2018, Vol. 39
2. 中国科学院大学, 北京 100049
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
河流、湖泊、水库等陆地地表水域生态系统是大气CO2的重要来源[1~5]; Cole等[6]发表评论称, 全球河流对大气CO2的贡献量(以C计)约为0.35 Gt·a-1; 2013年, Raymond等[7]重新估算全球内陆水体CO2释放通量, 发现河流水-气界面CO2通量(以C计)为1.80 Gt·a-1.如此大的评估差异主要来自野外特别是小河流观察数据的缺乏; 因此, 开展典型河流的水-气界面碳释放研究, 量化河流水-气界面CO2脱气通量, 对评估河流碳循环过程及在区域碳循环中的作用具有重要的科学意义.
目前, 国外关于内陆水体水-气界面CO2通量的研究主要在南美的亚马逊河和北美的密西西比河等大江大河开展的定量工作[8~11]; 研究表明大多数河流溶解性CO2呈饱和状态; 并发现世界范围内河流在水体有机质浓度、pH、营养状况、水温和风速等方面存在很大的差别, 因此不同河流水-气界面CO2脱气通量F(CO2)差异较大.我国相比国外, 对水-气界面CO2通量的研究主要集中在长江、黄河等[12~15].例如, Li等[12]对长江上游龙川江观测, 结果表明水体p(CO2)为23.2~838.3 Pa, 平均值为124.2 Pa, 是大气CO2浓度的3~4倍. Ran等[13]报道了黄河上游水体的CO2分压, 介于20.2~3 030.0 Pa, 均值为283.8 Pa, 为大气CO2浓度的7倍.
以上研究表明, 虽然我国学者在河流水-气界面碳交换通量的观测上取得较大进展; 但碳循环伴生的水-气界面CO2通量研究主要建立在年或季这样大时间尺度上, 以日变化的小时间尺度上的定量观测十分有限.由于河流受人类活动例如城镇化影响扰动大, 相对于自然河流其温室气体排放更显著; 昼间尺度上的环境因子与水-气界面CO2通量可能会有不同的表现形式, 同时昼间通量观测可以辅助对河流的碳源/汇作用的评估.通过定量观测河流CO2释放通量, 以期评价人类活动对河流温室气体的影响[16].本研究于2016年7月15~17日以及2017年11月4~6日, 定点定时对位于重庆主城区段的嘉陵江支流竹溪河水-气界面CO2通量连续日间变化观测, 以及关键水化学和水质指标的监测; 分析pCO2和F(CO2)的季节和日变化特征及其影响因素, 以期为今后深入认识小时间尺度河流水-气界面碳交换对大气CO2贡献的精确估算提供重要的数据支撑, 同时为河流界面CO2通量对该区域城镇化进程的响应提供基础数据.
1 研究地区本研究根据前期考察, 观测点位设在嘉陵江支流竹溪河下游龙门大桥附近(106°32′19″E, 29°48′24″N, 图 1), 离汇入嘉陵江河口距离4 km.竹溪河源于重庆渝北区华泰乡境内, 全长65.05 km, 流经两江新区复兴片区全境, 最后汇入嘉陵江.目前, 竹溪河正面临城镇化进程, 加剧流域土地利用方式的转变, 引起诸如植被毁损和水土流失等生态环境问题.研究点位地处亚热带大陆性季风气候, 雨量充沛, 多年平均降水量为1071.5 mm; 年平均气温为18℃左右, 最热月多为8~9月, 最冷月多为12月~次年2月.
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图 1 三峡库区竹溪河采样点示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites of the Zhuxi River in the Three Gorges area |
样品采集于2016年7月15~17日(夏季)和2017年11月4~6日(秋季), 采样期间天气晴好, 避免了降雨造成水面波动的影响.具体的采样时间分为2个时段包括08:00~12:00和14:00~18:00;每间隔10 min使用CyberScan PCD 650多参数水质分析仪(Eutech, 美国)测定pH值、水温、溶解氧(DO)和电导率(EC); 并同步使用Testo 410-1便携式叶轮风速仪(德图, 德国)测定气温和风速.每间隔10 min用200 mL聚乙烯瓶采集10 cm表层水样运回实验室进行化学分析.
