环境科学  2018, Vol. 39 Issue (11): 5058-5064   PDF    
引用本文
安芳娇, 黄剑明, 黄利, 乔瑞, 王瑾, 陈永志. 基质比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响[J]. 环境科学, 2018, 39(11): 5058-5064.
AN Fang-jiao, HUANG Jian-ming, HUANG Li, QIAO Rui, WANG Jin, CHEN Yong-zhi. Effect of Substrate Ratio on Removal of Nitrogen and Carbon Using Anaerobic Ammonium Oxidation and Denitrification[J]. Environmental Science, 2018, 39(11): 5058-5064.
基质比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响
安芳娇1, 黄剑明1, 黄利2, 乔瑞1, 王瑾1, 陈永志1     
1. 兰州交通大学环境与市政工程学院, 兰州 730070;
2. 兰州铁道设计院有限公司, 兰州 730000
收稿日期: 2018-04-17; 修订日期: 2018-04-25
基金项目: 国家自然科学基金项目（51668033）；环境工程甘肃省高等学校特色专业项目（101004）
作者简介: 安芳娇(1993~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为水污染控制理论与技术, E-mail:1171405081@qq.com
通信作者: 陈永志, E-mail:476411589@qq.com
摘要: 采用SBR处理实际生活污水，在实现半亚硝化时，其出水加入定量的NaNO2作为厌氧氨氧化过程厌氧序批式反应器（ASBR）的进水.在温度为24℃、pH为7.2±0.2时，考察不同进水NO2--N/NH4+-N对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮除碳的影响.结果表明：①进水NO2--N/NH4+-N为1.4~1.6时系统脱氮效能最佳，NH4+-N、NO2--N和COD平均出水浓度分别为2.14、1.07和30.50mg·L-1，三者去除率分别为93.62%、97.79%和74.75%，△NO2--N/△NH4+-N和△NO3--N/△NH4+-N分别为1.60和0.17，TN的去除是异养反硝化菌和厌氧氨氧化菌共同作用的结果.②随着进水NO2--N/NH4+-N的逐渐增大，厌氧氨氧化对脱氮的贡献率逐渐减小，异养反硝化对脱氮的贡献率逐渐增加.③典型周期内，NH4+-N和NO2--N的降解过程均为零级反应，线性关系良好，比降解速率分别为0.404 mg·（g·h）-1和0.599 mg·（g·h）-1，两者的比降解速率之比为1.48，COD的比降解速率呈现逐渐增大的趋势.
关键词: 厌氧氨氧化(ANAMMOX)      厌氧序批式反应器(ASBR)      生活污水      基质比      脱氮除碳      贡献率     
Effect of Substrate Ratio on Removal of Nitrogen and Carbon Using Anaerobic Ammonium Oxidation and Denitrification
AN Fang-jiao1 , HUANG Jian-ming1 , HUANG Li2 , QIAO Rui1 , WANG Jin1 , CHEN Yong-zhi1     
1. School of Environmental and Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China;
2. Lanzhou Railway Design Institute Company Limited, Lanzhou 730000, China
Abstract: Real domestic sewage was treated in a sequencing batch reactor (SBR). When the partial nitrification of SBR was achieved, the effluent was fed with quantitative NaNO2, which served as the influent of the anaerobic ammonium oxidation (ANAMMOX) process of the anaerobic SBR (ASBR). The effect of different substrate ratios on the removal of nitrogen and carbon using anaerobic ammonium oxidation and denitrification was investigated under conditions with a temperature of 24℃ and pH of 7.2±0.2. The results showed that ① the nitrogen removal efficiency was optimum when the influent NO2--N/NH4+-N was 1.4-1.6. The average effluent concentrations of NH4+-N, NO2--N, and chemical oxygen demand (COD) were 2.14, 1.07, and 30.50 mg·L-1, and their removal rates were 93.62%, 97.79%, and 74.75%, respectively. The △NO2--N/△NH4+-N and △NO3--N/△NH4+-N ratios were 1.60 and 0.17, respectively. Total nitrogen was removed by the joint action of denitrifying and ANAMMOX bacteria. ② When the influent ratio of NO2--N/NH4+-N increased, the contribution of ANAMMOX to nitrogen removal decreased, but the contribution of heterotrophic denitrification to nitrogen removal increased gradually. ③ The NH4+-N and NO2--N degradation processes corresponded with zero-order reactions and fitted the linear relationship in the typical cycle. Their specific degradation rates were 0.404 and 0.599 mg·(g·h)-1, respectively. Their ratio was 1.48, and the specific degradation rate of COD gradually increased.
Key words: anaerobic ammonium oxidation (ANAMMOX)      anaerobic sequencing batch reactor(ASBR)      domestic sewage      substrate ratio      removal of nitrogen and carbon      contribution rate     

