地所在区域属构造溶蚀、侵蚀中山斜坡地貌, 总体地势南西高北东低. 3号生产区位于北部山坡中上部, 废渣分布标高2 116~2 132 m, 地形平缓, 4号生产区位于南部沟谷南岸山坡上, 废渣分布标高2 050~2 080 m.区内多年平均气温17.9℃, 一般5~10月为雨季, 此间降水量占年降水量的82.8%.多年平均蒸发量为1 128.0 mm, 多年平均相对湿度在78%左右, 多年平均风速2.8 m·s-1, 最大风速20 m·s-1, 风向为西风.
1.2 样品采集与化验分析砷渣堆场上部主要以生产性砷渣废料和尾矿为主, 下部为黏土层, 以下为基岩.根据场地地层条件, 按表层土样(0.1 m)、中间层土样(0.5 m)、基岩上层土样(1.5 m)来确定采样深度.在重点关注区域内, 综合原有的场地地质资料, 为进一步识别土壤特征污染物的迁移转化特征, 在部分点位1.5~14 m深度内采集不同深度的剖面样品.现场采样采用冲击钻钻探和人工挖掘采样2种方法.土壤样品采集参照国家环境保护部《场地环境监测技术导则》(HJ 25.2-2014)的相关要求, 现场钻探时, 在每个钻孔处利用RTK测量钻孔的平面坐标和海拔高程.土壤样品的采集与装瓶均在短时间内完成, 减少空气暴露时间, 达到质量控制目的.
为全面了解该场地污染分布情况, 采用网格布点和判断布点相结合的方法设计采样方案, 对砷渣堆放区域按15 m间隔布点并进行适当加密, 对于生产区以外100 m范围内的区域, 按照60 m间隔布设采样点, 在该场地共布设土壤钻孔点位54个.为识别该场地对周边农田土壤的影响, 在周边农田区域布设钻孔点位34个, 按0.1、0.5和1.5 m深度分3层采集样品, 研究区全部土壤钻孔点位如图 1, 其中As含量分级显示为表层土壤中污染物含量.
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图 1 研究区采样点分布示意 Fig. 1 Soil sampling site locations |
采集后的土壤样品通过自然风干、除杂过100目筛后待测, 测定标准和程序依据HJ 350-2007中的相关要求和技术规范, 样品检出限为0.5 mg·kg-1, 采用原子荧光光谱法测定土壤砷含量.依据HJ/T 299方法对砷渣中砷含量进行溶出, 然后采用GB 5085.3-2007中的分析方法测定浸出液浓度.分析过程中加入国家标准土壤样品(GSS-8)和空白样进行质量控制, 样品回收率在90%~110%之间.
1.3 数据处理及分析方法本研究采用描述性统计分析方法揭示研究区土壤As含量的数据统计特征, 采用地统计学模型分析污染物的垂向分布特征及三维空间分布范围.选择地累积指数方法评价研究区土壤中As污染程度：
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(1) |
式中, Igeo为地累积指数, C为土壤As含量的实测值, 单位为mg·kg-1, B为当地土壤As的背景值, 单位为mg·kg-1, 经测定该区域土壤背景值为20 mg·kg-1, k用于校正区域背景值差异(取常数1.5, 无量纲).分级标准：Igeo≤0, 无污染; 0＜Igeo≤1, 轻微污染; 1＜Igeo≤2, 轻度污染; 2＜Igeo≤3, 中度污染; 3＜Igeo≤4, 偏重污染; 4＜Igeo≤5, 重污染; Igeo＞5, 高度污染[25].
采用潜在生态风险系数方法对研究区土壤中As进行潜在生态风险评价,
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(2) |
式中, Er为重金属的潜在生态风险系数; Tr为As的毒性系数, 取10; Cf为As的富集系数; Cs为As含量实测值; Cn为场地重金属背景参考值.根据潜在生态风险系数可将土壤污染分为以下几级：Er＜40, 低潜在生态风险; 40≤Er＜80, 中等潜在生态风险; 80≤Er＜160, 中高等潜在生态风险; 160≤Er＜320, 高等潜在风险; Er＞320, 极高等潜在风险[26].
本研究中As含量的描述性统计分析及生态风险评价结果统计采用软件SPSS 16. 0, 垂向空间分布特征分析采用地理信息系统软件ESRI ArcGIS 10. 0, 污染物三维空间分布范围表征在EVS.Pro软件中实现.