于采样当天用0.70 μm Whatman GF/F玻璃纤维膜过滤水样, 将滤液分装于去离子水润洗的聚乙烯瓶中, 不留空隙, 用于溶解性总氮(TDN)、溶解性总磷(TDP)测定和溶解性有机碳(DOC)测定.立即取25.00 mL过滤水样用0.020 0 mol·L-1盐酸滴定碱度; 表层水体中p(CO2)根据碱度、pH及水温求得.
TDN和TDP采用国标法测定; TDN采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(GB 11894-89)测定, TDP采用钼酸铵分光光度法(GB 11893-89)测定[17]. DOC采用multi N/C 2100S总有机碳分析仪(德国耶拿, 德国)测定.
2.2 二氧化碳分压计算由测得的pH、碱度和水温, 计算出水溶液中的CO2分压p(CO2)[12]:
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(3) |
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式中, K0、K1和K2为平衡常数.由于水体的pH均大于7.7, HCO3-视为与碱度相当[12].
水-气界面的CO2脱气通量主要受大气和水体中二氧化碳分压差和风速等因素影响.根据Fick[18]定律, CO2界面通量可以用以下公式[18, 19]:
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式中, Flux为水-气界面CO2交换通量[mmol·(m2·d)-1], K为气体扩散系数(cm·h-1), Kh为亨利常数, 即气体溶解度(mol·L-1·atm-1), pwater为CO2在水中分压(μatm), pair为现场温度及压力下CO2气体在空气中分压(μatm), Tk为水体绝对温度(K), K600是在20℃下CO2调节至Schmidt常数等于600的气体传输速度(cm·h-1), Sc为t℃下CO2的Schmidt常数, w为流速(cm·s-1)[19].
2.3 数据处理方案使用SPSS 18.0进行配对T检验、Spearman非参数相关性分析和多元回归分析; 并利用SigmaPlot 13.0作图.
3 结果与分析 3.1 水体p(CO2)和CO2通量本研究表明竹溪河表层水体p(CO2)和水-气界面CO2通量在小时(日内)、日间和季节尺度上均具有显著性差异(P < 0.01), 见表 1.
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表 1 日内、日间和季节各指标配对T检验1) Table 1 Intra-day, daytime, and seasonal pair T-tests for each indicator |
监测期间, 竹溪河表层水CO2分压均大于大气CO2分压, 表现出在上午09:00左右达最大值, 随后波动下降至下午18:00左右达到最小的日内变化规律(图 2). 2016年07月15~17日以及2017年11月4~6日河流表层水日间均值分别为(88.0±11.4)、(80.7±4.5)、(83.8±11.9)、(93.5±13.1)、(96.9±10.5)和(91.8±6.3) Pa.夏季表层水p(CO2)介于54.7~115.1 Pa之间, 平均值为(86.2±7.7) Pa; 秋季表层水体p(CO2)介于60.4~130.0 Pa之间, 平均值为(93.4±8.9) Pa; 总体来看, 秋季表层水体p(CO2)明显高于夏季, 在统计学上具有显著性差异(P < 0.01).
