环境科学  2018, Vol. 39 Issue (12): 5628-5638   PDF    
引用本文
李春芳, 曹见飞, 吕建树, 姚磊, 吴泉源. 不同土地利用类型土壤重金属生态风险与人体健康风险[J]. 环境科学, 2018, 39(12): 5628-5638.
LI Chun-fang, CAO Jian-fei, LÜ Jian-shu, YAO Lei, WU Quan-yuan. Ecological Risk Assessment of Soil Heavy Metals for Different Types of Land Use and Evaluation of Human Health[J]. Environmental Science, 2018, 39(12): 5628-5638.
不同土地利用类型土壤重金属生态风险与人体健康风险
李春芳, 曹见飞, 吕建树, 姚磊, 吴泉源     
山东师范大学地理与环境学院, 济南 250358
收稿日期: 2018-04-27; 修订日期: 2018-06-07
基金项目: 国家自然科学基金项目（41371395，41601549）；山东省煤田地质局委托项目（鲁勘字[2012]110号）；黄河三角洲高效生态经济区（潍坊）海咸水入侵调查与监控预警系统建设项目（鲁勘字[2011]14号）
作者简介: 李春芳(1989~), 女, 博士研究生, 主要方向为环境遥感与土地信息系统, E-mail:chunfang890720@163.com
通信作者: 吴泉源, E-mail:wqy6420582@163.com
摘要: 采集龙口市北部平原区5种土地利用类型表层土壤，检测5种重金属（Cu、Pb、Zn、Cd和As）的含量.在初步了解土壤重金属污染状况的基础上，利用调整评估阈值以后的Hakanson潜在生态风险评价模型和修正参数后的健康评估模型，评价该区由土壤重金属引起的潜在生态风险和对人体健康带来的风险.结果表明，本研究中的5种重金属含量均超过背景值；Cd元素的潜在生态风险高而复杂，在水浇地、果园和裸地中主要为二级风险，城市工业用地和采矿用地以重度风险为主，As元素在每种地类中一级和二级风险基本相当，其余3种重金属各地类的轻微风险面积占比都在70%以上；5种元素的综合生态风险在除裸地外的地类中多为三级风险，城市工业用地及采矿用地四级风险的面积占比相对较大；该区5种土壤重金属对人体健康存在非致癌和致癌风险，成人和儿童由Pb元素引起的非致癌风险以经口摄入为主要途径，且致癌重金属As对这两类人群的致癌风险的暴露途径亦是经口摄入.
关键词: 土地利用类型      重金属      生态风险      健康风险     
Ecological Risk Assessment of Soil Heavy Metals for Different Types of Land Use and Evaluation of Human Health
LI Chun-fang , CAO Jian-fei , LÜ Jian-shu , YAO Lei , WU Quan-yuan     
College of Geography and Environment, Shandong Normal University, Ji'nan 250358, China
Abstract: Surface soils were collected from five types of land use in the northern plain of Longkou City and the contents of five heavy metals (Cu, Pb, Zn, Cd, and As) were determined. Based on results from preliminary studies on heavy metal pollution of soil, the potential ecological risks caused by heavy metals in the soil and risks to human health were evaluated using the Hakanson potential ecological risk assessment model after adjusting the evaluation threshold and the health assessment model after modifying parameters. The results show that the contents of five heavy metals in the study area exceed the background value, the potential ecological risk of Cd is high and complex, in irrigated land, orchard land, and bare land it is mostly the second-class risk, and urban industrial land and mining land are dominated by severe risk. The element As is equivalent to the first two levels of each land class; the minor risk areas of the other three types of heavy metals are larger than 70%. The comprehensive ecological risk of the five elements is higher than the three-level risk in the field, except for the bare ground. The area of four-level risk of urban industrial land and mining land is relatively large. The five types of soil heavy metals in this area present noncarcinogenic and carcinogenic risks to human health. The element Pb and heavy metal As, both entering the body by oral intake, pose a noncarcinogenic and carcinogenic risk to adults and children, respectively.
Key words: land use type      heavy metal      ecological risk      health risk     

土壤是所有陆地生态系统的基底或基础, 土壤环境受到污染, 其正常功能必然受到影响, 这不但会引起生态系统结构和功能变化, 而且能通过“土壤→植物→人体”或“土壤→水→人体”间接被人体吸收, 威胁人类健康.重视土壤环境质量, 生态环境安全, 保证人体健康不受威胁是响应国家生态文明建设, 坚持以人为本的重要方面, 土壤重金属污染是土壤环境污染的一种.

