环境科学  2018, Vol. 39 Issue (10): 4490-4496   PDF    
黑龙江凉水国家级自然保护区大气氮沉降特征
宋蕾1, 田鹏1, 张金波2, 金光泽1     
1. 东北林业大学生态研究中心, 哈尔滨 150040;
2. 南京师范大学地理科学学院, 南京 210023
摘要: 为了监测黑龙江凉水国家级自然保护区的大气氮沉降水平,在2015年生长季用干湿沉降采集器连续观测了大气氮湿沉降和颗粒物干沉降量,并在非生长季用自制观测桶观测了大气混合氮沉降量.结果表明:①该区2015~2016年度大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm2·a)-1,其中无机氮沉降总通量为8.27 kg·(hm2·a)-1,NH4+/NO3-为1.3;有机氮沉降总通量为4.66 kg·(hm2·a)-1,占全氮比例为36.0%.②生长季(湿沉降+颗粒物干沉降)和非生长季(混合沉降)氮沉降总量分别为11.42 kg·hm-2和1.51 kg·hm-2,分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%.③生长季氮湿沉降总量为9.28 kg·hm-2,占生长季氮干湿沉降总量的81.3%,且与降水量显著正相关(R2=0.87,P < 0.001);生长季颗粒物干沉降总量为2.14 kg·hm-2,占生长季干湿沉降总量的18.7%.该区氮湿沉降量受降水量影响明显,且在全国属于中等水平,存在一定的环境风险,当地在生活生产过程中应注意环境保护与水质监测.
关键词: 黑龙江凉水国家级自然保护区      颗粒物干沉降      湿沉降      无机氮沉降      有机氮沉降     
Characteristics of Nitrogen Deposition in Heilongjiang Liangshui National Nature Reserve
SONG Lei1 , TIAN Peng1 , ZHANG Jin-bo2 , JIN Guang-ze1     
1. Center for Ecological Research, Northeast Forestry University, Harbin 150040, China;
2. School of Geography Sciences, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China
Abstract: To investigate the nitrogen deposition status in Heilongjiang Liangshui National Nature Reserve, a G78 nitrogen deposition collector was used to monitor dry particulate nitrogen deposition and wet nitrogen deposition during the growing season in 2015, and a bucket was used to monitor bulk nitrogen deposition during non-growing season. The results showed that:①Total nitrogen deposition (wet nitrogen deposition+dry particulate nitrogen deposition during the growing season and bulk deposition during the non-growing season) was 12.93 kg·(hm2·a)-1, inorganic nitrogen deposition was 8.27 kg·(hm2·a)-1 with NH4+/NO3- ratio of 1.3; organic nitrogen deposition was 4.66 kg·(hm2·a)-1, which was equivalent to 36.0% of the total nitrogen deposition. ②Total nitrogen deposition in the growing season (wet+dry particulate deposition) and non-growing season (bulk deposition) were 11.42 kg·hm-2 and 1.51 kg·hm-2respectively, which account for 88.3% and 11.7% of the total nitrogen deposition respectively. ③Total wet nitrogen deposition during the growing season was 9.28 kg·hm-2, contributing to 81.3% of the total nitrogen deposition in the growing season, and was positively correlated with precipitation (R2=0.87, P < 0.001); total dry particulate nitrogen deposition in the growing season was 2.14 kg·hm-2, which was 18.7% of the total nitrogen deposition in growing season. Wet nitrogen deposition in this region is moderate compared with other regions in China, and is significantly affected by precipitation. There is a potential risk of environmental pollution in this region. Thus, environmental protection and water quality monitoring are required in the process of production.
Key words: Heilongjiang Liangshui National Nature Reserve      dry particulate deposition      wet deposition      inorganic nitrogen deposition      organic nitrogen deposition     

