环境科学  2018, Vol. 39 Issue (12): 5580-5586   PDF    
引用本文
刘文如, 杨殿海, 沈耀良, 王建芳, 吴鹏, 钱飞跃, 陈重军. 主流条件下两级式PN-ANAMMOX工艺的高效能脱氮过程[J]. 环境科学, 2018, 39(12): 5580-5586.
LIU Wen-ru, YANG Dian-hai, SHEN Yao-liang, WANG Jian-fang, WU Peng, QIAN Fei-yue, CHEN Chong-jun. High-rate Nitrogen Removal in a Two-stage Partial Nitritation-ANAMMOX Process Under Mainstream Conditions[J]. Environmental Science, 2018, 39(12): 5580-5586.
主流条件下两级式PN-ANAMMOX工艺的高效能脱氮过程
刘文如1, 杨殿海2, 沈耀良1, 王建芳1, 吴鹏1, 钱飞跃1, 陈重军1     
1. 苏州科技大学环境科学与工程学院, 苏州 215009;
2. 同济大学环境科学与工程学院, 上海 200092
收稿日期: 2018-04-26; 修订日期: 2018-05-20
基金项目: 国家水体污染控制与治理科技重大专项（2013ZX07315-001）；国家自然科学基金项目（51578353，51508366）
作者简介: 刘文如(1987~), 男, 博士, 讲师, 主要研究方向为污水生物处理理论与技术, E-mail:liuwenru1987@126.com
摘要: 中低温条件下采用两级式PN-ANAMMOX工艺对低浓度NH4+-N（50 mg·L-1）污水进行高效脱氮过程研究.结果表明，20~14℃范围内PN-ANAMMOX工艺的脱氮负荷和TN去除率可分别维持在0.6 kg·（m3·d）-1和80%以上；两级式PN-ANAMMOX工艺在限NO2--N和限NH4+-N两种模式下均可保持稳定运行，其中限NH4+-N运行模式为污水极限脱氮需求奠定了良好基础.当温度降至12℃时，PN-ANAMMOX工艺的脱氮负荷下降至0.5 kg·（m3·d）-1左右，低温使得ANAMMOX反应成为工艺脱氮的限速步骤而对PN无明显影响.ANAMMOX污泥比PN颗粒污泥具有更高的温度敏感性，二者活性的温度系数分别为1.056和1.172.综上可知，对于低温条件下运行的两级式PN-ANAMMOX工艺，ANAMMOX菌体数量及活性是决定工艺脱氮负荷的步骤，而PN出水中基质组成（即NO2--N/NH4+-N之比和NO3--N浓度）是控制工艺脱氮效果的环节.基于上述结果，提出两级式PN-ANAMMOX工艺主流条件下实现高效能脱氮的分级分离式调控策略.
关键词: 生物脱氮      部分亚硝化(PN)      厌氧氨氧化(ANAMMOX)      低温      市政污水     
High-rate Nitrogen Removal in a Two-stage Partial Nitritation-ANAMMOX Process Under Mainstream Conditions
LIU Wen-ru1 , YANG Dian-hai2 , SHEN Yao-liang1 , WANG Jian-fang1 , WU Peng1 , QIAN Fei-yue1 , CHEN Chong-jun1     
1. School of Environmental Science and Engineering, Suzhou University of Science and Technology, Suzhou 215009, China;
2. School of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China
Abstract: A two-stage partial nitritation (PN)-ANAMMOX process was successfully carried out for low-strength NH4+-N (50 mg·L-1) wastewater treatment at ambient/low temperatures. The results show that an average total nitrogen removal rate and removal efficiency above 0.6 kg·(m3·d)-1and 80% could be maintained, respectively, at temperatures between 20℃ and 14℃. The two-stage PN-ANAMMOX process was successful both under NO2--N-limited and NH4+-N-limited conditions. When the two-stage PN-ANAMMOX process was operated under NH4+-N-limited conditions, the "limit of technology" for nitrogen removal (TN < 3 mg·L-1) could be easily achieved by following anoxic denitrification. Lowering the temperature to 12℃ resulted in the reduction of the total nitrogen removal rate to~0.5 kg·(m3·d)-1. Due to the low temperature, the anammox reaction became the rate-limiting step for nitrogen removal, while the PN reaction was not impacted. In the temperature range of 10-20℃, the activity-temperature coefficients (θ) of the PN granules and ANAMMOX sludge were 1.056 and 1.172, respectively, suggesting that the anammox bacteria have a higher temperature sensitivity than the ammonium oxidizing bacteria (AOB). Overall, the results clearly indicate that the nitrogen removal loading rate of the two-stage PN-ANAMMOX process is mainly controlled by the activity and quantity of anammox biomass. In contrast, the process nitrogen removal efficiency mainly depends on the performance of the first-stage PN (i.e., effluent NO2--N/NH4+-N ratio and NO3--N concentration) under a constant nitrogen removal loading rate (no overload). Based on these results, a hierarchically separate control strategy was proposed to obtain a high-rate nitrogen removal during the two-stage mainstream PN-ANAMMOX process.
Key words: biological nitrogen removal      partial nitritation (PN)      ANAMMOX      low temperature      sewage     