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图 2 p(CO2)和CO2脱气通量日变化 Fig. 2 Daily changes in p(CO2) and CO2 flux |
监测期间, 竹溪河水-气界面CO2脱气通量均为正值, 表现出上午09:00左右达最大值, 随后波动下降至下午18:00左右达到最小释放量的日内变化规律(图 2). 2016年7月15~17日以及2017年11月4~6日水-气界面CO2通量日间均值分别为(100.9±31.6)、(78.6±12.1)、(83.9±29.7)、(137.5±42.1)、(147.6±34.0)、(132.4±21.7) mmol·(m2·d)-1.夏季CO2释放通量在10.6~175.5 mmol·(m2·d)-1范围间波动, 平均值为(87.8±27.5) mmol·(m2·d)-1; 秋季水-气界面CO2通量在31.3~247.5 mmol·(m2·d)-1范围间波动, 平均值为(139.2±34.0) mmol·(m2·d)-1.总体来看, 秋季表层水体CO2脱气通量明显高于夏季(P < 0.01);可能是由于秋季表层水体温度相对较低, 太阳辐射较弱, 水体浮游植物光合作用减弱导致的.
3.2 主要环境因子 3.2.1 气象因子监测期间的水温、气温和风速均具有明显的日内变化特征(图 3), 在小时、日间和季节尺度上均具有显著性差异(P < 0.01).竹溪河表层水温在持续12 h的监测中日内变化规律很一致, 总体表现出下午水温高于上午, 具有显著性差异(P < 0.01). 2016年7月15~17日以及2017年11月4~6日其表层水温日间平均值分别为(25.0±0.4)、(26.2±0.8)、(27.4±0.7)、(18.7±0.5)、(19.0±0.4)、(18.6±0.5)℃.夏季表层水温介于24.4~28.4℃之间, 均值为(26.2±1.1)℃; 秋季表层水温明显低于夏季, 具有显著性差异(P < 0.01), 变化范围为18.0~19.5℃, 平均值为(18.7±0.5)℃.
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图 3 环境因子日变化 Fig. 3 Daily changes in main environmental factors |
受太阳辐射的影响, 气温波动较大, 是一天中变化最明显的环境因子; 日内变化规律一致, 表现出先上升至下午15:00左右达最大值后波动下降的趋势. 2016年07月15~17日以及2017年11月4~6日其日间平均气温分别为(28.7±2.2)、(30.2±3.1)、(33.2±2.0)、(21.3±2.3)、(21.4±3.7)、(20.3±2.6)℃.夏季气温在24.9~35.8℃范围内波动, 平均为(30.7±3.1)℃, 秋季气温显著低于夏季(P < 0.01), 变化范围在15.6~28.6℃之间, 平均为(21.0±3.0)℃.
风速波动性较大, 夏季和秋季风速分别在0~2.2 m·s-1和0~1.0 m·s-1范围内变化, 其中受盛行季风影响夏季风速明显高于秋季, 具有显著性差异(P < 0.01).
3.2.2 水化学参数监测期间的pH、EC在小时、日间和季节尺度上均具有显著性差异(P < 0.01, 图 3).竹溪河表层水体的pH均呈碱性, 在持续12 h的监测中上午表层水体pH明显低于下午, 具有显著性差异(P < 0.01). 2016年7月15~17日以及2017年11月4~6日竹溪河表层水体pH日间值分别在8.09~8.32、8.30~8.38、8.28~8.58、8.25~8.56、8.22~8.39和8.28~8.39范围内波动.夏季和秋季其pH分别在8.09~8.58和8.22~8.56范围内波动. EC表明了水体中的离子强度, 在持续12 h的监测中上午表层水体EC明显低于下午, 具有显著性差异(P < 0.01). 2016年7月15~17日以及2017年11月4~6日其表层水体EC日间值分别在354.0~376.0、411.0~442.0、494.0~519.0、660.90~669.9、667.4~688.8和667.5~677.4 μS·cm-1范围内波动.夏季和秋季EC分别在354.0~519.0和660.9~688.8 μS·cm-1范围内波动, 秋季表层水体EC远高于夏季, 具有显著性差异(P < 0.01);可能是由于夏季雨水充沛导致对河流的稀释作用造成的.