不同土地利用类型下同种类土壤的物理性质[1](质地、孔隙性、结构性、热性质、耕性)和化学性质(吸收性、酸碱性、缓冲性、养分)有所差异, 土壤水分也会发生变化[2], 且不同土地利用类型土壤重金属分布[3]和积累[4]也不相同, 而不同土地利用类型土壤重金属含量存在显著差异[5].土壤重金属含量特征既与土壤物理性质相关又与土壤化学性质相联, 不同土地利用类型造成的土壤性质的差异也可能影响土壤重金属含量特征, 重金属含量超标是引起土壤生态及人体健康风险重要因素.前人针对农田[6]、城区[7]、矿区[8, 9]、工业园区[10]周边以及垃圾[11]和污水处理厂周边[12]等多个地区单一土地利用类型的土壤重金属生态风险与人体健康做了大量研究, 近几年有学者对同一地区多种土地利用类型土壤重金属产生的生态与人体健康风险进行探索[13, 14], 但土地类型的多样性和评价方法的普适性均有待进一步改进.

Hakanson潜在生态风险指数法不仅能够评价水体沉积物的潜在生态风险[15], 很多学者通过改进将其用于土壤重金属潜在生态风险评价[16], 在引入的过程中, 并未根据参评重金属的种类和毒性对评价标准进行调整.重金属健康风险评价方法通常借用美国EPA提出的人体健康暴露风险模型[17], 但由于地区差异性, 在应用过程中仍需要根据实际人体暴露特征调整模型参数.基于这两种评价模型的不足, 本文根据重金属种类调整潜在生态风险的分级标准完善评价方法, 评价重金属潜在生态风险; 结合我国环境与居民生活习惯, 取环境保护部2014年颁布的《污染场地风险评估技术导则》[18]中人体健康暴露参数, 评价研究区由土壤重金属引起的人体健康风险.

近年来, 龙口市北部平原区土地利用类型多样, 工农业发展迅速, 土壤重金属不断积累.据李春芳等对龙口市污水灌溉区农田重金属来源、空间分布及污染评价的研究, 该区农田土壤受到一定程度的重金属污染, 其中Cu、Cd和Pb受人为因素影响属重度污染[19].为进一步探索该区土壤重金属污染状况, 本研究结合GIS技术对龙口市水浇地、果园、城市工业用地、采矿用地和裸地的土壤中Cu、Pb、Zn、Cd和As这5种重金属的生态风险和人体健康风险进行评价, 帮助了解该区土壤重金属的污染风险大小, 旨在为当地工农业绿色生产和神态文明建设提供参考.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区设在山东省龙口市西北部滨海平原区, 总面积409 km2, 属于温带季风气候, 年平均气温12℃左右, 年平均降雨量600 mm左右, 土壤pH在6.5~7.5之间, 成土条件基本相同, 土壤类型以棕壤为主, 其表层有机质及氮、磷、钾含量较高.矿产资源丰富, 2013年建成了全国唯一的低海拔大型海滨煤炭基地, 褐煤总储量26亿t.龙口市工农业稳定健康发展, 农业主要以苹果、葡萄、小麦和玉米为主, 区内多采矿、铸造和电镀等工业企业, 高新技术产业比重逐年增加.

1.2 样品采集

本文在文献[19]的基础上进一步深化研究, 以龙口市土地利用现状图为基础, 根据研究区各土地利用类型所占比例及主要污染源选取采样点, 采集0~20 cm的表层土壤, 共74个采样点, 其中裸地1个, 城镇工业用地11个, 采矿用地12个, 果园24个, 水浇地26个.实际采样过程中, 以30 m×30 m为一个样方, 清理土壤表面, 用木铲采集对角线上5个点的土壤, 将土壤中砾石等杂物捡出, 充分混合这些土壤, 用四分法取500 g装入干净布袋中, 记录采样点位置信息(如图 1).

