环境科学  2018, Vol. 39 Issue (12): 5375-5382   PDF    
流域氮素主要输出途径及变化特征
李文超1, 雷秋良1, 翟丽梅1, 刘宏斌1, 胡万里2, 刘申1, 任天志3     
1. 中国农业科学院农业资源与农业区划研究所, 农业部面源污染控制重点实验室, 北京 100081;
2. 云南省农业科学院农业环境资源研究所, 昆明 650205;
3. 中国农业科学院, 北京 100081
摘要: 流域农业面源输出氮素是湖泊流域水体中氮的主要来源之一,对水环境安全造成了极大威胁.不同流域间地形、水文、植被覆盖等因子的差异及气象条件的变化,造成氮的输出途径具有流域异质性及时间变化特征.本研究以高原湖泊典型流域——凤羽河流域为例,基于2011-06~2013-05期间径流水量、水质高频监测数据,应用基流分割的方法,通过分析流域产流与氮素输出途径的季节性变化,探讨了流域氮素输出的主要途径及变化特征.结果表明,基流是高原湖泊流域水量输出的主要形式和总氮输出的主要途径;基流输出水量及总氮负荷分别占流域总输出水量的80.0%和流域总氮输负荷的71.1%;降雨显著增加了流域水量和总氮负荷的输出量,同时改变了总氮的输出途径;降雨导致地表径流量增加,进而使流域输出水量和总氮输出负荷中地表径流途径的比重升高;当地表径流占流域输出水量的比重约达40%以上时,流域总氮输出的主要途径由基流转变为地表径流;监测周期内,地表径流输出的总氮负荷占流域总输出负荷的比重最高达65.6%.
关键词: 面源污染      输出途径      基流分割      氮素      变化特征     
Seasonal Changes of the Pathways of Nitrogen Export from an Agricultural Watershed in China
LI Wen-chao1 , LEI Qiu-liang1 , ZHAI Li-mei1 , LIU Hong-bin1 , HU Wan-li2 , LIU Shen1 , REN Tian-zhi3     
1. Key Laboratory of Nonpoint Pollution Control, Ministry of Agriculture, Institute of Agricultural Resources and Regional Planning, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China;
2. Institute of Agricultural Environment and Resources, Yunnan Academy of Agricultural Sciences, Kunming 650205, China;
3. Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China
Abstract: Nonpoint source pollution has become a major factor influencing the water quality. Identifying the pathway of nitrogen (N) transport from the source to the watershed mouth is a critical step in taking measures to control this pollution. However, it is difficult to identify the pathway of N transport because the transport pathway varies among different watersheds depending on the difference in the terrain, hydrology, and land cover etc and changes over time. Additionally, there is little knowledge about the major pathway of N transport through agricultural watersheds in the Yunnan Plateau lake area. The pathways of N export and their temporal variations over time were investigated in this study based on a typical agriculture-dominated watershed in a plateau lake area, Yunnan Province, and two-year monitoring data (June 2011-May 2013) in combination with a base flow separation program. The results show that the base flow accounts for most of the streamflow discharge (80.0%) and N export (71.1%). The proportion of the stream flow discharge via storm flow increases significantly with increasing rainfall. Therefore, the percentage of total N (TN) export via storm flow increases with increasing storm flow, which is closely related to rainfall. The major pathway of N export shifts toward storm flow when the storm flow proportion of the stream flow discharge increases up to 40%. During the monitoring period, the proportion of the TN export via storm flow increases up to 65.6% in the rainy season. This study provides important information for the improvement of the management of nonpoint source pollution at the watershed scale.
Key words: nonpoint source pollution      transport pathway      base flow separation      nitrogen      change patterns     

农业面源输出的氮素是湖泊流域地表水体中氮的主要来源之一[1].氮素向水体的流失途径一般包括径流和淋溶[2~5], 其中径流是氮素进入地表水体的主要途径[1, 6].流域氮素的径流输出途径一般又分为地表径流与基流[7].识别流域氮素主要输出途径及变化特征, 对于加强农业面源污染针对性防控具有促进作用.

