2018, Vol. 39
2. 中国科学院地理科学与资源研究所, 生态网络观测与模拟重点实验室, 北京 100101;
3. 西南大学资源环境学院, 重庆 400715;
4. 中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室, 贵阳 550002;
5. 中国科学院普定喀斯特生态系统观测研究站, 中国生态系统研究网络, 普定 562100
2. Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China;
3. College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
4. State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550002, China;
5. Puding Karst Ecosystem Research Station, Chinese Ecosystem Research Network, Chinese Academy of Sciences, Puding 562100, China
碳酸盐类岩石是岩溶地貌的物质基础, 可与水产生岩溶作用, 将大气和土壤中的CO2以溶解性无机碳(dissolved inorganic carbon, DIC)的形式储存在岩溶水体中, 被认为是最重要的全球遗漏碳汇之一[1].我国碳酸盐岩石出露面积约为130万km2, 由岩溶作用产生的碳汇量估计达4.74 Tg·a-1[2].溶解性有机碳(dissolved organic carbon, DOC)是水体中有机碳的重要组成部分, 占由大陆向海洋排放碳的22%, 约为陆地遗失碳汇的1/3[3].同时, DOC是岩溶生态系统中活性碳库的重要组成部分[4]和岩溶作用的重要驱动力之一[5], 在岩溶地区碳循环中发挥着重要作用.因此, 岩溶水体中的DIC和DOC是岩溶作用、碳汇与碳循环研究的重要指标.表层岩溶带处于岩体近地表层, 裂隙张开度较高, 连通性好, 是进行岩溶作用的重要场所.由于其发育深度浅, 常常在山坡或洼地中一定部位形成岩溶泉.据报道, 西南岩溶区有岩溶泉系统1 152个, 是该地区岩溶作用、碳汇与碳循环的重要研究对象[6].
在全球气候变化和增汇减排的大背景下, 岩溶碳汇与碳循环成为热点研究领域[7, 8].西南岩溶地区广泛存在岩溶小流域, 目前常运用水化学径流法对其碳汇进行估算[9, 10].该方法的精确度建立在对流域水文流量和水体中HCO3-连续精确观测的基础之上, 由于难以实现对水体中HCO3-的连续实时监测, 大多利用每月一次至数次定期监测获得的月均HCO3-浓度来估算流域的碳汇强度[2, 11, 12].但是, 岩溶水体中HCO3-浓度会随时间发生变化, 导致估算结果出现较大误差.尽管地表水体DOC的运移输送研究较为充分, 同样由于难以对水体DOC实现连续实时监测, 地表江河中DOC的通量估算精确也较差[13~15].另外, 关于小流域尺度上岩溶泉DOC浓度变化及通量估算的研究尚未见报道.
LOADEST(load estimator)是由美国地质调查局采用FORTRAN语言编写的数学模型.该模型利用连续的日径流量数据和有限的、离散的水质监测数据, 建立水质负荷量回归方程, 估算不同时间尺度下水体中物质的输送负荷, 具有水质监测频度依赖性小、结果准确可靠的优点, 被国内外学者广泛运用[16~19]. Strauch等[18]和Cai等[20]运用该模型估算了地表河流中不同形态碳的通量, 但运用该模型估算岩溶泉碳通量的研究尚未见报道.本文以典型岩溶封闭小流域岩溶泉——贵州普定陈旗岩溶泉为研究对象, 连续监测降雨和泉水径流数据, 定期采样分析泉水中DIC和DOC浓度, 探讨二者对降雨和径流量变化的响应特征, 运用LOADEST模型建立DIC和DOC通量与径流量、时间等变量的回归方程, 估算DIC和DOC通量, 以期增进对小流域岩溶泉溶解性碳运移特征的认识, 并为利用有限的水质监测数据精确估算小流域岩溶泉碳汇强度提供参考.
1 研究区域概况陈旗岩溶泉位于贵州省普定县陈旗小流域[图 1(a)](N26°15′36″~26°15′756″, E105°43′30″~105°44′42″), 汇水面积为1.319 km2[9], 是该小流域表层地下水的总出口.普定县陈旗小流域属亚热带季风气候区, 年均气温为14.2℃, 多年年均降雨量约为1300 mm, 降雨主要集中分布在5~10月[21]; 流域由岩溶槽谷外围的峰丛和谷底的洼地构成, 山体中上部植被以混交林为主, 中下部以灌草地为主; 洼地覆盖第四系松散土层, 以水田为主; 以地形分水岭为汇水边界, 地表分水岭和地下分水岭基本一致, 是一封闭流域[21].流域地层主要由中三叠关岭组第二段(T2g2)至第三段(T2g3)厚层灰岩、白云岩夹少许薄层泥灰岩组成[9].流域岩溶裂隙发育, 30 min内最大降雨强度小于30 mm·h-1难以在流域坡地产生地表径流; 降雨大多经过岩溶裂隙进入地面以下, 经粗大裂隙管道在流域出口以泉水形式集中排泄[21, 22].谷底洼地分布有落水洞, 洞中可见小鱼, 表明发育有一定规模的岩溶管道空间[9].
