2018, Vol. 39
2. 华东师范大学地理科学学院, 地理信息科学教育部重点实验室, 上海 200241;
3. 首都师范大学资源环境与旅游学院, 北京 100048;
4. 中国科学院大气物理研究所, 大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
5. 中国地质大学(武汉)地球科学学院, 武汉 430074
, LI Xing-ru1,2 , CHEN Xi1 , LIU Shui-qiao3 , LIU Yu-si1 , XU Jing3 , WANG Li-li4 , TAO Ming-hui5 , WANG Ge-hui2
2. Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, School of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China;
3. College of Resource, Environment and Tourism, Capital Normal University, Beijing 100048, China;
4. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China;
5. School of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China
沙尘天气是指风将地面尘沙卷入空中使空气混浊的自然灾害现象, 可分为浮尘、扬沙、沙尘暴、强沙尘暴四类, 对生态环境[1]、空气质量[2]及人体健康[3]有一定危害.我国北方春季是沙尘的多发时期, 这不仅是由于冷锋型和蒙古气旋型两类沙尘过程的影响[4], 还与当地气候要素(如风速、风蚀指数)有一定关系[5].
近些年, 科研工作者们通过不同方法对沙尘污染事件已开展许多分析工作.樊璠等[6]利用激光雷达观测了2012年北京春季一次强沙尘过程; 杨欣等[7]利用大气物理综合观测资料对2013年北京春季一次沙尘气溶胶污染过程进行了研究; 李贵玲等[8]对2011年春季沙尘天气影响下的上海大气颗粒物及其化学组分进行了分析; 王玮等[9]于2000年4月北京沙尘暴时期进行了采集分析, 发现沙尘期间总悬浮颗粒物(total suspended particulate, TSP)、PM10的质量浓度、离子浓度、元素浓度均远高于非沙尘时期; 李珊珊等[10]对2015年春季北京市的一次沙尘过程进行了分析; 张秋晨等[11]研究了3类不同污染过程下的气溶胶水溶性无机离子特征, 发现沙尘会带来大量粗离子; 马雁军等[12]对2011年春季辽宁的一次沙尘过程进行了研究, 讨论了沙尘过程对不同粒径颗粒物及空气质量的影响; 沙尘天气对兰州市PM10中水溶性离子的影响在王芳等[13]的研究中进行了分析; Lee等[14]分别对比了韩国仁川、蔚山两地在沙尘前、中、后这3个阶段PM2.5、PM10及元素质量浓度的差异, 发现黄沙高峰时期, 在阳光微弱的条件下, 超高浓度的PM10会严重降低环境中臭氧的浓度; Adams等[15]在流管实验中发现, 沙尘会影响SO2在其表面的吸附, 进而影响硫酸盐粒子的形成.
北京作为沙尘的多发地带, 受外来因素与本地气候的双重作用, 以扬沙天气为主[16], 空气质量也被沙尘天气所影响[17, 18]. 2017年5月4日, 一次沙尘过程席卷北京.伴随强烈大风, 沙尘于5月4日早晨到达, 持续近30 h, 于5月5日中午离开.本研究在沙尘暴发期间对不同粒径大气颗粒物进行了采集, 测定了其中的水溶性成分(包括水溶性无机离子及水溶性有机碳)、EC和OC, 对不同粒径段的污染物分布变化进行了分析, 同时结合气象条件、利用HYSPLIT轨迹模型对此次污染过程及其来源进行了分析, 以期为了解沙尘气溶胶在大气中的物理、化学特性演变提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 沙尘概况2017年5月3日中午, 我国甘肃、宁夏及内蒙古地区出现沙尘天气, 随后5月4日早上04:00左右北京地区由于受到西北强冷空气影响, 出现大风沙尘天气.从卫星遥感图像上(图 1)可以发现, 5月4日09:30沙尘范围已经覆盖北京、天津及河北和山西大部分地区, 从北京城区的监测数据来看, 北京小时风速最高达到18 m·s-1, 能见度最低至1.7 km, 地面ρ(PM10)小时最大值超过1 000.00 μg·m-3, ρ(PM2.5)小时最大值超过500.00 μg·m-3, 全市各测点实时AQI均达到六级严重污染. 5月5日中午前后风速逐渐降低, 沙尘逐渐往北京南部迁移.