流域间地形、水文、植被覆盖、降雨、生产方式等因素的差异, 导致不同流域氮素输出主要途径存在差异. Owens等[8, 9]的研究得出, 50%~75%的总氮和41%~69%的硝态氮负荷来自地表径流; McKee等[10]的研究发现, 地表径流贡献了96%的总氮输出负荷.在其他研究结果中, 基流却是流域氮素输出的主要途径.例如, 基流分别贡献了美国Raccoon River流域和WE-38流域66.7%和56.0%的硝态氮输出负荷[11, 12].对于以基流为主要输出途径的流域, 硝态氮的贡献比例一般较高[13, 14].此外, 同一流域内, 不同输出途径的占比, 随降雨、生产活动等因素的变动呈现出一定的季节性变化[15]. Zhu等[13]的研究发现, 由于作物利用, 基流对种植季流域氮素输出的贡献低于非种植季. Wang等[14]的研究指出, 种植季流域氮素输出的延迟, 造成了非种植季基流中氮素输出的增加. Janke等[16]的研究发现, 在美国Phalen Creek流域, 夏季(5~10月)基流对总氮输出负荷的贡献最大(68%).氮素输出途径在不同流域间的差异及在同一流域内随时间的变化特征, 增加了流域氮素输出途径识别的难度.

基流分割作为研究水文变化特征的成熟方法, 得到了国内外学者的广泛应用[17~21].该方法依据河流流量的波动特征, 将总径流分割为基流和地表径流, 为研究流域氮素的输出途径奠定了基础.基于水文基流分割方法, 以高频率的水质监测数据为基础, 通过引入水质分割[11], 可以为流域氮素输出途径的识别提供一种可供借鉴的方法.

受区域气候、农业生产方式及社会经济发展等综合因素的影响, 农业面源氮素是云南第二大高原湖泊(洱海)水质恶化、富营养化程度加重的主要原因[22~24].本文选取洱海典型流域——凤羽河流域为研究区, 综合运用水文、水质基流分割方法, 基于2011-06~2013-05的日尺度监测数据, 分析了流域氮素的输出途径及变化特征, 以期为加强农业面源污染防控提供有力支撑, 并为其他流域开展氮素主要输出途径及其变化特征的识别研究提供借鉴.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

凤羽河流域(99°57′0.3″E, 26°4′6.7″N)位于云南省大理州洱源县城西南, 属高原湖泊洱海流域西北部的一个典型农业子流域(图 1).地形为山地丘陵, 最高海拔3 615 m, 最低海拔2 082 m, 平均海拔2 634 m, 流域面积219 km2.气候属亚热带高原季风气候, 年平均温度13.9℃; 多年年平均降雨量745.0 mm, 雨旱两季分明.凤羽河属澜沧江水系, 由流域内的多条山涧水溪及泉流汇集而成, 水资源十分丰富, 多年年均水流量达1亿m3, 是洱海的重要水源之一.土地利用方式主要为荒草地(45.9%)、林地(29.6%)、水田(11.9%)和旱地(8.9%)[25].流域内以种植业和畜禽养殖业为主, 主要种植模式为水旱轮作和旱作, 种植作物分别为水稻-蚕豆/油菜, 玉米-蚕豆/油菜; 畜禽养殖分布于农村生活区, 养殖方式主要为农户分散养殖, 畜禽种类有奶牛、猪、羊及鸡等.

图 1 凤羽河流域位置示意 Fig. 1 Location of the Fengyu River watershed

1.2 研究方法与数据 1.2.1 水文监测

为获取流域水量输出数据, 本研究选取流域出口作为水文监测点(99°57′0.3″E, 26°4′6.7″N), 于2011-06~2013-05期间开展了流量、降雨监测; 监测点位于凤羽镇下龙门村(图 1).流量监测选用两种水文监测方法如下.