基于部分亚硝化(PN)和厌氧氨氧化(ANAMMOX)耦合反应的全自养生物脱氮技术具有脱氮高效、运行稳定、能耗节省以及环境友好等优点[1], 被认为是当今最具可持续发展的污水生物脱氮技术之一.据Lackner等[2]的统计, 截止到2014年, 世界范围内已有超过100座自养脱氮工程, 其主要用于以城市污水处理厂污泥厌氧消化液为代表的高氨氮、低C/N比类污水的处理, 处理消化液的自养脱氮工艺也常被称之为测流自养脱氮工艺.近年来, 越来越多的研究转向于城市污水(低氨氮浓度)的自养脱氮处理, 即主流自养脱氮技术[3].主流自养脱氮技术的成功应用, 不仅可以大大降低现行污水处理厂的运行能耗, 而且为污水处理厂实现最大程度的有机质能源回收提供了保障[4, 5].然而, 城市污水较低的且不断波动的NH4+-N浓度和运行温度, 再加上严格的出水排放标准限制, 代表了当前主流自养脱氮技术面临的主要挑战[6, 7].

全自养脱氮技术的工艺形式一直是研究者们争论的热点之一[6, 8, 9], 即PN与ANAMMOX的耦合可以在同一反应器中实现(即一体式工艺), 也可以在分置于不同的反应器中完成(即两级式工艺).在高浓度NH4+-N污水处理领域, 一体式PN-ANAMMOX工艺因其结构简单、造价低廉、控制灵活以及受游离氨(FA)和游离亚硝酸(FNA)毒性影响小等优势备受青睐[2, 8].借鉴测流自养脱氮工艺实践的成功经验, 目前城市污水自养脱氮技术的研究报道亦多是基于一体式工艺构型.然而, 这些研究表明一体式自养脱氮工艺用于低温低浓度NH4+-N污水处理时普遍存在着工艺负荷低和出水水质差的问题[6].

主流工艺与侧流工艺相比在处理对象(NH4+-N浓度低)、处理要求(达到出水排放标准)以及环境条件(冬季温度低)等方面的显著差异, 促使人们重新审视主流自养脱氮的工艺选择.越来越多有关单独低温亚硝化和单独低温厌氧氨氧化的研究结果为两级式自养脱氮工艺用于城市污水处理的可行性和高效性提供了数据支撑.如Lotti等[10]报道即使在10℃的条件下单独ANAMMOX处理城市污水(预加了NO2--N)仍可保持50 mg·(g·d)-1的污泥活性和0.4 kg·(m3·d)-1的脱氮负荷; 有研究更是将低温条件下(< 15℃)单独ANAMMOX反应器的脱氮负荷提升至了1.2~6.6 kg·(m3·d)-1[11~14].对于单独的PN系统, 已有研究也报道了较好的结果, 如Isanta等[15]和Reino等[16]证实在10~12.5℃的条件下, PN反应器可以实现0.63~0.7 kg·(m3·d)-1的处理能力; Kouba等[17]也报道在12℃时, PN反应器中污泥活性可以高达0.4 g·(g·d)-1.综上, 两级式PN-ANAMMOX工艺似乎更加适合于城市污水处理厂主流工艺的高效脱氮.然而, 目前应用两级式自养脱氮工艺处理城市污水的研究极其有限[18, 19], 而对于两级式主流PN-ANAMMOX工艺的运行调控更是鲜见报道.

