环境科学  2018, Vol. 39 Issue (10): 4621-4627   PDF    
低温下A2/O-BAF反硝化除磷脱氮特性
黄剑明1, 赵智超1, 郑隆举2, 邵兆伟1, 安芳娇1, 陈永志1     
1. 兰州交通大学环境与市政工程学院, 兰州 730070;
2. 兰州城市学院培黎机械工程学院, 兰州 730070
摘要: 在11~14℃低温下,采用A2/O-BAF系统处理低C/N生活污水,研究了污染物去除特性、反硝化除磷过程中除磷脱氮比例(ΔPO43-/ΔNO3--N)以及BAF中曝气量和有效填料高度对硝化反应的影响.结果表明,在COD、NH4+-N、TN和PO43-的平均进水浓度分别为193.1、58.6、60.3和5.1mg·L-1时,平均出水浓度分别为46.3、2.5、13.4和0.3mg·L-1,达到国家城镇污水处理厂污染物排放标准一级A标准.对ΔPO43-/ΔNO3--N进行线性拟合,比值分布在0.47~1.75之间;运用正态分布对ΔPO43-/ΔNO3--N进行数理统计,其均值为1.20,标准差0.29.BAF中曝气量为60 L·h-1和100 L·h-1,出水NH4+-N浓度小于5.0mg·L-1时所需填料高度分别为1.8 m和1.0 m;继续增大BAF中曝气量为120 L·h-1时,气水流冲击导致生物膜脱落,造成出水NH4+-N大于5.0mg·L-1.
关键词: 低温      低C/N      曝气量      有效填料高度      反硝化除磷脱氮比例(ΔPO43-/ΔNO3--N)      曝气生物滤池     
Characteristics of Denitrifying Phosphorus Removal by A2/O-BAF at Low Temperatures
HUANG Jian-ming1 , ZHAO Zhi-chao1 , ZHENG Long-ju2 , SHAO Zhao-wei1 , AN Fang-jiao1 , CHEN Yong-zhi1     
1. School of Environmental and Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China;
2. School of Bailie Mechanical Engineering, Lanzhou City University, Lanzhou 730070, China
Abstract: Low C/N domestic sewage was treated by an A2/O-biological aerated filter (BAF) system at low temperatures (11-14℃). The characteristics of pollutant removal, the ratio of denitrifying phosphorus to nitrogen (ΔPO43-/ΔNO3-N) and effects of aeration flow and effective packing height on nitrification in BAF were studied. The results showed that when the average influent concentrations of COD, NH4+-N, TN and PO43- were 193.1, 58.6, 60.3 and 5.1 mg·L-1 respectively, their effluent concentrations were 46.3, 2.5, 13.4 and 0.3 mg·L-1 respectively, which met the first level A criteria specified in the discharge standard of pollutants for municipal wastewater treatment plant (GB 18918-2002). The linear fitting of ΔPO43-/ΔNO3--N was between 0.47 and 1.75. The normal distribution of mathematical statistics was applied-and the average standard deviation for ΔPO43-/ΔNO3--N were 1.20 and 0.29 respectively. When the aeration flows were 60 L·h-1 and 100 L·h-1, the effluent concentration of NH4+-N was less than 5.0 mg·L-1, corresponding to the effective packing heights in the BAF of 1.8 m and 1.0 m respectively. However, when the aeration flow was increased to 120 L·h-1, the air-water flow led to biofilm detachment, which caused the effluent concentration of NH4+-N to increase beyond 5.0 mg·L-1.
Key words: low temperature      low C/N      aeration flow      effective packing height      ratio of denitrifying phosphorus to nitrogen (ΔPO43-/ΔNO3--N)      biological aerated filter (BAF)     

我国北方地区冬季低温时间较长, 是导致污水厂出水不达标的重要原因[1, 2]. Termier等[3]认为低温下微生物体内酶活性降低, 对基质的利用速率减小, 使生物活性降低.贲岳等[4]的研究发现低温下微生物的吸附能力和代谢能力均会受到较大影响, 造成污水处理效果降低.端正花等[5]通过细菌相对丰度检测发现低温下微生物优势种群发生改变, 污泥沉降性能降低.因此, 如何在低温条件下提高污水处理效果, 改善出水水质是我国北方低温地区亟需解决的一大难题.