图 1 采样点位置示意 Fig. 1 Sampling point locations

采集的土壤样本在山东省物化探勘察院岩矿测试中心, 参照文献[20, 21]方法测试.首先将土壤过2 mm孔径筛, 然后继续用玛瑙研钵磨细, 使之全部通过0.074 mm孔径筛, 供元素全量等项目测定.用石墨炉原子吸收光谱法(GF-AAS)测定Cd含量, 用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-OES)测定Cu、Pb、Zn的含量, 氢化物发生-原子荧光光谱法(HG-AFS)测得As元素的含量.最后, 根据国家土壤样品标准(GBW7401)检验分析方法的准确度和精密度, 结果均符合要求.

1.3 潜在生态评价方法

本研究利用Hakanson潜在生态风险评价法, 计算每种重金属的单因子潜在生态危害指数E和综合潜在生态危害指数RI, 计算公式如下：

(1)
(2)

式中, Eij为j采样点i污染因子潜在生态风险指数, Ti为i重金属的毒性响应系数, 是反映重金属毒性水平和生物对其污染的敏感程度, 此处选用陆泗进等[22]研究所取的值(表 1); 本研究中Pij为j采样点处i污染因子污染指数, Ci为该污染因子的实测含量, Si为该污染因子的背景标准值, 本研究中继续使用代杰瑞等[23]调查研究的土壤环境背景值(表 1). RIj为采样点j处的综合生态风险指数.

表 1 重金属毒性响应系数及土壤环境背景值/mg·kg-1 Table 1 Toxic response coefficient of heavy metals and the background value of the soil environment/mg·kg-1

考虑到Hakanson潜在生态风险评价结果的精度和普适性, 本研究中根据重金属的毒性和种类调整土壤重金属生态风险分级标准.具体方法如下.

(1) 计算单位毒性系数分级值

(3)

(2) 计算第一级界限值

(4)

式中, RI为单位毒性系数分级值, l1为Hakanson第一级分级界限值, TC为Hakanson模型中8种污染物的毒性系数总值, L1为调整后的第一级界限值.然后根据第一级界限值计算剩下的每一级界限值[24, 25], 重新划分土壤重金属潜在生态风险的分级标准(表 2).

表 2 改进后的土壤重金属生态风险评价分级标准 Table 2 Improved classification standard for ecological risk assessment of heavy metals in soil

1.4 人体健康风险评价方法

本研究根据USEPA提出的健康风险评价模型结合我国人体健康的实际情况, 参照文献[26, 27], 对研究区土壤重金属进行人体健康致癌风险与非致癌风险进行评价.选取经口摄入、口鼻吸入和皮肤接触这3种土壤重金属暴露途径, 分别对成人和儿童做出评价.

首先, 致癌和非致癌健康风险模型分别为：

(5)
(6)

式中, TCR表示3种暴露途径下土壤重金属的总致癌风险指数; CRi为重金属i的单因子致癌健康风险指数; EDIij表示j暴露途径下重金属i的日均暴露量; SFij暴露途径下重金属i的致癌风险斜率系数(表 3); HI为5种重金属的总非致癌风险指数; HQi表示重金属i的单项非致癌健康风险指数; RfDij表示暴露途径为j时重金属i的参考剂量(表 3).

表 3 不同暴露途径土壤重金属健康风险评价RfD和SF Table 3 Health risk assessment of heavy metals with different exposures (RfD and SF)

其次, 成人和儿童由经口摄入、口鼻吸入和皮肤接触这3种暴露途径的暴露量计算公式分别如下.

(1) 经口摄入暴露量

(7)
(8)

(2) 口鼻吸入

(9)
(10)

(3) 皮肤接触

(11)
(12)

式中, C为表层土壤重金属含量, mg·kg-1; IRg为摄取土壤速率, mg·d-1; IRh为呼吸摄入量, m3·d-1; CF为转换系数; EF为暴露频率, d·a-1; ED为暴露年限, a; BW为成年人体重, kg; AT为平均作用时间, d; PM10为空气中可吸入颗粒物含量, mg·m-3; FSPO为空气中来自土壤颗粒物的比例; PIAF为吸入土壤颗粒物在体内滞留的比例; SA为暴露皮肤表面积, cm2; AF为土壤对皮肤的吸附系数, mg·(cm2·d)-1; ABS为皮肤吸收因子; 下标A表示成人的限度值, 下标C表示儿童的[28, 29].土壤重金属健康风险计算过程中取值如表 4.