(1) 2011-06~2012-05期间, 采用人工监测, 监测项目包括流速、河宽、水位等; 监测设备主要包括手持涡轮流速仪或电波流速仪、卷尺等, 其中手持涡轮流速仪或电波流速仪用于断面流速测量, 卷尺用于测量水深和河宽; 监测分为日常监测和暴雨监测, 日常监测频率为1次·d-1, 暴雨监测指有降雨发生时的监测, 主要时段为6~10月, 频率1次·h-1; 瞬时流量由流速、河宽与水位相乘得到.

(2) 2012-06~2013-05期间, 采用自动监测.选用美国Waterlog H-3553气泡水位计自动连续监测河流水位; 流量数据根据河流处于不同水位时气泡水位计记录水位与同时刻人工监测的流量换算关系计算得到.水位-流量换算关系如下:

式中, H为水位(m), Q为与H对应的流量(m3·s-1).

此外, 采用电波流速仪人工监测方法, 对流域主要泉水(清源泉)出口断面进行了流量监测, 监测频率为4次·a-1, 分别为春、夏、秋、冬各1次.

降雨监测:① 2011-6~2012-5期间采用洱源气象站(图 1)数据; ② 2012-6~2013-5期间采用翻斗式雨量计自动测量(雨量站位置与流量监测点相同).

1.2.2 水质监测方法

水质监测通过取样、水质分析进行.取样点与流量监测点相同.视降雨水位变化, 取样分为降雨过程采样和常规采样.

(1) 降雨过程采样 从降雨开始到水位回复到雨前状态, 选用ISO3700便携式自动采样仪采集河流水样.降雨开始至水位达到峰值过程, 采样频率为1次·h-1; 水位开始下降到回落至雨前状态, 采样频率为1次·(2 h)-1; 采样量每次1 000 mL.

(2) 常规采样 降雨过程外, 其他时段进行1次·d-1、每次1 000 mL的人工采样.

水样采集后4℃下低温冷藏, 1周以内进行实验室测试.测试指标包括总氮和溶解态总氮.

1.2.3 水文水质基流分割

(1) 水量分割 国际上普遍将总径流划分为地表径流和基流, 其中, 地表径流为地表表层产生的直接径流, 基流为除地表径流外剩余的部分.其中, 基流包括地下水回归流和壤中流(或侧向流).本文按照这种划分概念选用基流分割程序(base flow index, BFI)[26, 27], 对流域2011~2012水文年和2012~2013水文年总径流进行了分割.

(2) 水质分割 参照Schilling等[11]的方法, 将总径流中基流流量比例大于90%时的水质监测数据视为基流中氮的浓度.某月基流中氮的流量平均浓度根据以下公式计算:

式中, cm为某月基流中氮的流量平均浓度(mg·L-1), Qbase-i为某月内第i次基流流量比例大于90%时基流的流量(mm·d-1), cbase-i为某月内第i次基流流量比例大于90%时基流中氮的浓度(mg·L-1), n表示该月内基流流量比例大于90%的次数.

某月基流氮的输出负荷为基流分割出的该月基流流量与该月基流中氮流量平均浓度的乘积.某月总径流氮的输出负荷为各采样时段氮的浓度与对应总径流量乘积的和.某月地表径流氮的输出负荷为该月总径流与基流氮输出负荷的差.某月地表径流中氮的流量平均浓度为该月地表径流氮的输出负荷与该月地表径流流量的比值.

2 结果与分析 2.1 降雨与产流的周年变化特征

本研究流域2011~2012水文年降雨量与多年平均降水量持平(745.0 mm), 为平水年; 2012~2013水文年降雨量较多年平均降雨量高出46.0%, 为丰水年, 径流深分别为241.2 mm和419.2 mm, 径流系数分别为31.7%和40.6%(表 1).

