2018, Vol. 39
2. 中国科学院山地表生过程与生态调控重点实验室, 成都 610041;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
2. Key Laboratory of Mountain Surface Processes and Ecological Regulation, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
氧化亚氮(N2O)是具有臭氧层破坏效应的强效温室气体[1], 自工业革命以来, 其在大气中的浓度持续增加, 至2011年已达到324×10-9[2].除了农田土壤施用氮(N)肥后产生的N2O直接排放[3], 农业源N污染的水生生态系统中的N2O间接排放亦不容忽视[4~7], Beaulieu等[8]认为河网中产生的N2O间接排放约占全球人为总排放的10%.所谓N2O间接排放是指农田肥料N随淋溶/径流流失到地下水、河流及河口淡水等水生生态系统后, 经硝化、反硝化等作用而产生的N2O排放[4, 6, 9, 10].每年有相当一部分的N肥可随淋溶/径流从农田中流失(约30%), 从而致使大量流失的N素进入水生生态系统[11~13].如晏维金等[14]和Yan等[15]的研究发现, 长江流域的N输入(尤其是农业N肥)是造成长江无机N输送量增大和N2O排放量增加的主要原因.农业源溪流与农田生态系统有着紧密的水文连接, 是服务于农田排污、泄洪的重要水文通道, 其随着农业非点源N污染的加剧而逐渐成为重要的N汇[6, 16, 17].此外, 农业源头溪流还具有高度的生物活性和有利于反硝化进行的环境条件[16, 17], 从而成为重要的N2O间接排放源[8, 18, 19]. Turner等[18]的研究发现, 美国玉米种植区内的初级源头溪流比其下游河流具有更高的N2O排放通量, 其初级源头溪流的N2O排放量可占区域内河网中总排放量的60%.然而, 与农田土壤N2O直接排放相比, 农业源的溪流、河流中N2O间接排放的研究则相对不足[7].再者, 近年来有关IPCC建议的N2O间接排放系数(EF5r)也备受质疑[7, 9], 这关系到全球N2O排放清单的准确估算, 应尽可能开展更多的研究对其进行修正[4, 9].再者, 受农业活动和自然原因如降雨等影响, 农业源溪流中的N素常具有较强的时空变化特性[4, 12, 19], 这进一步表明了原位监测N2O间接排放的必要性.
长江上游的紫色土丘陵区是我国西南地区最重要的农业区, 该区域农田每年通过淋溶、径流和泥沙等途径损失的N素可高达44 kg·hm-2[20].随着农业源N素的不断输入, 该区域地表水已呈现出以硝态氮(NO3--N)为主的富营养化和重度污染状态[21, 22], 小流域中NO3--N的进一步迁移可能会加剧长江上游水体的污染[21, 23, 24].值得注意的是, 该地区农田中NO3--N通过淋溶/径流流失主要集中在6~9月的雨季(为当地玉米、水稻种植季), 且雨季内农田中N损失以淋溶/径流为主[24, 25], 当地常规施肥的旱地农田在雨季中N素损失量可占其轮作全年的94%[小麦-玉米轮作施N为280 kg·(hm2·a)-1][26].有研究表明, 含有高浓度NO3--N的农业源小河中可发生强烈的反硝化作用, 从而产生具有较高通量的N2O排放[27].农业面源污染在导致河流N污染负荷增大的同时, 也可引发该河流N2O排放量的急剧增加[28].然而, 紫色土丘陵区的农业源溪流在雨季中接收大量周边农田排出的含N污水后, 是否产生N2O间接排放还尚不明确.若产生N2O间接排放, 那么其排放特征和产生机制也值得探究.基于此, 本文以长江上游紫色土丘陵区典型的农业源溪流(为长江流域的次级源头溪流)为研究对象, 在雨季中对其N2O排放进行原位监测, 明确其排放特征、产生机制及影响因素, 以期为本区域农业非点源N污染控制和农业系统温室气体清单的精确估算提供一定的科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域介绍本研究所选取的农业源溪流位于四川盆地中北部的盐亭县林山乡的中国科学院盐亭紫色土农业生态试验站(105°27′E, 31°16′N)西南方位约2 km.研究区地处长江上游的涪江支流弥江、湍江的分水岭地带; 属中亚热带湿润季风气候, 年均气温17.3℃, 极端最低、最高气温分别是-5.1℃和40℃; 气候湿润, 多年平均降雨量为826 mm(1981~2009年), 但降雨季节分布不均、主要集中在夏季和秋季早期(春季6%、夏季66%、秋季19%、冬季9%)[11], 本地雨季为5月底至9月.区域内土壤为典型石灰性紫色土, 平均土层厚度约60 cm; 其土地利用分布与地形密切相关, 水田、旱地(主要为紫色土坡耕地)、林地主要分布在丘陵的低洼处、中部和上部.主要的农田轮作方式是玉米-小麦和水稻-油菜, 在6~9月(本地雨季)种植玉米和水稻, 10月底至次年5月种植小麦和油菜.林地植被以桤木(Alder cremastogyne)和柏木(Cypresses fineries)为主.本研究所选的溪流位于丘陵区的底部, 蜿蜒流淌在紫色土耕地、稻田、蔬菜地之间, 其汇集了农田的淋溶和地表径流排水, 上游或沿途中也有若干农田源头沟渠汇入, 全年中都处于有水流动状态, 水面宽度1~3 m, 水深25~50 cm, 流速缓慢约0~1.0 m·s-1, 底泥深度约20 cm, 是当地典型的农业源溪流, 主要用于排放农田用水和洪水, 为长江上游的次级源头支流.该溪流水中生长的水生植被较少, 而两岸的植被比较丰富多样, 且属于自然状态下生长, 比较常见的有过江龙[Diphasiastrum complanatum(L.)Holub.]、水花生[Alternanthera philoxeroides(Mart.)Griseb.]、水草[Fimbristylis milliacea(L.)Vahl.]、三叶草(Trifolium repens L.)、黑麦草(Lolium perenne L.)、稗草[Echinochloa crusgalli(L.)Beauv.]、水蓼(Polygonum hydropiper)、水草[Fimbristylis milliacea(L.)Vahl.]及部分杂草和一些小树.