因此, 本文开展了两级式主流PN-ANAMMOX工艺高效能脱氮过程研究, 即考察了中低温条件下两级式PN-ANAMMOX工艺处理低浓度NH4+-N污水的脱氮效能及运行特征, 并提出了适于两级式主流PN-ANAMMOX工艺高效能脱氮的运行调控策略.

1 材料与方法 1.1 试验装置

试验装置由两个完全混合式反应器(CSTR)串联而成(图 1), 沿水流方向, 前者为PN反应器(PN-CSTR), 后者为ANAMMOX反应器(AMX-CSTR). PN-CSTR反应区和沉降区有效容积分别为1.7 L和0.6 L, 反应区底部装有曝气砂盘, 并连通空气泵用于反应区供氧和泥水混合, 曝气速率根据运行情况通过气体流量计进行调节; 密闭的AMX-CSTR反应区和沉降区有效容积分别为2.4 L和0.8 L, 反应区设有机械搅拌装置, 搅拌强度控制在40 r·min-1, 实现进水与污泥的均匀混合, 合建的沉降区设有斜板用于强化反应器的微生物截留能力.本研究期间, 无剩余污泥排放; 整套装置置于水浴环境, 通过温控装置调节反应器内水温在20~12℃范围.

图 1 工艺装置示意 Fig. 1 Schematic diagram of the experimental equipment

1.2 试验用水及接种污泥

本研究中所用模拟污水的组成如下：190 mg·L-1NH4Cl(约NH4+-N 50 mg·L-1), 50 mg·L-1 K2HPO4, 20 mg·L-1 CaCl2·2H2O, 25 mg·L-1 MgSO4·7H2O以及1 mL·L-1的微量元素, 微量元素配方见文献[20].同时, 通过向进水中投加NaHCO3维持反应器中pH在7.0~7.5范围内.

PN-CSTR中接种成熟的亚硝化颗粒污泥, 颗粒平均粒径为0.8 mm, 20℃条件下污泥的NH4+-N比氧化速率约为0.75 g·(g·d)-1. PN-CSTR中初始污泥浓度为1.8 g·L-1.

AMX-CSTR中接种实验室自行培养的厌氧氨氧化菌污泥, 污泥形态以絮体为主, 20℃条件下污泥的TN比去除速率约为0.32 g·(g·d)-1. AMX-CSTR中初始污泥浓度为5.2 g·L-1.

1.3 污泥活性测定

从反应器中取出一定量具有代表性的污泥样品, 用去离子水清洗数次, 将污泥置于预先盛有特定组分污水的测定器皿内, 控制特定的培养环境(如pH、碱度、温度、DO以及NH4+-N或NO2--N基质浓度等)进行一定时间(30~60 min)的预培养, 即适应阶段.然后进行污泥活性测定, 测定过程中分不同时间间隔定时取样, 每次取样后立即进行过滤(0.45 μm滤膜), 所得滤液保存至4℃环境中待测.取样结束后, 对器皿内污泥浓度进行测定.将所得水质随时间的变化曲线进行数学拟合, 然后换算为污泥活性.

1.4 分析方法

NH4+-N、NO2--N、NO3--N、TN、MLSS/MLVSS等水质指标分别按文献[21]中规定的纳氏试剂光度法、N-(1-萘基)-乙二胺光度法、紫外分光光度法、过硫酸钾氧化法、重量法等进行测定, pH由雷磁PHSJ-4A型pH计测定, 温度和DO采用哈希便携式溶解氧测定仪(HQ30d)分析.

2 结果与讨论 2.1 PN-ANAMMOX工艺脱氮特性

图 2所示为研究期间分离式PN-ANAMMOX工艺的运行情况, 根据运行温度的不同, 整个研究可分为3个阶段.

