2. 清华大学地球系统科学系, 地球系统数值模拟教育部重点实验室, 北京 100084
2. Ministry of Education Key Laboratory for Earth System Modeling, Department for Earth System Science, Tsinghua University, Beijing 100084, China
大气环境污染已成为我国第四大健康风险因素[1].细颗粒物PM2.5, 即空气动力学直径小于2.5 μm的微粒, 与人体多种疾病相关, 可能引起呼吸道、心血管和脑血管等疾病, 甚至导致过早死亡[2, 3].据全球疾病负担研究(global burden of disease study, GBD)[4]估计, PM2.5污染在我国导致每年超过100万人过早死亡.电力作为我国最大的煤炭消费行业[5], 其燃烧产生的大气污染物排放及环境污染和健康影响受到研究者广泛关注[6~8].在电力行业快速发展的背景下[9, 10], 研究全国各电网区域不同类型燃煤机组对PM2.5污染相关过早死亡的贡献, 对于中国电力行业整体减排决策制订具有重要意义.
近年来, 国内外对电力行业大气污染物排放产生的PM2.5污染导致的过早死亡(以下称相关过早死亡)的研究逐渐增多[11~15]. Lelieveld等[11]运用EMAC全球大气化学模式和EDGAR排放清单研究了全球各个行业排放对PM2.5污染相关过早死亡的贡献, 发现电力行业贡献了中国PM2.5污染相关过早死亡的18%. Wang等[15]采用关闭排放法分析了中国长三角地区电力等3个行业污染物排放产生的PM2.5污染导致的过早死亡, 结果显示电力行业贡献了长三角地区约10%的过早死亡.由于相关基础数据较难获取, 目前针对电厂排放和健康影响的研究多在行业尺度开展[11~15], 难以支撑精准治理的决策需求.此外, 相关研究多采用正向的大气化学传输模型计算各行业污染物排放的环境及健康影响[11~15], 模拟耗时较长.而伴随(adjoint)方法能够在正向模拟基础上反向追踪污染物浓度、过早死亡人数等目标函数对各种前体物排放的敏感性, 具备分源灵活、计算高效的优势[16~18].
Liu等[19]开发的涵盖装机容量、发电量等机组信息的中国高分辨率燃煤电厂排放数据库(China coal-fired power plants emission database, CPED)提供了详细的电力机组基础信息, 本研究结合CPED高分辨率数据库, 基于全球-区域嵌套的大气化学伴随模式GEOS-Chem Adjoint, 将污染物排放及人群健康影响溯源至燃煤电厂的单个机组水平, 提供了包括全国和各电网区域的空间特征、装机容量和投运年限的机组特征等多个维度的分析结果.该方法框架可与未来新的精细排放清单及减排政策信息结合, 对高效分析行业排放与健康损失贡献具有重要意义.
1 材料与方法本研究的技术路线如图 1所示.第1步, 依据清华大学开发的中国多尺度排放清单模型(multi-resolution emission inventory for China, MEIC; http://www.meicmodel.org)及CPED高分辨率燃煤电厂数据库, 获取网格化污染物排放清单以及各网格中不同燃煤机组的污染物排放量、发电量等信息.第2步, 使用卫星反演PM2.5浓度数据[20]与综合暴露-响应方程(integrated exposure-response, IER), 计算我国PM2.5污染导致的过早死亡人数.第3步, 以第1步中的全行业网格化清单作为排放输入, 以第2步获取的各电网区域PM2.5污染过早死亡人数为目标函数, 利用GEOS-Chem Adjoint模型逐网格计算各电网区域的健康损失对网格内各类排放源的敏感性(源敏感性), 并根据网格内的不同类型燃煤机组的排放分担率, 将上述源敏感性分解至机组水平.第4步, 结合第3步结果和跨电网区域电力传输数据计算跨电网输电的健康影响.