表 4 土壤重金属健康风险参数 Table 4 Health risk parameters for heavy metals in soil

1.5 风险可视化与统计方法

本研究将计算得到的土壤重金属潜在生态风险通过普通克里金插值方法进行空间插值, 借助ArcGIS 10.2实现风险的可视化表达, 结合研究区土地利用现状图, 统计并计算每种土地利用类型中土壤重金属潜在生态风险所占比例.

2 结果与分析 2.1 重金属含量统计分析与空间变异拟合

对研究区74个采样点5种重金属进行描述性统计(表 5), 可以看出每一种重金属元素含量的均值都大于其背景值, 说明这些元素在此处富集比较严重, 该区生态系统和人体健康可能存风险. 5种重金属的超标率均在90%以上, 按超标率由大到小依次为Cu>Zn>Cd=As>Pb, Cu的超标率达到了100%, 超标情况最为明显, 这与文献[19]相同. Cu和Zn在农田中受人类活动影响明显, 而此次研究在水浇地和果园的采样点占68.91%, 进一步验证了前人的研究.

表 5 壤重金属描述性统计 Table 5 Statistics of heavy metals in soil

根据地统计理论, 变异系数的无量纲化能更好地反映重金属含量的波动情况, 变异系数越大, 重金属元素变异程度越高, 重金属含量空间分布越不均匀. 表 5中, Cu的变异系数最大, 其含量的空间分布最离散, As的变异系数最小, 空间分布就比较均匀.经SPSS 20.0软件对5种重金属元素做正态分布检验, 结果显示Cu、Pb、Zn这3种重金属含量符合正态分布, Cd和As元素含量经对数变换后符合正态分布, 符合变异拟合以及空间差值要求.

2.2 潜在生态风险评价 2.2.1 单因子潜在生态风险评价

本研究根据前文改进的Hakanson潜在生态风险评价分级标准, 评价5种重金属单因子潜在生态风险, 对每个采样点的生态风险等级进行对数变换, 使得74个采样点的生态风险等级符合正态分布, 利用普通克里金插值方法实现评价结果的分级展现, 如图 2.从生态风险等级上, 研究区内除Cd有4级生态风险外, 其余4种重金属的生态风险均在中等风险和轻微风险这2种水平下.从空间分布上, 4种重金属中, Zn的生态风险除研究区北部小片区域是中等风险之外其余全部为轻微风险, 重金属Cu的中等风险水平也是在该区北部地区, 其余地区也是轻微风险; 而Pb的中等风险分布比较分散, 主要分布在研究区周边的东部和西部, 轻微风险分布在中部和北部地区; 相对来说, As元素中等风险的分布比较广, 整个东部和西北部地区几乎都是中等风险, 只有北部和西南小片区域是轻微风险.对于潜在生态风险等级最多的Cd元素, 中部偏东的地区和西北地区污染等级都在重度风险和强烈风险水平, 形成片状高风险区, 其余地区为中等生态风险, 基本没有轻微风险地区.

图 2 5种重金属潜在生态风险评价 Fig. 2 Evaluation of the potential ecological risk of five types of heavy metals

为研究不同土地利用类型土壤重金属生态风险, 本研究借助ArcGIS 10.2按土地利用类型对每种重金属元素的风险插值图进行提取分析, 图 3为潜在生态风险等级最多的Cd元素的提取结果, 并统计各土地利用类型各风险等级的面积, 计算不同风险等级每种土地利用类型面积的百分比, 如表 6, 进一步量化潜在生态风险.

图 3 各土地利用类型Cd元素潜在生态风险等级 Fig. 3 Potential ecological risk levels of Cd for in various land use types

表 6 5种土地利用类型土壤重金属单因子潜在生态风险等级面积及占比 Table 6 Single-factor potential ecological risk grade area and ratio for soil heavy metals of five land use types