由图 4可知, 竹溪河秋季表层水体TDN、TDP和DOC浓度分别在0.61~1.89、0.10~0.20和3.30~4.55 mg·L-1范围内波动; 其中营养物质波动性较大, 可能是由于微生物的代谢及外界营养盐物质的输入不同造成的; 从TDN、TDP和DOC营养物质来判断, 监测期间营养水平较低.
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图 4 营养物质日变化 Fig. 4 Daily changes in riverine nutrients |
单因素方差分析表明, 在小时、日间和季节尺度下竹溪河表层水体p(CO2)均具有显著性差异(P < 0.01).本研究定点定时对位于重庆主城区段的嘉陵江支流竹溪河表层水体连续日间变化观测, 所处环境的风速、气压等都大致相同; 竹溪河正面临城镇化进程, 人为活动引起水体有机质浓度、水体营养状况、pH和水温等其他因素的差异可能是造成表层水在小时、日间和季节尺度下表层水体p(CO2)具有显著性差异的最重要原因.
有研究认为河流p(CO2)是流域侵蚀、有机物的降解及从水体到大气的CO2脱气等过程平衡的结果[8~11].水温、pH和溶解性CO2等因素共同影响水体p(CO2)分布, 一般河流水体中p(CO2)主要受到水中碳酸盐平衡及浮游植物的生化作用控制.在已有的河流水体CO2影响因素的研究中, 河流侵蚀带来的有机碳的呼吸作用是维持亚马逊河p(CO2)的主要机制[8], 英国泰晤士河表层水体p(CO2)受生物呼吸作用和光合作用控制[20].
本研究通过p(CO2)与环境因子的Spearman相关性分析(表 2), 探讨其主要环境因子, 研究表明其表层水p(CO2)与pH、水温和气温呈显著负相关关系.造成这种现象可能是监测期间pH的变化范围比较小, 且绝大分时间在弱碱环境下, 由于水体溶解性有机碳原位呼吸过程消耗氧气, 产生CO2, 进而降低pH; 同时, 水体中进行光合作用的生物及植物吸收CO2, pH上升.由于水体叶绿素含量极低, 光合作用消耗的CO2低于浮游生物呼吸作用产生的CO2量; 因此河流有机碳的原位呼吸作用是维持河流过饱和p(CO2)的主要因素[8~11].竹溪河表层水p(CO2)与水温呈明显的负相关, 夏秋两季相关系数分别为-0.312和-0.301, 这与许多学者的研究结果是一致的[21~23].水温升高, CO2在水体中的溶解度降低, 另外水温升高是光照强度增强的结果, 最终导致p(CO2)降低.
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表 2 p(CO2)与环境变量的Spearman相关分析1) Table 2 Spearman correlation analysis between p(CO2) and key environmental variables |
4.2 与其他水体CO2脱气通量的比较
众多研究表明世界范围内的水体主要表现出溶解性CO2过饱和现象, 总体表现出CO2“源”的特征(表 3)[1~5].如亚马逊河、Tay River、长江上游龙川江、黄河、三峡库区干流和重庆城市河流的研究表明其CO2脱气通量分别为559.3、31.7、131.5、33.0、126.0和446.5 mmol·(m2·d)-1, 总体而言处于温带地区的河流释放量最低, 亚热带河流次之, 热带河流在三者中最高[28~35].
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表 3 世界河流CO2通量 Table 3 CO2 area flux in world rivers |
本研究结果表明竹溪河CO2释放量均值为(113.5±40.2) mmol·(m2·d)-1, 表现出向大气释放CO2; 这与以往研究认为水生生态系统是大气的排放源的结论一致[1~5].对比三峡库区香溪河库湾[16]和闽江口养殖塘[35]日内水-气界面CO2通量观测, 表明CO2日内释放通量分别在10.9~52.7 mmol·(m2·d)-1和-11.6~40.4 mmol·(m2·d)-1范围内波动; 可知近年来, 包括城市化在内的人类活动影响下的河流CO2释放较明显, 可能是人为输入的有机质为原位呼吸创造了条件, 整体表现出向大气释放大量的CO2.本研究中, 其水-气界面CO2通量呈现出上午释放量大于下午的特征, 这与中午后光照强度增加, 有利于水生生物的光合作用密切相关.本研究与王亮等[27]人在三峡水库香溪河库湾夏季水-气界面温室气体通量24 h的连续观测的结果一致.
