工业革命以来, 工农业活动和化石燃料需求的增加, 导致大气环境中活性氮排放量急剧增加, 全球的氮素沉降通量亦呈现逐年增加的趋势^[1], 而这部分氮素多以沉降的形式返回陆地或水域, 进而影响陆地及水生生态系统的初级生产力、生态系统生物多样性和结构的稳定性等^[2].另外, 大气氮沉降也是河流和海湾等水体氮营养元素输入的重要途径之一, 进而可能导致地表水体富营养化等问题的发生^[3].因此, 针对大气氮沉降及其造成的生态环境影响的研究, 已经引起了国内外学者的广泛关注.

作为全球氮沉降的三大热点地区(北美、西欧和东亚)之一, 我国的大气氮素沉降定量监测研究工作始于20世纪70年代末^{[4, 5]}, 此时期主要集中于大气湿沉降的研究; 自21世纪以来得以较快发展, 并在不同类型的生态系统中开展了一系列的监测和研究工作, 例如, 农田、林地、水体、城市等生态系统类型^[6~8].目前, 最常用的氮素湿沉降的监测方法主要通过量雨器或降雨降尘自动采样器采集样品, 而后在实验室进行氮形态、浓度等常规分析; 后者可对氮干、湿沉降进行独立收集, 因而测量结果更为精确^[9].如王小治等^[10]采用该方法对太湖地区的大气氮沉降进行研究, 结果表明氮湿沉降输入以溶解态氮为主, 且存在春夏季高于秋冬季的季节变化特征; 张颖等^[11]对华北地区大气氮沉降的研究结果显示, 大气氮沉降通量在空间上也存在一定差异, 表现为北京明显高于河北和山东, 且降水中铵态氮浓度明显高于硝态氮; 王圣杰等^[12]则是利用该方法对固态降水进行收集, 研究西北冰川地区的大气氮沉降, 发现大气氮沉降的季节变化与降水之间表现出较好的对应关系.而干沉降的测定主要基于三类方法, 即微气象学方法^[13]、推算模型法^[14]、替代面法(如降尘缸法)^[15].其中, 微气象学法对下垫面、观测仪器的要求较高, 因而在大气氮沉降研究方面应用较少; 而骆晓声等^[16]利用推算模型法对雷州半岛农田大气氮沉降的研究表明, 氨气在氮干沉降中占主导地位, 氮肥施用对氮沉降的贡献较大.但是推算模型法需要精准观测数据来验证其可靠性, 替代面法则较容易实现, 已被广泛用于氮素干沉降通量的监测和计算研究.例如, 陈能汪等^[15]在九龙江流域采用替代面法对大气氮干沉降的研究表明, 大气氮干沉降时空上的差异性主要与氮排放量和气象条件有关.

虽然, 国内外对大气氮沉降已有深入研究, 但是大气氮沉降作为流域非点源污染的重要来源之一, 由于其来源复杂、流域气象因素(降雨、风速和风向)存在较大差异, 导致大气氮沉降浓度、沉降量等也存在较大差异, 使大气氮沉降在时间和空间上也存在明显变化.目前, 我国对大气氮沉降的研究主要集中于农田、城市等人类活动密集的地区^[17~20], 研究内容包括大气氮沉降的来源、化学形态特征、沉降过程等, 并取得了显著进展.就大气氮沉降的化学形态特征来看主要为无机氮的研究, 对有机氮的定量研究较少, 另外关于大气氮沉降对流域非点源氮素输入贡献程度的研究亦鲜见报道.基于此, 大气氮沉降对不同类型生态系统的生态效应及对非点源氮素输入的贡献程度仍有待于进一步研究.