2 结果与讨论 2.1 场地样品及周边农田土壤中As含量的数据统计特征研究区场地土壤、周边农田土壤以及砷渣中As含量的描述性统计分析结果如表 1所示, 可以看出重金属As在砷渣、场地土壤及周边农田土壤不同剖面深度中均有一定程度累积.场地土壤、农田土壤及砷渣样品中As含量范围分别为5.4~32 400.0、12.2~6 620.0和12.2~45 100.0 mg·kg-1.砷渣样品中As含量的最大值高达45 100.0 mg·kg-1, 具有极高的人体健康风险, 应属于企业关闭后遗留在场地中的经提纯过的砷渣.场地土壤中砷含量最高达到32 400.0 mg·kg-1, 超过标准值810倍(以国家土壤环境质量标准(GB 15618-1995) Ⅲ级标准临界值40 mg·kg-1为标准, 下同), 农田土壤中砷含量最大值为6 620 mg·kg-1, 超过标准值165.5倍.场地土壤和农田土壤As含量在不同剖面深度的偏度和峰度值较大, 且变异系数值均超过了100%, 表明该场地As含量的空间分布具有较大的变异特征.场地土壤和农田土壤中所有样点的累积分布如图 2所示, 90%的样品检测结果处于20~10 000 mg·kg-1的区间内, 76%的样品处于20~1 000 mg·kg-1的区间内.以上述40 mg·kg-1标准进行统计, 场地土壤和周边农田土壤所有样点的超标率分别高达80%和90%, 表明目标研究区域受到As污染已较为严重.
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表 1 As含量数据的统计特征 Table 1 Statistical characteristics for As |
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图 2 土壤中As含量累积频率分布 Fig. 2 Frequency distribution of As concentrations |
场地土壤和周边农田土壤As含量的垂向空间分布如图 3所示.不同区域中As含量的垂向分布表现出了较大的差异性, 场地土壤中As超标最深达到14 m, 生产区以内除砷渣堆放场外的土壤As超标多分布在6 m或者3 m以内.周边农田土壤区域的As超标多分布在1 m范围以内.场地土壤所有样点中As的最小值为3.72 mg·kg-1, 最大值为32 400.0 mg·kg-1, 从不同层最大值的分布范围来看, 除1.5 m深度的最大值高于0.5 m深度的最大值外, 场地土壤中As含量的最大值从表层到底层基本呈减小趋势, 表明场地土壤中污染物的累积释放受迁移转化和人为干扰因素的影响, 不同剖面深度内As含量的极差范围都较大, 最小值与最大值相差数百倍甚至上千倍.从农田土壤在不同剖面深度As含量范围和均值来看, 农田土壤中第1层和第2层As含量的最大值以及均值较为接近, 但到第3层明显降低.
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图 3 土壤As含量垂向分布特征 Fig. 3 Vertical distribution of soil As |
对比分析场地土壤和周边农田土壤受污染情况, 场地土壤在不同剖面深度的污染程度高于农田土壤, 这可能是因为该场地主要砷渣堆放区和重污染区域位于山坡上, 由于长期地表渗流进入堆体, 使污染物向周边区域发生了扩散迁移, 另外原企业在生产过程中产生大量烟尘等污染物, 远离目标场地的区域由于受到长期的大气沉降或生产过程中烟尘随风扩散等作用, 造成周边农田土壤区域受到污染, 但随着污染物迁移距离的增大, 污染物含量会逐渐降低.
2.3 场地及周边农田土壤中As含量的三维空间分布特征将场地土壤和农田土壤钻孔样点数据进行整合, 结合分层采样的深度、样点数量以及地层特征, 将原始数据按照0.1、0.5和1.5 m及以下3层进行三维空间分布表征.在对原始数据集预处理以及三维体模型构建基础上, 选用地统计学中Krig-3D模型进行空间分布插值计算.在应用Krig-3D模型插值之前, 需要对待插值数据进行半变异函数的拟合, 根据理论半变异函数拟合的结果, 对特征污染物As含量进行三维空间插值计算, 最终三维空间分布结果如图 4所示.整个研究区域中As的污染分布范围较广, 在生产区、周边的农田、林地和草地等区域均存在As污染现象. As超标严重区域主要分布在原生产厂区以及砷渣堆放区域, 原企业在历史生产过程中, 产生了大量的含砷冶炼废渣, 因此造成了局部区域As污染较为严重.从污染物分层的空间分布规律来看, 参照国家土壤环境质量标准(GB 15618-1995) As含量Ⅲ级标准临界值40 mg·kg-1, 污染物在第1层和第2层的污染超标范围较大, 且局部区域存在高污染特征, 第3层的污染超标范围相对较小, 且污染程度较轻, 污染物在向深层土壤迁移转化过程中, 会有吸附-解析、降解-积累、溶解-沉淀等环境过程, 因此污染物随着土层深度的增加含量呈逐渐降低的趋势.