氮沉降是氮素输入到陆地生态系统的重要方式, 适量的氮沉降能够提高生态系统的养分供应, 有利于植物生长[1, 2], 而一旦沉降量超过了生态系统的临界负荷, 会引起生态系统负面效应, 如土壤酸化、生物多样性降低、氮损失增加[3~5].工业革命以来, 人类活动包括化石燃料的燃烧和化肥的使用等产生了大量的活性氮, 而大约60%的活性氮又以干湿沉降的形式返回到陆地和水生生态系统中, 导致全球氮沉降量提高了2.5倍[6, 7].中国的大气混合氮沉降量也已经由1980 s的13.2 kg·(hm2·a)-1增加到2000 s的21.1 kg·(hm2·a)-1[8].Dentener等[9]的研究表明, 受人类活动干扰较小的海洋及沿海地区的氮沉降量极低, 大约只有0.1 kg·(hm2·a)-1, 而在经济发达人口众多的地区, 尤其是西欧、北美、东南亚以及中国华北地区的氮沉降量极高[10], 已经超过了60 kg·(hm2·a)-1, 人类活动对大气氮沉降的影响十分明显.不同地区的氮沉降量及氮素组成存在着较大的差异[11], 因此开展大气氮沉降通量的监测, 明确特定地区的氮沉降特征, 不仅有利于该地区氮素循环研究及生态系统安全评估的进行, 还可为大尺度的氮沉降量及氮收支的估算提供基础数据.

传统的湿沉降采集方法通过采集器完全暴露在空气中收集降水实现样品的被动采集, 但由于样品中易混入大气颗粒物和气体干沉降, 导致采集的样品实际为湿沉降和部分干沉降的混合沉降样品, 因而通常被定义为混合沉降.而主动采样方法可以消除干沉降对湿沉降的干扰, 并收集部分颗粒物干沉降, 提高了湿沉降观测的准确性[12].此外, 我国对大气氮沉降的观测多集中在华北和南部地区, 而对东北地区的观测较少[13~15], 黑龙江凉水国家级自然保护区作为东北地区重要的森林生态定位研究站, 其大气氮沉降量却未被报道.本研究用干湿沉降采集器主动采样, 连续监测该区的大气氮颗粒物干沉降量和湿沉降量, 并观测氮沉降中不同形态氮素的组成特性, 有利于进一步探讨氮沉降对该区生态系统的影响, 以期为小兴安岭乃至东北森林生态系统氮循环的研究提供基础数据.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

研究点位于黑龙江省伊春市带岭区的黑龙江凉水国家级自然保护区(47°10′50″N, 128°53′20″E), 系小兴安岭南部达里带岭支脉东坡, 距城镇中心26 km, 人烟稀少.带岭区依托于当地的自然资源, 主要发展林下产业和以种植豆类、玉米为主, 蔬菜、蓝莓等为辅的农业.该保护区气候类型为温带大陆性季风气候, 冬季漫长且寒冷干燥, 夏季雨热同期, 年平均气温-0.3℃, 年平均降水量676 mm, 降水集中在6~8月, 积温2200~2600℃, 无霜期100~120 d, 积雪期130~150 d.保护区为典型的低山丘陵地貌, 海拔280~707 m, 森林覆盖率96%, 有原始成过熟林4100 hm2, 红松(Pinus koraiensis)面积占其中的80%.

1.2 样品采集

生长季(5~10月)样品采集点设置在黑龙江凉水国家级自然保护区的气象观测场内, 无人为干扰.采样仪器为G78干湿沉降采集器(New Star Environmental LLC, USA).该仪器长宽高分别为52 cm×101 cm×128 cm, 有两个容积为11.4 L的收集桶用于收集大气干湿沉降, 有一个挡板、梳状传感器和驱动系统.传感器能够恒温加热, 具有较强的灵敏性和抗干扰性, 可以实现对降雨状况的准确判断.在无雨天气, 传感器关闭, 挡板位于湿沉降收集桶上方密封收集桶, 干沉降收集桶则完全暴露在空气中用以收集干沉降颗粒物; 降水时(雨量≥0.4 mm), 传感器自动感应降水, 处于打开状态, 通过驱动系统使挡板移动到干沉降收集桶上方并将桶密封, 湿沉降收集桶可以实现降水样品的收集; 降水停止10 min后, 挡板移回湿沉降收集桶上方密封收集桶, 干沉降收集桶可以继续进行干沉降样品的收集.仪器的上述运行过程需要稳定的电力供应.