(a)PN-CSTR进出水各含氮物质浓度及反应器中DO/TAN比值; (b)AMX-CSTR出水中各含氮物质浓度; (c)PN-ANAMMOX工艺进出水TN浓度; (d)温度以及PN-CSTR中NH4+-N氧化速率、AMX-CSTR中TN去除速率和PN-ANAMMOX工艺TN去除速率 图 2 PN-ANAMMOX工艺的运行状况 Fig. 2 Performance of the PN-ANAMMOX process

阶段1(1~38 d)为中低温(20~15℃)运行阶段, 亦为限NO2--N(即工艺出水中有NH4+-N剩余)运行阶段.在该运行阶段的第一周, 进水流量逐渐从1.25 L·h-1增加到2.4 L·h-1, 并在随后的运行中维持该进水流量恒定.相应地, 工艺的有效水力停留时间从3.3 h降至1.7 h.尽管该阶段运行温度有较大波动, 但工艺仍表现出较好的脱氮效能：在进水TN浓度约为50 mg·L-1条件下, 经过分离式PN-ANAMMOX工艺处理后, 出水TN基本保持在10 mg·L-1以下, 即TN去除率达80%以上[图 2(c)]; 工艺的脱氮负荷(T-NRR)维持在0.6 kg·(m3·d)-1以上[图 2(d)].因此, 20~15℃范围内的温度波动并没有对工艺脱氮效能造成明显影响.工艺的快速启动以及优良的脱氮效能应得益于足量、优质的接种污泥和有效的运行控制方法, 如本研究中采用的基于颗粒污泥或生物膜的DO/TAN(即液相中溶解氧与总氨氮质量浓度比)亚硝化控制方法[15, 22, 23].此外, 本阶段两级式PN-ANAMMOX工艺的运行模式与所有一体式PN-ANAMMOX工艺的运行模式是一致的, 也就是限NO2--N运行模式, 即控制PN-CSTR出水中NO2--N/NH4+-N之比保持后续AMX-CSTR出水中有NH4+-N剩余.

然而, 不同于一体式PN-ANAMMOX工艺只能在限NO2--N模式下运行[24], 两级式PN-ANAMMOX工艺亦可在限NH4+-N模式下稳定运行, 如本研究阶段2(第38~78 d)所示.基于ANAMMOX反应计量学(NO2--N/NH4+-N为1.15~1.32)[24, 25], 阶段2运行过程中通过调节PN中空气供给速率改变DO/TAN之比, 使得PN-CSTR出水中NO2--N/NH4+-N比不低于1.3[图 2(a)], 即营造出两级式PN-ANAMMOX工艺的限NH4+-N运行模式(即出水中NO2--N剩余), 如图 2(b)中所示本阶段AMX-CSTR出水中NO2--N平均浓度在1.3 mg·L-1.同时, 尽管该阶段工艺的运行温度有进一步下降并维持在14℃左右, 工艺仍然延续了上阶段的优良脱氮效能, 即脱氮负荷和TN去除率分别维持在0.6 kg·(m3·d)-1和80%以上.此外, 根据AMX-CSTR中脱氮反应计量学关系可知, 该阶段生物脱氮仍以ANAMMOX途径为主导：如图 3所示, 虽然本研究中的NO3/NH4比值略高于ANAMMOX过程理论值(可能和进水中所携带DO有关), 但NO2--N消耗速率与NH4+-N消耗速率之比与已有报道中ANAMMOX反应的理论比值非常接近.需要指出的是, 含NH4+-N污水经过限NO2--N运行模式下的两级式PN-ANAMMOX工艺处理后出水中TN成分均为NO3--N和NO2--N, 这就为后续脱氮精处理(深度反硝化)实现污水的极限净化(TN < 3.0 mg·L-1)奠定了良好的进水基础.

图中实线与虚线分别代表文献[24]中所报道的NO2--N/NH4+-N与NO3--N/NH4+-N的理论比值 图 3 AMX-CSTR中NO3--N产生速率与NH4+-N消耗速率之比以及NO2--N消耗速率与NH4+-N消耗速率之比 Fig. 3 Time development of the ratio between the nitrate production and ammonium consumption rate (NO3--N/NH4+-N ratio) and the ratio between the nitrite and the ammonium consumption rate (NO2--N/NH4+-N ratio) in the AMX-CSTR