由表 6可以看出, 5种重金属除Cd外其余4种元素潜在生态风险等级大部分都是一级, 地类面积占比按从大到小的顺序依次如下.水浇地：Cu(98.62%)>Zn(97.55%)>Pb(96.45%)>As(34.62%), 果园：Zn(95.73%)>Cu(95.68%)>Pb(92.48%)>As(49.84%), 城市工业用地：Cu(100%)=Zn(100%)>Pb(98.53%)>As(60.35%), 采矿用地：Zn(100%)>Cu(84.09%)>Pb(72.44%)>As(59.19%), 裸地：Cu(99.79%)>Zn(98.07%)>Pb(89.89%)>As(34.88%).由于这4种重金属只有一级和二级两个潜在生态风险等级, 二级风险中5种地类的面积占比顺序与一级风险的恰好相反.而对于污染程度较严重的Cd元素来说, 水浇地、果园和裸地多数为二级中等风险, 城市工业用地和采矿用地多数处于三级重度风险等级, 且采矿用地在四级强烈风险等级中面积占比为30.52%, 潜在生态风险水平较高, 裸地主要在三级风险以下, 生态风险程度相对较低.

2.2.2 综合潜在生态风险评价

5种重金属协同作用下产生的污染风险用综合潜在生态风险指数表达, 反映研究区总体生态风险等级.如图 4所示, 研究区总体生态风险水平基本都在二级中等风险等级以上, 三级重度风险等级主要分布在中部以及东南部和西北部成对角线带状分布, 低风险区零星分布在研究区北部、东北和西南地区.

图 4 综合潜在生态风险评价 Fig. 4 Comprehensive potential ecological risk assessment

从土地利用类型来看, 每种地类一级轻微风险的面积百分比都在10%以下(表 7), 尤其是城市工业用地轻微风险等级的面积占比只有0.01%, 水浇地和裸地的风险程度并未达到四级强烈水平.除裸地外, 其他4种地类土壤重金属潜在综合生态风险大部分都在三级重度水平上(图 5), 按面积占比大小排列：水浇地(80.53%)>果园(70.89%)>采矿用地(61.34%)>城市工业用地(54.17%).而裸地土壤重金属的综合生态风险大多处于二级中等水平, 果园虽然存在强烈风险等级, 但面积占比很少, 只有6.97%.城市工业用地和采矿用地的土壤重金属综合潜在生态四级强烈风险的面积占比分别为38.85%和34.52%, 说明这两种土地利用类型的污染状况相对比较严重.

表 7 5种土地利用类型土壤重金属综合潜在生态风险等级面积及占比 Table 7 Comprehensive potential ecological risk level area and ratio for soil heavy metals for five types of land use

图 5 各土地利用类型综合潜在生态风险等级 Fig. 5 Comprehensive potential ecological risk grade for each land use type

2.3 人体健康风险评价

重金属非致癌健康风险在3种暴露途径下的单项风险指数HQ和非致癌综合健康风险指数的阈值均为1;若HQ < 1, 则说明该重金属在此暴露途径下对人体健康的影响不显著, 反之则对人体健康存在显著影响; 若HI < 1, 重金属在该区对人体非致癌健康没有影响或者影响不显著; 但若HQ < 1而HI>1, 尽管重金属单一非致癌风险不显著, 但综合非致癌风险对人体健康具有一定的影响.因此, 根据前文健康风险评价模型和参数计算研究区不同暴露途径下成人和儿童的人体健康风险, 结果如表 8所示.

表 8 不同暴露条件下成人和儿童健康风险评价 Table 8 Assessment of the health risks for adults and children under different exposure conditions

表 8中, 成人只有Pb元素的非致癌健康风险指数HI>1, 其中经口摄入的单项非致癌风险指数HQ为1.07也大于1, 因此经口摄入是Pb主要成人非致癌风险暴露途径.而3种非致癌暴露途径下成人其余4种重金属的单项健康风险指数HQ均小于1, 说明非致癌重金属Cu、Zn、Cd和As对成人健康的影响并不显著.非致癌重金属对儿童的综合健康风险指数为3.95, 其中Cu和Pb的单项非致癌风险指数分别为1.19和1.48, 说明非致癌重金属对儿童的暴露风险主要是由这两种重金属造成的.重金属Zn、Cd和As对儿童的非致癌健康暴露风险指数都小于1, 对儿童的健康影响较小.儿童在经口摄入途径下重金属Cu的单项风险指数达到了1.16贡献率为97.5%, 重金属Pb的单项风险指数为1.25贡献率84.46%, 可以看出经口摄入不仅是成人非致癌风险的暴露途径更是儿童非致癌健康风险的暴露途径.比较成人和儿童的非致癌综合健康风险指数, 后者是前者的两倍, 根据前人的研究结果[30], 一方面是由于儿童体重比成年人轻, 另一方面是因为儿童经口摄入重金属的频率高于成人, 说明在同一生活环境中, 儿童受重金属非致癌健康风险的影响较大.