干湿沉降采集器于2015年4月30日放至观测场并开始通电运行, 此后每半个月采集一次(7、8月为一个月采集一次)干沉降收集桶中的样品, 样品采集用湿法收集.用596 mL的纯净水充分冲洗干沉降收集桶使样品完全溶于水中, 取适量溶液于洁净的100 mL聚乙烯瓶中, 冻存.湿沉降样品在每次降水的次日清晨(06:30~07:30)采集, 同时记录降水量, 装入100 mL聚乙烯瓶中, 冻存.连续降雨时, 若在规定时间内未降雨, 则取样; 若降雨, 则延至第2 d取样, 此类事件发生频率不高.

由于非生长季(11月~次年4月)气温低, 干湿沉降采集器不能正常工作, 氮沉降样品用直径为30 cm高100 cm的不锈钢圆桶收集, 由于圆筒较高, 不存在积雪超过桶高的现象.2015年10月31日, 为减小冬季供暖对采样结果的影响, 在距离气象观测场两侧较远的森林空旷处分别放入1个圆桶, 2016年4月底采集样品作为降雪融水, 并记录降水量.此部分样品为该时段干沉降和湿沉降的混合样即混合沉降.

1.3 样品测定

所有样品解冻后, 用流动分析仪(Skalar, Breda, Netherlands)测定其全氮(TN)、铵态氮(NH4+)、硝态氮(NO3-)、亚硝态氮(NO2-)的质量浓度, 无机氮(TIN)的质量浓度为NH4+、NO3-、NO2-的质量浓度之和, 可溶性有机氮(DON)的质量浓度为TN与TIN的质量浓度之差.

1.4 数据分析

干湿沉降量的计算方法如下:

式中, ci为第i湿法采集样品中氮浓度(mg·L-1), V为每次采集时所用纯净水体积(596 mL), A为干沉降收集桶的底面积(m2), 100为单位转换系数.

式中, ci为第i次降水中氮浓度(mg·L-1), Pi为第i次的降水量(mm), 100为单位转换系数.

用回归分析确定湿沉降量与降水量的关系, 用Pearson相关性分析确定各形态氮沉降通量及降水量间的关系.绘图与统计分析用Origin 9. 3和SPSS 22.0完成.

2 结果与分析 2.1 大气氮沉降

观测期内, 各月份湿沉降样品中(5~10月) TN、NH4+、NO3-、DON质量浓度的变化范围分别为0.14~3.24、0.04~1.53、0.02~0.81、0~1.30 mg·L-1, 其各自的平均质量浓度分别为1.54、0.68、0.41、0.45 mg·L-1, NO2-质量浓度极低, 平均为0.009 mg·L-1.其中, TN质量浓度的最高值出现在降水量较低的5月, 最低值出现在降水量最大的8月.非生长季混合沉降样品即降雪融水中(11月~次年4月) TN、NH4+、NO3-、NO2-、DON质量浓度分别为4.13、0.66、0.41、0、3.06 mg·L-1(图 1).