![]() |
图 1 研究技术路线示意 Fig. 1 Methodology framework |
GEOS-Chem Adjoint大气化学伴随模式可在物理、化学正向模拟基础上, 反向追踪目标函数对相关物种浓度的敏感性, 从而得到源敏感性结果.本研究运用全球-区域嵌套的GEOS-Chem Adjoint 35i版本, 按我国六大电网区域计算PM2.5污染导致的过早死亡人数对SO2、NOx、NH3、一次PM2.5等污染物排放量的源敏感性[17, 21].源敏感性SS的定义由式(1)给出:
![]() |
(1) |
式中, QM为目标函数(cost function), 定义为受体区域r的过早死亡总人数; SE为敏感性来源, 对应t时刻、(lat, lon)网格上大气污染物的排放量.对源敏感性结果的归一化处理方法参见文献[21].
本研究的水平分辨率为0.5°×0.666°, 水平模拟范围是GEOS-Chem该分辨率下东亚模拟域的子区域(11°S~55°N, 70°E~150°E), 覆盖全部中国陆地部分, 垂直方向分为47层.气象数据由美国宇航局戈达德地球观测系统模型第五版(Goddard Earth observing system, GEOS-5; https://gmao.gsfc.nasa.gov)提供, 排放数据来源详见1.3节.边界条件来自相同配置的GEOS-Chem 2°×2.5°全球模拟结果.受体区域按六大电网范围分为华北、华东、南部、华中、西北、东北电网区域, 其地理范围依据中国电力系统建设规划与管理现状[10]确定, 详见表 1.为降低计算成本, 依据现有研究方法[21, 22], 模拟选用2010年1、4、7、10月代表冬、春、夏、秋这4个季节, 并进行平均以代表年均结果.
![]() |
表 1 全国各电网区域燃煤电厂的大气污染物排放与健康影响相关指标 Table 1 Air pollutant emissions and related health impact index caused by the power sector in China and six grids |
1.2 PM2.5污染导致的过早死亡计算
本研究采用IER暴露-响应方程[23]计算PM2.5污染导致的过早死亡人数. IER方程假设PM2.5污染会导致与4种疾病相关的成年人过早死亡, 分别为缺血性心脏病、中风、慢性肺阻塞和肺癌, 按照式(2)计算每种疾病的相对风险RR:
![]() |
(2) |
式中, c为2010年年均PM2.5浓度, μg·m-3, 由Geng等[20]基于卫星观测的气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)反演的近地面PM2.5浓度数据集提供. c0为长期暴露导致过早死亡风险的理论健康阈值浓度, μg·m-3, 低于此值的PM2.5浓度无过早死亡风险; α、γ、δ均为暴露-响应方程的参数, 本研究采用Lee等[17]给出的参数结果.
PM2.5污染导致的过早死亡总人数(Di)使用式(3)计算:
![]() |
(3) |
式中, B为对应疾病全年龄段人口的死亡率, 由全球疾病负担研究(2013年)[24]提供; P为2010年LandScan(http://www.ornl.gov/landscan)全球人口数据集.
由于IER方程具有非线性特征, 即PM2.5相关过早死亡在曲线上的分配是累积且不均匀的.本研究使用直接比例法[21, 25]评估燃煤电厂排放导致的PM2.5污染相关过早死亡, 该方法假设任一排放源贡献的过早死亡人数正比于其产生的PM2.5浓度增加值, 由此排除因计算顺序不同而导致的各排放源过早死亡人数贡献的差异, 并保证了所有排放源贡献的过早死亡总人数的闭合性.为评估健康影响结果的不确定性, 本研究通过1 000组IER参数的1 000次模拟定量计算过早死亡人数的平均值与95%置信区间(confidence interval, CI)[1, 11].
1.3 排放清单数据GEOS-Chem Adjoint大气化学模式的排放输入数据来自清华大学MEIC排放清单模型, 其中燃煤电厂排放数据来源于CPED[19]数据库. CPED数据库提供了全国燃煤电力机组的排放量、发电量、装机容量、投运年限等信息.将上述信息与GEOS-Chem Adjoint大气化学伴随模式获取的过早死亡人数的源敏感性结果结合, 分析不同类型机组排放对PM2.5污染相关过早死亡的贡献.
本研究利用中国电力工业统计资料[26]提供各区域跨电网输电量、火力发电量等资料, 结合CPED数据库信息与源敏感性结果, 分析与跨电网输电导致排放转移相关的PM2.5健康损失.