4.3 嘉陵江支流竹溪河水-气界面CO2通量变化的影响因子分析受到人类活动的高度干扰, 竹溪河表层水水化学参数、营养盐和溶解碳的特征在不同时间尺度下有着显著的差异, 一般水体向大气中吸收或释放CO2, 主要是其内部新陈代谢的结果, 水体中生化作用对水-气界面CO2交换通量起着重要影响.本研究通过F(CO2)与关键环境因子的Spearman相关性(表 4)分析, 探讨其主要环境驱动因子, 本研究表明F(CO2)与pH、水温和气温呈极显著负相关关系.
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表 4 水-气界面CO2通量与环境变量的Spearman相关分析1) Table 4 Spearman correlation analysis between CO2 flux and key environmental variables |
4.3.1 气象因子
水-气界面CO2通量在季节变化、年变化等长时间尺度上的变异性与温度存在很大关系[21]; 但在以日变化的短时间尺度上与温度的依存关系较为复杂, 主要表现为：正相关性[23]、负相关性[27]或无相关性[22].通常情况下, 水温通过影响气体分子在水中的溶解度、微生物活性、水生植物光合、呼吸作用和气泡的形成影响CO2的产生过程[21~23].
本研究表明, 水温和气温与水-气界面CO2脱气通量均为极显著负相关, 其相关性分别可用回归方程F(CO2)=-7.639X水温+288.147 (R2=0.152, P=0.06)和F(CO2)=-3.870X气温+206.753 (R2=0.152, P < 0.01)来表示.受太阳辐射等因素的影响, 气温是日变化中最明显的环境因子; 其日内波动较大.通过相关性分析表明, 夏、秋季水-气界面CO2通量与气温相关系数分别为-0.466和-0.420, 有明显的相关性, CO2通量对气温具有响应.气温变化可直接引起水温升高或降低, 相关性分析表明, 气温和水温呈明显的正相关, 相关系数为0.894, 这与许多学者的研究结果是一致的[21, 23].
监测期间, 随着水温升高, 二氧化碳在水体中的溶解度降低; 另外水温升高主要是由于光照强度增强导致的, 以及该区域水流比较缓, 适合营养盐聚集, 利于水生生物的光合作用, 使得大气中的CO2进入水体.
风速是影响水-气界面CO2通量的重要因素, 通过影响气体交换速率以及水-气接触面积等多种途径, 进而影响水中碳物质的分解和二氧化碳的产生[33].本研究中, 水-气界面CO2通量与风速呈正相关关系, 这与文献[33]的研究结果是一致的.监测期间, 竹溪河表层水体上方风速在0~2.2 m·s-1范围内波动, 小于3.0 m·s-1, 低风速环境下对气体扩散强度、水体气泡释放及浮游植物进行光合作用等扰动较小, 使得水-气界面CO2与风速没有明显的相关关系.
4.3.2 水化学参数pH能直接影响水体中碳酸盐体系(CO2、CO32-和HCO3-), 和水体溶存CO2的浓度密切相关, 进而影响CO2的吸收或排放[21~22, 28].当pH较高时, 水中游离的CO2易形成碳酸盐, 水体p(CO2)降低, 从而减少CO2的产生, 有利于大气环境中CO2进入水体; 反之, 较低的pH值会促进水体CO2释放到大气中[12].本研究表明, 夏、秋季竹溪河水-气界面CO2通量与pH呈极显著负相关, 相关系数分别为-0.564和-0.900;其相关性分别可用F(CO2)=-232.762XpH+20 024.118 (R2=0.627, P <0.01)和F(CO2)=-674.848XpH+5 775.944 (R2=0.853, P < 0.01)来表示.进一步通过逐步回归分析, 发现pH是影响竹溪河水-气界面CO2通量的最主要的环境因子.造成这种现象可能是由于水体进行光合作用的浮游植物较低, 河流有机碳的原位呼吸占主导地位, 使得:
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平衡向左移动, 促进水体CO2释放, 进而降低pH.这与Li等[12]在长江上游龙川江的研究结果类似.