厌氧氨氧化(anaerobic ammonium oxidation, ANAMMOX)工艺是指以NO2--N为电子受体, 以NH4+-N为电子供体直接反应生成氮气[1~3], 其计量学方程如式(1).与传统的硝化-反硝化工艺相比, ANAMMOX工艺具有能耗低、脱氮效率高及污泥产量低等优点, 成为最有前景的工艺之一[4~7].然而在厌氧氨氧化反应过程中, 约11%的TN(NH4+和NO2-)转变为NO3--N, 导致TN浓度无法达到排放标准[8].

(1)

Tsushima等的[9]研究发现进水基质比(NO2--N/NH4+-N)为0.8~0.87时, 系统TN去除率较高. Jin等的[10]研究表明最佳进水NO2--N/NH4+-N为1.2时出水TN最低.闾刚等[11]的研究发现进水NO2--N/NH4+-N为1.34时厌氧氨氧化脱氮效率较高.陈永等[12]采用进水NO2--N/NH4+-N为1.34时, TN的去除率为87.7%, 过低或过高的进水NO2--N/NH4+-N都会导致NO2--N、NH4+-N的不完全转化.

以上研究主要是在高温(29~35℃)、高基质浓度(NH4+-N浓度100~205 mg ·L-1, NO2--N浓度100~162 mg ·L-1)的人工配水条件下, 考察基质比对厌氧氨氧化脱氮性能的影响, 而采用厌氧氨氧化过程厌氧序批式反应器(ASBR)处理常温低基质实际生活污水同步脱氮除碳的研究还鲜见报道.因此, 本试验在常温(24℃)条件下, 采用SBR处理实际生活污水, 在实现半亚硝化时, 其出水加入定量的NaNO2作为厌氧氨氧化过程厌氧序批式反应器的进水(NH4+-N浓度为28.22~50.52 mg ·L-1, NO2--N浓度为19.92~60.10 mg ·L-1, COD浓度为99.33~148.10 mg ·L-1).本研究利用厌氧氨氧化与异养反硝化的协同作用可实现同步脱氮除碳[13], 以期为厌氧氨氧化工艺处理实际生活污水提供一定的理论指导.

1 材料与方法 1.1 试验装置

ASBR反应器采用圆柱形有机玻璃制成(图 1), 直径14 cm, 高45 cm, 有效容积5 L.在其侧壁的垂直方向设置取样口, 底部设有排泥口, 上部设有通气口, 反应产生的气体经水封瓶排出, 为防止光对厌氧氨氧化菌活性的影响, 反应器外侧用黑色塑料布覆盖.

1. ASBR反应器, 2.排水口, 3.搅拌器, 4.水封瓶, 5.排泥口, 6.缓冲瓶, 7. pH、ORP检测仪, 8.温控仪 图 1 ASBR反应器示意 Fig. 1 Schematic diagram of ASBR

1.2 试验用水水质及检测方法

本试验采用SBR处理实际生活污水, 当实现半亚硝化时, 其出水加入定量的NaNO2(按需配), 将其作为厌氧氨氧化过程厌氧序批式反应器进水, 实际生活污水水质及厌氧氨氧化进水水质分别见表 1、表 2.试验温度为24℃.