1.2 实验设计采用静态暗箱-气相色谱法测定其N2O排放通量, 野外采气装置示意详见图 1.采样箱材质为不锈钢薄板, 由顶箱、底座组成.采气顶箱的材质、尺寸、零件装备等与文献[4, 29]一致.底座为长×宽×高×钢板厚度=50 cm × 50 cm × 50 cm × 0.25 cm的四棱柱, 上端设有宽和深均为3 cm的凹槽以便于采集气体时安装顶箱于槽内且可以注入少量水密封气室, 底端夯入溪流底泥底部(约20 cm深), 在整个观测期间底座保持水平固定在观测点, 为了防止水流较强或洪水时底座被冲走, 用4根长55 cm的钢筋柱子(Φ=2.5 cm)钉入溪流底部地层中来固定每个底座.底座下端均匀钻有小孔(Φ=2.5 cm), 有助于其埋入溪流底泥后保持底座内外的水、径流、泥沙及动物和微生物等的侧向交换, 确保底座内外水体环境一致.在所观测的农业源头溪流区域内, 随机取点设置4个静态箱底座(作为4个重复, 采样时同步观测), 每个静态箱间隔约50 m.采样的静态箱设置在溪流中游, 观测处的两岸分别有紫色土耕地、稻田、蔬菜地分布, 避免了观测河段两岸的农田类型单一而引起空间差异等, 因此观测区域具有一定的代表性.虽然漂浮式通量箱是一种比较简洁快速的监测河流等水体中N2O排放通量的方法[30], 但由于本研究的溪流水深平均为33.6 cm, 相对于漂浮式通量箱适用的水深范围而言, 本实验的溪流水深很难适合于漂浮式通量箱.而本研究采用的采气装置底座上分布有较多的小孔可降低其对水流和水迁移的影响, 且底座深入底泥并用钢筋柱子固定后能保证采样期间内该装置的位置相对稳固, 因此, 本实验根据实际情况采用了静态暗箱法原位测定了N2O排放通量.
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图 1 野外气体采集装置示意 Fig. 1 Schematic diagram of the field gas collection device |
气体样品采集自2015年6月开始至2015年9月底结束, 采样频率为每周1~2次, 于降雨结束后当日或次日及时地在常规采样频率基础上雨后增加采样一次, 但由于仪器和人员限制, 并没有观测N2O排放通量的日变化(如文献[30]的研究), 未来的研究中应进一步完善加密采样观测.定期于上午09:00~11:00采集气体, 各样点每次采集5个气体样品, 采气时间间隔为10 min.气样采集时, 先将采样顶箱放置于底座上(确保底座凹槽内充有少量的水从而避免底座-顶箱密封平面处漏气).气体采样方法和气样中N2O浓度分析方法详见文献[4, 29].
每次采气的同时也采集溪流中底座附近的水样约500 mL装入洁净的塑料瓶中, 密封后迅速带回实验室后于24 h内测定其可溶性有机碳(DOC)、铵态氮(NH4+-N)、NO3--N、亚硝态氮(NO2--N)、可溶性总氮(TDN)、总氮(TN)浓度.如水样当天不能测定, 则先存放在低于4℃的冰箱中并加入1 mL浓硫酸以酸化保存并及时测定.水样经0.45 μm微孔滤膜过滤后, 其滤液用AA3流动分析仪(Auto Analyzer3HR, 德国SEAL公司)测定DOC、NH4+-N、NO3--N、NO2--N的浓度. TDN和TN的浓度则是取定量的水样原液和过滤液加入过硫酸钾(K2S2O4)溶液在高温高压条件下消煮后, 取少量清澈的消煮液经流动分析仪测定.可溶性有机氮(DON)浓度采用计算方法DON=TDN-NH4+-NO3--NO2-得到[31].