2 结果与讨论 2.1 模型验证为评估GEOS-Chem Adjoint模式的可靠性, 本研究利用基于卫星AOD反演的PM2.5质量浓度数据[20]对GEOS-Chem正向模型模拟的PM2.5浓度进行验证.
图 2展示了PM2.5模拟浓度(纵坐标)相对于卫星反演浓度(横坐标)的散点序列.以其中所示的散点间相关系数R、拟合直线斜率、标准误差(normalized mean error, NME)及标准偏差(normalized mean bias, NMB)作为模拟效果的评价指标.验证结果显示, 中国区域PM2.5模拟结果与卫星反演结果基本一致, 两者相关系数为0.82.从区域尺度来看, 华中、华东、东北、西北及南方区域的模拟相关性均较好(R为0.78~0.92), PM2.5模拟偏差主要集中在华北区域, 这与其内蒙等地沙尘排放有关[21].
![]() |
图 2 PM2.5浓度模拟结果与卫星反演结果对比 Fig. 2 Comparison between modeled and satellite-retrieved PM2.5 concentrations |
表 1列出了中国及各电网区域燃煤电厂相关大气污染物排放与健康影响指标. 2010年中国燃煤电厂排放了SO2 784万t、NOx 905万t、一次PM2.5 84万t, 分别占全国排放总量的27.4%、32.9%、7.7%.燃煤电厂排放对NH3的贡献较小, 因此后文不再单独分析.燃煤电厂排放分担率在不同区域间存在较大差异, SO2排放分担率从华中区域的19.9%至南方区域的34.8%, NOx排放分担率从华中区域的24.6%至华北区域的36.5%, 一次PM2.5排放分担率从华中的4.6%至东北的11.2%.华北、华东区域的电力需求量较大[5], 相应地电力生产引起的污染物排放量较高; 同时, 南方、西北区域由于具有较高的火力发电排放因子[19], 燃煤电厂的排放量分担率较大.
2010年中国燃煤电厂大气污染物排放导致的PM2.5污染相关过早死亡人数为10.6万人(95% CI:6.8~13.2万人), 约占全国PM2.5污染相关过早死亡总人数的9.8%, 此比例位于现有研究结果的区间内(8%~18%)[4, 15].在区域尺度, 华中区域燃煤电厂PM2.5污染相关过早死亡人数最多, 达到4.0万人, 占全国燃煤电厂相关过早死亡总人数的37.2%;其次为华北和华东区域, 分别为2.0万人(18.8%)与1.8万人(17.0%).考虑到区域间发电量的差异, 本研究定义健康损失强度(单位发电量导致的过早死亡人数)以评估各电网区域电力生产的健康代价.研究发现, 我国六大电网区域的电力部门健康损失强度差异较大.华中电网区域单位发电量导致的过早死亡人数最多, 其健康损失强度达到77人·(TW·h)-1, 其次为南方电网, 华北、东北、华东和西北电网的健康损失强度较小.各电网间健康损失的差异与区域排放总量、大气扩散条件、人口密度等相关, 健康损失强度分析消除了发电与排放量规模的影响, 体现了区域间机组排放水平的贡献.值得指出的是, 本研究中健康影响定量结果的不确定性主要由IER模型参数贡献, 后续研究可进一步考虑模式模拟、排放清单等因素的不确定性.
2.3 不同机组类型的健康风险差别对不同类型燃煤机组排放导致的PM2.5污染相关过早死亡贡献分析发现, 全国装机容量300 MW以下的中小型机组发电量占火力发电总量的26.2%(895 TW·h), 贡献了燃煤电厂相关过早死亡的40.6%(4.3万人); 而占火力发电总量73.8%(2 522 TW·h)的300 MW以上大型机组对燃煤电厂相关过早死亡的贡献为59.4%(6.3万人). 图 3(a)展示了机组装机容量与健康损失强度的关系, 小型机组的健康损失强度显著高于大型机组, 装机容量600 MW以上机组的健康损失强度为22人·(TW·h)-1, 而装机容量小于100 MW机组的健康损失强度达到62人·(TW·h)-1.随着电力机组装机容量增大, 机组燃料燃烧效率逐步提升, 单位发电量能耗减少, 同时大机组污染控制效率通常较高[27], 因此健康损失强度要低于中小机组.这类机组发电贡献与其环境及健康影响的不均衡问题在国际相关研究中也是存在的[27, 28].各电网区域的中小机组健康损失强度均明显高于大型机组, 东北区域中小机组的整体健康影响相对更高, 与区域中小型机组比例偏高有关.研究表明中小型机组排放对健康损失具有重要贡献, 证明了我国电力行业“上大压小”政策的科学性[29].