A2/O-BAF双污泥系统可在节省能耗的前提下对低C/N生活污水实现氮磷的深度去除, 因此研究者将其视为污水处理的良好工艺之一[6, 7].有研究发现常温下A2/O-BAF对低C/N的生活污水有较好的处理效果[8], 张勇等[9]和王建华等[10]分别通过中试和小试对低温下A2/O-BAF中污染物去除特性、污泥沉降性能及pH和ORP的指示功能进行了研究.然而, 对低温下A2/O-BAF系统中反硝化除磷脱氮比例(ΔPO43-/ΔNO3--N)及BAF中有效填料高度和曝气量对BAF硝化性能的影响研究鲜见.

本研究通过对低温下A2/O-BAF系统缺氧段氮磷的物料衡算探究了ΔPO43-/ΔNO3--N的变化规律, 同时考察了不同曝气量和有效填料高度对BAF硝化性能的影响, 建立了低温下反硝化除磷过程中ΔPO43-/ΔNO3--N的线性拟合方程区间, 确定了ΔPO43-/ΔNO3--N变化范围, 得出了ΔPO43-/ΔNO3--N正态分布概率密度函数和硝化型BAF高效低耗的运行参数, 以期为A2/O-BAF工艺的推广应用提供参考.

1 材料与方法 1.1 试验装置

系统装置如图 1所示, 材质均为有机玻璃. A2/O有效容积60.0L, 共分10格室, 依次设置厌氧区、缺氧区和好氧区, V厌氧 :V缺氧 :V好氧=2 :6 :2; BAF直径0.1 m, 高2.4 m, 填料层高度1.8 m, 有效容积为18.8 L, 填料由改性聚乙烯制成, 填充率为75.0%.生活污水经蠕动泵进入A2/O厌氧区, 同时进入厌氧区的还有沉淀池的回流污泥, 聚磷菌(PAOs)在此完成厌氧释磷及COD的部分去除; 厌氧区泥水混合液进入缺氧区, 同时进入缺氧区的还有BAF回流的硝化液, 反硝化聚磷菌(DPAOs)完成反硝化除磷, 去除PO43-和ΔNO3--N; 混合液接着进入好氧区完成PO43-的进一步去除和氮气吹脱; 好氧区混合液进入沉淀池完成泥水分离, 上清液经中间水箱通过蠕动泵以上流形式进入BAF反应器, 完成硝化反应; BAF出水大部分回流到A2/O缺氧区, 少量外排.沉淀池污泥经重力沉淀, 大部分回流到A2/O厌氧区, 少量排出.空气泵为A2/O好氧区和BAF提供溶解氧, 由转子流量计控制气体流量.

图 1 A2/O-BAF装置示意 Fig. 1 Schematic diagram of A2/O-BAF biological system

1.2 试验用水及检测方法

试验用水采用兰州交通大学家属区实际生活污水, 具体水质见表 1.

表 1 试验用水水质 Table 1 Characteristics of raw wastewater

水样经0.45 μm滤纸过滤后根据APHA标准方法[11]测定COD、NH4+-N、NO2--N、NO3--N和PO43-. DO和温度采用WTW pH/DO 3420(德国)仪器在线监测. MLSS采用差量法计算.

1.3 试验方案

(1) 低温下污染物去除特性试验温度为11~14℃, 控制A2/O的HRT为9.0 h, 硝化液回流比(r)为200%, 污泥回流比(R)为100%, MLSS为3300~3500 mg ·L-1, 研究了A2/O-BAF中COD、NH4+-N、TN和PO43-的去除情况.

(2) 低温下缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N通过低温下缺氧段氮磷及COD的物料衡算得出ΔPO43-及ΔNO3--N, 两者比值即为DPAOs同步去除的磷与硝氮.

(3) 低温下曝气量和有效填料高度对BAF硝化性能的影响沿BAF从下到上依次设置了4个取样口, 其对应的有效填料高度分别为0.6、1.0、1.4和1.8 m, 记为H1、H2、H3和H4;改变曝气量分别为60、80、100和120 L ·h-1, 记为Run1、Run2、Run3和Run4, 研究了不同曝气量时各填料高度下的NH4+-N去除效果.

1.4 反硝化除磷污泥特性

在A2/O-BAF系统稳定运行期间, 试验进行释磷、吸磷小试, 根据相邻两次所测PO43-浓度差值计算厌氧释磷速率(Ran)、缺氧吸磷速率(PURan)及好氧吸磷速率(PURo), 计算公式如下[12]:

(1)
(2)
(3)

通过式(1)~(3)可计算Ran、PURan和PURo, 得出污泥的最大厌氧释磷速率(Ranmax)、最大缺氧吸磷速率(PURanmax)及最大好氧吸磷速率(PURomax), PURanmax与PURomax的比值即为污泥中DPAOs/PAOs.