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图 1 2017年5月3~5日气象卫星监测沙尘途经北京简况示意 Fig. 1 Dust storm over Beijing monitored by a meteorological satellite on May 3-5, 2017 |
(1) 采样时间 2017年5月2日09:00至5月9日20:00, 共计采集14组126张有效安德森样品膜.其中沙尘前样品2组(5月2日至5月3日, 每组24 h), 沙尘期样品8组(5月4日08:00至5月5日11:00, 除5月4日20:00至5月5日09:00的采集时间为4 h外, 其余为3 h), 沙尘后样品4组(5月6日至5月9日, 每组24 h, 最后一组采集12 h). 2017年5月4日10:00至5月9日20:00, 共计采集28组84张有效天虹样品膜.其中沙尘期19组(5月4日10:00至5月5日11:00, 除5月4日19:00至5月5日09:00的采集时间为2 h外, 其余为1 h), 沙尘后样品9组(除第一组采集6 h外, 其余为12 h).
(2) 采样地点 首都师范大学本部学术报告厅的楼顶(116.32°E, 39.94°N), 距离地面约10 m.采样点位于西三环主路旁, 周围有居民区和学校, 是典型的城市环境.
(3) 仪器 Andersen分级采样器, 流量28.3 L·min-1, 动力学切割粒径为9.0、5.8、4.7、3.3、2.1、1.1、0.65和0.43 μm; 天虹采样器, 流量100.0 L·min-1, 动力学切割粒径为2.5、10 μm.采样使用石英膜, 采样前将石英膜置于马弗炉中450℃灼烧3 h, 采样前后分别于恒温恒湿箱(T: 25℃, RH:50%)中平衡24 h, 称重.
1.3 分析方法切取1/4样品膜放入塑料瓶中, 加入45 mL去离子水(电阻率：18.2 MΩ·cm), 超声提取30 min(50 Hz).用0.45 μm滤膜过滤后, 利用离子色谱仪ICS-1100(美国戴安公司)分别测定阳离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+)和阴离子(F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO42-).同时对空白滤膜的本底值进行测定.另取部分提取液用0.45 μm滤膜过滤后, 利用总有机碳分析仪TOC-L CPH/CPN(岛津, ASI-L, OCT-L, TNM-L)分析样品中的水溶性有机碳.该方法的主要原理是：水样分别被注入低温反应管(150℃)和高温燃烧管(900℃), 水样经反应管酸化后无机碳酸盐分解为CO2, 而经高温燃烧管催化氧化后, 水样中的有机物和无机碳酸盐均转化成CO2, 将所生成的CO2依次导入非分散红外检测器, 从而测得水样中的无机碳(IC)和总碳(TC)浓度.计算两者的差值, 即为水溶性有机碳(water-soluble organic carbon, WSOC), 测定的WSOC值均除去实验室空白和样品空白值.
2 结果与讨论 2.1 气溶胶浓度表 1为采样期间(5月2~9日)北京不同粒径颗粒物及其化学成分的质量浓度.从中可见, 沙尘前北京处于轻度污染水平, PM2.5、PM10、TSP的平均质量浓度分别为(134.36±30.03)、(155.86±32.67)和(351.97±73.69) μg·m-3. 5月4日上午, 随着沙尘天气降临北京, PM2.5、PM10、TSP的平均质量浓度迅速增至(902.05±264.89)、(1 398.56±502.20)和(2 237.59±681.49) μg·m-3, 明显高于沙尘前.其中PM10的质量浓度增长尤为明显, 为沙尘前的8.97倍, 表明沙尘天气会带来大量悬浮颗粒物, 以粗粒子为主. 5月5日午后, 在持续北风的作用下沙尘离开北京, 颗粒物平均质量浓度回落至初始水平.与以往沙尘不同的是, 该次沙尘过程中PM2.5的浓度与PM10的浓度变化十分一致, 均维持较高的浓度, 达到重污染水平.