表 1 生活污水水质/mg ·L-1 Table 1 Quality of domestic wastewater/mg ·L-1

表 2 厌氧氨氧化进水水质/mg ·L-1 Table 2 Quality of influent of AMAMMOX/mg ·L-1

从反应器中取100 mL水样, 用定量滤纸过滤, 滤纸残余物在105℃的烘箱内烘至恒重, 冷却后测量MLSS, 然后在600℃的马弗炉内烘至恒重, 冷却后测量MLVSS.水样经过0.45 μm滤纸过滤后根据国家标准方法[14]测定：COD, 快速消解分光光度法; NH4+-N, 纳氏试剂分光光度法; NO2--N, N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法; NO3--N, 麝香草酚法; pH和DO采用Multi3420仪测定.

1.3 接种污泥

试验污泥取自成功启动的厌氧氨氧化中的活性污泥, 具有良好的脱氮性能, 其MLSS为3270mg ·L-1, VSS为2 550 mg ·L-1.

1.4 计算方法

厌氧氨氧化在系统中对脱氮的贡献率A及反硝化在系统中对脱氮的贡献率D的计算, 参考魏思佳等[15]的计算公式; NH4+-N和NO2--N的比降解速率公式参考尤永军[16]的计算公式.

式中, (NH4+-N)rem、(NO2--N)rem分别为NH4+-N、NO2--N去除量, mg ·L-1, ΔNO3--N为NO3--N变化量, mg ·L-1.

2 结果与讨论 2.1 不同基质比下氮素的变化特性

图 2表示不同基质比条件下氮素的去除特征.阶段Ⅰ(NO2--N/NH4+-N在0.4~1.0之间), NH4+-N出水浓度逐渐减小, 但基本在5.86~25.82 mg ·L-1之间波动, 去除率为57.68%~79.14%, 主要原因是NH4+-N相对NO2--N过量.厌氧氨氧化反应显著特点就是NH4+-N和NO2--N按照一定的比例发生反应, NH4+-N和NO2--N同时作为厌氧氨氧化反应底物, 当NH4+-N相对NO2--N过量时, NH4+-N的去除量由NO2--N控制. NO2--N出水浓度在0.04~5.79 mg ·L-1之间波动. NO3--N进水浓度均低于3.72 mg ·L-1, NO3--N出水浓度在3.90~10.06 mg ·L-1之间波动, 主要是由于COD的存在使得系统内发生反硝化, 导致生成的NO3--N相对较少.阶段Ⅱ(NO2--N/NH4+-N在1.0~1.6之间)时, NH4+-N出水浓度突然减小至5.12 mg ·L-1, 这是因为进水NH4+-N相比阶段Ⅰ较小且进水NO2--N/NH4+-N逐渐地接近理论值1.32[17].当进水NO2--N/NH4+-N为1.4~1.6时, NH4+-N平均出水浓度和平均去除率分别为2.14 mg ·L-1和93.62%. NO2--N出水浓度稳定, 平均出水浓度和去除率分别为1.07mg ·L-1和97.79%, NO3--N平均出水浓度为6.52 mg ·L-1, 此时系统内脱氮性能最佳.

图 2 厌氧氨氧化系统中氮素的去除特征 Fig. 2 Nitrogen removal characteristics of ANAMMOX system

图 3表示厌氧氨氧化系统中TN的去除特征, 进水TN浓度逐渐地增大, 随着运行周期的增加, 出水TN浓度逐渐地减小, 由最开始的20.30 mg ·L-1减小至13.34 mg ·L-1, 去除率由63.12%升至85.88%.周凌等[18]采用低基质人工配水启动厌氧氨氧化反应器时, 发现最佳NO2--N/NH4+-N为1.02, NH4+-N和NO2--N平均去除率分别为94.5%和97.4%.闾刚等[11]采用高基质人工配水, 发现在进水NO2--N/NH4+-N为1.34时, NH4+-N和NO2--N的去除率同时达到99.9%左右.可能是由于在进行厌氧氨氧化的同时伴随着少量反硝化作用或微生物的同化作用, 导致实际需要的NO2--N量大于理论所需, 同时由于污泥浓度存在差异, 导致生物脱氮效率有所不同.安芳娇等[19]的研究采用低基质浓度的人工配水时, 发现进水NO2--N/NH4+-N为1.40时, NH4+-N和NO2--N出水浓度分别为0.8 mg ·L-1和1.5 mg ·L-1, 去除率分别高达96.2%和95.4%.而本试验中系统脱氮效能最好的进水NO2--N/NH4+-N为1.4~1.6, 这主要是因为本试验在有机物的存在下, 厌氧氨氧化反应协同反硝化去除系统中的TN.