密云水库作为北京市地表饮用水源地, 对首都饮用水安全具有重要意义.已有研究表明, 密云水库水体的富营养化程度属中营养型, 向富营养化发展的趋势比较明显^[21].近年来, 受频繁的社会经济活动的影响, 密云水库上游潮河流域的总氮浓度呈不断增加的趋势^[22].目前, 围绕密云水库农业非点源污染的研究较多, 但缺少流域大气氮素沉降方面的监测研究.因此, 本研究通过摸清密云水库小流域大气氮素干、湿沉降特征及对流域氮素输出的贡献, 旨在为该流域内环境保护及管理提供科学参考.

石匣流域位于密云水库东北部(图 1), 地理位置为117°00′54″~117°05′49″E, 40°32′42″~40°37′30″N, 总面积33 km², 是潮河流域的下游流域, 隶属于密云区高岭镇, 辖8个行政村.地势北高南低, 地貌以山地丘陵为主, 海拔高度为141.42~385.00 m, 相对高差243.58 m.气候类型为暖温带大陆性季风气候, 冬季干燥寒冷, 夏季炎热多雨, 多年平均降水量为661.80 mm, 降水主要集中在6~9月, 占全年降雨量的80%左右.土壤类型以洪冲积物上发育的淋溶褐土为主, 质地为沙质土壤, 易漏水漏肥.石匣小流域的土地利用以林地和耕地为主, 二者合计占流域总面积的92.80%.流域人口共计6 195人, 其中农村劳动力3 125人, 农业种植业是石匣流域主要的产业部门.

图 1

Fig. 1

图 1 研究区位置示意 Fig. 1 Location of the study area

本研究(2014年5月~2015年1月)于密云水库上游石匣流域收集25个大气湿沉降样品, 61个大气干沉降样品.其中, 湿沉降的观测设备包括APS-2B型降水降尘自动采样仪(湖南长沙湘蓝科学仪器有限公司)和集尘缸(直径15 cm, 高30 cm).降雨后10 s内干沉降收集自动停止, 湿沉降收集系统(直径30 cm)开启, 通过显示面板读取降雨起止时间、时长与降雨量等信息.颗粒态氮干沉降采用湿法收集, 收集液体积取2 400 mL, 采样频率每4 d一次, 量取剩余收集液的体积, 用100 mL超纯水润洗的塑料瓶进行采样, 并冷冻保存.根据研究区冬季的最低室外温度, 采用浓度为15%~20%的酒精作为冬季样品收集液.干沉降收集液中的铵态氮(NH₄⁺)和硝态氮(NO₃^-)均用流动注射进样仪进行测定, 总氮(total nitrogen, TN)采用碱性过硫酸钾氧化紫外分光光度法测定, 溶解性有机氮(dissolved organic nitrogen, DON)为TN与NH₄⁺和NO₃^-的差值, 即DON=TN-(NH₄⁺+NO₃^-).

采用式(1)、(2)^[23]计算大气氮湿沉降通量, 氮湿沉降的月均浓度是指每月月底收集的降水中氮浓度, 湿沉降的月(季、年)均浓度是用雨水样品收集期内月(季、年)降雨量进行加权平均来计算; 湿沉降通量是月(季、年)雨量加权平均浓度与该月(季、年)总降雨量的乘积.采用式(3)计算颗粒态大气氮干沉降通量, 将各个月份相加得出全年(季)的颗粒态大气干沉降通量.大气氮总沉降通量为湿沉降通量与颗粒态干沉降通量的加和, 采用式(4)计算：

(1)

(2)

(3)

(4)

式中, c_r是氮的某组分的月(季、年)均浓度(mg·L^-1); c_i是指第i次雨水样品中雨水氮的某组分的浓度(mg·L^-1); H_i是第i次雨水样品中的降雨量(mm); F_w是某组分氮的月(季、年)湿沉降通量(kg·hm^-2); R_r是月(季、年)降雨量(mm); F_d代表各形态氮颗粒态干沉降通量(kg·hm^-2); c_R是观测月集尘缸收集液中某组分氮浓度(mg·L^-1); V_d代表每次颗粒态干沉降采样剩余收集液体积(mL).本研究所有数据分析及图表处理均由Microsoft Excel 2007和Origin 9.0实现.