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表 1 采样期间颗粒物、WSOC、水溶性无机离子、EC、OC的质量浓度1)/μg·m-3 Table 1 Concentration of particulate matter, WSOC, water-soluble inorganic ions, EC, and OC during the sample collection period/μg·m-3 |
同沙尘前相比, 沙尘期PM2.5、PM10、TSP中WSOC的质量浓度分别增加1.34、1.27、1.87倍, 说明沙尘天气会导致水溶性有机碳质量浓度的升高[19].但不同于颗粒物质量浓度的变化幅度, WSOC的增长倍数较低, 说明沙尘天气虽然会导致WSOC的增多, 但影响不大.
沙尘前PM2.5、PM10、TSP中水溶性无机离子总浓度分别为(13.83±2.14)、(25.12±5.43)和(27.69±4.95) μg·m-3, 分别占颗粒物质量浓度的10.29%、16.12%和7.87%, 3个粒径段二次离子组分SNA(NH4+、NO3-、SO42-)的质量浓度分别为(10.96±1.40)、(17.88±3.36)和(18.89±2.41) μg·m-3, 占总水溶性无机离子的79.25%、71.18%和68.22%. TSP中水溶性离子质量浓度大小依次为NO3->SO42->Ca2+>Cl->NH4+>Na+>Mg2+>K+>F->NO2-.受强沙尘影响, PM2.5、PM10、TSP中水溶性离子总浓度分别增至(50.14±20.56)、(87.84±36.87)和(136.75±46.38) μg·m-3, 分别占颗粒物质量浓度的5.56%、6.28%和6.11%.水溶性离子与颗粒物质量浓度的比例较沙尘前明显降低, 说明沙尘期间北京地区的大气颗粒物受一次污染的影响较明显[20].沙尘期间, 北京TSP中的主要水溶性离子Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-、NO3-、SO42-的浓度分别为沙尘前的11.55、3.00、14.88、14.89、9.40、4.60、2.40、3.91倍, 浓度增长最为明显的是地壳元素离子, 变化最小的为NH4+和NO3-.强沙尘过后, TSP中阳离子浓度降至(8.83±2.65) μg·m-3, 阴离子降至(21.94±11.71) μg·m-3, 略高于沙尘前, 表明沙尘输送的颗粒物对大气质量的影响依然存在.
2.2 粒径分布粒径分布是气溶胶的重要特性, 决定了它们在大气中的寿命和环境气候效应, 气溶胶化学组分的粒径谱图可以提供气溶胶来源的重要信息[21].沙尘前、期间、后颗粒物及各水溶性成分的粒径分布见图 2.从中可见, 沙尘前后, 颗粒物呈现双模态分布, 峰值分布出现在0.43~0.65 μm和4.7~5.8 μm处, 沙尘期间颗粒物以粗模态形式存在, 表明沙尘期间粗粒径段颗粒物增长最多. WSOC在沙尘前期主要集中在细粒径段, 而在沙尘期及沙尘结束后粗粒径段浓度有不同程度地增加, 尤其是在沙尘期增长最为明显, 表明沙尘除了携带地壳元素外, 也会有水溶性有机成分的输入. Na+、K+、Mg2+和Ca2+表现出相似的粒径分布特征, 沙尘前期为双模态分布, 沙尘期粗细粒径段均有明显的升高, 沙尘结束后也主要以粗模态形式存在. NH4+在沙尘之前主要以细模态存在, 这与之前的研究结果一致[22], 但是在沙尘期间及沙尘结束后, NH4+表现出双峰型分布特征, 尤其是粗粒径段浓度有明显的升高, 表明在沙尘期间, NH4+有向粗粒径段转移的趋势, 这与Wang等[23]在西安沙尘期间的研究结果一致. Cl-的粒径分布特征为双模态分布, 在沙尘前粗、细粒径段浓度差别不大, 沙尘期间粗粒径段浓度明显升高.沙尘前SO42-以前峰型为主, 细粒径段浓度高于粗粒径段, 而NO3-在粗粒径段浓度略高于细粒径段, 细粒径段中[NH4+]与(2×[SO42-]+[NO3-])的摩尔比为0.59, 表明细粒径段的NH4+不能完全中和[SO42-]和[NO3-], 部分NO3-会发生非均相转化存在于粗粒径段中[24].沙尘期间SO42-及NO3-均以粗模态为主, 峰值出现在4.7~5.8 μm粒径段, 沙尘结束后SO42-主要存在于细粒子中, 在0.43~0.65 μm粒径段出现峰值, 而NO3-在细粒径段的比例有所升高, 但依然表现为后峰型, 在4.7~5.8 μm粒径段出现峰值, 表明大部分NO3-主要以非均相反应存在于粗粒径段中.