为进一步考察该两级式PN-ANAMMOX工艺低温下的运行特性, 自第78 d之始工艺运行温度降至12℃左右(阶段3, 78~90 d).如此低温造成了工艺脱氮效能明显下降, 如图 2(c)和2(d)所示, 工艺脱氮负荷和TN去除率分别降至0.5 kg·(m3·d)-1和65%左右.从图 2(a)和2(b)中可知, 12℃低温主要限制了AMX-CSTR中的微生物脱氮活性, 而对PN-CSTR的影响并不明显, 即低温条件下ANAMMOX过程应是限制两级式PN-ANAMMOX工艺脱氮能力的关键环节[26].值得注意的是, 该负荷值仍然远高于现有多数研究报道的一体式主流PN-ANAMMOX工艺脱氮能力[15~10℃时0.015~0.05 kg·(m3·d)-1][27, 28].此外, 根据以往的研究报道和运行经验, 可确信在今后的运行中通过增加ANAMMOX反应器中功能微生物浓度可以实现该两级式PN-ANAMMOX工艺脱氮能力的进一步提升.

2.2 PN颗粒污泥内NOB的活性抑制

众所周知, 稳定、高效的亚硝化反应(也即较为彻底的NOB抑制)是含NH4+-N污水完成自养脱氮过程的前提或基础, 而在低温条件下对低NH4+-N污水的处理中, 如何很好地实现这一前提仍是自养脱氮技术的一大挑战.近年来, 基于颗粒污泥或生物膜的DO/TAN亚硝化控制方法备受关注[15, 16, 23], 本研究结果也支撑了该控制技术用于低温、低NH4+-N污水处理的有效性. 图 4所示为不同时期PN-CSTR内颗粒污泥对含氮物质的典型转化过程(测定过程中停止进水, DO维持在2.0 mg·L-1, pH在7~7.5).首先, 图 4(a)表明作为接种源的亚硝化颗粒污泥内是含有一定量NOB的, 但仅当液相中NH4+-N消耗殆尽时NOB才得以发挥NO2--N氧化作用.因此, 维持液相中一定浓度的NH4+-N(即一定范围的DO/TAN比)可以有效地抑制NOB的活性, 而PN中一定浓度的剩余NH4+-N也恰恰是后续ANAMMOX脱氮所需求的, 因此DO/TAN控制技术非常适于两级式PN-ANAMMOX工艺中颗粒污泥部分亚硝化的实现[15, 16].如图 2所示, 尽管进水负荷以及温度的波动, 但通过调节PN-CSTR中曝气速率, 使得DO在1.6~3.0 mg·L-1范围变化, 相应地DO/TAN之比亦在0.07~0.18变化, 从而长期有效地抑制了NOB的生长(整个研究过程中PN-CSTR中NO2--N累积率达98%以上)并保证PN-CSTR出水中NO2--N/NH4+-N比维持在1~1.4[图 2(a)]. 图 4(b)进一步表明在DO/TAN控制方法的持续作用下, 颗粒污泥中的NOB也逐渐消失, 即使液相中已无NH4+-N存在亦不见NO3--N浓度的升高.此外, 图 2(a)和图 4均显示出PN颗粒污泥中存在一定比例的TN损失现象, 这应与颗粒污泥内存在的异养反硝化菌和ANAMMOX密切相关[29].

图 4 第1 d和第75 d时PN-CSTR中颗粒污泥对各含氮化合物的转化过程 Fig. 4 Time development of NH4+-N, NO2--N, NO3--N, and TN in a batch-test in the PN-CSTR on days 1 and 75

2.3 短期温度变化对PN和ANAMMOX污泥活性的影响

从本研究末期工艺脱氮效能的恶化可知, 分析各功能种群(如AOB和ANAMMOX)对温度变化的响应特性, 预知低温冲击对不同生物种群带来的不同程度的影响, 对整体工艺的管理调控与优化运行具有重要意义. 图 5所示为第90(d)时PN和ANAMMOX两反应器中污泥活性随温度变化的响应特性.显而易见, 随着温度的下降, PN颗粒污泥和ANAMMOX污泥的活性均呈下降趋势, 然而二者的下降程度显著不同, 即从20~10℃的温度变化导致ANAMMOX污泥活性下降至原来的18%, 而PN颗粒污泥活性下降至原来的53%. Arrhenius方程常被用于描述微生物活性随温度的变化情况, 从而获取微生物活性-温度变化系数(θ), 依此表征不同微生物对温度变化的敏感程度[26].本研究亦对所得试验结果进行了Arrhenius模拟, 所得PN-CSTR中颗粒污泥θ为1.056, 而AMX-CSTR中污泥θ为1.172, 表明ANAMMOX污泥比PN颗粒污泥具有更高的温度敏感性, 与以往的研究结果一致[26, 30].正如本研究第3阶段运行结果显示, 较低的温度恰是造成ANAMMOX污泥活性显著下降, 从而导致整个工艺脱氮效能的恶化(图 2).因此, 当PN-ANAMMOX工艺在低温条件下运行时, 要求及时对工艺进行合理调控, 重新建立低温条件下PN与ANAMMOX两反应的动态平衡.