11-01~01-30为降雪, 其余时间段为降雨, 降雪融水中混合了颗粒物干沉降 图 1 监测期降水量、降水中氮质量浓度及湿沉降量 Fig. 1 Precipitation, nitrogen concentration in precipitation, and wet nitrogen deposition during monitoring period

TN、NH4+、NO3-、DON在各月份的湿沉降量变化范围分别为0.02~2.34、0.02~0.89、0.01~1.08、0~0.69 kg·hm-2, NO2-沉降量很低, 平均约为0.003 kg·hm-2(图 1).全年降水量为790 mm, 生长季降雨量为752 mm, 非生长季降雪量为38 mm, 生长季降水量达到了全年降水量的95.2%, 其中7、8月的降水量达到了全年降水量的61.5%, 其氮湿沉降量也较大, 占整个生长季湿沉降量的52.5% (图 1).生长季湿沉降总量与降水量之间存在极显著的正相关关系(图 2).

图 2 氮湿沉降量与降水量相关性分析 Fig. 2 Correlation between wet nitrogen deposition and precipitation

观测期内, 各形态氮不同月份的颗粒物干沉降量变化范围比湿沉降量变化范围小, TN、NH4+、NO3-、DON的干沉降量分别在0.06~0.45、0.02~0.16、0.02~0.14、0.03~0.25 kg·hm-2范围内变化, NO2-沉降量极小, 几乎为0.其中, 5月的干沉降量最大, 为0.62 kg·hm-2, 7月的干沉降量最小, 为0.19 kg·hm-2 (图 3).

图 3 监测期颗粒物干沉降量 Fig. 3 Dry particulate nitrogen deposition during the monitoring period

本研究区大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm2·a)-1, 其中生长季(湿沉降+颗粒物干沉降)、非生长季(混合沉降)氮沉降总量分别为11.42 kg·hm-2和1.51 kg·hm-2, 分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%;生长季氮湿沉降和干沉降总量分别为9.28 kg·hm-2和2.14 kg·hm-2, 分别占该时段氮沉降总量的81.3%和18.7% (表 1).NO2-沉降量极小, 其全年沉降量仅为0.06 kg·hm-2, 因此并未在表 1中列出.

表 1 生长季、非生长季及全年大气氮沉降量/kg·hm-2 Table 1 Nitrogen deposition in growing season, non-growing season and the whole year/kg·hm-2

2.2 大气氮沉降组成

全年大气氮沉降(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)中的NH4+/NO3-为1.3, 非生长季混合沉降的NH4+/NO3-为2.0, 生长季干+湿沉降沉降的NH4+/NO3-为1.3, 生长季湿沉降的NH4+/NO3-为1.4, 生长季干沉降的NH4+/NO3-为0.7 (表 1).生长季的湿沉降中, NH4+/NO3-的变化范围为0.41~4.07, 其中8、10月的NH4+/NO3-较小, 7月的NH4+/NO3-较大(图 1); 干沉降中, NH4+/NO3-在不同月份的变化范围为0.22~5.84, 其中8月的NH4+/NO3-最大, 其余月份的NH4+/NO3-较小(图 3).

全年大气氮沉降的DON沉降量在TN中的比例为36.0%, 非生长季混合氮沉降中DON所占比例为67.5%, 生长季干+湿沉降中DON所占比例为31.9%, 生长季湿沉降中DON所占比例为27.0%, 生长季干沉降中DON所占比例52.8% (表 1).生长季湿沉降中, DON占TN的比例变化范围较大, 为0~40.1% (图 1); 干沉降中, DON沉降量所占比例在各月份的变化范围较小, 为43.4%~54.2% (图 3); 各形态氮素全年的氮沉降通量之间存在一定的相关性, 各无机态氮均与TN显著正相关, 而DON与各无机态氮关系不显著, 降水量仅与NO3-通量存在极显著的正相关关系(表 2).

