2018, Vol. 39
2. 山东师范大学地理与环境学院, 济南 250013
2. College of Geography and Environment, Shandong Normal University, Ji'nan 250013, China
生物质燃烧源是大气污染物的重要来源之一, 产生的大量气态和颗粒态污染物对人体健康、大气环境质量和气候变化等有重要影响[1, 2], 目前, 我国已经建立了国家、区域等多尺度生物质燃烧源排放清单[3, 4].然而已有的清单并未考虑到煨炕排放的污染物, 煨炕是我国西北经济水平相对落后的农村地区特有的广泛采用的生物质采暖炉具, 不同于其他室内生物质燃烧源, 煨炕的排放口位于室外, 采取燃料阴燃的方式来加热炕体[5].陇中黄土丘陵地区煨炕每年户均消耗秸秆和薪草1 257.5 kg, 对农村生态经济系统有重要影响[6].近些年来由于改善大气环境质量的需要, 政府鼓励农民采用以电、天然气或煤炭为能源的采暖炉具代替煨炕, 然而, 电等能源相比生物质能源经济成本高, 位于西北内陆的大部分农村经济水平较低, 受能源经济成本的影响, 仍有较大比例的农户使用煨炕等生物质炉具.
同时, 目前关于生物质燃烧源对大气环境质量的影响研究以开放燃烧源居多, 苏继峰等[7]建立了长江三角洲秸秆露天燃烧排放清单, 运用CMAQ模式分析了秸秆露天燃烧对一次典型污染过程的浓度贡献, 钟方潜等[8]利用NCAR-FINN火点排放资料运用WRF-Chem模式研究了一次秸秆露天燃烧过程对区域城市空气质量的影响.针对煨炕等室内生物质燃烧源对大气环境质量的影响研究较少, 本研究以兰州市为例, 在考虑经济水平差异的基础上调查确定活动水平, 建立了2016年兰州市各乡镇煨炕大气污染物排放清单, 分析兰州市煨炕污染物排放特征, 依据本地时空特征表征数据[9]将清单总量进一步分配, 利用WRF-Chem模式分析煨炕排放源对采暖季兰州市PM2.5浓度贡献的影响, 通过完善我国西北地区生物质燃烧源排放清单, 以期为采暖季空气质量的预报和改善提供参考基础信息.
1 材料与方法 1.1 研究区域与范围以2016年为基准年, 以经纬度范围为E102.61~104.55°和N35.51~36.89°内的117个乡镇街道为研究区域, 以30°N和60°N为标准纬线进行Lambert投影, 将研究区域在东西、南北方向划分为58和52个网格, 分辨率为3 km×3 km, 清单大气污染物包括SO2、NOx、CO、NH3、VOCs、PM10、PM2.5、OC和EC.
1.2 清单估算方法采用“自下而上”的方式估算煨炕污染物排放清单, 计算公式为：
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(1) |
式中, Ei为大气污染物排放总量(t); A为活动水平(t); EF为污染物排放因子(g ·kg-1); i为某一种大气污染物; j为地区.
1.2.1 活动水平生物质燃烧量受所处气候带、农村生活水平和秸秆产量等因素影响密切[4, 10], 在兰州市农村实地调查发现, 瓜蔬类作物经济价值高、秸秆产生量低, 主要在城区周边经济较为富裕的地区种植, 小麦等粮食作物经济价值相对较低、秸秆产生量大, 主要在经济相对落后的地区种植, 煨炕等室内生物质炉具的主要使用源地为经济水平较为落后、以种植小麦等粮食作物为主的农村地区, 据此, 本文首次定义了生物质人为燃烧指数(α), 以区分不同经济发展水平地区的煨炕活动水平.
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(2) |
式中, V为蔬菜产量(t); W为小麦产量(t); M为玉米产量(t); O为油料产量(t); j为地区.依据各县区统计年鉴计算乡镇α值, 并将所有乡镇划分为3个水平, 其中, α>100的富裕城郊, 蔬菜产量是小麦、玉米、油料总产量的100倍, 此部分乡镇离城区很近, 经济水平发达, 秸秆产生量低, 秸秆处理方式主要为废弃或直接还田, 基本不使用煨炕等生物质炉具; 100>α>1的一般经济水平乡镇, 蔬菜产量高于小麦、玉米和油料的总产量, 该地区内多种农作物混合种植, 经济水平较高, 秸秆处理方式主要为废弃和露天燃烧, 较少地使用煨炕等生物质炉具; α < 1的经济水平较低乡镇, 蔬菜产量低于小麦、玉米、油料的总产量, 经济水平较为落后, 秸秆处理方式主要为炊事、采暖和饲养牲畜, 煨炕是该类地区主要的采暖方式.所有城区街道划入α>100所属范围, 兰州市117个乡镇街道α水平如图 1所示, 本研究以α水平对各地区煨炕活动水平进行区分, 对于未实际调查活动水平的地区, 采用已调查的相近α水平的地区平均活动水平代替.