图 5 短期温度变化对第90 d时PN颗粒污泥和ANAMMOX污泥的活性影响 Fig. 5 Short-term effect of the temperature on the activity of the PN granules and ANAMMOX sludge on day 90

2.4 两级式PN-ANAMMOX工艺的调控策略

具有微生物相分离特征的两级式PN-ANAMMOX工艺具有与一体式PN-ANAMMOX工艺显著不同的特征, 即正如本研究结果显示的, 在低温条件下, 两级式PN-ANAMMOX工艺中ANAMMOX菌体数量及其活性是决定工艺脱氮负荷的限制步骤, 而在不超出工艺最大承受脱氮负荷的前提下, PN的运行情况(即出水中NO3--N浓度和NO2--N/NH4+-N比)是控制工艺脱氮效果的关键环节.基于上述特征, 本研究提出了用于两级式PN-ANAMMOX工艺低温条件下实现高效能脱氮的分级分离式调控概念.如图 6所示：第一级调控为工艺脱氮负荷调控, 即首先通过污泥活性试验评价特定条件(如温度)下ANAMMOX反应器所能承受的最大脱氮负荷(即ANAMMOX脱氮反应速率, NRRAMX), 根据所得NRRAMX和进水中总凯氏氮(TKNin)浓度进行工艺进水流量(Qin)调节, 控制工艺进水氮负荷(NLRin=TKNin×Qin)不高于NRRAMX, 考虑为了实现工艺的高效能脱氮, 可将NLRin设定在相对较高水平, 如0.8 < [NLRin/NRRAMX] < 1.0.第二级调控为工艺脱氮效率(即TN去除率)调控, 在完成工艺脱氮负荷控制的基础上, 根据ANAMMOX反应器中脱氮反应的计量学关系, 调节PN反应器中的O2供给速率(即曝气速率), 改变PN出水中NO2--N/NH4+-N比例, 实现NO2--N/NH4+-N比与后续ANAMMOX反应器中脱氮计量学的高度匹配, 从而获得较高的工艺脱氮效率.需要指出的是, 在脱氮效率的控制中, 是以PN反应器中较好的NOB抑制为前提条件的, 即可以通过前文所述的DO/TAN亚硝化控制技术实现, 而这与分级分离式调控概念并无冲突且可以将DO/TAN纳入其中.两级式PN-ANAMMOX工艺脱氮负荷与脱氮效率分级分离式调控策略的有效性在以实际城市污水为处理对象的研究中也已得到证实[29].

图 6 两级式PN-ANAMMOX工艺的调控逻辑示意 Fig. 6 Control logic of the two-stage PN-ANAMMOX process

3 结论

(1) 两级式PN-ANAMMOX工艺处理低浓度NH4+-N污水(50 mg·L-1), 逐渐将温度从20℃降至14℃, TN去除负荷和去除率分别维持在0.6 kg·(m3·d)-1和80%以上, 出水TN平均浓度为8.8 mg·L-1.

(2) 两级式PN-ANAMMOX工艺在限NO2--N和限NH4+-N两种模式下均可保持稳定运行, 通过调节PN反应器出水中NO2--N/NH4+-N比例实现两种运行模式的灵活转换.

(3) 温度降至12℃, ANAMMOX菌群活性显著下降并成为脱氮过程的限速环节, PN-ANAMMOX工艺的脱氮负荷和TN去除率分别下降至0.5 kg·(m3·d)-1和60%左右.

(4) ANAMMOX污泥比PN颗粒污泥具有更高的温度敏感性, 在10~20℃氛围内, 二者活性-温度变化系数分别为1.056和1.172.

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