1.4 环境因子测定同步于气体的采集, 测定溪流的水深(cm)、pH、约10 cm深处的水温(WT, ℃)和气压(hPa)等环境因子, 在采集完第一针、第四针气体样品时, 使用便携式温度计(JM624, 上海自动化仪表公司)测定并记录箱内空气温度、水温(℃), 水深用不锈钢尺测量.降水量、日平均气温(AT)等气象资料则由中国科学院盐亭紫色土农业生态试验站内的气象站获得(离采样点1 km左右).
1.5 数据计算与分析 1.5.1 气体排放通量单位面积的N2O排放通量[以N计算, 单位μg·(m2·h)-1]则用其浓度随时间的线性变化来计算, 计算公式与文献[4, 29]一致.根据观测的N2O排放通量, 通过内插法[4]来计算其累积排放量(以N计算, 单位kg·hm-2). N2O间接排放系数(EF5r)是根据溪流单位体积水中的N2O-N排放量与NO3--N浓度的质量比来计算[3, 4, 9].
1.5.2 数据统计与分析采用Microsoft Excel 2010软件进行实验数据处理与计算, 统计分析用SPSS 20. 0软件(SPSS, Inc., USA)进行.采用ANONA单因素方差分析及多重比较(Tukey检验, P < 0.05时有显著性)对比NO3--N、NH4+-N、NO2--N、DON浓度的显著性差异, 用Spearman相关系数法和线性回归进行相关性分析(P < 0.05时代表显著相关), 线性回归主要用于分析连续降雨日内累积降雨量(>9 mm)、雨后溪流水中NO3--N浓度和连续降雨日内及其降雨结束后48 h内的N2O累积排放量之间关系.运用Origin 8.0(Origin Lab Ltd.)绘图.文中所示误差, 如无特别说明, 都是指4个点位重复测量的标准误差(n=4).
2 结果与分析 2.1 温度和降雨观测期内日平均气温(AT)的均值为24.2℃(20.4~29.4℃), 6~9月的月均气温分别为24.1、26.1、25.0和21.5℃; 水温(WT)的均值为23.6℃, 范围是20.7~27.4℃.水深为25.9~49.7 cm, 平均为33.6 cm[图 2(a)].研究期内总降雨量为723.8 mm, 6~9月每月累积降雨量分别为257.2、40.8、198.2和227.6 mm[图 2(b)].
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图 2 观测期内温度和降雨 Fig. 2 Temperature and rainfall during the observation period |
如图 3(a), 观测期内溪流水中NH4+-N浓度为0.01~0.11 mg·L-1、平均为0.07 mg·L-1, NO3--N浓度为0.25~4.01 mg·L-1、平均为1.48 mg·L-1, NO2--N浓度基本检测不到, TDN浓度为0.65~4.45 mg·L-1、平均为2.08 mg·L-1, TN浓度为1.11~5.09 mg·L-1、平均为2.68 mg·L-1.在2015年的6月30日、8月18日和9月11日, 多次观测到NO3--N浓度的峰值, 分别为4.01、2.43和3.05 mg·L-1, 核对降雨数据[图 2(b)]则发现, 上述3次测定的NO3--N浓度峰值出现前两日内均有集中强降雨(>87 mm), 说明强降雨可能诱发该农业源溪流中NO3--N浓度的骤升. NO3--N浓度显著高于NH4+-N、NO2--N和DON浓度(P < 0.01); NO3--N占可溶性无机氮(DIN)的比例为72.2%~98.1%、平均为91.8%, NO3--N占TDN的比例为29.4%~90.0%、平均为62.9%, NO3--N占TN的比例为18.7%~83.8%、平均为48.1%; DIN占TDN的比例为37.2%~91.9%、平均为67.6%, DIN占TN的比例为23.1%~85.5%、平均为51.5%;说明观测溪流水中的NO3--N是主要的N素赋存形态.观测期内水中DOC浓度为2.36~5.38 mg·L-1、平均为3.49 mg·L-1, 浓度比较稳定[图 3(b)].该溪流水中pH为7.08~7.99, 平均值为7.72.
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图 3 观测期内溪流水中碳氮浓度 Fig. 3 Concentrations of DOC and N in the stream during the observation period |
观测期内N2O排放通量为5.36~49.3 μg·(m2·h)-1, 平均为12.8 μg·(m2·h)-1, 累积排放量为0.36 kg·hm-2.值得注意的是, 在集中强降雨(2015年的6月23~24日、8月17~18日和9月9~10日)之后, 均观测到N2O排放通量短期内迅速升高及峰值出现, 对应上述3次集中强降雨后的N2O排放峰值分别为49.3、20.9和25.1 μg·(m2·h)-1(图 4).观测期内其N2O间接放系数(EF5r)的平均值为0.01%, 范围是0.001%~0.02%.