表 1 凤羽河流域降雨-径流(总径流、地表径流和基流)总体特征1) Table 1 Rainfall, total stream flow, storm flow, and base flow in the Fengyu River watershed

降雨、径流呈现出较明显的季节性变化, 6~9月为雨季, 雨量占全年总降雨量的85.5%, 其中, 仅7~9月, 占到全年降雨量的75.4%, 个别月份, 雨量最高可达360.5 mm, 占全年降雨量的34.9%[图 2(a)].与降雨分布特征相似, 径流量峰值与降雨峰值同期, 基流虽然随降雨呈现波动, 但峰值出现时间较降雨时期延后1个月左右; 在最大降雨量条件下, 总径流和地表径流最大值分别为83.9 mm和35.1 mm, 基流达49.3 mm.非雨季(6~9月以外的其他月份), 降雨量极小, 地表径流几乎为零, 基流是该时期流域水量输出的主要形式[图 2(a)].总体来看, 降雨量与地表径流、基流及总径流均呈显著正相关关系, 降雨量的增加显著(P < 0.05)增加了流域内地表径流和基流的输出水量[图 2(b)].

图 2 降雨量、地表径流深和基流深随时间的变化及总径流、基流、地表径流深与降雨量的关系 Fig. 2 Changes of rainfall, base flow, and storm flow over time and the relationship between total flow, base flow, storm flow, and rainfall

2.2 流域地表径流与基流的比例变化特征

监测周期内, 总基流量占流域总径流流量80.0%, 地表径流量仅占20.0%(表 1).雨季(6~9月)地表径流在流域水量输出中所占比重随降雨量增加而增加[图 3(b)], 地表径流所占比例为12.0%~51.6%, 基流比例为48.4%~88.0% [图 3(a)].非雨季(6~9月以外的其他月份), 水量输出以基流为主.该时期, 基流水量占流域总输出水量的78.1%~99.9%, 地表径流仅占0.1%~21.9% [图 3(a)].

图 3 流域输出水量中基流与地表径流比例变化及流域输出水量中地表径流、基流的比例与降雨量的关系 Fig. 3 Ratio of storm flow and base flow discharge to total flow discharge varies over time and the relationship between the ratio of storm flow/base flow discharge to total flow discharge and rainfall

2.3 流域氮输出特征

监测周期内, 流域单位面积总氮输出量为709.0 kg·km-2(表 2), 基流输出的总氮负荷占流域总输出负荷的71.1%, 为流域总氮输出的主要途径, 且平水年基流对总氮输出的贡献略高于丰水年(表 2).总氮输出的形态以溶解态为主, 比例达75.9%.

表 2 凤羽河流域总氮输出特征1) Table 2 Total nitrogen export from Fengyu River watershed

雨季, 随着地表径流量的增加, 流域总氮输出负荷、地表径流及基流总氮输出负荷均呈增加趋势[图 4(b)], 单位面积流域总氮输出负荷最高达119.3 kg·km-2[图 4(a)].非雨季, 基流是流域总氮输出的主要途径, 输出的总氮负荷占流域总输出负荷的71.8%~99.9% [图 4(a)].雨季, 地表径流在流域总氮输出中的比重明显升高.随着地表径流量增加, 地表径流对流域总氮输出负荷的贡献显著(P < 0.05)增加, 贡献比例最高达65.6%(2012-07)[图 4(b)].

图 4 地表径流总氮输出负荷、基流总氮输出负荷和地表径流深的变化特征及输出负荷、地表径流占比与地表径流的关系 Fig. 4 Changes of the nitrogen export via base flow and storm flow, storm flow discharge over time, and the relationship between the total nitrogen export from different pathways, ratio of storm flow flux to total flux, and storm flow

地表径流对流域总氮输出的贡献与其在总径流流量中比重显著相关(P < 0.001), 随着地表径流在流域总径流流量中的占比增加, 其对流域总氮输出的贡献逐渐增大[图 5(b)].当地表径流在流域总径流流量中的占比达到40.0%以上时, 地表径流对流域总氮输出的贡献高于50% [图 5(b)], 成为流域总氮输出的主要途径.