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图 1 兰州市生物质人为燃烧指数 Fig. 1 Anthropogenic biomass burning index in Lanzhou City |
煨炕的活动水平依据式(3)进行计算：
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(3) |
式中, A表示活动水平; B为每户日均采暖秸秆的用量(kg ·d-1); T为各乡镇农村户口居民总户数; D为农户年均采暖天数; R为煨炕用户数占农村户口居民总户数的比例; j为地区; m为燃料类型.各乡镇农村户口居民户数(Tj)来自各县区统计年鉴, 兰州市属于温带大陆性气候, 冬季平均气温-2.5℃[11], 由于气温寒冷, 农村采暖时间一般从11月到次年4月中旬, 年均采暖天数约为165 d.其他所需参数(Bj, m, Rj)通过入户抽样调查获得.
结合α水平和空间地理位置, 选取榆中县夏官营镇太平堡村、来紫堡乡骆驼巷村、甘草店镇克涝村、龙泉乡骡子滩村、永登县中堡镇汪家村、红古区花庄镇煌兴村和皋兰县黑石镇黑石村作为典型样本入户抽样调查, 调查内容包括煨炕用户占总调查户数的比例、煨炕燃料种类、煨炕每户日均燃烧量等; 回收有效调查问卷55份, 具体抽样调查情况见表 1.
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表 1 兰州市煨炕使用水平抽样调查情况 Table 1 Level of sampling survey of smoldering Chinese kangs in Lanzhou City |
从表 1可知, 煨炕用户比例在不同调查地区存在明显的差异, 在α < 1的地区约占调查总户数的70%, 在100>α>1的地区约占调查总户数的20%, 不同地区煨炕日均燃烧量与经济水平和秸秆产量相关性不高, 平均约为15 kg ·d-1, 煨炕的燃料比较混杂, 不仅有秸秆, 同时还包含薪草和树叶等其他生物质.本次调查未涉及α>100的地区, 认为此类地区已经基本不使用煨炕, 其活动水平为0.以调查得到的各村落平均活动水平代表所在乡镇的活动水平, 未调查乡镇的活动水平采用已调查的相同α水平的乡镇平均活动水平代替.
1.2.2 排放因子目前国内外研究中均没有实测过煨炕的排放因子, 考虑到煨炕阴燃的特征, 不能直接将普通的生物质炉具排放因子用于煨炕.秸秆完全燃烧主要产物为CO2, 未完全燃烧主要产物为CO和VOCs[12, 13], 不同研究者测定的阴燃与明燃状态下污染物的排放因子存在较大差别. Aurell等[14]的研究表明VOCs排放因子随着燃烧效率降低而增加, Lee等[15]研究了规定的森林燃烧, 甲苯、乙醇和丙烯等物种的排放因子阴燃状态约为明燃状态3倍; Miranda等[16]的研究表明野火的VOCs排放浓度阴燃状态为明燃状态2倍; Liu等[17]研究了家用煤炉的燃烧过程, VOCs排放因子阴燃状态比明燃状态高出一个数量级; Liousse等[18]的研究表明典型秸秆阴燃状态下PM2.5的排放因子约为明燃状态3倍左右; 洪蕾[19]的研究表明, 阴燃状态OC和EC在颗粒物中的占比与明燃状态相近; 王俊芳[20]的研究表阴燃状态相比明燃状态小麦、玉米、稻谷中SOx、NOx排放因子变化不大, CO排放约为1.2~1.9倍, PM2.5约为2.8~5.2倍.基于上述学者研究成果, 以文献[21, 22]中生物质炉具的平均排放因子计算煨炕排放因子, CO排放因子扩大1.5倍, VOCs、PM10、PM2.5、OC和EC的排放因子扩大3倍代替煨炕排放因子, 具体如表 2所示.