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图 4 溪流中N2O排放通量变化 Fig. 4 Dynamic N2O fluxes of the stream |
相关分析发现(表 1), 溪流中N2O排放通量与水中NO3--N(r=0.37, P < 0.05)、DIN(r=0.40, P < 0.05)和TN浓度(r=0.38, P < 0.05)显著正相关, 与水温(r=-0.46, P < 0.01)负相关.自6月12日至9月28日共有11次比较明显的降雨事件或连续降雨日(其累积降雨量>9 mm), 通过回归分析(图 5), 笔者发现较为明显的降雨(降雨事件或连续降雨日内的累积降雨量>9 mm)可促使雨后该溪流中NO3--N浓度随雨量增加而升高[R2=0.37, P < 0.05, 图 5(a)], 其水中NO3--N浓度升高也可驱动溪流在降雨期间和雨后48 h内N2O累积排放量的增加[R2=0.56, P < 0.01, 图 5(b)], 而随着降雨量的增大该溪流中相应期间内的N2O累积排放量也增加[R2=0.76, P < 0.001, 图 5(c)].
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表 1 溪流中N2O排放通量和温度及水中指标的相关系数1) Table 1 Correlation between N2O fluxes and temperature and water variables |
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(a)降雨事件累积降雨量和降雨后溪流中NO3--N浓度的回归分析, (b)降雨事件中的N2O累积排放量(即连续降雨日内及其降雨结束后48 h内的N2O累积排放量)和降雨后溪流中NO3--N浓度的回归分析, (c)降雨事件中的N2O累积排放量和降雨事件累积降雨量的回归分析 图 5 回归分析 Fig. 5 Regression analyses |
如表 2, 本研究的N2O平均排放通量值高于江苏句容农业流域河流的平均观测值, 接近于美国Neuse River溪流和中国东部农业流域小河、Jiulong River支流、长江和九龙江流域多条径流型河流的平均值, 但低于美国、日本、新西兰、英国和中国等一些农业源N污染河流、溪流的N2O间接排放通量值[27.6~7 444 μg·(m2·h)-1].与本研究的溪流上游的农田源头沟渠(流域内初级源头支流)相比, 该溪流雨季中N2O排放通量的平均值接近于前者的年平均值[14.6 μg·(m2·h)-1], 而低于前者在本研究同期内的N2O排放通量平均值[26.0 μg·(m2·h)-1].同时也说明, 同一区域的小流域内N2O排放通量值可自初级源头溪流汇至下游河流水体中递减, 证实了Turner等[18]在美国玉米种植区内对多个级别溪流与河流的观测结果.与研究区内农田生态系统的N2O直接排放通量相比, 该溪流中N2O的排放通量平均值高于不施肥稻田多年的排放通量平均值[6.6 μg·(m2·h)-1][32], 接近于常规施肥紫色土坡地玉米田(6~9月)的排放通量平均值[18.0 μg·(m2·h)-1][26].上述结果说明, 紫色土丘陵区农业源溪流在雨季中也是重要的N2O排放源, 在紫色土丘陵区农田中大量施用N肥及其施用量增加的情形下, 此类N2O间接排放应值得关注, 其对农业源N2O排放总量的贡献亦不容忽视.
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表 2 与其他河流溪流中N2O通量和排放系数(EF5r)的比较 Table 2 Comparison of N2O fluxes and EF5r with that of other rivers and streams |
本研究的农业源溪流雨季内的EF5r均值为0.01%.比较发现(表 2), 本研究的结果低于2006年IPCC的建议值(0.25%)[3], 也远低于在长江(1.00%)、美国San Joaquin River(0.28%)和四川盆地农田源头沟渠(0.27%)的研究结果, 稍低于英国River Thurne(0.11%)和中国东部农业流域小河(0.09%)的测定值.不过, 本研究的EF5r值比较接近东英格兰和威尔士的河流(0.02%)、新西兰LII River(0.03%)、英国River Wensum流域溪流(0.03%)的研究结果值.笔者对现有报道的EF5r数据整理计算后的平均值为0.20%, 其数值与IPCC的建议值比较接近.然而, 现有的EF5r值数据量仍十分有限、且具有一定的空间差异性, 而采用IPCC建议的EF5r值在长江上游农业源溪流或其他地区可能未必都适用, 应增加此类N2O间接排放的研究, 从而进一步修正其EF5r的精度, 进而有助于减小区域性N2O间接排放估算的误差.