图 3 厌氧氨氧化系统中TN的去除特征 Fig. 3 Total nitrogen removal characteristics of ANAMMOX system

2.2 不同基质比下化学计量关系

图 4表示不同基质比条件下厌氧氨氧化系统内NH4+-N、NO2--N去除量和NO3--N生成量之比.在阶段Ⅰ, 当进水NO2--N/NH4+-N为0.4~0.6时, ΔNO2--N/ΔNH4+-N平均值为0.74, 较进水NO2--N/NH4+-N高, ΔNO3--N/ΔNH4+-N小于理论值0.26, 这是因为系统在有机物的存在下, 发生了异养反硝化.当NO2--N/NH4+-N为0.6~1.0时, ΔNO2--N/ΔNH4+-N和ΔNO3--N/ΔNH4+-N分别在其理论值附近浮动, 说明厌氧氨氧化与反硝化协同不够稳定.

图 4 不同基质比下厌氧氨氧化系统内计量比关系 Fig. 4 Stoichiometric ratio relationship of ANAMMOX system under different substrate ratios

在阶段Ⅱ, 当NO2--N/NH4+-N为1.0~1.2时, ΔNO2--N/ΔNH4+-N平均值为1.19, ΔNO3--N/ΔNH4+-N平均值为0.13, 均比厌氧氨氧化反应的理论值小, 这可能是由于反应系统内存在氨氧化菌(AOB), 把少量的NH4+-N氧化为NO2--N.当NO2--N/NH4+-N为1.2~1.4和1.4~1.6时, ΔNO2--N/ΔNH4+-N平均值分别为1.45和1.60, 均比厌氧氨氧化反应的理论值大, 这是由于系统中存在亚硝酸盐氧化菌(NOB), 将少量的NO2--N氧化成NO3--N; ΔNO3--N/ΔNH4+-N平均值分别为0.16和0.17, 这主要是由于系统内发生厌氧氨氧化的同时发生了异养反硝化, 将生成的NO3--N反硝化为N2或N2 O.

当NO2--N/NH4+-N为1.4~1.6时, 系统内脱氮效能最佳, ΔNO2--N/ΔNH4+-N和ΔNO3--N/ΔNH4+-N平均值分别为1.60和0.17.主要是因为实际生活污水中存在有机碳源, 系统内发生了反硝化, 将产生的NO3--N和发生厌氧氨氧化剩余的NO2--N还原为N2.而李媛[20]的研究发现, 当采用人工配水时, ΔNO2--N/ΔNH4+-N都小于其理论值1.32, 这是因为进水中存在少量的DO, 将部分NH4+-N氧化成NO2--N; 同时ΔNO3--N/ΔNH4+-N的值与理论值0.26也存在偏差, 这可能是因为厌氧氨氧化菌自身繁殖及内源反硝化所致.马斌[21]采用模拟亚硝化出水, ΔNO2--N/ΔNH4+-N和ΔNO3--N/ΔNH4+-N都小于其理论值, 是因为AOB将NH4+-N氧化为NO2--N.

2.3 不同基质比下厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮的贡献率及有机物的去除

图 5表示不同基质比下厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮的贡献率及COD的去除.当进水NO2--N/NH4+-N为0.4~0.6时, 厌氧氨氧化在系统中对脱氮的平均贡献率为87.72%, 异养反硝化在系统中对脱氮平均贡献率为12.28%, 该阶段的厌氧氨氧化菌在与反硝化菌竞争基质NO2--N的过程中处于优势.当进水NO2--N/NH4+-N增大至1.4~1.6时, 厌氧氨氧化在系统中对脱氮的平均贡献率减小至58.42%, 异养反硝化在系统中对脱氮平均贡献率增大至41.58%.随着进水NO2--N浓度的逐渐增大, NH4+-N浓度的不足, 厌氧氨氧化菌与反硝化菌之间竞争优势被减弱, 反硝化在系统中对脱氮贡献率逐渐增加, 导致厌氧氨氧化对脱氮的贡献率降低.本研究结果与魏思佳等[15]和安芳娇等[22]的研究结果一致.还有研究表明[23~25], ANAMMOX产生的NO3--N可被反硝化菌利用, 反硝化菌利用有机物将NO3--N转化为N2, 解除了有机物对厌氧氨氧化的抑制作用, 同时产生的CO2可为ANAMMOX提供无机碳源, 即厌氧氨氧化菌与反硝化菌协同脱氮.