图 5 基流、地表径流在流域总氮输出负荷中的占比与其在流域总输出水量中的占比关系 Fig. 5 Comparison of the ratio of total nitrogen export via base flow to total nitrogen export and the ratio of base flow discharge to total flow discharge and comparison of the ratio of total nitrogen export via surface runoff to total nitrogen export and the ratio of surface runoff discharge to total flow discharge

当地表径流深较低时, 地表径流中总氮浓度较高; 随着地表径流深的增加, 地表径流中总氮的浓度有所降低, 在1.0 mg·L-1上下(地表水环境质量标准Ⅲ类)波动[图 6(a)].雨季, 随着降雨的发生, 基流输出水量增加(图 2), 基流中总氮浓度有所降低[图 6(a)].总体而言, 地表径流中总氮的浓度高于基流中总氮的浓度, 河流中的总氮浓度略高于基流, 略低于地表径流[图 6(b)].

图 6 地表径流和基流中总氮浓度变化特征 Fig. 6 Comparison of the total nitrogen concentrations between base flow and storm flow

河流中颗粒态氮呈现出一定的季节性变化特征.与非雨季相比, 河流中颗粒态的浓度及其占总氮的比例均在雨季出现明显波动, 且在丰水年, 该波动幅度更大(图 7). 2011~2012水文年, 颗粒态氮浓度在2011年6月达峰值, 但总氮中颗粒态氮的比例在2011年9月最高. 2012~2013水文年, 颗粒态氮浓度及其在总氮中的比例均在2012年8月达到峰值.监测周期内, 总氮中颗粒态氮的比例最高达46.2%(图 7).

图 7 颗粒态氮的浓度变化 Fig. 7 Changes of particle nitrogen over time

3 讨论 3.1 基流是高原湖泊流域水量与总氮输出的主要形式

研究结果表明, 基流是高原湖泊流域水量输出的主要形式.监测周期内, 基流输出的水量占流域总输出水量的80.0%(表 1), 这与FD-36(63.9%)[11]、WE-38(56.0%)[12]、Raccoon River(54.2%)[13]等流域的研究结果相似.但在本研究中, 基流所占比例高于以上流域, 这可能与研究流域的地形地貌有关.研究流域属岩溶地貌, 溶洞及泉溪较多, 受到岩溶结构及泉溪的影响, 降雨从地表下渗至浅层地下水后易通过泉溪等输出, 成为基流的一部分, 进而增加了基流在流域水量输出中的比例.以往的监测结果显示, 流域内最大泉(清源泉)输出水量占流域总输出水量的1/5左右.此外, 本研究表明, 流域内基流总氮输出负荷占流域总输出负荷的比重与流域总输出水量中基流的占比密切相关[图 6(a)].由于流域水量的输出方式以基流为主, 监测周期内, 基流输出的总氮负荷占流域总输出负荷的71.1%(表 2), 因此, 基流是该流域总氮输出的主要途径.

基流输出的总氮负荷占到了流域总输出负荷的70%以上, 除与基流流量高有关外, 也与基流中总氮浓度较高有关.监测周期内, 基流中总氮浓度基本高于0.5 mg·L-1[图 6(a)], 高于林地源头水中总氮的浓度[28], 一方面, 与点源直排有关, 另一方面, 与存在于土壤中的历史遗留氮素的缓慢输出有关(如通过壤中流输出)[29].虽然, 河流水样中并未检测出铵态氮(点源直排的指示指标), 但流域内, 由于养殖业广泛分散于村庄生活区, 加之村庄沟渠有水流经过, 部分养殖污水会直排进入下游水体.河流水样中未检测出铵态氮, 可能与氮在河流迁移过程中发生了硝化过程有关[30].