3.2 N2O间接排放的影响因素与产生机制相关分析显示, 该溪流雨季内的N2O排放通量与水中NO3--N、DIN和TN浓度正相关(表 1), 而其水中NO3--N是最主要的N素赋存形态, 因此, 本研究溪流水中NO3--N浓度增加是促进其N2O排放通量升高的主要因素[表 1和图 5(b)], Beaulieu等[19]和Stow等[35]也发现溪流水中NO3--N浓度升高是其N2O产生速率增加的最主要因素, 与本研究结果一致.值得注意的是, 该溪流雨季水中NO3--N是DIN中唯一与N2O排放通量正相关的水体化学指标, 鉴于NO3--N是反硝化过程产生N2O不可或缺的底物[8], 而溪流中较为丰富的C源(3.49 mg·L-1)和NO3--N, 以及适宜的pH(7.08~7.99)[46, 47]和温度条件[48], 都为其反硝化的发生提供了比较有利的底物与环境条件.因此, 笔者推断该溪流雨季中产生N2O的主要机制为反硝化作用. DOC作为反硝化产生N2O的微生物能量来源[19, 35], 在雨季内该溪流水中的DOC浓度相对比较稳定[图 3(b)], 且与N2O排放通量不相关, 由此可见, 其水中DOC可能不是N2O产生的限制因素. Beaulieu等[8]应用15N同位素在多条溪流中的研究发现, 水中反硝化过程产生的N2O与NO3--N浓度亦正相关.这是因为, NO3--N在反硝化过程中是更优于N2O的电子受体, 在活性C源充足时, 水中NO3--N浓度的增加会导致NO3--N比N2O更易于被还原, 从而促使N2O产生积累和释放, 最终使N2O排放通量随NO3--N浓度的升高而增加[8, 35], 与本研究结果一致.
本区域以往的研究发现, 集中降雨可促使紫色土农田中N素(主要是NO3--N)随地表径流和壤中流迁移出农田, 进而汇入其周边的农业源溪流等水体中[4, 11, 24], 本研究的溪流在雨后测定的NO3--N浓度可随降雨量的增加而升高的结果也证实了上述结论[图 5(a)].然而, Hill等[49]和Moseman-Valtierra等[50]的研究发现, 水生生态系统中NO3--N升高引起的反硝化和N2O排放增加是比较短暂的过程(48 h以内).鉴于NO3--N增加对N2O排放影响的时效性, 本研究在雨后进行及时观测, 发现降雨驱动溪流水中的NO3--N浓度在雨后短期内升高的同时, 其NO3--N浓度的骤升也可导致溪流在降雨期间及雨后短期(48 h)内的N2O累积排放量的增加[图 5(b)].因此, 在本研究区域, 雨季中较强的降雨(如连续降雨日内累积降雨量>9 mm)可作为农业NO3--N淋失并汇入农业源头溪流的驱动力, 促进其水中NO3--N浓度短期内的升高, 进而激发其水中N2O排放通量的增加[图 5(c)].袁淑方等[45]、Liu等[51]和Jørgensen等[52]也发现, 集中强降雨可引起河流、湿地等水生生态系统中NO3--N浓度和N2O排放增加, 其结果与本研究的一致.
此外, 本研究也发现雨季内该溪流中N2O排放通量和水温呈负相关(表 1), 原因可能是在多次的雨后其N2O排放通量迅速升高的同时, 也出现了气温降低的情况(图 2), 但本研究期内的水温均处于适宜反硝化过程的范围[48], 而Harrison等[47]和郑循华等[48]认为在温度较适宜条件下(如17~34℃), 温度可能不是影响N2O排放的关键因素, 因此本研究中最终表现为降雨和雨后溪流中NO3--N浓度的升高对N2O排放的促进作用强于温度降低的影响.而未来的研究也应加强长、短时间尺度上N2O排放通量的动态变化和空间差异及主要影响因素的研究.
4 结论(1) 长江上游农业源溪流在雨季中平均的N2O间接排放通量为12.8 μg·(m2·h)-1, 接近于长江上游的紫色土丘陵区同季节内农田N2O直接排放的水平, 亦是不容忽视的农业N2O间接排放源.其N2O间接排放系数EF5r值(0.01%)远低于IPCC的建议值(0.25%)和现有数据重新计算的全球平均值(0.20%).在全球范围, EF5r值的现有数据量仍十分有限、且具有较大的空间差异, 应加强对此类N2O间接排放的研究, 从而进一步修正EF5r的精度、降低区域N2O间接排放估算的误差.
(2) 长江上游紫色土丘陵区的农业源溪流在雨季中的N2O间接排放通量主要随水中NO3--N浓度的升高而增加, 反硝化作用是其N2O间接排放的主要产生过程.雨季中较强的降雨(如连续降雨日内降雨>9 mm)可作为农田中NO3--N淋失并汇入农业源溪流的驱动力, 促进其水中NO3--N浓度在雨后短期内升高, 进而激发其水中N2O排放通量的增加.