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表 2 煨炕排放因子/g ·kg-1 Table 2 Emissions factors of smoldering Chinese kangs/g ·kg-1 |
1.3 煨炕排放清单建立及其在WRF-Chem模式中的应用
排放清单运用于空气质量模式时, 通常需要将年度排放源清单经过处理后转化为在时间尺度、空间分辨率和化学物种分类上与大气化学模型要求相一致的清单数据[9], 新一代区域空气质量模式WRF-Chem实现了气象模式和化学模式完全在线耦合, 逐渐应用于空气质量模拟研究和预报业务[23, 24], 然而目前WRF-Chem模式仍缺少类似于CMAQ模式的前处理模块SMOKE[25], 多数区域排放清单应用于WRF-Chem模式时未依据适合本地的时空排放特征和源成分谱信息对清单总量进行进一步分配, 这为清单应用于WRF-Chem模式带来了误差.本研究依据煨炕的排放特征, 对清单总量进一步时间分配处理、空间分配处理、垂直分配处理和物种分配处理, 其中, 煨炕排放源属于居民建筑外墙上的无组织面源, 高度假定为在模式最底层, 颗粒物物种分配采用模式自有的生物质燃烧源成分谱分配.
1.3.1 时空间分配方法采暖季煨炕每天的燃烧量基本不变, 时间分配方式为165 d(11月1日~次年4月13日)平均分配, 空间分配以兰州市各乡镇的行政村居民分布点作为煨炕的空间特征表征数据[9], 将污染物排放总量分配到3 km×3 km的网格上.
1.3.2 基于RACM的煨炕VOCs模型物种谱确定为了满足空气质量模式的输入要求, 需要依据大气化学机制对大气化学成分谱进行分类和归纳, WRF-Chem模式模拟时选用区域大气化学机制[26](regional atmospheric chemical mechanism, RACM), RACM是应用较为广泛的大气化学机制之一[27], RACM将一次VOCs归纳为16个人为源物种和3个生物源物种, 参考国内外文献及SPECIATE 4.5数据库, 考虑到煨炕阴燃特征, 采用SPECIATE 4.5中编号为95161(Prescribed Burning-Smoldering Stage)的化学成分谱, 依据RACM对VOCs成分谱组分归纳整理, 建立基于RACM的煨炕VOCs模型物种谱.
2 结果与讨论 2.1 兰州市2016年煨炕排放清单依据活动水平和表 2列出的排放因子对各个乡镇排放总量进行估算, 兰州市2016年煨炕大气污染物排放总量如表 3所示.
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表 3 兰州市2016年煨炕污染物排放清单/t ·a-1 Table 3 Emissions inventory of smoldering Chinese kangs in Lanzhou City in 2016/t ·a-1 |
从表 3中看出, 煨炕排放的主要污染物是CO、PM10、PM2.5和VOCs, 其中CO和颗粒物为污染物总量贡献了85.8%, 主要原因是煨炕阴燃增大了CO、PM10和PM2.5等不完全燃烧产物的排放因子, 依据兰州市2009年人为源大气污染物排放总量[28], 煨炕排放的典型污染物CO、PM10、PM2.5和VOCs分别为人为源污染物排放总量贡献了8.9%、6.3%、13.5%和11.7%.
2.2 空间分布特征采用1.3.1节所述的分配方法, 得到兰州市2016年煨炕3 km×3 km的网格化污染物排放清单, 以PM2.5为例(图 2), 分析兰州市煨炕排放的污染物空间分布特征, 从图 2中可以看出, 不同经济水平地区煨炕排放量差异较大, 煨炕排放的污染物主要集中在榆中东南部、永登中部和七里河南部, 空间分布主要受农村人口分布及经济水平的影响, 城区周边经济水平高, 永登南部农村人口较少, 因而排放量相对较小.
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图 2 兰州市2016年煨炕PM2.5排放量空间分布 Fig. 2 PM2.5 spatial distribution of smoldering Chinese kangs in Lanzhou City in 2016 |
煨炕模型物种谱(表 4)显示, 乙烯(ETE)为煨炕的首要贡献物种, 贡献百分比(质量分数)为18.43%.从物种类别来看, 烯烃类为煨炕首要贡献物种类别, 贡献百分比为33.72%, 此外, 芳香烃、有机酸和烷烃类的贡献也不容忽视, 百分比分别为16.65%、21.84%和19.66%.由于缺乏煨炕的实测源成分谱, 选用的化学成分谱缺少含有羰基的化学组分, 导致模型物种谱中羰基物种质量分数为0.