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图 1(a)是在文献[9]相关图片基础上修改获得 图 1 陈旗小流域概况和泉水取样口 Fig. 1 General location of Chenqi small watershed and sample outlets |
在陈旗岩溶泉出口处设置用于观测流量的导流渠和三角堰[图 1(b)右侧渠], 利用HOBO水位记录仪(U20型, 美国ONSET公司)每隔5 min监测获得连续的泉水位数据, 根据堰流公式计算流量值.在陈旗小流域设有HOBO小型自动气象站(U30型, 美国ONSET公司), 观测降雨量, 精度为1.0%, 间隔为5 min.
2.2 样品采集与分析泉水样采样时间为2016年8月至2017年7月, 每月至少采集2个水样.其中, 2016年8月10~15日和2017年6月30日每天采样12次, 第一次采样时间为09:00, 第二次为12:00, 随后每30 min采一个水样.采集水样时遇有降雨, 则同时采集雨水样.水样经0.45 μm微孔滤膜过滤, 封装于100 mL聚乙烯瓶中, 4℃保存.用总有机碳分析仪(Vario TOC, Elementar, 德国)测定样品中的溶解性碳(dissolved carbon, DC)和DIC浓度, 二者之差即为DOC浓度.水样pH用多功能水质参数仪(Ultrameter Ⅱ TM, Myron L Company, USA)现场测定.
2.3 LOADEST模型LOADEST模型利用连续的径流量和有限、离散的水质数据, 构建以水体瞬时流量(一般为日尺度)及其它辅助解释参数(十进制时间和对数流量)为变量的瞬时通量(一般为日尺度)估算方程, 预测未观测的瞬时通量, 估算研究时段的物质负荷量[23], 其工作原理、预设的11个用于优选的通量回归方程在文献[16, 23]中有详细介绍.该模型根据AIC准则(akaike information criterion)和SPPC准则(schwarz posterior probability criteria)从11个预设回归方程中自动获取AIC值和SPPC值最小的方程作为最优回归方程.
3 结果与讨论 3.1 岩溶泉中DIC、DOC浓度变化特征图 2为日降雨量、日径流量和DIC、DOC浓度的关系.从中可知, 无雨天DIC的浓度范围为27.86~42.31 mg·L-1, 降雨天则为16.47~35.84 mg·L-1; t检验表明, 无雨天的浓度显著大于降雨天(t=-0.403 9, df=30.87, P < 0.01).监测结果表明, 本研究时段内降雨pH值范围为6.49~8.41, 可以排除由降雨带来的外源酸对岩溶泉水中DIC浓度的影响.相关分析结果表明, DIC与日降雨量、日径流量呈负相关(表 1), 雨水对DIC呈现出稀释效应, 与其他学者的研究结果一致[24, 25].无雨天DOC的浓度范围为0.87~2.55 mg·L-1, 降雨天则为1.21~6.89 mg·L-1; t检验表明, 降雨天的浓度显著大于无雨天(t=3.457, df=33, P < 0.01); DOC与日降雨量、日径流量呈正相关(表 1).丁虎等[26]在桂西北典型峰丛洼地的研究表明, 降雨可显著提高岩溶地下水中DOC的浓度; 王巧莲等[27]和Mudarra等[28]发现降雨和径流量可提高岩溶地下水和泉水中总有机碳(total organic carbon, TOC)的浓度, 岩溶地下水和泉水中DOC占TOC的绝大部分[27], 因此DOC浓度会随降雨量和径流量的增加而增大, 与本研究的结果一致.导致陈旗岩溶泉DOC浓度随降雨量变化的原因可能是：陈旗小流域岩溶发育较强烈, 土壤水、地表水可通过岩溶裂隙、落水洞等快速进入到地下, 随着降雨量的增大, 雨水对土壤有机物的冲蚀增加, 导致垂向渗透进入地下泉水中的DOC相应增加; 随着降水的增加, 流量和流速增大, 水力扰动加剧, 使得地下管道沉积物中的有机物再悬浮, 导致DOC浓度升高[27].