1.5 缺氧段物料衡算

为研究低温下A2/O-BAF缺氧段同步除磷脱氮情况, 采用物料衡算方式进行缺氧段氮磷及COD平衡分析, 得出缺氧段PO43-和NO3--N去除量, 物料平衡分析见图 2.根据缺氧段PO43-、NO3--N和COD的变化量(mg ·L-1), 可得出缺氧段同步除磷脱氮比例(ΔPO43-/NO3--N):

图 2 A2/O-BAF系统缺氧段平衡分析 Fig. 2 Mass balance of A2/O-BAF biological system

(4)
(5)
(6)
(7)

式中, Qin为进水流量, QAna为厌氧出水流量, Qr为硝化液回流量, QR为污泥回流量, 均为L ·h-1; cAna(PO43-)、cAna(NO3--N)和cAna(COD)分别为厌氧段出水PO43-、NO3--N和COD浓度, cA(PO43-)、cA(NO3--N)和cA(COD)分别为缺氧段出水PO43-、NO3--N和COD浓度, ceff(NO3--N)为BAF出水NO3--N浓度, 均为mg ·L-1; ΔNO3--NCOD是缺氧段COD去除造成的NO3--N变化量, mg ·L-1(异养反硝化1 g NO3--N需COD的理论值为2.86 g).

2 结果与讨论 2.1 A2/O-BAF系统污染物变化特征

A2/O-BAF系统污染物去除情况见图 3, 运行周期内COD的去除情况如图 3(a), 在平均进水COD浓度为193.1 mg ·L-1时, 平均出水COD稳定在46.3 mg ·L-1, COD平均去除率保持在80.6%.可见低温并未对COD的去除产生影响, 这与许多低温对污染物去除效果的研究报道一致[13]. 图 3(b)为系统运行过程中氮素的变化趋势, 进水氮素以NH4+-N为主, NO2--N和NO3--N占比很小; 进水TN浓度均值为60.3 mg ·L-1, 平均出水TN浓度为13.4 mg ·L-1, TN去除率为78.3%.出水氮素以NO3--N为主, NH4+-N浓度稳定在2.5mg ·L-1左右, NO2--N浓度小于0.5mg ·L-1.这是因为本系统的硝化菌以生物膜的形式存在于BAF反应器中, 挂膜稳定后其活性较高, 故BAF在HRT仅为1.0 h、填料容积仅为18.8 L即可实现氨氮的高效、稳定去除. Trapani等[14]通过对比添加填料后形成的生物膜系统与原有的活性污泥系统的硝化速率, 发现11℃时生物膜系统的硝化速率是活性污泥系统的2.2倍; 宋旭升等[15]发现低温下生物膜系统比活性污泥系统的脱氮能力高16.6%.张勇等[9]发现低温下A2/O-BAF在经过短暂的适应期后, 氨氮去除率稳定为90.0%以上, 而A2/O的氨氮去除率却不足50.0%, 说明低温生物膜法对氨氮的去除效果优于活性污泥法.

图 3 A2/O-BAF系统污染物去除情况 Fig. 3 Pollutant removal efficiencies of A2/O-BAF system

进出水PO43-的变化情况见图 3(c), 试验期间进水PO43-在2.8~9.5 mg ·L-1之间波动, 但平均出水PO43-稳定在0.3 mg ·L-1, 去除率为93.2%, 说明低温和进水PO43-的波动并未影响本系统对PO43-的去除效果. Winkler等[16]的研究认为, PAOs的温度系数较低, 其活性受温度影响较小, 故低温不会造成PO43-去除效果骤减.

2.2 COD、氨氮、硝态氮和磷的沿程变化规律

图 4为A2/O-BAF系统污染物的沿程变化. COD在厌氧段从193.1mg ·L-1减小到85.0mg ·L-1, 这是因为, 低温下PAOs大量利用水中VFA(挥发性脂肪酸)[17], 故在较短时间内将水中COD进行去除, 同时污泥回流的稀释也造成厌氧段COD有所降低.缺氧段出水COD浓度为46.3 mg ·L-1, 是因为异养反硝化菌利用水中剩余可降解COD进行反硝化作用, 对COD实现了进一步去除, 但缺氧段COD降低的主要原因是硝化液回流的稀释.厌氧段和缺氧段的HRT较长, 污水中大量的可降解有机物被聚磷菌和反硝化菌充分利用, 使好氧段COD仅降低了2.2 mg ·L-1, 这是因为进入好氧段的COD大多为难降解有机物, 很难被好氧异养菌利用. BAF平均出水COD小幅上升至46.3 mg ·L-1, 原因是BAF内老化的生物膜脱落导致COD少量增加[18].