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表 4 基于RACM的煨炕VOCs模型物种谱 Table 4 VOCs model-ready source profiles of smoldering Chinese kangs under the RACM mechanism |
2.4 清单不确定性分析
在煨炕排放清单的建立过程中, 不确定性主要来源于活动水平和排放因子的选取, 其中, 活动水平是基于实际调查得到的, 可信度较高, 由于缺乏实测的煨炕排放因子和源成分谱, 排放因子和源成分谱参考了阴燃特征确定, 因而, 排放因子的选取为清单总量的估算带来了较大的不确定性, 本文假定不同α水平地区调查得到的各项参数均为对数正态分布, 概率密度函数的期望和标准差参考样本调查结果, 基于蒙特卡洛不确定性传递, 随机重复抽样50 000次, 95%的置信度下得到活动水平的不确定范围为-46%~150%.建议进一步研究中, 通过实测煨炕各污染物排放因子提高源清单的准确性.
2.5 模拟个例研究煨炕仅在采暖季使用, 每天的燃烧量基本不变, 本研究将经过时间分配、空间分配和物种分配后的煨炕排放清单应用于WRF-Chem 3.6.1中, 选取天气过程较为稳定的2016年1月1~15日为模拟时段, 分析采暖季煨炕排放对兰州市PM2.5浓度的贡献.
2.5.1 模拟参数及个例的选取模拟区域中心经纬度为(103.82°E, 36.05°N), 投影方式为Lambert投影, 标准纬线分别为30°N和60°N, 模式水平方向采用二层嵌套网格.第一层区域网格数为120×114, 分辨率为9 km; 第二层区域网格数为58×52, 分辨率为3 km, 第二层网格与已经建立的兰州市3 km×3 km的煨炕网格化排放清单完全一致.具体模拟区域如图 3所示.
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图 3 模拟区域范围 Fig. 3 Range of model domain |
模式垂直方向共有30层, 模式层顶大气压强为50 hPa.气象场输入数据采用NCEP(1°×1°)FNL资料, 初始场及侧边界条件采用全球化学传输模式MOZART-4/GEOS-5的输出结果[29], 地形数据采用MODIS反演数据, 生物排放源采用MEGAN模型计算结果, 人为排放清单采用EDGAR-HTAP v2全球排放清单[30], 其在中国境内实际采用的是MEIC 1.0和北京大学NH3排放清单, 其中MEIC 1.0包含了交通、民用、电力、工业和农业这5大类排放源, 民用源中包含了居民以煤、秸秆、柴薪为燃料利用炉灶进行炊事和采暖的排放[31], 未考虑到西北地区煨炕阴燃导致的排放, 据此, 本研究分别设计一个控制试验和敏感试验, 具体方案设计如表 5所示, 模拟分析煨炕排放对采暖季兰州市PM2.5污染贡献的影响.模拟选择的微物理参数化方案为Lin方案, 短波辐射方案为Dudhia方案, 长波辐射方案为rrtm方案, 对流参数化方案为Grell-Devenyi集合方案, 陆面过程方案为Noah方案, 近地面层方案为Monin-Obukhov方案, 边界层参数化方案为YSU方案, 气相化学机制为RACM机制, 光解方案为TUV方案, 气溶胶方案为GOCART方案.
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表 5 模拟试验方案设计 Table 5 Test plan of simulation |
2.5.2 模拟结果验证
模式结果的分析时间段选为2016年1月2日08:00至15日08:00, 选择榆中站地面观测资料验证模式气象场的模拟效果, 温度、风速和相对湿度小时平均模拟值与观测值的对比如图 4所示, 从中可以看出, 温度、风速和相对湿度这3个气象要素的模拟值与观测值拟合较好, 小时变化趋势基本一致.温度和相对湿度的模拟值与观测值相关性较好, 相关系数分别为0.88和0.65, 风速模拟值与观测值相关性相对较低, 相关系数为0.26, 但是模式较好地捕捉到了1月10日和1月11日风速突然增大的过程, 相关性均通过了置信度为0.99的显著性检验.