石匣流域氮湿沉降浓度随时间变化趋势如图 2所示.总体来看, 湿沉降的浓度时间差异较大.除NO₃^-外, 降水中其它3种形态氮的浓度均值呈现出显著的变异特征.其中, TN湿沉降浓度值范围介于1.24~10.42 mg·L^-1间, 监测期浓度均值为5.08 mg·L^-1, 局部最小值出现在6月, 最大值出现在8月, 这主要因为监测期6月降雨量较大, 降雨过程对TN浓度具有强烈的淋洗作用^[24]; 而8月是本流域大田玉米第二次追肥的主要时间, 施肥类型以尿素为主, 致使大气中氮素浓度含量升高^[25]; NH₄⁺和TN的月均浓度变化趋势与DON基本接近, NH₄⁺月均浓度在8月最大(2.39 mg·L^-1), 6月最低(0.87 mg·L^-1), 监测期均值为2.06 mg·L^-1, 且6~8月间, NH₄⁺浓度呈增加趋势.有研究认为, 降雨中NH₄⁺浓度受当地农业生产方式和气温影响较为明显, 即气温越高, NH₄⁺挥发越明显并迅速溶解到雨水中^{[26, 27]}.另外, 刘杰云等^[28]也认为高温是氨气源强增加的重要影响因素, 导致夏季大气中氨气含量较高, 与本研究的结果具有较高的一致性.

图 2

Fig. 2

图 2 2014年石匣流域湿沉降中不同形态氮的浓度逐月变化动态 Fig. 2 Monthly variation of nitrogen concentrations of wet deposition in the Shixia Catchment

逐月DON浓度均值为2.43 mg·L^-1, 最高月均值出现在8月(2.68 mg·L^-1); 与NH₄⁺、DON相比, NO₃^-月平均浓度相对较低, 均值0.63 mg·L^-1, 且变化幅度较小; NO₃^-的人为源主要是化石燃料的燃烧与汽车尾气的排放^[29], 而密云水库上游流域86.30%的居民以传统的种植业为主要收入来源, 7.80%以生态旅游及经营农家乐为主要收入来源, 研究区工业化程度相对较低, 化石燃料燃烧与汽车尾气等人为因素所排放NO_x较低; NO₃^-在空气中迁徙距离大, 因此, 在一时间段内空气中NO₃^-浓度相对稳定.另外, 11月到次年1月在观测区间内无明显降水事件, 这与本研究区冬季干燥少雨的气候条件密切相关.

根据中国气象部门对降雨大小的分类标准(小雨0~10 mm·d^-1; 中雨10~25 mm·d^-1; 大雨大于25 mm·d^-1), 将研究期间密云水库上游流域降雨事件共分为小雨13次、中雨10次和大雨2次, 相应的累积降雨量分别为57.50、197.70和130.10 mm.不同强度类型的降雨中氮组分浓度表现出明显的差异性, 具体表现为随降雨强度的增大氮浓度逐渐减小的趋势(表 1), 其中小雨样品中TN平均浓度约为大雨的2.05倍, 中雨的1.56倍, 高达7.55 mg·L^-1; 同样地, 小雨样品NH₄⁺和NO₃^-的平均浓度分别是大雨样品的2.84倍和7.23倍, 中雨的1.87倍和1.49倍; 小雨样品中DON分别是中雨和大雨的1.40、1.46倍.综上可知, 小雨中各形态氮的浓度相对较高, 这可能由于小雨水滴较小, 与大气接触表面积较中雨、大雨偏大, 从而能够黏附、溶解更多的含氮素物质气溶胶^[30]; 此外, 一般小雨的降雨历时较长, 即对大气的淋洗过程持续时间长, 也可能是导致大气中氮素沉降量增加的重要原因.