图 4 A2/O-BAF系统污染物沿程变化 Fig. 4 Pollutant concentrations in different stage of A2/O-BAF system

进水NH4+-N在A2/O的厌氧段和缺氧段的降低主要是因为污泥回流和硝化液回流作用导致的, NH4+-N在BAF中完成硝化, 实现NH4+-N向NO3--N的转化.本工艺的特点是将硝化菌从A2/O分离, 在BAF中完成硝化[19], 所以NH4+-N在A2/O中几乎不降解.

PO43-在A2/O厌氧段大量增加, 在缺氧段伴随NO3--N浓度的减小而减小, 在好氧段进一步降低至0.5mg ·L-1以下, 在BAF中PO43-浓度未发生变化.分析认为, PAOs在A2/O厌氧段利用VFA合成PHA, 将体内的Poly-P(聚磷)转化为PO43-释放到水体中, 导致PO43-的浓度升高[20]; 缺氧段DPAOs同时利用PO43-和NO3--N完成反硝化除磷.在好氧段PAOs利用O2作为电子受体对PO43-进一步去除, 使出水浓度小于0.5mg ·L-1. BAF内几乎不含PAOs, 故PO43-在BAF内几乎没有减少.为进一步研究系统中DPAOs占PAOs比例, 通过小试试验发现系统的Ranmax为160.75mg ·(g ·h)-1, PURanmax为573.38mg ·(g ·h)-1, PURomax为597.72mg ·(g ·h)-1, 即DPAOs/PAOs=95.9%, 说明系统内反硝化除磷占优势.何理等[21]和陈永志[22]均发现DPAOs比例越高, 缺氧除磷量越多, 减少好氧对除磷的依赖, 可以节省曝气量.

2.3 A2/O-BAF系统缺氧段反硝化除磷特性

图 5为缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N线性拟合情况, 其中ΔPO43-和ΔNO3--N分别为反硝化除磷过程中PO43-和NO3--N的变化量.可知, ΔPO43-和ΔNO3--N分别在4.5~7.0mg ·L-1和2.5~7.5mg ·L-1之间波动, ΔPO43-/ΔNO3--N在直线y=0.47x+4.80和y=1.75x+4.07之间.这可能是因为低温下DPAOs优先利用氮磷的次序及大小不同, 造成PO43-与NO3--N的变化量处于一个较大范围内, 导致ΔPO43-/NO3--N不能用一条直线进行拟合.

图 5 缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N线性拟合区间 Fig. 5 Range of linear fitting on anoxic ΔPO43-/ΔNO3--N

鲍林林[23]通过研究3~30℃时缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N, 发现DPAOs去除的氮磷数量和比例并非定值, 在外界条件变化较大时可能产生较大波动, 该结论与本试验一致.吕冬梅等[24]在常温下通过PHA的测定进行了缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N的研究, 发现两者有良好的线性关系y=(1.014±0.014)x, R2>0.99, 但由于PHA的来源较广, 故将PHA的变化量作为缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N的计算参数之一是不太准确的, 而作为污水处理研究基础的物料衡算更具有科学性, 已得到普遍认可.汪林的研究认为[25], 常温下缺氧段每去除0.20 mol PO43-需要提供0.96 mol NO3--N, 即ΔPO43-/ΔNO3--N为1.40, 但该值是通过缺氧条件下DPAOs的反应方程式计算得出的, 不一定适用于低温下波动较大的生活污水中缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N的计算.本试验采用物料衡算的方法确定ΔPO43-/ΔNO3--N, 可以更准确地控制缺氧时间的长短, 对实际工程的应用具有指导意义.

用概率统计的方法对缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N进行正态分布分析[26], 见图 6.可知缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N主要分布在0.80~1.40之间, 累计频率高达78.5%, 概率密度函数为:

图 6 缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N正态分布统计 Fig. 6 Normal distribution statistics of anoxic zone of ΔPO43-/ΔNO3--N

其中, 缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N均值为1.20, 标准差为0.29. ΔPO43-/ΔNO3--N=1.20占比最高, 其累计频率为27.5%.对ΔPO43-与ΔNO3--N进行协方差[27]计算, 发现Cov(ΔPO43-, ΔNO3--N)=0.03, 即低温下ΔPO43-与ΔNO3--N的线性关系系数较小, 难以用单一直线对两者进行线性拟合.将线性拟合结合正态分布, 可将缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N确定在一个较小的范围内, 更具有合理性.