| [1] | Ravishankara A R, Daniel J S, Portmann R W. Nitrous oxide (N2O):the dominant ozone-depleting substance emitted in the 21st century[J]. Science, 2009, 326(5949): 123-125. DOI:10.1126/science.1176985 |
| [2] | Ciais P, Sabine C, Bala G, et al. Carbon and other biogeochemical cycles[A]. In: Climate Change 2013: The Physical Science Basis. Contribution of Working Group I to the Fifth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change[C]. Cambridge: Cambridge University Press, 2013. 510-514. |
| [3] | De Klein C, Novoa R S A, Ogle S, et al. N2O emissions from managed soils, and CO2 emissions from lime and urea application[A]. In: IPCC Guidelines for National Greenhouse Gas Inventories Hayama[C]. Hayoma: Institute for Global Environmental Strategies (IGES), 2006. 11.11-11.24. |
| [4] | Tian L L, Zhu B, Akiyama H. Seasonal variations in indirect N2O emissions from an agricultural headwater ditch[J]. Biology and Fertility of Soils, 2017, 53(6): 651-662. DOI:10.1007/s00374-017-1207-z |
| [5] | Chen N W, Wu J Z, Zhou X P, et al. Riverine N2O production, emissions and export from a region dominated by agriculture in Southeast Asia (Jiulong River)[J]. Agriculture, Ecosystems & Environment, 2015, 208: 37-47. |
| [6] | Beaulieu J J, Arango C P, Hamilton S K, et al. The production and emission of nitrous oxide from headwater streams in the Midwestern United States[J]. Global Change Biology, 2008, 14(4): 878-894. |
| [7] | Hama-Aziz Z Q, Hiscock K M, Cooper R J. Indirect nitrous oxide emission factors for agricultural field drains and headwater streams[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(1): 301-307. |
| [8] | Beaulieu J J, Tank J L, Hamilton S K, et al. Nitrous oxide emission from denitrification in stream and river networks[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2011, 108(1): 214-219. DOI:10.1073/pnas.1011464108 |
| [9] | Outram F N, Hiscock K M. Indirect nitrous oxide emissions from surface water bodies in a lowland arable catchment:a significant contribution to agricultural greenhouse gas budgets?[J]. Environmental Science & Technology, 2012, 46(15): 8156-8163. |
| [10] | Nevison C. Review of the IPCC methodology for estimating nitrous oxide emissions associated with agricultural leaching and runoff[J]. Chemosphere-Global Change Science, 2000, 2(3-4): 493-500. DOI:10.1016/S1465-9972(00)00013-1 |
| [11] | Zhu B, Wang T, Kuang F H, et al. Measurements of nitrate leaching from a hillslope cropland in the Central Sichuan Basin, China[J]. Soil Science Society of America Journal, 2009, 73(4): 1419-1426. DOI:10.2136/sssaj2008.0259 |
| [12] | Royer T V, Tank J L, David M B. Transport and fate of nitrate in headwater agricultural streams in Illinois[J]. Journal of Environmental Quality, 2004, 33(4): 1296-1304. DOI:10.2134/jeq2004.1296 |
| [13] | Mosier A, Kroeze C, Nevison C, et al. Closing the global N2O budget:nitrous oxide emissions through the agricultural nitrogen cycle[J]. Nutrient Cycling in Agroecosystems, 1998, 52(2-3): 225-248. |
| [14] |
晏维金, 章申, 王嘉慧. 长江流域氮的生物地球化学循环及其对输送无机氮的影响——1968~1997年的时间变化分析[J]. 地理学报, 2001, 56(5): 505-514. Yan W J, Zhang S, Wang J H. Nitrogen biogeochemical cycling in the Changjiang Drainage Basin and its effect on Changjiang River dissolved inorganic nitrogen:temporal trend for the period 1968~1997[J]. Acta Geographica Sinica, 2001, 56(5): 505-514. DOI:10.3321/j.issn:0375-5444.2001.05.001 |
| [15] | Yan W J, Yang L B, Wang F, et al. Riverine N2O concentrations, exports to estuary and emissions to atmosphere from the Changjiang River in response to increasing nitrogen loads[J]. Global Biogeochemical Cycles, 2012, 26(4): GB4006. |
| [16] | Peterson B J, Wollheim W M, Mulholland P J, et al. Control of nitrogen export from watersheds by headwater streams[J]. Science, 2001, 292(5514): 86-90. DOI:10.1126/science.1056874 |
| [17] | Mulholland P J, Helton A M, Poole G C, et al. Stream denitrification across biomes and its response to anthropogenic nitrate loading[J]. Nature, 2008, 452(7184): 202-206. DOI:10.1038/nature06686 |
| [18] | Turner P A, Griffis T J, Lee X H, et al. Indirect nitrous oxide emissions from streams within the US Corn Belt scale with stream order[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2015, 112(32): 9839-9843. DOI:10.1073/pnas.1503598112 |