![]() |
图 3 基于装机容量和投运年限分级的电力机组健康损失强度 Fig. 3 Health loss intensity classified by the capacity and operation age of the power unit |
图 3(b)展示了全国及各区域不同投运年限机组的健康损失强度, 随着机组投运年限增长, 机组的健康损失强度显著增加.投运年限超过30 a的老旧机组的健康损失强度为58人·(TW·h)-1, 而投运年限5 a以内新机组的健康损失强度仅为27人·(TW·h)-1.各电网区域也呈现出老旧机组健康损失强度显著高于新机组的特征, 其中东北区域由于老旧型机组比例偏高, 老旧机组的整体健康影响相对更高.南方电网区域30 a以上的老旧机组健康损失强度远高于其他区域主要与其排放强度较高有关.淘汰或改造老旧机组, 降低其健康损失强度是降低燃煤电厂的污染健康损失的重要途径.
2.4 跨电网输电的健康影响电力的跨电网输送与消费改变了排放与大气污染的空间分布, 引起了相关过早死亡在区域间的转移[30].本研究分析了我国跨电网输电量及其隐含排放(即在电力生产和输送过程中排放[31])导致的过早死亡人数(表 2), 结果显示, 2010年我国跨电网火电输送的电量(定义为跨电网输电量)占燃煤电厂生产总量的2.8%, 西北、华北是主要的电量净输出电网, 华东、南方是主要的电量净输入电网, 华中电网输出、输入量均较大, 为净输出电网.跨电网输电量的隐含排放导致全国PM2.5污染相关过早死亡3 810人, 占燃煤电厂相关过早死亡总人数的3.6%.其中, 华中电网由于对外输出电量而增加了过早死亡2 530人, 华东电网因消费外区域电量而避免了过早死亡1 840人.本研究表明, 跨电网输电隐含排放导致的过早死亡是评价各电网区域电力行业健康影响的重要因素.
![]() |
表 2 跨电网火电输送量及其隐含排放导致的过早死亡人数 Table 2 Transregional thermal power transmission and related premature deaths |
从煤炭资源丰富的地区向空气污染严重的地区长距离输电被认为是能够改善污染状况的一种手段[22].前述分析表明, 跨电网输电量实际导致的过早死亡为3 810人; 本研究对比设置无跨电网输电情景, 假设2010年各区域输送电量在用电区域本地生产, 发现其健康影响较实际跨区输电情景减少过早死亡680人, 为3 130人.从区域角度看(图 4), 虽然跨电网输电导致的健康影响对部分区域不显著(如华东、东北等)或略有减少(西北), 但其导致华中区域增加过早死亡1 230人, 是跨电网输电健康损失增加的主要来源; 这与各区域电力生产的健康损失强度有关.结果表明2010年跨电网输电对全国空气污染没有改善作用, 未来应当综合考虑不同区域之间大气环境容量的差别, 对跨网输电进行合理规划布局, 以降低火电行业的整体污染水平.
![]() |
图 4 各区域的输送电量分别在实际情景和无跨电网输电情景下产生的健康影响对比 Fig. 4 Comparison of health impacts caused by the amount of power transmitted from six grids under a realistic transmission scenario and a no-power transmission scenario |
(1) 本研究基于全国高分辨率燃煤电厂排放数据库CPED, 利用GEOS-Chem Adjoint大气化学伴随模式, 构建了关联我国燃煤电厂污染物排放及其产生PM2.5污染导致人群过早死亡的敏感性分析框架, 提供了一种可灵活定量不同行业、不同区域排放源敏感性的计算方法.
(2) 2010年中国燃煤电厂大气污染物排放导致PM2.5污染相关过早死亡为10.6万人, 占全国人为源PM2.5污染相关过早死亡人数的9.8%.中小型机组和老旧机组的健康损失强度显著高于大型机组和新建机组.研究显示我国应当加快小型机组和老旧机组的淘汰步伐, 降低燃煤电厂的整体污染水平.