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图 2 采样期间PM及水溶性成分粒径分布 Fig. 2 Size distribution of PM and water-soluble components during the sample collection period |
对沙尘天气期间和非沙尘天气期间样品中各水溶性离子浓度做相关性分析, 结果见图 3.可以看出沙尘期, Cl-和SO42-与4种地壳元素离子之和(Na+、K+、Mg2+和Ca2+)均呈现较强的正相关关系(P < 0.001)[图 3(a)和3(c)], 而在非沙尘期则没有明显的相关性, 表明沙尘期的Cl-和SO42-主要以NaCl、CaCl2、Na2SO4和CaSO4(芒硝：Na2SO4·10H2O; 石膏, CaSO4·2H2O)的形式从沙尘源区传输至北京[25]. NO3-与这些地壳元素离子之间在沙尘期没有表现出明显的相关性[图 3(b)], 表明NO3-在沙尘期既可能有一次来源(沙尘期NO3-浓度相较于非沙尘期也有明显的升高), 也可能有非均相转化的二次来源, 而在非沙尘期主要来源于二次转化.沙尘期Cl-和SO42-与NH4+均没有表现出相关性[图 3(d)和3(f)], 进一步表明沙尘期Cl-和SO42-主要为一次来源, 非沙尘期SO42-与NH4+呈现出一定的相关性, 相关系数r为0.70, 表明非沙尘期SO42-来源于非均相二次转化过程. NO3-与NH4+在沙尘期与非沙尘期均表现出相关性[图 3(e)], 且在非沙尘期相关系数为0.96, 表明沙尘过后NO3-主要以NH4NO3的形式存在.
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图 3 6种主要水溶性离子的相关性分析 Fig. 3 Correlation analysis of six main water-soluble ions |
沙尘过程受风速、风向、相对湿度、边界层高度等气象条件的综合影响, 会呈现不同程度的污染情况.本文将采样期间的气象数据与浓度变化关系进行对照, 对此次沙尘过程进行分析(图 4).可以看出, 沙尘前以西南和东南风向为主, 相对湿度在40%以上, 污染程度较小.由Wunderground网站(https://www.wunderground.com)的数据可知, 5月4日05:00风速开始加大, 沙尘降临北京, 最高时速可达8 m·s-1, 下午17:00, 风速逐渐减弱, 降至4 m·s-1.在此期间, 以西北方向风为主, 相对湿度较低, 不利于风沙的沉降, 导致颗粒物质量浓度迅速增加, WSOC、离子浓度也相应增长. 5月4日19:00至5月5日07:00, 风向转为西南方向, 风速约为4 m·s-1, 相对湿度增大, 最高可达45%.此时段颗粒物、WSOC、离子的质量浓度达到峰值, 推测是受风速、风向、相对湿度和边界层高度多重因素的影响.风速和边界层高度的降低不利于颗粒物的清除, 夜间温度降低, 易于水滴凝结, 导致相对湿度增加, 有利于WSOC和离子的稳定存在, 且北京北部和西北方向为山脉, 南风不利于污染物的扩散, 导致白天浓度累积后在夜间出现峰值. 5月5日07:00开始转为西北风向, 风速再次增大, 最高可达18 m·s-1, 将沙尘吹离北京, 颗粒物、WSOC、离子浓度逐渐降低. 11:00以后颗粒物和水溶性无机离子浓度与沙尘来临前基本相同, 表明此次沙尘过程为外来源污染.值得注意的是, 整个沙尘过程有两次颗粒物和水溶性无机离子浓度陡增的情况发生, 分别出现在5月4日10:00和5月5日07:00, 结合气象数据可知, 这两个时段为风速较大阶段, 特别是5月5日07:00, 是风速由小转大的过渡时段.因此, 两次污染物浓度的骤增分别代表着沙尘的一次污染暴发期和二次污染开端.同时, 此现象还表明沙尘过程中风速对颗粒物和离子的瞬时影响较强, 会大幅度地增加其浓度, 但对WSOC的瞬时影响较差.