图 5 不同基质比下厌氧氨氧化和异养反硝化对脱氮的贡献率及COD的变化特征 Fig. 5 Characteristics of contributions of ANAMMOX and heterotrophic denitrification to nitrogen removal and the variation of COD in the system under different substrate ratios

由图 5可知, 整个反应运行过程中, COD平均进水浓度为120.77 mg ·L-1, 其出水浓度随着进水NO2--N/NH4+-N的增大逐渐减小, 由最开始的58.70 mg ·L-1减小至30.50 mg ·L-1, 分析其原因, 主要是由于反应运行初期, 厌氧氨氧化反应占据优势, 异养反硝化较弱, 导致系统内COD降解速率较慢, 随着厌氧氨氧化反应逐渐地减弱, 异养反硝化增强, 导致COD降解速率加快.

2.4 典型周期内各基质的降解特性

图 6表示典型周期(进水NO2--N/NH4+-N为1.4~1.6)内各基质的降解特性.典型周期结束后测得MLVSS浓度为2 570 mg ·L-1.从中可知, NH4+-N和NO2--N的降解过程均为零级反应, 线性关系良好, 比降解速率分别为0.404 mg ·(g ·h)-1和0.599 mg ·(g ·h)-1, 两者的比降解速率之比为1.48, 大于厌氧氨氧化反应的理论比值1.32, 说明反硝化菌与厌氧氨氧化菌竞争共同的反应底物NO2--N. 18 h之前, NO3--N的生成量为正值, 比生成速率为0.107 mg ·(g ·h)-1, 与NH4+-N的比降解速率之比为0.26, 说明在这段时间内, 反硝化菌的主要反应基质为NO2--N. 18 h之后, COD比降解速率增大, 反硝化不仅将发生厌氧氨氧化剩余的NO2--N反硝化, 且将生成的NO3--N也反硝化, 导致NO3--N的生成量为负值, 说明异养反硝化在系统中逐渐增强, 与刘常敬等[26]的研究结果相符.

图 6 典型周期内各基质的降解特性 Fig. 6 Degradation characteristics of substances in a typical cycle

综上可知, 厌氧氨氧化和反硝化可实现协同脱氮除碳, 然而厌氧氨氧化和反硝化过程都消耗H+, 导致pH值升高, 这还需要进一步地研究.

3 结论

(1) 本试验在温度为24℃, pH为7.2±0.2时, 考察不同进水基质比(NO2--N/NH4+-N)对厌氧氨氧化与反硝化耦合脱氮除碳的影响.当进水NO2--N/NH4+-N为1.4~1.6时系统脱氮除碳效果最佳, NH4+-N、NO2--N和COD平均出水浓度分别为2.14、1.07和30.50mg ·L-1, 去除率分别为93.62%、97.79%和74.75%, ΔNO2--N/ΔNH4+-N和ΔNO3--N/ΔNH4+-N分别为1.60和0.17.

(2) 在整个运行过程中, 厌氧氨氧化与异养反硝化协同脱氮除碳, 随着进水NO2--N/NH4+-N的增加, 系统内厌氧氨氧化对脱氮的贡献率逐渐减小, 异养反硝化对脱氮的贡献率逐渐增大.系统内厌氧氨氧化与异养反硝化存在竞争和协同关系, TN的去除是异养反硝化菌和厌氧氨氧化菌共同作用的结果.

(3) 典型周期内, 即系统脱氮效果最佳时, NO2--N和NH4+-N的降解过程均为零级反应, 两者线性关系良好, 比降解速率分别为0.404 mg ·(g ·h)-1和0.599 mg ·(g ·h)-1, 两者的比降解速率之比为1.48.

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