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图 2 日降雨、日径流量和DIC、DOC浓度的关系 Fig. 2 Relationship between daily rainfall, runoff, and concentrations of DIC and DOC |
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表 1 日降雨量、日径流量与DIC和DOC浓度的相关关系 Table 1 Correlations between daily rainfall, runoff, and concentrations of DIC and DOC (n=34) |
3.2 瞬时径流量对岩溶泉中DIC、DOC浓度的影响
有研究表明, 岩溶地下水DIC和DOC浓度受降水量、径流量的影响较大[10, 24, 27].为研究不同降雨强度下陈旗岩溶泉水中DIC和DOC浓度对径流量的响应特征, 连续监测了2016年8月10~15日和2017年6月30日的DIC、DOC浓度及径流量的变化, 获得如图 3所示的结果.其中, 2016年8月10~15日的日降雨量分别为12.4、16.6、0、2.8、3.8、3.2 mm, 降雨强度较小; 2017年6月30日的降雨量为51.2 mm, 降雨强度较大.
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图 3 瞬时流量与DIC、DOC浓度随时间的变化 Fig. 3 Variations of the concentrations of DIC and DOC in runoff over time |
从图 3可以看出, 2016年8月10~15日DIC浓度随瞬时流量的增加而减小, DOC浓度恰好相反, DIC和DOC浓度对瞬时流量变化响应迅速.例如, 2016年8月11日, 09:02~13:57瞬时径流量从0.051 m3·s-1持续减少至0.033 m3·s-1, 对应的DIC浓度从23.57 mg·L-1持续增加至26.27 mg·L-1, DOC从4.18 mg·L-1持续减少至3.56 mg·L-1; 14:27瞬时径流量大幅增加至0.057 m3·s-1, DIC浓度减少至22.35 mg·L-1, 而DOC浓度增加至4.54 mg·L-1. 2017年6月30日, DIC浓度随瞬时径流量的增加而减少, 响应同样较为迅速, 但DOC对瞬时径流量的响应不是简单地随径流量的增加而增大; 09:00时的径流量和DOC浓度分别为0.089 m3·s-1和5.48 mg·L-1, 而12:00时的径流量和DOC浓度分别为0.159 m3·s-1和5.41 mg·L-1, DOC浓度未随径流量的增大而增加; 13:30时的径流量为0.139 m3·s-1, 此时DOC浓度达到最大值(6.56 mg·L-1); 随后, 径流量略有增加, 但DOC浓度持续下降. 2017年6月30日的降雨量达到51.2 mm, 大强度的降雨除可使土壤中的有机质冲蚀、渗透进入到岩溶泉水中外, 还会对岩溶泉水中的DOC产生稀释效应, 可导致DOC浓度随径流量增大而下降.
图 4表示岩溶泉水DIC、DOC浓度对瞬时径流量的响应.从中可看出, 在瞬时径流量为0.004~0.110 m3·s-1时, DIC浓度随瞬时径流量的增加而减少, DOC则与之相反; 在瞬时径流量为0.133~0.163 m3·s-1时, DIC和DOC浓度均未随瞬时径流量的变化呈现出明显的规律性变化.为定量描述DIC、DOC浓度与瞬时径流量的关系, 采用指数衰减模型[式(1)]拟合监测数据, 获得的结果见表 2.
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(1) |
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图 4 DIC、DOC浓度对瞬时径流量的响应 Fig. 4 Responses of DIC and DOC concentrations to instantaneous runoff |
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表 2 DIC、DOC浓度响应瞬时径流量的拟合参数 Table 2 Fitted parameters of the responses of DIC and DOC concentrations to instantaneous runoff |
式中, y0、A和B均为常数项.
从决定系数(R2)和P值可以看出, 指数衰减模型可以很好地描述陈旗岩溶泉水中DIC、DOC浓度对瞬时径流量的响应, DIC和DOC浓度分别随瞬时径流量的增加呈指数衰减和增加; 表 2中DIC和DOC的拟合参数B均大于0, 因此拟合模型实际上是以1/e为底, 径流量为指数的衰减模式, 表示随着径流量的不断增大, 其对DIC和DOC浓度的影响会逐渐减少.
3.3 陈旗岩溶泉碳汇估算 3.3.1 陈旗岩溶泉碳通量回归方程运用LOADEST对陈旗泉日径流量(2016年8月1日~2017年7月31日)和每月至少两次的DIC、DOC浓度监测数据进行拟合, 分别选取AIC和SPPC值最低的预设模型2和7为DIC[式(2)]和DOC[式(3)]的通量回归方程：
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(2) |
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(3) |
式中, 
统计检验发现, DIC和DOC回归方程的决定系数(R2)分别为0.997和0.979, E值(Nash-Sutcliffe系数)分别为0.949和0.956, 回归效果非常好. DIC和DOC回归方程的残差序列相关系数(serial correlation of residuals, SCR)分别为-0.052和-0.412, 表明残差不存在序列相关性; 概率曲线相关系数(probability plot correlation coefficient, PPCC)分别为0.9855和0.968, 均接近于1, 说明DIC和DOC通量回归方程的残差服从正态分布.回归参数a0、a1、a2的t检验P值均小于0.05, 表明回归系数均具有统计学意义.