表 1 (Table 1)

表 1 不同类型降雨的氮浓度 Table 1 Nitrogen concentration of different types of precipitation 降雨类型 平均降雨量/mm 浓度/mg·L-1 TN NH4+ NO3- DON 小雨(< 10 mm) 4.42 7.55 2.90 0.94 3.71 中雨(10~25 mm) 19.67 4.83 1.55 0.63 2.65 大雨(＞25 mm) 65.05 3.69 1.02 0.13 2.54

表 1 不同类型降雨的氮浓度 Table 1 Nitrogen concentration of different types of precipitation

由图 3可知, 降水量与氮湿沉降浓度呈显著负相关.在湿沉降中, NH₄⁺、NO₃^-、DON和TN浓度随降雨量的增加呈现降低趋势, 具有明显的乘幂型负相关关系, 其关系可用方程y=aX^b拟合.其中, NH₄⁺、NO₃^-、DON和TN浓度与降雨量的相关系数(R²)分别为0.16、0.331、0.118和0.265, 均达到显著相关性水平(P < 0.05), NO₃^-浓度与降雨量的相关系数最高, 而DON浓度与降雨量的相关系数最低, 表明NO₃^-浓度受降雨量影响的程度最大, 而DON浓度受降雨量影响程度相对较小.

图 3

Fig. 3

图 3 湿沉降浓度与降雨量的相关关系 Fig. 3 Correlation between wet deposition concentration and precipitation

由于受监测条件的限制, 研究时间集中于2014年1月~2015年1月, 将整个监测时间划分为春(5月)、夏(6~8月)、秋(9~11月)、冬(12月~次年1月)这4个季节(其中春季以5月为代表性月份计算春季(3~5月)的大气氮沉降通量, 冬季以12月~次年1月平均值计算冬季(12月~次年2月)的大气氮沉降通量, 并对大气湿沉降通量结果进行季节分析(图 4).石匣流域TN、NH₄⁺和DON湿沉降通量呈现明显的季节性变化特征, 表现为夏季TN的湿沉降通量最大, 明显高于秋季和冬季, 是秋季TN湿沉降通量的2.39倍.这主要是由于本研究区降水主要集中在夏季(占全年降水量的80%以上), 且夏季雷电较多, 由雷电作用产生的氮素也是导致湿沉降含氮量偏高的原因之一^[31]; 而秋冬季较低与本研究区的气候条件和农业生产活动密切相关, 本区秋冬季干燥少雨, 且冬季为休耕期, 人为活动氮排放量水平总体偏低于夏季.而夏季与春季TN湿沉降量相差不大, 是因为春季为春耕季节, 化肥施用量大, 当施肥量大且存在一定降雨时, 则这段时间内大气氮的湿沉降通量较大^[20], 也说明大气氮湿沉降通量与化肥施用量存在一定相关性. NH₄⁺的湿沉降通量表现为夏季最高、春季次之, 秋季最低, 春季、夏季和秋季分别为1.73、3.04和1.10 kg·hm^-2.而DON通量表现为春季最高、夏季次之、秋季最低, 春季、夏季和秋季分别为4.27、3.28和1.25 kg·hm^-2.有研究认为, 大气中的DON主要来源于化石燃烧和植物花粉^{[32, 33]}, 农业种植业是石匣流域重要的生产方式之一, 因此其所产生的植物花粉可能是该流域春季DON沉降的潜在来源之一. NO₃^-通量仅占TN的9.27%, 不存在明显的季节变化.

图 4

Fig. 4

图 4 石匣流域湿沉降氮通量的季节变化 Fig. 4 Seasonal variation of the nitrogen flux in the Shixia Catchment