(3) 电网区域层面的分析表明, 燃煤电厂相关健康损失强度最大的是华中区域.跨电网输电导致燃煤电厂健康损失较无跨电网输电情景增加过早死亡680人.研究结果表明我国应当通过优化区域间输电结构, 减少火电行业整体污染健康损失水平.
[1] | Lim S S, Vos T, Flaxman A D, et al. A comparative risk assessment of burden of disease and injury attributable to 67 risk factors and risk factor clusters in 21 regions, 1990-2010:a systematic analysis for the Global Burden of Disease Study 2010[J]. Lancet, 2012, 380(9859): 2224-2260. DOI:10.1016/S0140-6736(12)61766-8 |
[2] | Pope Ⅲ C A, Burnett R T, Thun M J, et al. Lung cancer, cardiopulmonary mortality, and long-term exposure to fine particulate air pollution[J]. Jama, 2002, 287(9): 1132-1141. DOI:10.1001/jama.287.9.1132 |
[3] | 阚海东, 陈秉衡. 我国部分城市大气污染对健康影响的研究10年回顾[J]. 中华预防医学杂志, 2002, 36(1): 59-61. DOI:10.3760/j:issn:0253-9624.2002.01.020 |
[4] | Cohen A J, Brauer M, Burnett R, et al. Estimates and 25-year trends of the global burden of disease attributable to ambient air pollution:an analysis of data from the Global Burden of Diseases Study 2015[J]. Lancet, 2017, 389(10082): 1907-1918. DOI:10.1016/S0140-6736(17)30505-6 |
[5] |
国家统计局能源统计司. 中国能源统计年鉴2014[M]. 北京: 中国统计出版社, 2015. National Bureau of Statistics. China energy statistical yearbook 2014[M]. Beijing: China Statistics Press, 2015. |
[6] | Li M, Klimont Z, Zhang Q, et al. Comparison and evaluation of anthropogenic emissions of SO2 and NOx over China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(5): 3433-3456. DOI:10.5194/acp-18-3433-2018 |
[7] | Zhang Q, Streets D G, Carmichael G R, et al. Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009, 9(14): 5131-5153. DOI:10.5194/acp-9-5131-2009 |
[8] |
史妍婷, 杜谦, 高建民, 等. 燃煤电厂锅炉PM2.5排放危害度评价模型建立及案例分析[J]. 环境科学, 2014, 35(2): 470-474. Shi Y T, Du Q, Gao J M, et al. Hazard evaluation modeling of particulate matters emitted by coal-fired boilers and case analysis[J]. Environmental Science, 2014, 35(2): 470-474. |
[9] |
袁家海, 张文华. 中国煤电过剩规模量化及去产能路径研究[J]. 中国能源, 2017, 39(8): 14-20. Yuan J H, Zhang W H. Excess scale of coal power and de-capacity pathway in China[J]. Energy of China, 2017, 39(8): 14-20. DOI:10.3969/j.issn.1003-2355.2017.08.004 |
[10] |
叶敏华.中国电力部门分区域优化模型及排放控制政策模拟[D].北京: 清华大学, 2013. Ye M H. Simulation of emission control policies for China's power sector using a multi-regional bottom-up optimization model[D]. Beijing: Tsinghua University, 2013. |
[11] | Lelieveld J, Evans J S, Fnais M, et al. The contribution of outdoor air pollution sources to premature mortality on a global scale[J]. Nature, 2015, 525(7569): 367-371. DOI:10.1038/nature15371 |
[12] | Koplitz S N, Jacob D J, Sulprizio M P, et al. Burden of disease from rising coal-fired power plant emissions in Southeast Asia[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(3): 1467-1476. |
[13] | Driscoll C T, Buonocore J J, Levy J I, et al. US power plant carbon standards and clean air and health co-benefits[J]. Nature Climate Change, 2015, 5(6): 535-540. DOI:10.1038/nclimate2598 |
[14] | Kim B U, Kim O, Kim H C, et al. Influence of fossil-fuel power plant emissions on the surface fine particulate matter in the Seoul Capital Area, South Korea[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2016, 66(9): 863-873. |
[15] | Wang J D, Wang S X, Voorhees A S, et al. Assessment of short-term PM2.5-related mortality due to different emission sources in the Yangtze River Delta, China[J]. Atmospheric Environment, 2015, 123: 440-448. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.05.060 |