3.3.2 陈旗岩溶泉溶解性碳通量估算根据优选出的DIC和DOC通量回归方程, 计算获得DIC、DOC的日通量(图 5)和月通量(表 3), 同时计算出陈旗岩溶泉DIC和DOC的年通量分别为9 490.01 kg·a-1(95%置信区间为11 293.58~7 972.33 kg·a-1)和1 704.87 kg·a-1(95%置信区间为1 895.24~1 553.24 kg·a-1).比较图 5和图 2可知, DIC、DOC通量的日变化趋势与径流量的日变化趋势一致.从表 3中可知, 2016年8月、2017年6月和2017年7月的DIC通量之和为7 461.43 kg, 占本研究时段总通量的78.62%; DOC通量之和为1 521.90 kg, 占研究时段总通量的89.27%.这3个月处于贵州的雨季, 径流量占总径流量的82.15%. 2017年1~4月降雨少, 径流量只占总径流量的1.14%, DIC和DOC的通量之和分别为167.12 kg和9.20 kg, 分别仅占研究时段总通量的1.76%和0.54%.因此, 陈旗岩溶泉DIC和DOC的输出和其径流量一样, 均具有明显的季节性, 雨季是溶解性碳输出的主要季节.从图 5可知, DIC和DOC日通量最大值出现在2017年7月9日, 分别达到536.95 kg·d-1和166.09 kg·d-1.该天DIC的测定浓度为16.47 mg·L-1, 是研究时段测定到的最小值; DOC的测定浓度为5.17 mg·L-1, 是本研究时段测定到的第4高值.由此可见, DIC和DOC通量的峰值与其浓度峰值在出现时间上不具有一致性.陈旗流域是一个封闭型的小流域[21], 岩溶泉径流量受降雨控制, 降雨量是影响DIC和DOC通量的最主要因素.众多研究也表明, 由降雨控制的径流量是影响岩溶地下水碳通量的主导因素, 与本文的研究结果一致[11, 12, 26].
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图 5 DIC和DOC日通量与95%置信区间估计 Fig. 5 Estimation of daily flux and its 95% confidence interval of DIC and DOC |
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表 3 DIC和DOC月通量与95%置信区间估计/kg·mon-1 Table 3 Estimation of monthly flux and its 95% confidence interval of DIC and DOC/kg·mon-1 |
3.3.3 陈旗岩溶泉的岩溶碳汇强度估算
岩溶泉中DIC主要以H2CO3、HCO3-和CO32-这3种形态存在, 比例大小取决于泉水的pH值.监测发现, 陈旗岩溶泉水的pH范围为7.4~8.6, 计算出泉水中以HCO3-形态存在的DIC占91.40%~97.75%, 本文取其中值94.57%来计算岩溶碳汇强度.陈旗岩溶泉为陈旗小流域表层地下水的总出口, 按式(4)估算出陈旗岩溶泉的岩溶碳汇强度F为3.40 g·(m2·a)-1[95%置信区间为2.85~4.05 g·(m2·a)-1].
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(4) |
式中,
水文地质调查表明, 西南岩溶地区地下水资源丰富, 地下河系统和岩溶泉系统分别达到1 179个和1 152个[6], 提高该地区地下水碳汇通量估算精度对于定量评估我国岩溶“遗漏的碳汇”具有重要意义.水化学径流法是估算碳汇通量的常用方法, 但其精度严重依赖高频度的水质监测数据.为减少工作强度和成本, 目前主要用每月一次至数次定期监测获得的月平均碳浓度来估算地下水碳通量, 估算精度较差[12, 24, 25, 29].本研究中, LOADEST模型利用连续的日径流数据和每月数次的碳浓度数据, 建立起陈旗岩溶泉DIC和DOC日通量回归方程, 将通量估算精度由月平均水平提升到了日平均水平.
4 结论(1) 陈旗岩溶泉DIC和DOC的浓度分别为16.47~42.31 mg·L-1和0.87~6.89 mg·L-1.在径流量为0.004~0.163 m3·s-1时, 可采用指数衰减模型描述DIC、DOC浓度对瞬时径流量的响应特征.
(2) LOADEST模型能将每月数次监测条件下DIC和DOC的通量估算精度由月平均水平提升到日平均水平, 是低频率水质监测条件下精确估算岩溶泉DIC和DOC通量的有效工具. DIC日通量负荷主要受径流量的影响, 而DOC日通量负荷受径流量和时间的影响.
(3) 陈旗岩溶泉DIC和DOC的估算通量分别为9 490.01 kg·a-1和1 704.87 kg·a-1, 陈旗岩溶泉的岩溶碳汇强度为3.40 g·(m2·a)-1.
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