如图 5所示, 石匣流域氮颗粒态氮干沉降通量各个组分存在明显的季节差异性.其中, TN的颗粒态干沉降通量总体上呈现递增趋势; 总体表现为冬季颗粒态干沉降量最高(3.42 kg·hm^-2), 春秋次之, 夏季颗粒态干沉降通量最低(1.82 kg·hm^-2). NH₄⁺颗粒态干沉降通量呈现冬季明显高于春、夏、秋这3个季节的特点, 究其原因可能是春、夏、秋这3个季节的降雨量较大, 同期化肥施用与畜禽养殖产生的挥发性NH₃较易溶于降水^[34], 使得NH₄⁺多以湿沉降形式沉降于地表; NO₃^-颗粒态干沉降通量趋势与TN基本接近, 呈现出秋冬季偏高于春夏季的特征, 这可能与大气颗粒物中首要污染物质变化有关, 北京市环境保护局的监测结果表明从夏季到冬季大气颗粒物中首要污染物由臭氧不断转变为细颗粒物^[35].有研究认为, 人为活动是大气中NO₃^-重要来源, 如汽车尾气排放、化石燃料燃烧等^[36], 经实地调研发现当地居民冬季多以燃煤取暖为主要供暖方式, 因此煤炭燃烧使得冬季NO₃^-沉降通量明显高于春夏两季; 秋季的DON颗粒态大气氮干沉降通量偏高于其它季节, 这可能与DON的来源及迁移方式有关, 有研究认为大气中的生物质和颗粒态有机氮都可能是DON的重要来源^[37], 秋季多风少雨的气象环境导致地表颗粒物扬起作用的强度有所增加, 这可能是秋季DON干沉降通量较高的一个重要原因.

图 5

Fig. 5

图 5 石匣流域干沉降通量的季节变化特征 Fig. 5 Seasonal variation of the dry deposition flux in the Shixia Catchment

采样日期的平均风速与颗粒态干沉降累积通量之间关系如图 6所示.风速与NH₄⁺存在线性相关关系(R²=0.29), 随风速的增大颗粒态干沉降累积通量增加, 研究期风速范围在0.73~2.38 m·s^-1, 风速微弱, 这与NH₄⁺主要来自土壤, 化肥和畜禽粪便中NH₄⁺-N的挥发, 迁移距离一般小于100 km的特征吻合^{[38, 39]}; 风速与其他形态氮累积通量并不存在明显的相关关系.有研究表明, 除与气象因素相关外, 颗粒态大气氮干沉降通量还与当地的社会经济条件有密切联系^[15].本研究区的特点为人口密度大、产业结构以农业和旅游业为主, 农业、畜禽养殖业具有一定的规模, 较高强度的人类活动会直接影响颗粒态大气氮干沉降的产生量.大气颗粒物的粒径大小也会影响沉降量, 在大气颗粒物浓度较高和粒径偏大的地区, 沉降强度也会偏高^[40], 细颗粒物比大颗粒物的滞留时间更长一些^[41].该地区春秋两季常伴沙尘天气, 刮风频率较高, 相应地会使颗粒物通量增加, 有助于运移更大粒径的含氮化合物.

图 6

Fig. 6

图 6 风速与干沉降通量的关系 Fig. 6 Relation between the wind speed and dry deposition flux

有研究表明, 除颗粒态的NH₄⁺和NO₃^-外, 大气中以气态形式存在的NH₃、NO₂和HNO₃也是构成区域氮总沉降量的重要来源^[19].鉴于本研究中沉降监测数据未包括气态氮沉降通量, 故可能导致大气总氮沉降通量值偏低.另外, 已有研究认为北京郊区颗粒态干、湿氮沉降约占总沉降通量的60.07%^[18]和56.81%^[19], 本研究取其平均值58.44%, 作为石匣流域颗粒态干湿沉降与总氮沉降通量的换算系数, 由此可得石匣流域氮素总沉降通量43.14 kg·(hm²·a)^-1, 约为全国氮沉降平均水平(7.90 kg·hm^-2)的5.46倍, 而略低于京津冀地区沉降水平55.70 kg·hm^-2[42], 究其原因可能是本区地处山区, 且全部位于密云水库一级保护区内, 工业排放源分布极少, 能源和资源消耗量偏低于城市地区和平原地区.