表 2 各形态氮沉降通量及降水量间的相关性1) Table 2 Correlations with the different forms of nitrogen deposition and precipitation

3 讨论 3.1 大气氮沉降及其组成

本研究中, 黑龙江凉水国家级自然保护区2015~2016年度氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm2·a)-1(表 1), 如果按照生长季湿沉降量占干+湿沉降的81.3%计算, 则保护区本年度湿沉降总通量为10.51 kg·(hm2·a)-1, 颗粒物干沉降总通量为2.42 kg·(hm2·a)-1.中国氮湿沉降通量的变化范围为9.88~13.9 kg·(hm2·a)-1, 平均水平约为10.0 kg·(hm2·a)-1 [16], 则本保护区湿沉降总通量在全国范围内属于中等水平.同时, 根据各形态氮生长季干湿沉降比例可以计算出NH4+、NO3-、DON的湿沉降通量分别为4.22、2.92、3.22 kg·(hm2·a)-1, 其中NH4+、NO3-的湿沉降通量均高于西欧[3.96 kg·(hm2·a)-1、2.34 kg·(hm2·a)-1]和美国[1.08 kg·(hm2·a)-1、1.28 kg·(hm2·a)-1]的平均水平[17].当前, 对无机氮沉降的研究是十分普遍的, 而有机氮沉降的相关报道并不多见, 本研究区的无机氮沉降通量为8.27 kg·(hm2·a)-1, 低于我国森林生态系统混合氮沉降的平均水平[14.0 kg·(hm2·a)-1][18], 有机氮沉降通量为4.66 kg·(hm2·a)-1, 也低于全国有机氮湿沉降的平均水平[6.84 kg·(hm2·a)-1][19].

氮沉降中人类活动产生的NH4+主要来源于动物粪便以及农业施肥所排放的NH3, 而NO3-则主要来源于交通工具、电厂以及工厂化石燃料燃烧所释放的NOx, NH4+/NO3-可以一定程度上反映氮素的来源, 当NH4+/NO3->1时表明该区工业并不发达, 生产方式以农业为主, 反之, 则表明生产方式以工业为主[20~22].本研究的大气氮沉降中NH4+/NO3-为1.3 (表 1), 表明本保护区产业以农业为主, 这符合当地的实际情况, 同时也与我国大气氮沉降中以NH4+为主的现状一致[23, 24].同时, 8、10月湿沉降的NH4+/NO3-较小(图 1), 可能是由于8月为本保护区的旅游和实习旺季, 汽车尾气的排放增多, 而10月开始供暖, 产生了较多的NOx, 从而导致大气中NO3-含量增多, 反映出了人类活动对氮沉降的影响.但是, Pan等[25]通过测定在北京城区采集的气溶胶中15NH4+的丰度, 发现非农业生产在霾天气是NH3的重要来源, 通过同位素分析解析沉降氮的来源在本区未来的大气氮沉降研究中十分必要.此外, 本研究中, DON占全年大气氮沉降总量的比例为36.0% (表 1), 与Zhang等[26]在我国以北部平原为主的15个观测点的观测结果相近(30%), 略高于本研究湿沉降中DON在全氮中所占比例(27.0%), 却远低于干沉降中DON所占比例(52.8%), 这与湿沉降量较高有关, 表明湿沉降在氮沉降中的重要地位, 但DON的地位也不容忽视.而DON与无机氮的关系不显著表明了该区有机氮和无机氮的来源并不一致, 孢子、花粉、细菌的传播, 植物的分解可能是DON的重要来源[27, 28].