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图 4 采样期间TSP、WSOC、水溶性无机离子浓度变化与气象数据 Fig. 4 Concentration change of TSP, WSOC, water-soluble inorganic ions and meteorological data during the sample collection period |
利用HYSPLIT轨迹模型对沙尘期(5月4~6日)与沙尘后(5月8~9日)的气团进行了分析(图 5).可以看出, 沙尘期的气团主要来自两个方向, 以西北方向为主, 说明本次进入北京的沙尘主要为西北路径, 由内蒙古朱日和一带, 经张家口、河北洋河河谷到达北京[26].途径偏南方向的气团主要集中在5月4日夜间.该方向为污染排放较重的城市地区, 气团中会携带一定的污染物, 加剧污染状况.偏西方向的气团从河北桑干河地区, 沿永定河谷进入北京, 为两条路径之一[26].但在本次沙尘过程中偏西路径所占比例较少, 非主要因素.因此, 本次沙尘为典型的西北方向远距离传输, 影响北京空气质量一度达到严重污染.
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图 5 沙尘期(5月4~5日)与沙尘后(5月8~9日)后向轨迹模型 Fig. 5 Backward trajectory model of the dust period (May 4 and May 5) and after-dust period (May 8 and May 9) |
通过图 4可以看出, 5月8日20:00水溶性无机离子浓度有一定程度的上升.结合后向轨迹模型分析(图 5), 推测是由于该时段西南风向的影响.沙尘微粒中的NH4NO3在途经河北污染区域时与酸性较强的H2SO4发生反应生成气态HNO3, 再与沙尘粒子反应生成Mg(NO3)2和Ca(NO3)2等[27], 从而表现出沙尘后的NO3-和地壳元素离子具有一定相关性[图 3(b)], 浓度有所增加.同时, 大气中的H2SO4与沙尘粒子反应生成MgSO4和CaSO4[27], 被西南风吹回北京.
3 结论(1) 沙尘期颗粒物、WSOC、OC、水溶性无机离子的质量浓度均高于非沙尘期, 且PM2.5与PM10同步增长, 均超过严重污染水平, 但EC变化不大.
(2) 沙尘期颗粒物、WSOC和水溶性无机离子主要以粗模态形式分布, 峰值出现在4.7~5.8 μm处.沙尘后SO42-在细粒径段出现峰值, 而NO3-依然是在粗粒径段出现峰值.
(3) 相关性分析表明沙尘期的Cl-和SO42-主要为一次污染, NO3-既有一次来源也有二次转化; 非沙尘期的SO42-主要来自于二次转化, NO3-主要以NH4NO3的形式存在.
(4) 后向轨迹表明沙尘主要来自西北方向, 受风速、风向、相对湿度、边界层高度等气象条件的影响, 颗粒物、WSOC、离子的质量浓度有明显的变化过程, 表明本次沙尘过程为外来源污染.
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