从沉降类型上来看, 本研究区干沉降是主要的氮沉降方式, 占总沉降通量的60.15%, 通量为25.95 kg·hm^-2; 湿沉降占39.85%, 通量为17.19 kg·hm^-2.有研究认为, 对于水体生态系统有利的大气氮沉降通量的临界负荷为5~10 kg·(hm²·a)^-1[43]; 促进森林生态系统的稳定的大气氮沉降通量临界负荷为10~20 kg·(hm²·a)^-1; 当大气氮沉降通量临界负荷保持在35~55 kg·(hm²·a)^-1之间时, 则有利于提高农田生态系统的产量^[44].在本研究中, 石匣流域大气氮沉降通量43.14 kg·(hm²·a)^-1, 适量的氮素输入可能会促进农田生态系统良性循环, 但其明显高于水生生态系统的氮沉降临界负荷, 有必要关注与预防氮素输入给流域水生态系统带来的负面效应.因此, 需要加强农田氮素管理, 减少化学氮肥用量, 提高化肥和有机肥的利用效率; 有效控制流域内畜禽养殖和农村生活源的氮素输出量, 实现畜禽养殖废弃物资源化利用, 以降低氮素输入对水体的负面影响.

表 2所示, 在整个研究区总沉降(颗粒态干沉降+湿沉降)中, NH₄⁺、NO₃^-、DON分别占TN沉降通量的41.97%、15.59%、42.44%. NH₄⁺在湿沉降中占49.10%, 颗粒态干沉降中占26.68%; NO₃^-在湿沉降中占8.14%, 颗粒态干沉降中占31.55%; DON在湿沉降中占42.76%, 颗粒态干沉降中占41.77%.可见, 湿沉降中不同形态氮的沉降通量以NH₄⁺为主, 而颗粒态干沉降中不同形态氮的沉降通量以DON为主.

表 2 (Table 2)

表 2 不同类型和形态氮素沉降通量及其比例 Table 2 Different types and forms of nitrogen deposition flux and their proportion 项目 沉降类型 取样次数 降雨量/mm 沉降通量/kg·(hm2·a)-1 占TN比例/% NH4+ NO3- DON TN NH4+ NO3- DON TN 颗粒态 湿沉降 20 384.3 8.44 1.40 7.35 17.19 49.10 8.14 42.76 100 颗粒态 干沉降 61 384.3 2.14 2.53 3.35 8.02 26.68 31.55 41.77 100 颗粒态 总沉降 81 384.3 10.58 3.93 10.7 25.21 41.97 15.59 42.44 100

表 2 不同类型和形态氮素沉降通量及其比例 Table 2 Different types and forms of nitrogen deposition flux and their proportion

就氮沉降通量的季节变异性而言(图 7), 石匣流域颗粒态大气氮沉降通量呈现明显的季节变化特征, 夏季最高(8.83 kg·hm^-2), 春、秋季次之, 冬季最低(3.42 kg·hm^-2).这是因为本流域夏季高温, 导致大量的NH₃挥发到大气中, 致使夏季氮沉降量高于其他季节; 同时作为生长季的夏季, 农业施肥活动规模大, 使得大气中可沉降的氮素较多.从沉降类型来看, 湿沉降集中于春夏季, 约占全年湿沉降的42.41%;颗粒态干沉降以秋冬季为主, 约占全年干沉降的60.69%.相关研究表明, 夏季是河北平原大气氮沉降的主要时段, 其沉降量约占全年沉降总量的51.50%, 且湿沉降集中于夏季, 约占全年湿沉降的63%^[45], 与本研究结果基本接近.而颗粒态干沉降量各季节基本上呈递增趋势, 但差异性不大.

图 7

Fig. 7

图 7 石匣流域大气氮沉降季节变化特征 Fig. 7 Seasonal variation of atmospheric nitrogen deposition in the Shixia Catchment

本流域氮素的输出源主要包括土地利用、农村生活、畜禽养殖和大气沉降.其中, 土地利用、农村生活和畜禽养殖采用2014年密云区社会经济统计年鉴数据.石匣流域人口6 195人; 大牲畜2 121头、猪9 063头、羊7 458只、禽类42.20万只; 土地利用以林地和耕地为主, 分别占64%和18%, 其它用地类型比重较小.农村生活、畜禽养殖和土地利用氮素输出采用输出系数法.研究区不同污染源输出系数取值采用查阅文献与本课题组在本研究区的研究成果相结合的方式获取, 见表 3.