根据美国EPA提出的土壤治理基准1×10-6, 即每百万人中有一个癌症患者是由重金属污染导致, 若风险值小于该基准, 则重金属污染可以接受; 另外, 有关专家的研究发现[31], 致癌风险大于1×10-4的上限, 则认为该区致癌重金属对人体健康的影响较大.成人和儿童的两种重金属总致癌健康风险分别为1.34E-03和2.84E-03, 大于风险上限, 且重金属As的贡献率都在99%以上, Cd的致癌风险低于上限, 总风险的贡献率小于1%.成人不同致癌风险暴露途径按暴露量的大小排序为：经口摄入>皮肤接触>口鼻吸入, 而儿童为：经口摄入>口鼻吸入>皮肤接触.因此, 致癌重金属As对人体健康的影响应引起重视.

3 讨论

经评价结果与分析可知, 不同土地利用类型土壤重金属引发的环境潜在生态风险不同.单因子生态风险中Cd与其它4种重金属的风险等级数数目不同, 且这4种重金属各自产生的生态风险空间分布也不相同.同一种重金属的同一生态风险等级在不同土地利用类型下的面积占比也存在差异.因此, 本文针对不同土地利用类型土壤重金属所做的生态风险评价对土壤环境保护和土壤生态修复具有一定的指导意义.

生态与人体健康风险是评价由土壤重金属引起的环境污染的两种有效方法.本研究分别针对不同土地利用类型评价土壤重金属生态风险, 针对不同暴露条件评价人体健康风险, 评价结果存在差别.

首先, 高生态风险的重金属对人体健康并无影响, 以Cd最具代表性.单因子潜在生态风险评价显示, 5种重金属中只有Cd生态风险达到了四级水平, 且高风险在全区均有分布, 其HI < 1, 未导致非致癌暴露风险, 且致癌风险也低于上限, 所以Cd不存在人体健康风险.

其次, 潜在生态风险较高且分布集中的重金属仅对儿童存在非致癌健康风险, 重金属Cu最为典型. Cu在研究区北部的高生态风险等级较集中, 但在进行人体健康风险评价时, 成人的非致癌健康暴露风险不显著, 且儿童在经口摄入途径下的暴露风险远高于成人.

最后, 虽然单一重金属非致癌风险的显著性不高, 但5种重金属的综合人体非致癌风险显著.因此, 重金属种类和数量在环境中对人体健康具有累积影响.

同时, 两种污染评价结果以不同方式呈现.潜在生态风险借助GIS空间统计与分析在反映全区生态风险污染状况的同时, 定量地展示不同种类重金属、不同土地利用类型土壤在不同生态风险的面积和面积占比.而人体健康风险是非致癌及致癌重金属对人体暴露的风险的定量化表达, 并能进一步反映不同人群不同暴露途径下的人体健康风险, 但不能分地类定量展示风险的面积和面积占比.

4 结论

(1) 研究区5种土壤重金属Cu、Pb、Zn、Cd和As的含量均超过该区背景值, 且超标率都在90%以上, 其中Cu全部超标.

(2) Cd元素对土壤生态环境的影响最严重, 城市工业用地和采矿用地的生态风险尤其高, 基本在强烈和重度水平, 其它地类多为二级风险.而Pb、Zn、Cd和As这4种元素的潜在生态风险都在二级水平以下.

(3) 研究区土壤重金属综合潜在生态风险以三级重度污染为主, 除裸地之外, 其他4种地类综合潜在生态风险重度污染的面积占比均在50%以上, 城市工业用地和采矿用地具有显著的土壤重金属潜在生态风险, 应引起重视.

(4) 该区综合人体非致癌风险在成人和儿童两个群体中影响都比较显著, 其中Pb对成人的非致癌风险贡献最大, Cu和Pb对儿童非致癌风险影响均较大, 经口摄入是两个群体主要的暴露途径.致癌重金属As对成人和儿童均有一定的致癌风险, 经口摄入仍是最主要的暴露途径.

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