2.4 曝气量和有效填料高度对BAF氨氮去除的影响

不同曝气量和有效填料高度下NH4+-N浓度变化见图 7.影响氨氮去除的主要因素有曝气量和有效填料高度, 曝气量控制着BAF内的溶解氧(DO)含量, 根据Monod方程[28], 可知硝化反应过程中DO是NH4+-N去除的主要限制性底物, 对硝化菌的比增殖速率有显著影响.有效填料高度与HRT和硝化菌含量呈正相关, 与氨氮容积负荷(Nv)[29]呈负相关, 即填料有效高度越高, HRT越长, 硝化菌含量越高, 其Nv越低, 去除单位NH4+-N所需时间越短.

图 7 不同曝气量和有效填料高度下BAF硝化情况 Fig. 7 BAF nitrification under different aeration and effective packing heights

控制曝气量为60 L ·h-1, 将填料有效高度从H1提高到H4时, BAF中HRT从0.3 h增加到1.0 h, Nv从1.10 kg ·(m3 ·d)-1降低到0.37 kg ·(m3 ·d)-1, 出水NH4+-N浓度从11.4mg ·L-1降低到2.5 mg ·L-1.这是因为填料高度为H1时HRT较短, Nv较大, 单位硝化菌需氧化的NH4+-N浓度较高, 使硝化菌处于高负荷运行状态, 造成硝化菌的活性逐渐降低, 长此以往可能造成硝化菌的生长繁殖受到抑制, 导致硝化效果变差.李东等[30]发现提高Nv会抑制硝化菌活性, 造成NH4+-N去除效果恶化.

随着曝气量从60 L ·h-1增大到100 L ·h-1, BAF内溶解氧含量从2.0 mg ·L-1提高到4.5 mg ·L-1, BAF出水NH4+-N浓度从2.5 mg ·L-1降低到0.8mg ·L-1, NH4+-N浓度小于5.0 mg ·L-1所需填料高度从1.8 m减小到1.0 m, 所需的HRT从1.0 h减小到0.6 h.这是因为, 一定范围内DO含量与硝化菌比增殖速率呈正相关, 通过提高曝气量来增加水中DO浓度可提高硝化菌活性, 使其在较高Nv和较短的HRT的条件下依然能保证NH4+-N的完全去除[31].

当曝气量为120 L ·h-1时, 在填料高度为H4, HRT为1.0 h也不能实现出水NH4+-N浓度小于5.0 mg ·L-1, 这是因为过大的曝气量对生物膜的气水流冲击作用加剧, 造成大量生物膜的脱落, 使生物膜上的硝化菌含量减少, 造成Nv提高, 使NH4+-N去除效果变差[32].可见, 要减小低温下BAF的运行能耗, 需提高有效填料高度来减小Nv实现NH4+-N的去除, 但会造成前期基建费用提高; 要减小前期BAF的基建投资费用, 需提高曝气量来保证NH4+-N的去除, 但会导致运行能耗费用的提高.同时进行有效填料高度的缩减和曝气量的提高, 可同步降低前期基建投资费用和后期曝气能耗.

3 结论

(1) 在11~14℃, 平均进水COD、NH4+-N、TN和PO43-浓度为193.1、58.6、60.3和5.1mg ·L-1的条件下, A2/O-BAF出水COD、NH4+-N、TN和PO43-平均浓度分别为46.3、2.5、13.4和0.3mg ·L-1, 出水满足《城镇污水处理厂污染物排放标准》GB18918-2002一级A标准.

(2) 通过低温下缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N进行物料衡算, ΔPO43-/ΔNO3--N在0.47~1.75之间波动.采用数理统计的方法对缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N进行正态分布分析, ΔPO43-/ΔNO3--N的均值为1.20, 标准差为0.29, 概率密度函数为:

ΔPO43-/ΔNO3--N主要分布在0.80~1.40之间.说明采用正态分布对缺氧段ΔPO43-/ΔNO3--N进行数学分析更为精确.

(3) BAF中曝气量从60 L ·h-1增大到100 L ·h-1, 出水NH4+-N浓度小于5.0mg ·L-1所需有效填料高度从1.8 m降至1.0 m, 曝气量为120 L ·h-1会造成BAF出水NH4+-N浓度超标.增加填料高度可降低硝化所需曝气量, 从而减少能耗; 提高曝气量可节省所需填料高度, 实现基建费用的降低.

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