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图 4 研究区土壤As三维空间分布范围 Fig. 4 Three-dimensional spatial distribution of soil As |
采用地累积指数方法对场地及周边农田不同剖面深度土壤的样点进行污染评价, 统计结果如表 2所示.场地土壤中从第1层到最底层的Igeo均值分别为4.23、2.15、1.95、1.51、0.99和0.56, 最大值为4.23, 出现在0.1 m深度内, 随着土层深度的增加, Igeo均值呈逐渐减小的趋势, 场地土壤所有样点的Igeo均值为2.85.从不同深度土层样点的污染程度统计结果来看, 表层土壤(0.1 m)中度污染、偏重污染、重污染以及高度污染的样点比例最高, 分别达到16.67%、18.52%、18.52%和29.63%, 中度污染以上的样点累积比例为83.34%, 表明该场地表层土壤污染较为严重.表层以下各土层中度污染以上的样点累积比例分别为23.68%、36.17%、18.18%、21.74%和54.55%.场地土壤中所有样点从无污染、轻微污染到高度污染的样点比例分别为12.94%、19.90%、17.41%、12.44%、8.96%、5.97%和22.39%, 中度以上污染样本比例占近50%, 尤其是高度污染样点较多, 比例达到22.39%, 地累积指数超过5的样本有45个.周边农田土壤中从表层到第3层Igeo均值分别为2.83、2.02和1.44, 同样呈现出逐渐减小的趋势.周边农田土壤中从表层到第3层无污染、轻微污染和轻度污染的样点比例呈增大趋势, 中度污染、重污染和高度污染的样点比例呈逐渐减小趋势, 偏重污染的样点比例呈先减小后增大的趋势.从农田土壤所有样品的指数统计结果来看, 中度以上污染样本所占的比例为43.56%.
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表 2 土壤As污染特征 Table 2 Characteristics of soil As pollution |
采用潜在生态风险系数方法评价研究区土壤中As的生态风险, 潜在生态危害系数及危害程度统计结果如表 3所示.从场地土壤不同土层的统计结果来看, 不同土层样本的潜在生态危害系数均值由大到小分别为0.1 m＞3 m＞1.5 m＞0.5 m＞6 m＞10~14 m, 除最底层(10~14 m)Er均值较小外, 其余各层的潜在生态危害系数均超过了100, 最高达到了1 279(0.1 m深度), 各层中等以上危害程度的样本比例分别为94.5%、47.5%、42.6%、18.2%、34.8%和27.3%, 且从表层到底层污染程度有逐渐降低的趋势, 这与前面的分析结论相似.场地土壤所有样点的潜在生态危害系数均值为108, 达到中高等潜在生态风险程度, 中等危害程度以上的样点累积比例为58.2%.周边农田土壤从表层到底层的潜在生态危害系数均值分别为255、219和60, 呈现逐渐降低的趋势, 3层土壤中中等以上危害程度的样点累积比例分别为73.5%、64.7%和45.4%, 同样呈现逐渐降低的趋势.周边农田土壤所有样点的生态危害系数均值为65, 达到中等潜在生态风险程度, 中等以上危害程度的污染样本累积比例为61.4%, 应对该区域农田土壤采取相应的环境风险管理措施.
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表 3 土壤As潜在生态风险系数 Table 3 Potential ecological risk index of soil As |
3 结论
(1) 研究区场地土壤所有样点As含量的范围为3.72~32 400.0 mg·kg-1, 平均值为1 333.0 mg·kg-1, 周边农田土壤所有样点As含量的范围为12.2~6 620.0 mg·kg-1, 平均值为358.1 mg·kg-1, 14个砷渣样品中As的浸出量范围为12.2~45 100.0 mg·kg-1, 平均值为17 316.1 mg·kg-1.对比分析来看, 场地土壤样点中As含量明显高于周边农田土壤.按照国家土壤环境质量Ⅲ级标准, 场地土壤和周边农田土壤的样点超标率分别达到80%和90%.
(2) 从研究区As含量的垂向分布特征来看, 不同区域中As污染的垂向分布表现出了较大的差异性, 污染物从表层到底层的污染程度有逐渐降低趋势.三维空间分布插值结果表明, 整个研究区域中As的污染分布范围较广, 污染严重区域主要分布在原生产厂区以及砷渣堆放区域, 在表层土壤中存在污染“热点区”现象, 目标场地中As含量的污染分布规律与该场地污染源的位置、释放强度以及场地地形特征等因素有密切关系.
(3) 地累积指数结果表明该场地中As在不同土壤剖面深度内已有不同程度污染, 且在表层土壤中的累积富集情况较为严重.研究区土壤样本As总体介于中等以上污染程度, 场地土壤和周边农田土壤中等危害程度以上的样点累积比例达到58.2%和61.4%, 存在较大的环境风险, 已威胁到生态环境质量和人体健康, 需开展有效地风险管控和修复治理措施.
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