| [19] | Beaulieu J J, Arango C P, Tank J L. The effects of season and agriculture on nitrous oxide production in headwater streams[J]. Journal of Environmental Quality, 2009, 38(2): 637-646. DOI:10.2134/jeq2008.0003 |
| [20] |
朱波, 彭奎, 谢红梅. 川中丘陵区典型小流域农田生态系统氮素收支探析[J]. 中国生态农业学报, 2006, 14(1): 108-111. Zhu B, Peng K, Xie H M. Nitrogen balance of agro-ecosystem in a typical watershed in the hilly area of Central Sichuan Basin[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2006, 14(1): 108-111. |
| [21] |
朱波, 汪涛, 徐泰平, 等. 紫色丘陵区典型小流域氮素迁移及其环境效应[J]. 山地学报, 2006, 24(5): 601-606. Zhu B, Wang T, Xu T P, et al. Non-point-source nitrogen movement and its environmental effects in a small watershed in hilly area of purple soil[J]. Journal of Mountain Science, 2006, 24(5): 601-606. DOI:10.3969/j.issn.1008-2786.2006.05.015 |
| [22] |
汪涛, 龙虹竹, 赵原, 等. 川中丘陵区自然沟渠水体氮磷污染状况评价[J]. 山地学报, 2016, 34(2): 150-156. Wang T, Long H Z, Zhao Y, et al. An evaluation of nitrogen and phosphorus pollution in a natural ditch in the hilly area of Central Sichuan Basin[J]. Mountain Research, 2016, 34(2): 150-156. |
| [23] | Wang T, Zhu B. Nitrate loss via overland flow and interflow from a sloped farmland in the hilly area of purple soil, China[J]. Nutrient Cycling in Agroecosystems, 2011, 90(3): 309-319. DOI:10.1007/s10705-011-9431-7 |
| [24] |
朱波, 汪涛, 况福虹, 等. 紫色土坡耕地硝酸盐淋失特征[J]. 环境科学学报, 2008, 28(3): 525-533. Zhu B, Wang T, Kuang F H, et al. Characteristics of nitrate leaching from hilly cropland of purple soil[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2008, 28(3): 525-533. DOI:10.3321/j.issn:0253-2468.2008.03.018 |
| [25] | Zhou M H, Zhu B, Butterbach-Bahl K, et al. Nitrate leaching, direct and indirect nitrous oxide fluxes from sloping cropland in the purple soil area, southwestern China[J]. Environmental Pollution, 2012, 162: 361-368. DOI:10.1016/j.envpol.2011.12.001 |
| [26] |
胡廷旭.施肥方式对紫色土活性氮污染物迁移的影响[D].北京: 中国科学院大学, 2015. 67-68. Hu T X. Effects of fertilization regimes on the movements of reactive nitrogen from purple soil[D]. Beijing: University of Chinese Academy of Sciences, 2015. 67-68. |
| [27] | Hasegawa K, Hanaki K, Matsuo T, et al. Nitrous oxide from the agricultural water system contaminated with high nitrogen[J]. Chemosphere-Global Change Science, 2000, 2(3-4): 335-345. DOI:10.1016/S1465-9972(00)00009-X |
| [28] |
张羽, 秦晓波, 廖育林, 等. 亚热带农业小流域水系N2O扩散通量及其影响因素[J]. 农业工程学报, 2016, 32(7): 215-223. Zhang Y, Qin X B, Liao Y L, et al. Diffusion flux of N2O and its influencing factor in agricultural watershed of subtropics[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2016, 32(7): 215-223. |
| [29] |
田琳琳, 朱波, 汪涛, 等. 川中丘陵区农田源头沟渠玉米季中氧化亚氮排放及其影响因素[J]. 环境科学, 2017, 38(5): 2074-2083. Tian L L, Zhu B, Wang T, et al. Nitrous oxide emissions and its influencing factors from an agricultural headwater ditch during a maize season in the hilly area of Central Sichuan Basin[J]. Environmental Science, 2017, 38(5): 2074-2083. |
| [30] | Xia Y Q, She D L, Li Y F, et al. Impact of sampling time on chamber-based measurements of riverine nitrous oxide emissions using relative difference analysis[J]. Geoderma, 2014, 214-215: 197-203. DOI:10.1016/j.geoderma.2013.09.011 |
| [31] | Gao Y, Zhu B, Yu G R, et al. Coupled effects of biogeochemical and hydrological processes on C, N, and P export during extreme rainfall events in a purple soil watershed in southwestern China[J]. Journal of Hydrology, 2014, 511: 692-702. DOI:10.1016/j.jhydrol.2014.02.005 |
| [32] | Zhou M H, Zhu B, Brüggemann N, et al. Nitrous oxide and methane emissions from a subtropical rice-rapeseed rotation system in China:a 3-year field case study[J]. Agriculture, Ecosystems & Environment, 2015, 212: 297-309. |
| [33] | McMahon P B, Dennehy K F. N2O emissions from a nitrogen-enriched river[J]. Environmental Science & Technology, 1999, 33(1): 21-25. |
| [34] | Dong L F, Nedwell D B, Colbeck I, et al. Nitrous oxide emission from some English and Welsh rivers and estuaries[J]. Water, Air, & Soil Pollution:Focus, 2004, 4(6): 127-134. |
| [35] | Stow C A, Walker J T, Cardoch L, et al. N2O emissions from streams in the Neuse River Watershed, North Carolina[J]. Environmental Science & Technology, 2005, 39(18): 6999-7004. |