3.2 大气氮沉降评估

根据Pan等[10]的研究, 中国北部地区的湿沉降在氮沉降(湿沉降+颗粒物干沉降)中所占比例大致在76~84%范围内, 这与本研究中湿沉降所占比例81.3%一致.湿沉降量与降水量间有较大的正相关关系(R2=0.87, P < 0.001, 图 2), 表明降水量的变化会对本区的氮沉降量有较大影响.根据贺伟等[29]对东北地区45年的降水和温度趋势的研究结果, 本研究地存在全年降水量减少温度增加、夏季降水量减少、冬季降水量增多的变化趋势, 则保护区的湿沉降量预计会呈现出与降水量一致的变化趋势, 全年湿沉降减少, 冬季湿沉降增多, 生长季氮沉降量所占比例下降.本研究中, 生长季氮沉降量较高(11.42 kg·hm-2), 占全年氮沉降量的88.3% (表 1), 有利于为植物生长提供养分[30], 而在生长季初期, 植物和微生物对养分的竞争较为激烈, 在不出现反复冻融的情况下, 冬季增加的湿沉降量在冰雪融化时能够及时供给于植物和微生物, 减小竞争[31, 32].此外, 在Solinger等[33]的研究中, 降水中DON质量浓度与温度显著正相关, 那么随着本研究地温度的升高, 湿沉降中DON质量浓度预计会有所增加; 而本研究中大气NO3-通量与降水量呈显著的正相关(表 2), 随着降水量的减少, 大气氮沉降中NO3-通量预计也将下降.以上可能的变化趋势最终将导致大气中氮沉降组成(无机氮和有机氮比例)发生一定变化.同时, 本研究中降水较多的月份干沉降量较低、湿沉降量较高, 降水较少的月份干沉降量较高, 而湿沉降量较低, 干湿沉降呈现出一种此消彼长的变化状态(图 1图 3), 说明降水量的变化预计也会改变干湿沉降在大气氮沉降中的分配比例, 湿沉降的主导地位可能将会有所下降.

实际上, NH3、NO2、HNO3等气体干沉降也是大气氮沉降的重要组成部分[10, 34].而本实验所观测的干沉降仅为颗粒物干沉降, 因此本实验观测的氮沉降通量[12.93 kg·(hm2·a)-1]低估了实际大气氮沉降量.若根据Xu等[15]所报道的东北地区混合沉降占大气氮总沉降比例为46%计算, 则本保护区实际大气氮沉降通量为22.6 kg·(hm2·a)-1, 已经超过了东北某些地区经验上的氮临界负荷值[20 kg·(hm2·a)-1][35], 具有一定的环境风险.此外, 非生长季样品只在次年初春取样, 实测的降雪量将因升华蒸发被低估, 而由于冬季温度极低, NH4+挥发、有机氮降解等过程造成的氮损失较小, 会使实测的氮质量浓度略有升高, 因此, 非生长季混合沉降可能被低估, 但是低估量可以忽略[36].降水中TN质量浓度的平均值为1.54 mg·L-1, 最高时能达到3.24 mg·L-1 (图 1), 已经超过了地表水环境质量标准GB 3838-2002中对工业区及人体非直接接触的娱乐区用水的标准值(1.5 mg·L-1).因此, 本地区需要重视当地的氮沉降状态, 及时采取措施避免氮沉降量的升高, 并注意生活用水的质量监测和净化.本地区依托于该保护区以及附近林场, 正在大力发展旅游业和林下产业, 当地在发展经济的同时应当注意环境保护, 采用绿色清洁能源, 减少污染物排放, 保护森林资源.

4 结论

(1) 黑龙江凉水国家级自然保护区2015~2016年度大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm2·a)-1, 其中无机氮沉降总通量为8.27 kg·(hm2·a)-1, NH4+/NO3-为1.3, 农业生产是主要的无机氮来源; 有机氮沉降总通量为4.66 kg·(hm2·a)-1, 占全氮比例为36.0%, 有机氮来源与无机氮不一致.

(2) 该区生长季氮沉降总量(湿沉降+颗粒物干沉降)为11.42 kg·hm-2, 非生长季的氮沉降总量(混合沉降)为1.51 kg·hm-2, 分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%.生长季氮湿沉降总量和颗粒物干沉降总量分别为9.28 kg·hm-2和2.14 kg·hm-2, 各占生长季干湿沉降总量的81.3%和18.7%;湿沉降量与降水量显著正相关.该区湿沉降量在全国属于中等水平, 且降水对当地的氮沉降有重要影响.

(3) 该区的氮沉降水平存在一定的环境风险, 且该区降水中氮质量浓度较高, 当地在生活生产过程中应注意环境保护与水质监测.

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