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图 4 2016年1月2~15日榆中站2 m温度、10 m风速和2 m相对湿度小时平均模拟值与观测值对比 Fig. 4 Comparison of hourly average simulated values and observed values at 2 m temperature, 10 m wind speed, and 2 m relative humidity from January 2 to 15, 2016 |
本文选择位于兰州市西部主城区的兰苑宾馆和东部农村的榆中站作为环境污染物浓度验证监测点, 两个监测点处PM2.5模拟及监测小时浓度值变化情况如图 5所示, 从中可以看出, CASE1和CASE2在两个站点处均能较好地模拟出污染物小时浓度值随时间的变化趋势, 模拟值与监测值均处于同一浓度水平上.加入煨炕排放源后, 模拟的PM2.5浓度水平有了较大的提高, 其高值变化趋势更为贴近监测值, 榆中站相比于兰苑宾馆增量更大, 原因主要是兰苑宾馆位于西部主城区, 该地区的污染物主要以工业源贡献为主, 煨炕排放源的贡献相对较小; 而榆中站位于东部农村, 该地区的污染物主要以煨炕等民用排放源贡献为主. 1月7~10日, PM2.5监测浓度值相对升高, 模式基本能反映出此次浓度的变化过程, 但是模拟浓度峰值出现时间偏早.选用标准偏差(NMB)和标准误差(NME)进一步检验加入煨炕排放源后的影响, NMB反映各模拟值与监测值的平均偏离程度, NME反映平均绝对误差, 计算公式见式(4)和式(5), 式中, N为监测值个数, sim(i)和obs(i)表示模拟值和监测值.
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图 5 2016年1月2~15日PM2.5小时模拟值与监测值对比 Fig. 5 Comparison of simulated and monitored values for PM2.5 from January 2 to 15, 2016 |
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(5) |
控制方案和敏感方案的评价见表 6, 从中可以看出, CASE1的模拟值与监测值NMB和NME范围分别为-34.80%~-32.64%和38.57%~41.23%, CASE2的模拟值与监测值NMB和NME范围分别为6.31%~8.94%和33.91%~39.00%, CASE1的NMB为负值, 说明了未加入煨炕排放源的原始清单对PM2.5的排放量估算偏低, CASE2相比CASE1, NMB和NME均有所下降, 兰苑宾馆和榆中站NME分别减小了2.23%和4.66%, 说明加入煨炕排放清单后, 模拟效果有一定地改进, 模拟结果能够更好地反映不同时段污染物实际浓度的变化情况.
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表 6 PM2.5小时浓度模拟结果评价/% Table 6 Evaluation of simulation hour concentration of PM2.5/% |
2.5.3 煨炕排放对PM2.5浓度贡献的影响
图 6(a)为模拟期间加入煨炕排放源清单前后PM2.5平均地面浓度差值及10 m处平均风场分布情况, 受模拟期间西北偏北风的影响, 煨炕排放的PM2.5主要向东南偏南方向扩散, PM2.5的空间分布主要受排放源地及风场的影响,榆中东南部和永登中部是主要的高值浓度区. 图 6(b)为模拟期间煨炕排放源对PM2.5的相对贡献百分比, 相对浓度贡献的高值区与排放源地基本重合, 煨炕在榆中东南部的相对贡献最高可达到60%. 1月2日08:00至15日08:00, 兰苑宾馆和榆中站受煨炕排放源的影响, PM2.5平均浓度分别升高了32 μg ·m-3和34 μg ·m-3, 煨炕对兰苑宾馆和榆中站的相对贡献分别达到了37.6%和49.2%, 煨炕对农村的榆中站PM2.5贡献相比主城区的兰苑宾馆更大.
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(a)PM2.5平均地面浓度差值及10 m处平均风场分布; (b) PM2.5相对贡献百分比 图 6 2016年1月2~15日煨炕排放对PM2.5浓度贡献 Fig. 6 Contribution of smoldering Chinese kangs to PM2.5 concentration from January 2 to 15, 2016 |
(1) 在考虑经济水平差异的调查基础上, 建立了2016年兰州市煨炕大气污染物排放清单, 煨炕排放的SO2、NOx、NH3、CO、VOCs、PM10、PM2.5、OC和EC分别为340.8、201.8、106.0、36 628.2、4 997.2、6 070.3、5 645.1、1 089.3和1 233.1 t ·a-1; 依据兰州市2009年大气污染物排放总量, 煨炕排放的CO、PM10、PM2.5和VOCs对人为源污染物排放总量的贡献分别为8.9%、6.3%、13.5%和11.7%.
(2) 煨炕污染物的排放时间一般集中在11月到次年4月中旬, 不同经济水平地区煨炕的排放量差异较大, 污染物排放的高值区主要集中在榆中东南部、永登中部和七里河南部.
(3) 将建立的煨炕大气污染物排放清单应用于WRF-Chem模式后, 模拟效果比未考虑煨炕有一定的改善.模拟期间, 煨炕对兰苑宾馆和榆中站PM2.5平均浓度分别贡献了32 μg ·m-3和34 μg ·m-3, 贡献率分别达到了37.6%和49.2%, 煨炕对农村地区PM2.5的贡献高于城区.
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