表 3 (Table 3)

表 3 不同污染源输出系数取值[46] Table 3 Export coefficients value of different pollutant sources 类别 污染源 输出系数 农村生活/kg·(人·a)-1 人口 2.83 大牲畜 7.36 畜禽养殖/kg·(头或只·a)-1 猪 0.41 羊 1.40 禽类 0.07 耕地 2.97 林地 0.24 土地利用/kg·(hm-2·a)-1 草地 1.57 未利用地 5.00 居民用地 2.00

表 3 不同污染源输出系数取值[46] Table 3 Export coefficients value of different pollutant sources

大气氮沉降的入河量包括直接进入水体和降入地表后经地表径流汇入水体两个分量, 所以大气氮沉降的入河量可以表示为大气氮沉降总量(t)与大气氮沉降入河系数的乘积, 参考相关研究结果, 本文取大气氮沉降的入河系数为0.10^[47].石匣流域不同氮源对流域氮素输入的贡献率如表 4所示.从中可知, 非沉降源氮素输入(包括畜禽养殖、农村生活及土地利用)占84.91%, 其中畜禽养殖、农村生活及土地利用分别占总氮素污染物的62.92%、18.60%、3.39%;大气氮沉降输入占15.09%, 也是石匣流域氮素输出的重要来源之一.由此可见, 该流域非点源氮素输入以畜禽养殖为主, 农村生活次之, 分别是大气氮沉降贡献率的4.17倍和1.23倍, 这与耿润哲^[46]对密云水库上游流域非点源污染负荷估算的研究结果基本一致.另外, 由于本研究区土地利用以林地为主(64%), 耕地面积相对偏小(18%), 这种土地利用格局有利于降低流域氮肥的施用量和抑制氮素流失, 进而导致土地利用方式对流域中氮输出贡献率最小.

表 4 (Table 4)

表 4 石匣流域不同氮源输入量 Table 4 Nitrogen inputs from different sources in the Shixia Catchment 项目 畜禽养殖 农村生活 大气沉降 土地利用 输入量/t·a-1 59.31 17.53 14.22 3.20 贡献率/% 62.92 18.60 15.09 3.39

表 4 石匣流域不同氮源输入量 Table 4 Nitrogen inputs from different sources in the Shixia Catchment

(1) 石匣流域大气氮干湿沉降呈现明显的季节性变化特征.对湿沉降而言, 总氮夏季湿沉降通量最大, 明显高于秋季和冬季, 是秋季TN湿沉降通量的2.39倍. NH₄⁺夏季湿沉降通量最高而DON则在春季最高, NO₃^-季节变化不明显.

(2) 颗粒态干沉降的季节变化表现为, TN的颗粒态干沉降通量排序为冬季最高, 春秋次之, 夏季最低; 冬季沉降通量明显高于其他季节, 在不同季节变化不明显, 但其沉降趋势与TN基本一致, DON颗粒态干沉降量在秋季出现最高值.

(3) 石匣流域氮素总沉降通量为43.14 kg·hm^-2, 其中干沉降通量占60.15%, 湿沉降通量占39.85%.

(4) 气象因子是影响大气氮沉降的重要因素, 降雨量和雨强均与氮湿沉降浓度呈现明显的负相关关系; 风速是监测期内影响颗粒态NH₄⁺干沉降通量大小的重要因子, 与其它组分颗粒态干沉降不存在明显的相关性.

(5) 大气氮沉降是石匣流域仅次于畜禽养殖和农村生活的氮素的重要来源之一, 在流域各氮源氮素输入中占比达15.09%.