3.2 降雨是高原湖泊流域水量及总氮输出途径变化的主要原因

降雨是导致不同途径输出水量发生变化的主要原因之一[31, 32].本研究发现, 地表径流、基流及河流流量(总径流)均随降雨增加而增加[图 2(b)], 但由于地表径流增加幅度高于基流, 因此, 降雨导致了流域水量输出途径的改变.随着降雨增加, 地表径流在流域水量输出中的比重增大, 基流比重降低[图 3(b)].部分月份(如2012-10), 虽然降雨量很小, 但基流流量仍较高[图 2(a)], 这可能来源于壤中流的延迟输出.

降雨也导致了流域总氮输出负荷及输出途径的变化(图 35).雨季(6~9月), 流域总氮的主要输出途径逐渐由基流转变为地表径流, 地表径流输出的总氮负荷占流域总输出负荷的比例升高, 最高达到65.6%(图 4).地表径流总氮输出负荷占流域总输出负荷的比重与流域输出水量中地表径流的比例密切相关[图 6(b)].随着流域输出水量中地表径流比重的增加, 流域总氮输出的途径也发生相应地变化.当地表径流占流域输出水量的比重高于40%时, 流域总氮输出的主要途径由基流转变为地表径流.

3.3 总径流、基流与地表径流中氮浓度的差异

本研究流域内, 地表径流中总氮的浓度高于基流中总氮的浓度[图 6(b)], 虽然基流、地表径流在总氮输出负荷中的占比与其总输出水量中的比重显著相关, 但基流的总氮输出占比略低于其在水量输出中的占比, 而地表径流总氮输出中占比高于水量输出占比(图 5).这主要与两种径流方式中总氮浓度差异及随流量的变化特征不一致有关[13].在一定范围内, 地表径流及基流中总氮浓度均随流量的增加而降低[图 6(a)], 这一过程, 径流量的增加主要起到稀释作用[33].当地表径流深增加到一定程度时[如图 6(a), 径流深达20 mm时], 地表径流中的总氮浓度反而升高, 而基流中总氮的浓度则随径流深的增加而降低, 直至保持平稳.这主要由于低径流条件下, 径流驱动力较小, 地表径流中氮素的形态以溶解态为主, 当径流升高到一定条件时, 径流驱动力增大, 会伴随土壤流失的发生, 地表径流输出的氮素中颗粒态的比重增加[34].然而, 基流过程往往没有土壤流失过程的伴随发生, 因此, 随着基流水量的增加, 没有颗粒态氮的补充.地表径流和基流中浓度变化特征的差异, 导致地表径流中总氮浓度高于河流浓度, 而基流中总氮的浓度低于河流浓度[图 6(b)].这也是流域总氮输出中基流的占比略低于其在水量输出中的占比, 而地表径流在流域总氮输出中占比高于其在水量输出中的占比的主要原因.

雨季, 河流中颗粒态氮的浓度及其在总氮中的比例升高, 这与在该时期地表径流在流域水量及总氮输出中的比重增加重合, 因此, 佐证了本研究对流域水量及总氮输出途径的分析结果.

4 结论

(1) 基流是高原湖泊流域水量输出的主要形式和总氮输出的主要途径, 输出水量占流域总输出水量的80.0%, 输出的总氮负荷占流域总输出负荷的71.1%.

(2) 总氮输出中不同途径的比重与其在流域输出水量中的比例密切相关.降雨导致地表径流增加, 进而导致其在流域输出水量和总氮输出负荷中的比重升高.当地表径流占流域输出水量的比重达40%以上时, 流域总氮输出的主要途径由基流转变为地表径流; 雨季(6~9月)流域内地表径流是水量和氮负荷输出的主要途径, 最高比例可达65.6%, 其他时期总氮和水量的主要输出途径均为基流.

(3) 流域总氮输出途径及其变化特征的识别为开展流域总氮输出负荷评估及面源污染防控提供了理论依据, 也可为其他流域开展类似研究提供借鉴.

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