[16] | Kharol S K, Martin R V, Philip S, et al. Persistent sensitivity of Asian aerosol to emissions of nitrogen oxides[J]. Geophysical Research Letters, 2013, 40(5): 1021-1026. DOI:10.1002/grl.50234 |
[17] | Lee C J, Martin R V, Henze D K, et al. Response of global particulate-matter-related mortality to changes in local precursor emissions[J]. Environmental Science & Technology, 2015, 49(7): 4335-4344. |
[18] | Henze D K, Hakami A, Seinfeld J H. Development of the adjoint of GEOS-Chem[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2007, 7(9): 2413-2433. DOI:10.5194/acp-7-2413-2007 |
[19] | Liu F, Zhang Q, Tong D, et al. High-resolution inventory of technologies, activities, and emissions of coal-fired power plants in China from 1990 to 2010[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(23): 13299-13317. DOI:10.5194/acp-15-13299-2015 |
[20] | Geng G N, Zhang Q, Tong D, et al. Chemical composition of ambient PM2.5 over China and relationship to precursor emissions during 2005-2012[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(14): 9187-9203. DOI:10.5194/acp-17-9187-2017 |
[21] | Zhao H Y, Li X, Zhang Q, et al. Effects of atmospheric transport and trade on air pollution mortality in China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(17): 10367-10381. DOI:10.5194/acp-17-10367-2017 |
[22] | Peng W, Yuan J H, Zhao Y, et al. Air quality and climate benefits of long-distance electricity transmission in China[J]. Environmental Research Letters, 2017, 12(6): 064012. DOI:10.1088/1748-9326/aa67ba |
[23] | Burnett R T, PopeⅡI C A, Ezzati M, et al. An integrated risk function for estimating the global burden of disease attributable to ambient fine particulate matter exposure[J]. Environmental Health Perspectives, 2014, 122(4): 397-403. |
[24] | Forouzanfar M H, Alexander L, Anderson H R, et al. Global, regional, and national comparative risk assessment of 79 behavioural, environmental and occupational, and metabolic risks or clusters of risks in 188 countries, 1990-2013:a systematic analysis for the Global Burden of Disease Study 2013[J]. Lancet, 2015, 386(10010): 2287-2323. DOI:10.1016/S0140-6736(15)00128-2 |
[25] | Zhang Q, Jiang X J, Tong D, et al. Transboundary health impacts of transported global air pollution and international trade[J]. Nature, 2017, 543(7647): 705-709. DOI:10.1038/nature21712 |
[26] | 中国电力企业联合会. 电力工业统计资料汇编2010[M]. 北京: 中国电力企业联合会, 2011. |
[27] | Tong D, Zhang Q, Davis S J, et al. Targeted emission reductions from global super-polluting power plant units[J]. Nature Sustainability, 2018, 1(1): 59-68. DOI:10.1038/s41893-017-0003-y |
[28] | Jorgenson A, Longhofer W, Grant D. Disproportionality in power plants' carbon emissions:a cross-national study[J]. Scientific Reports, 2016, 6: 28661. DOI:10.1038/srep28661 |
[29] |
丁青青, 魏伟, 沈群, 等. 长三角地区火电行业主要大气污染物排放估算[J]. 环境科学, 2015, 36(7): 2389-2394. Ding Q Q, Wei W, Shen Q, et al. Major air pollutant emissions of coal-fired power plant in Yangtze River Delta[J]. Environmental Science, 2015, 36(7): 2389-2394. |
[30] | Zhao H Y, Zhang Q, Guan D B, et al. Assessment of China's virtual air pollution transport embodied in trade by using a consumption-based emission inventory[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(10): 5443-5456. DOI:10.5194/acp-15-5443-2015 |
[31] | Davis S J, Caldeira K. Consumption-based accounting of CO2 emissions[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2010, 107(12): 5687-5692. DOI:10.1073/pnas.0906974107 |