水体溶解氧含量决定了水体中有机物降解的途径和产物, 对水体生源要素循环有重要影响[34].在有氧情况下, 有机物主要转换为CO2, 反之在缺氧环境下主要生成CH4[34].本研究结果表明, 秋季竹溪河表层水DO浓度与水-气界面CO2通量为不明显正相关(r=0.02);其相关性可用F(CO2)=15.104XDO+68.553(R2=0.037, P=0.382)来表示.这主要是水体中DO浓度升高促进水体中有机物快速有氧分解, 释放出CO2; 另外监测期间天气多为多云转晴, 太阳辐射波动较大, 水体中叶绿素含量较低, 表层水中浮游植物进行光合作用强度较弱, 进而弱化了溶解氧与河流CO2释放的响应.
水生植物初级生产力及水生生物新陈代谢受到水体营养盐浓度的影响, 进而间接影响水-气界面CO2通量[35].本研究中, 秋季竹溪河水-气界面CO2通量日变化在绝大多数情况下与TDN和TDP的日时间尺度上的变化存在负相关关系, 分别为-0.070和-0.020.原因在于水体中氮磷等营养元素可为水生植物及浮游藻类提供营养成分, 使其活性增强, 增加光合作用, 但同时营养盐增加也促进细菌的活性.但河流水体溶存性CO2浓度是光合作用、呼吸作用综合作用的结果; 由于在监测期间, 竹溪河表层水营养盐及有机质含量较低, 不利于CO2产生及溶存; 这种相关性与杨平等[35]对闽江口养殖塘研究结果一致.
水体中有机质主要来源与系统内生物残体以及外源输入有关, 其中DOC为水体中CO2产生的直接碳源, 对水体CO2的产生与排放具有重要影响[36].通常情况下, 单位面积水体的CO2通量与水体中DOC浓度表现出正相关关系[36].本研究中, 秋季竹溪河表层水体DOC浓度在3.30~4.55 mg·L-1范围内波动; 通过相关性F(CO2)与DOC没有明显的相关性, 可能是水体可生物降解的有机质含量较低, 从而弱化了其对水-气界面CO2气体释放的贡献.
利用多元回归中的逐步回归分析法建立夏、秋两季F(CO2)与各环境因子间的最优回归方程, 分析各环境因子对CO2通量影响的贡献大小：
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综上所述, 表层水pH和碱度是影响竹溪河水-气界面CO2通量的主要环境因子, 它们之间的负相关系数均达到显著性水平(夏季CO2：R2=0.996, P < 0.001;秋季CO2：R2=0.993, P < 0.001).
5 结论(1) 三峡库区嘉陵江支流竹溪河p(CO2)和水-气界面CO2通量呈现显著的日内、日间及季节变化; 夏季和秋季p(CO2)分别为(86.2±7.7)Pa和(93.4±8.9)Pa, CO2通量分别为(87.8±27.5) mmol·(m2·d)-1和(139.2±34.0) mmol·(m2·d)-1; 并表现出在上午09:00左右达最大值, 随后波动下降至下午18:00左右达到最小释放量的日内变化规律.
(2) 通过相关性分析, CO2通量主要受到pH、碱度和水温的影响; 以及通过逐步回归分析, 发现pH是影响CO2交换通量的最主要的环境因子.
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