| [36] | Clough T J, Bertram J E, Sherlock R R, et al. Comparison of measured and EF5-r-derived N2O fluxes from a spring-fed river[J]. Global Change Biology, 2006, 12(2): 352-363. DOI:10.1111/gcb.2006.12.issue-2 |
| [37] | Clough T J, Buckthought L E, Kelliher F M, et al. Diurnal fluctuations of dissolved nitrous oxide (N2O) concentrations and estimates of N2O emissions from a spring-fed river:implications for IPCC methodology[J]. Global Change Biology, 2007, 13(5): 1016-1027. DOI:10.1111/gcb.2007.13.issue-5 |
| [38] | Beaulieu J J, Shuster W D, Rebholz J A. Nitrous oxide emissions from a large, impounded river:the Ohio River[J]. Environmental Science & Technology, 2010, 44(19): 7527-7533. |
| [39] | Hinshaw S E, Dahlgren R A. Dissolved nitrous oxide concentrations and fluxes from the eutrophic San Joaquin River, California[J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(3): 1313-1322. |
| [40] | Xia Y Q, Li Y F, Ti C P, et al. Is indirect N2O emission a significant contributor to the agricultural greenhouse gas budget? A case study of a rice paddy-dominated agricultural watershed in eastern China[J]. Atmospheric Environment, 2013, 77: 943-950. DOI:10.1016/j.atmosenv.2013.06.022 |
| [41] | Chen J S, Cao W Z, Cao D, et al. Nitrogen loading and nitrous oxide emissions from a river with multiple hydroelectric reservoirs[J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2015, 94(5): 633-639. DOI:10.1007/s00128-015-1525-5 |
| [42] | Wang J N, Chen N W, Yan W J, et al. Effect of dissolved oxygen and nitrogen on emission of N2O from rivers in China[J]. Atmospheric Environment, 2015, 103: 347-35. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.12.054 |
| [43] |
熊正琴, 邢光熹, 沈光裕, 等. 太湖地区湖水与河水中溶解N2O及其排放[J]. 环境科学, 2002, 23(6): 26-30. Xiong Z Q, Xing G X, Shen G Y, et al. Dissolved N2O concentrations and N2O emissions from aquatic systems of lake and river in Taihu Lake Region[J]. Environmental Science, 2002, 23(6): 26-30. |
| [44] |
李飞跃, 汪建飞, 李孝良, 等. 江苏句容水库农业流域水塘和河流N2O排放速率的研究[J]. 环境科学学报, 2011, 31(9): 2022-2027. Li F Y, Wang J F, Li X L, et al. N2O emission from pond and river in the agricultural watershed of Jurong reservoir, Jiangsu Province[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2011, 31(9): 2022-2027. |
| [45] |
袁淑方, 王为东. 太湖流域源头溪流氧化亚氮(N2O)释放特征[J]. 生态学报, 2012, 32(20): 6279-6288. Yuan S F, Wang W D. Characteristics of nitrous oxide (N2O) emission from a headstream in the upper Taihu Lake Basin[J]. Acta Ecologica Sinica, 2012, 32(20): 6279-6288. |
| [46] |
黄文敏, 朱孔贤, 赵玮, 等. 香溪河秋季水-气界面温室气体通量日变化观测及影响因素分析[J]. 环境科学, 2013, 34(4): 1270-1276. Huang W M, Zhu K X, Zhao W, et al. Diurnal changes in greenhouse gases at water-air interface of Xiangxi River in autumn and their influencing factors[J]. Environmental Science, 2013, 34(4): 1270-1276. |
| [47] | Harrison J, Matson P. Patterns and controls of nitrous oxide emissions from waters draining a subtropical agricultural valley[J]. Global Biogeochemical Cycles, 2003, 17(3): 1080. |
| [48] |
郑循华, 王明星, 王跃思, 等. 温度对农田N2O产生与排放的影响[J]. 环境科学, 1997, 18(5): 1-5. Zheng X H, Wang M X, Wang Y S, et al. Impacts of temperature on N2O production and emission[J]. Environmental Science, 1997, 18(5): 1-5. |
| [49] | Hill A R, Sanmugadas K. Denitrification rates in relation to stream sediment characteristics[J]. Water Research, 1985, 19(12): 1579-1586. DOI:10.1016/0043-1354(85)90403-8 |
| [50] | Moseman-Valtierra S, Gonzalez R, Kroeger K D, et al. Short-term nitrogen additions can shift a coastal wetland from a sink to a source of N2O[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(26): 4390-4397. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.05.046 |
| [51] | Liu L L, Greaver T L. A review of nitrogen enrichment effects on three biogenic GHGs:the CO2 sink may be largely offset by stimulated N2O and CH4 emission[J]. Ecology Letters, 2009, 12(10): 1103-1117. DOI:10.1111/ele.2009.12.issue-10 |
| [52] | Jørgensen C J, Elberling B. Effects of flooding-induced N2O production, consumption and emission dynamics on the annual N2O emission budget in wetland soil[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2012, 53: 9-17. DOI:10.1016/j.soilbio.2012.05.005 |